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    川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染分析及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

    2024-08-23 00:00:00黃承建趙思毅劉玉蓮繆凱雷寧楊雨航潘庭杰羅芳
    江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué) 2024年14期
    關(guān)鍵詞:旱地水田點(diǎn)位

    摘要:為探明川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤重金屬元素污染狀況,采集四川東部典型丘陵區(qū)農(nóng)田土壤樣品108個(gè)(水田土壤51個(gè),旱地土壤57個(gè)),分析土壤重金屬Cd、Pb、Cr、Hg、As的含量特征,采用單因子污染指數(shù)、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)、地累積指數(shù)和潛在生態(tài)危害指數(shù)評(píng)估污染狀況和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),采用變異系數(shù)、地累積指數(shù)、相關(guān)性分析及聚類分析方法分析土壤重金屬污染來源。結(jié)果表明,研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬Cd、Pb、Cr、Hg、As的平均含量分別為0.29、30.38、69.56、0.083 2、4.59 mg/kg;水田Cd、Hg含量比旱地分別高15.52%、21.00%,水田土壤中其他重金屬含量與旱地相近。5種重金屬含量均不同程度超過四川省土壤背景值;水田土壤中Cd和Hg、旱地土壤中Cd和Pb含量超過農(nóng)用地風(fēng)險(xiǎn)篩選值,超標(biāo)率分別為7.84%、1.96%、10.53%、1.75%。單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)分析發(fā)現(xiàn),土壤重金屬以無污染(清潔)為主,少數(shù)點(diǎn)位Cd、Hg和Pb存在輕度污染。地累積指數(shù)和潛在生態(tài)危害指數(shù)評(píng)價(jià)表明,農(nóng)田土壤重金屬以Cd污染最重,潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)最高,其次為Hg,Cd、Hg達(dá)到中度及以上污染等級(jí)的點(diǎn)位分別占64.81%、5.56%,達(dá)到較重及以上生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)的點(diǎn)位分別占82.46%、29.63%;其他重金屬污染較輕或無污染,生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于低風(fēng)險(xiǎn)等級(jí);水田土壤Cd、Hg的污染程度和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)高于旱地。污染來源分析發(fā)現(xiàn),Cd、Hg、As主要受農(nóng)業(yè)活動(dòng)影響,Cr和Pb由自然成土和農(nóng)業(yè)活動(dòng)2種途徑共同形成。川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤總體處于清潔水平,綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以中風(fēng)險(xiǎn)、低風(fēng)險(xiǎn)為主,存在強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)和極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位;水田土壤污染風(fēng)險(xiǎn)高于旱地;Cd、Hg污染較重,潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)較高。因此,應(yīng)加強(qiáng)對(duì)農(nóng)田土壤中Cd、Hg的長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)和控制。

    關(guān)鍵詞:土壤重金屬污染;內(nèi)梅羅污染指數(shù);地累積指數(shù);潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)指數(shù);來源分析

    中圖分類號(hào):X53 "文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    文章編號(hào):1002-1302(2024)14-0271-09

    收稿日期:2023-08-06

    基金項(xiàng)目:四川省達(dá)州市科技重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目(編號(hào):21ZDYF0014);四川省“十四五”攻關(guān)項(xiàng)目(編號(hào):2021YFYZ0019)。

    通信作者:黃承建,博士,研究員,從事植物逆境生理生態(tài)研究。E-mail:chengjian268@126.com。

    土壤重金屬污染因其持久性、毒性和非生物降解性而成為最重要的環(huán)境污染問題之一[1]。它不僅影響土壤環(huán)境質(zhì)量,造成生態(tài)系統(tǒng)污染風(fēng)險(xiǎn),還會(huì)通過向作物中轉(zhuǎn)移并積累直接影響糧食和其他農(nóng)產(chǎn)品安全[2-3]。近年來,農(nóng)田土壤重金屬污染問題越來越突出,從糧食生產(chǎn)五大主產(chǎn)區(qū)和旱地麥玉2熟輪作5個(gè)區(qū)域來看,不同主產(chǎn)區(qū)土壤重金屬污染情況各不相同,引起的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)也各不相同[4-5]。即使是同一糧食主產(chǎn)區(qū),但因具體地域和耕地類型不同,其土壤重金屬污染物的種類、污染程度和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)也不一樣。對(duì)黃淮海糧食產(chǎn)區(qū)農(nóng)田土壤進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)河北省香河縣水澆地和旱地土壤重金屬Cd、Pb和Zn污染相對(duì)嚴(yán)重,Hg污染最嚴(yán)重,Cd、Hg達(dá)到中等及以上潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),土壤以中等和強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)為主[2];山西省太原市農(nóng)田土壤水澆地和旱地土壤呈中度污染,Hg和Pb污染指數(shù)最高[6];河北省石家莊市欒城區(qū)農(nóng)用旱地Cd和Hg存在中等強(qiáng)度潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)[7];河南武陟縣農(nóng)田土壤As存在超標(biāo)現(xiàn)象,潛在生態(tài)危害處于輕微風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),旱地土壤污染程度輕于水田[8]。對(duì)四川盆地糧食產(chǎn)區(qū)耕地土壤的研究表明,成都平原稻田土壤Cd、Pb污染相對(duì)較大,少部分樣點(diǎn)受到Cr、Hg的污染[9],而重慶稻田土壤Cd、Hg存在輕度污染和中度污染[10];四川盆地西北部玉米地Cd、Cr超過風(fēng)險(xiǎn)篩選值,重金屬綜合污染達(dá)輕度污染[11];川中丘陵區(qū)Cd、Hg、Ni含量超過國(guó)家Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn),Hg、Ni、Cr、Pb等重金屬達(dá)輕度污染,Cd達(dá)中度污染[12];麥玉2熟輪作區(qū)川中地區(qū)旱地As為輕微污染,潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)為低風(fēng)險(xiǎn)[4]??梢姡煌貐^(qū)產(chǎn)糧農(nóng)田重金屬污染狀況復(fù)雜,而針對(duì)不同重金屬污染的修復(fù)治理方法也有差異[13-14]。對(duì)糧食產(chǎn)區(qū)耕地土壤重金屬污染進(jìn)行研究,明確污染狀況和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),制定和采取有針對(duì)性的防控和治理措施,就成為十分緊迫的課題。

    川東丘陵區(qū)是四川省農(nóng)業(yè)經(jīng)濟(jì)活躍區(qū),也是四川省糧食主產(chǎn)區(qū)之一,在糧食生產(chǎn)上具有重要的戰(zhàn)略地位,研究該區(qū)域土壤重金屬的現(xiàn)狀對(duì)保障糧食的安全具有重要意義。已有報(bào)道對(duì)川中丘陵區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行研究[12],但對(duì)川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤重金屬的分析評(píng)價(jià)還未見報(bào)道。因此,本研究采集四川東部達(dá)州市西南盆地丘陵區(qū)農(nóng)田(包括水田和旱地)土壤,分析重金屬Cd、Pb、Cr、Hg、As的含量,并對(duì)土壤重金屬污染狀況和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià),為達(dá)州市土壤重金屬污染治理與防控提供參考依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 研究區(qū)概況

    研究區(qū)位于四川省東部丘陵區(qū),包括大竹縣、渠縣、達(dá)川區(qū)(106°38′~107°50′E,30°20′~31°21′N,海拔高度220~500 m),為典型丘陵地帶,亞熱帶季風(fēng)氣候,四季分明,年平均氣溫14.7~17.6 ℃,降水量1 076~1 270 mm,日照時(shí)數(shù)1 313.4 h。土壤類型有水稻土、沖積土、紫色土、黃泥土等四大土類,主要種植水稻、玉米、油菜、馬鈴薯等作物。

    1.2 采樣地設(shè)置與采樣

    (1)樣地設(shè)置。為使樣品具有代表性,采用網(wǎng)格均勻布點(diǎn)采樣和典型污染區(qū)密點(diǎn)采樣相結(jié)合的方法,根據(jù)區(qū)域土類分布、土地利用類型(水田、旱地)、面積大小布點(diǎn),采用分層隨機(jī)抽樣原則進(jìn)行布點(diǎn)采集土樣。(2)土壤樣品的采集。在2022年5—11月,在達(dá)州市西南盆地丘陵區(qū)共采集有代表性的土壤樣品108個(gè)(水田土壤51個(gè),旱地土壤57個(gè)),其中大竹縣58個(gè),達(dá)川區(qū)25個(gè),渠縣25個(gè)。以耕種的自然田(地)塊為取樣單元,避開田邊、路邊、溝邊和特殊地形的部位,根據(jù)地塊形狀采用5點(diǎn)取樣法或蛇形取樣法,在每個(gè)樣地選取5~20個(gè)采樣點(diǎn),采集0~20 cm的耕作層土壤,去除樣品中雜草、礫石等雜物,利用四分法縮分為2 kg左右的樣品裝入聚乙烯塑料袋內(nèi),帶回實(shí)驗(yàn)室。樣品自然風(fēng)干混勻碾壓后過10目篩,篩下試樣混勻后分成2份,一份用于測(cè)定土壤pH值,另一份用瑪瑙研缽研磨后過100目篩,于磨口玻璃瓶密封保存,用于測(cè)定土壤重金屬含量。

    1.3 樣品測(cè)試與分析方法

    土壤pH值參考NY/T 1377—2007《土壤pH值的測(cè)定》采用電位法。土壤樣品重金屬含量參照GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》中污染物的分析方法進(jìn)行測(cè)定,其中Pb、Cd含量的測(cè)定采用石墨爐原子吸收分光光度法,Cr含量的測(cè)定采用火焰原子吸收分光光度法,Hg和As含量的測(cè)定采用原子熒光分光光度法。樣品分析按標(biāo)準(zhǔn)方法操作,測(cè)定過程中加入有證標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行質(zhì)量控制,試驗(yàn)全程做空白樣和平行樣,保證數(shù)據(jù)的有效性和分析方法的準(zhǔn)確性,所有元素含量測(cè)試結(jié)果的標(biāo)準(zhǔn)差均在10%以內(nèi)。

    1.4 重金屬污染評(píng)價(jià)方法

    1.4.1 單因子污染指數(shù)法

    采用單因子污染指數(shù)法評(píng)價(jià)土壤中某一重金屬元素的污染情況,計(jì)算公式如下:

    Pi=Ci/Si。

    式中:Pi為土壤環(huán)境中污染物i的單因子污染指數(shù);Ci為土壤環(huán)境中污染物i的實(shí)測(cè)值;Si為污染物i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)值。采用GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》中對(duì)應(yīng)農(nóng)用地(水田和旱地)土壤pH值下風(fēng)險(xiǎn)篩選值作為參比值。Pi分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)為:Pi≤1.0,無污染;1<Pi≤2,輕度污染;2<Pi≤3,中度污染;Pi>3,重度污染[11]。

    1.4.2 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法

    內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法是對(duì)土壤中幾種重金屬的累積污染程度進(jìn)行綜合評(píng)價(jià),突出高濃度污染物對(duì)土壤環(huán)境質(zhì)量的影響[15],計(jì)算公式如下:

    Pn=[(Pimax2+Piave2)/2]1/2。

    式中:Pn為綜合考慮所有評(píng)價(jià)重金屬元素的第n個(gè)采樣點(diǎn)綜合污染指數(shù);Pimax為第n個(gè)采樣點(diǎn)中所有評(píng)價(jià)重金屬元素單因子污染指數(shù)的最大值;Piave為第n個(gè)采樣點(diǎn)中所有評(píng)價(jià)重金屬元素單因子污染指數(shù)的平均值。Pn分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)為:Pn≤0.7,清潔;0.7<Pn≤1,尚清潔;1<Pn≤2,輕度污染;2<Pn≤3,中度污染;Pn>3,重度污染[11]。

    1.4.3 地累積指數(shù)法

    用地累積指數(shù)(Igeo)來表示土壤中重金屬的單一污染程度[16],計(jì)算公式為:

    Igeo=log2[Wi/(1.5Bi)]。

    式中:Wi為元素i在土壤中實(shí)測(cè)值,mg/kg;Bi為參比值,即該元素的地球化學(xué)背景值或當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸?,采用四川省土壤背景值作為參比值(Pb,30.90 mg/kg;Cr,79.00 mg/kg;Hg,0.061 mg/kg;As,10.40 mg/kg;Cd,0.079 mg/kg)[17];1.5為常數(shù),是環(huán)境作用(如成巖作用)對(duì)背景值影響的變動(dòng)系數(shù)。

    地累積指數(shù)的分級(jí)標(biāo)準(zhǔn):Igeo≤0時(shí),為未污染;0lt;Igeolt;1時(shí),為輕污染;1≤Igeolt;2時(shí),為中污染;2≤Igeolt;3時(shí),為中-強(qiáng)污染;3≤Igeolt;4時(shí),為強(qiáng)污染;4≤Igeolt;5時(shí),為強(qiáng)-極強(qiáng)污染;Igeo≥5時(shí),為極強(qiáng)污染[10]。

    1.4.4 潛在生態(tài)危害指數(shù)法

    潛在生態(tài)危害指數(shù)(RI)利用土壤中重金屬背景值和相應(yīng)重金屬的生態(tài)毒性系數(shù)來描述重金屬生態(tài)危害強(qiáng)度[18],是目前國(guó)內(nèi)外常用的生態(tài)危害評(píng)價(jià)方法之一,計(jì)算公式為:

    RI=∑Ei=∑[Ti(Cis/Cin)]。

    式中:Ei為重金屬i的潛在生態(tài)危害指數(shù);Ti為重金屬i的生物毒性系數(shù);Cis為土壤中重金屬i的實(shí)測(cè)值,mg/kg;Cin為土壤中重金屬的背景值,采用四川省土壤背景值[17];Ti為第i種重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù),反映重金屬的毒性水平和各生物對(duì)重金屬污染的敏感程度。參考Hakanson提出的數(shù)據(jù),各重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)分別為TPb=5,TCd=30,TCr=2,THg=40,TAs=10;多種重金屬綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(RI)為各個(gè)重金屬Ei之和[18]。

    根據(jù)Ei評(píng)價(jià)單一重金屬污染的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度,利用RI評(píng)價(jià)重金屬總的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度。單因子污染物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度分級(jí)劃分如下:Ei≤40,為低風(fēng)險(xiǎn);40<Ei≤80,為中風(fēng)險(xiǎn);80<Ei≤160,為較重風(fēng)險(xiǎn);160<Ei≤320,為嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn);Ei>320,為極重風(fēng)險(xiǎn)[18-19]。綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度分級(jí)劃分如下:RI≤150,為低風(fēng)險(xiǎn);150<RI≤300,為中等風(fēng)險(xiǎn);300<RI≤600,為強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn);RI>600,為極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)[18-19]。

    1.5 數(shù)據(jù)處理與分析

    采用IBM SPSS 18.0作土壤重金屬的相關(guān)性分析(皮爾遜相關(guān)性分析)和聚類分析并制圖。采用Excel 2019和Graphpad Prism 8進(jìn)行土壤重金屬含量及相關(guān)指標(biāo)的描述性統(tǒng)計(jì)等分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 達(dá)州市農(nóng)田土壤重金屬含量分析

    由表1可知,達(dá)州市農(nóng)田土壤重金屬Cd、Pb、Cr、Hg、As含量變化范圍較大,平均含量分別為0.29、30.08、69.56、0.083 2、4.59 mg/kg,不同程度超過四川省土壤背景值,超過點(diǎn)位比例為Cd(100.00%)>Hg(42.59%)>Pb(33.10%)>Cr(14.82%)>As(4.63%),平均超過倍數(shù)以Cd最高,為3.67倍;其次為Hg,2.24倍;Pb、Cr、As較低,分別為1.21、1.10、1.31倍??梢姡r(nóng)田土壤Cd、Hg超過背景值的比例和倍數(shù)較高,表明Cd、Hg積累較重,Pb、Cr和As積累相對(duì)較輕。

    從耕地類型看,水田土壤中Cd、Hg平均含量明顯高于旱地18.52%、21.00%;Cr、Pb和As的含量水田與旱地差異較小。水田和旱地土壤中重金屬含量也不同程度超過四川省土壤背景值,超過比例和倍數(shù)也以Cd、Hg較高(表1),表明水田和旱地土壤中Cd、Hg積累均較重。

    農(nóng)田土壤重金屬Cd、Pb和Hg超出農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值的點(diǎn)位比例分別為9.26%、0.93%、0.93%,其中水田Cd、Hg超標(biāo)點(diǎn)位比例分別為7.84%、1.96%,旱地Cd、Pb超標(biāo)點(diǎn)位比例分別為10.53%、1.75%(表1),Cd超標(biāo)點(diǎn)位較多,而Hg和Pb僅個(gè)別點(diǎn)位超標(biāo)。

    農(nóng)田土壤pH值為4.30~8.50,平均值為6.42,顯示農(nóng)田土壤總體呈微酸性;水田土壤pH值為 5.0~8.2,平均值6.62,水田土壤總體呈中性;旱地土壤pH值為4.30~8.50,平均值為6.23,旱地土壤總體為弱酸性(表1)。

    變異系數(shù)反映重金屬含量的波動(dòng)情況:CV<15%,為弱變異,15%≤CV<100%,為中等變異;CV≥100%,為強(qiáng)變異[20]。變異系數(shù)的大小反映重金屬含量受外界因素的影響情況,如果重金屬的變異系數(shù)為弱變異,說明主要來源于成土過程,與母巖地球化學(xué)繼承性有關(guān);如果呈現(xiàn)中等及以上強(qiáng)度的變異,說明重金屬受人為活動(dòng)影響強(qiáng)烈[20-22]。研究區(qū)農(nóng)田總體變異系數(shù)為Hg>As>Cd>Pb>Cr,水田為Hg>Cd>As>Pb>Cr,旱地為Hg>As>Pb>Cd>Cr;水田Cr為弱變異,旱地Cr為中等變異,表明2種土壤中Cr含量來源不同,前者主要受成土因素影響,后者主要受人為因素影響;水田和旱地土壤中的Pb均為中等變異,表明2種土壤中Pb含量除受成土因素影響外,還受人為因素的影響;水田和旱地土壤中的Cd、As為中強(qiáng)度變異,Hg為強(qiáng)變異,表明3個(gè)元素的含量受人為活動(dòng)影響大。

    2.2 達(dá)州市農(nóng)田土壤重金屬污染評(píng)價(jià)結(jié)果

    2.2.1 單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評(píng)

    價(jià)結(jié)果

    由表2可知,研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬單因子污染指數(shù)Pi平均值表現(xiàn)為Cd(0.67)>Cr(0.33)>Pb(0.29)>As(0.16)>Hg(0.10),各重金屬Pi平均值≤1.0,表明均處于無污染等級(jí)。其中,土壤Cd以無污染為主,有6.48%的點(diǎn)位處于輕度污染水平;Pb和Hg也以無污染為主,分別有0.93%、0.93%的點(diǎn)位處于輕度污染水平,結(jié)合Pb和Hg的Pi最大值, 表明土壤受Pb和Hg污染的風(fēng)險(xiǎn)很低,

    但存在個(gè)別點(diǎn)位Pb、Hg污染異常的情況;Cr、As處于無污染水平。

    不同耕地類型的Pi平均值顯示,水田Cd和Hg均以無污染為主,分別有5.88%、1.96%的點(diǎn)位處于輕度污染;旱地土壤中Cd和Pb均以無污染為主,分別有7.00%、1.80%的點(diǎn)位處于輕度污染;水田和旱地土壤中其他重金屬均處于無污染水平(表2)。

    由表3可知,研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)Pn平均值為0.53,表明農(nóng)田土壤重金屬綜合污染處于清潔水平;土壤重金屬總體以清潔為主,還有12.04%的點(diǎn)位為尚清潔,1.85%的點(diǎn)位達(dá)輕度污染。從耕地類型看,Pn平均值表現(xiàn)為水田(0.49)<旱地(0.58),顯示水田綜合污染程度輕于旱地;水田和旱地土壤中均以清潔為主,少數(shù)點(diǎn)位為尚清潔,個(gè)別點(diǎn)位達(dá)輕度污染。

    2.2.2 地累積指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果

    由表4可知,研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬地累積指數(shù)(Igeo)變化范圍差異較大,Igeo平均值表現(xiàn)為Cd(1.25)>Hg(-0.03)>Pb(-0.60)>Cr(-0.81)>As(-1.94),表明Cd處于中污染等級(jí),其他重金屬處于無污染等級(jí)。從不同污染等級(jí)點(diǎn)位占比看,Cd以中-強(qiáng)污染、輕污染為主,Hg以無污染、輕污染為主,Cd、Hg還存在中-強(qiáng)污染、強(qiáng)污染點(diǎn)位,中污染及以上等級(jí)點(diǎn)位分別占64.82%、5.56%。Pb、As以無污染等級(jí)為主,個(gè)別點(diǎn)位Pb、As為輕污染。研究區(qū)農(nóng)田土壤主要存在Cd和Hg的污染,且Cd的污染程度重于Hg。

    不同耕地類型Igeo平均值顯示,水田土壤中Cd處于中污染等級(jí),Hg為輕污染等級(jí),Pb、Cr和As處于無污染等級(jí);旱地土壤中Cd處于中污染等級(jí),Hg、Pb、Cr和As處于無污染等級(jí)。從不同污染等級(jí)點(diǎn)位占比看,水田和旱地土壤中Cd均以中污染、輕污染為主,Hg均以無污染、輕污染為主,Cd、Hg還存在中-強(qiáng)污染、強(qiáng)污染點(diǎn)位;水田土壤中Cd、Hg中污染及以上點(diǎn)位分別占72.55%、5.88%,旱地土壤中Cd、Hg中污染及以上點(diǎn)位分別占57.90%、5.26%,表明水田土壤中Cd、Hg的污染程度重于旱地。

    當(dāng)?shù)乩鄯e指數(shù)Igeo≥0,表示土壤中的重金屬主要來自人為活動(dòng);反之,當(dāng)?shù)乩鄯e指數(shù)Igeolt;0, 表示土壤中的重金屬來自自然成土的貢獻(xiàn)[5]。農(nóng)田土壤中Cd的Igeo>0,Hg的Igeo接近0,初步判定農(nóng)田土壤中Cd、Hg主要來源于人為污染源;Pb、Cr和As的Igeolt;0,其主要來自于自然成土過程。

    2.2.3 單項(xiàng)潛在生態(tài)危害指數(shù)及綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果

    研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬單項(xiàng)潛在生態(tài)危害指數(shù)Ei平均值表現(xiàn)為Cd(108.85)>Hg(55.47)>Pb(4.87)>As(4.41)>Cr(1.76),表明Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),Hg處于中風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),Pb、As、Cr為低風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。從不同風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)點(diǎn)位占比看,Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以較重風(fēng)險(xiǎn)為主,Hg以中、低風(fēng)險(xiǎn)為主,Cd、Hg生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于較重風(fēng)險(xiǎn)及以上等級(jí)的點(diǎn)位分別占84.27%、29.63%,少數(shù)點(diǎn)位達(dá)嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn),個(gè)別點(diǎn)位達(dá)極重風(fēng)險(xiǎn);Cd、Hg存在較高水平生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)大于Hg;Cd、Hg是主要的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)因子(表5)。

    不同耕地類型Ei平均值顯示,水田和旱地土壤中Cd生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)均處于較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),Hg處于中風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。從不同風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)點(diǎn)位占比看,水田土壤中Cd生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為主,還存在嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn)和極重風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位;水田土壤中Hg以較重風(fēng)險(xiǎn)和中風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為主,還存在極重風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位;水田土壤中Cd、Hg處于較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)及以上點(diǎn)位分別占92.15%、56.86%。旱地土壤中Cd生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為主,且存在嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位;旱地土壤中Hg以低風(fēng)險(xiǎn)、中風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為主,還存在嚴(yán)重風(fēng)險(xiǎn)和極重風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位;旱地土壤中Cd、Hg處于較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)及以上點(diǎn)位分別占77.19%、5.26%。說明水田Cd、Hg潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)高于旱地(表5)。

    如表6所示,研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)RI平均值>150,表明研究區(qū)農(nóng)田綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于中風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。從不同風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)點(diǎn)位占比看,農(nóng)田綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以低風(fēng)險(xiǎn)、中風(fēng)險(xiǎn)為主,還存在強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)、極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位,中風(fēng)險(xiǎn)、強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)和極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位占到較高比例(50.93%)。

    不同耕地類型RI平均值顯示,水田和旱地綜合生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)均為中風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。從不同風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)點(diǎn)位占比看,水田綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以中風(fēng)險(xiǎn)、低風(fēng)險(xiǎn)為主,還存在強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)和極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位;旱地以低風(fēng)險(xiǎn)、中風(fēng)險(xiǎn)為主,還存在強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位;水田、旱地中風(fēng)險(xiǎn)以上風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位分別占68.63%、35.09%。說明水田綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)高于旱地(表6)。

    2.3 相關(guān)性分析和聚類分析

    2.3.1 土壤重金屬元素之間的相關(guān)性分析

    土壤重金屬含量之間的相關(guān)性可用來推測(cè)其來源是否相同,若重金屬含量之間呈顯著正相關(guān),說明其來源可能相同,具有較強(qiáng)的伴生關(guān)系[23]。由表7可知,土壤Cd含量與土壤Pb、As含量呈顯著、極顯著正相關(guān),土壤Hg含量與土壤Pb、As含量呈極顯著正相關(guān), 土壤As含量與Pb含量之間也呈極顯著正相關(guān),表明土壤Cd、Hg與As、Pb之間,土壤As與Pb之間具有同源關(guān)系,來源相同。土壤Cd含量與Hg含量之間相關(guān)性不顯著,土壤Cr含量與其他重金屬含量之間相關(guān)性不顯著,表明Cd與Hg之間、Cr與其他重金屬之間相關(guān)性較弱,來源不同。

    2.3.2 聚類分析

    聚類分析如圖1所示,As、Cd、Hg聚為一類,表明As與Cd、Hg來源相同,具有相關(guān)性。Pb和Hg在聚類分析軸上的距離很近,即Pb含量和Hg含量之間有顯著的相關(guān)性;Cr為一類,來源與其他重金屬來源不同,與其他重金屬?zèng)]有相關(guān)性。聚類分析與相關(guān)性分析的結(jié)果一致。

    3 討論

    3.1 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法分析

    國(guó)內(nèi)外對(duì)農(nóng)田土壤環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)方法較多,其中單因子污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法是土壤重金屬污染評(píng)價(jià)的幾種常用方法[2,24-25]。本研究使用這4種方法對(duì)研究區(qū)農(nóng)田土壤重金屬的污染程度和存在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行分析,評(píng)價(jià)結(jié)果有一定的差異。這是因?yàn)樗鼈兊膫?cè)重點(diǎn)不同,計(jì)算方法也有一定的差異。單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法以農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值作為參比值,著重考察重金屬元素的平均污染狀況和高濃度污染物的影響[12,26]。從重金屬元素Pi和Pn平均值看,研究區(qū)重金屬以無污染(清潔)等級(jí)為主,水田土壤中Cd和Hg、旱地土壤中Cd和Pb存在高濃度污染點(diǎn)位導(dǎo)致輕度污染(表2),水田污染等級(jí)低于旱地(表3);Cd、Hg、Pb為主要污染因子。

    地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法以區(qū)域土壤背景值作為參比值,并引入重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù),著重考察單個(gè)重金屬元素的污染程度和對(duì)環(huán)境的潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)[2,19,26]。農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)篩選值與四川省土壤背景值差異極大;Cd和Hg是毒性最強(qiáng)的2種元素,毒性系數(shù)明顯高于Pb、As、Cr,計(jì)算結(jié)果顯示,研究區(qū)農(nóng)田土壤Cd、Hg不僅存在部分輕度污染和中風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位,中度污染和較重風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)點(diǎn)位占到了較高的比例,并存在中度、重度污染和嚴(yán)重、極重風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位;而Pb、As、Cr以無污染等級(jí)為主,處于低風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)(表4、表5)。地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法降低了Pb的污染程度和風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),反而提升了Cd、Hg的污染程度和風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)??傮w上來看,單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法計(jì)算出的污染程度相對(duì)安全[2];地累積指數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法評(píng)價(jià)提升Cd、Hg的污染程度和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),進(jìn)而提升整個(gè)農(nóng)田(包括水田、旱地)重金屬綜合污染程度和綜合風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),使人們更加重視土壤重金屬對(duì)環(huán)境的影響[7,10]。

    綜合不同評(píng)價(jià)方法發(fā)現(xiàn),川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤重金屬污染總體處于清潔水平,潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)以中風(fēng)險(xiǎn)、強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)為主,Cd和Hg是主要的污染和潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)因子;Cd的污染程度和潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)程度大于Hg,水田土壤中Cd、Hg的污染程度和潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)程度大于旱地。本研究的評(píng)價(jià)結(jié)果與前人對(duì)重慶市稻田[10]、河北省石家莊市欒城區(qū)旱地[8]、河北省香河縣水澆地和旱地[2]土壤重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià)結(jié)論有相似之處。因此,為客觀全面地反映出土壤重金屬的污染情況,在對(duì)土壤重金屬污染分析時(shí)需將多種評(píng)價(jià)方法結(jié)合使用。

    3.2 研究區(qū)土壤重金屬污染現(xiàn)狀、來源及防控措施

    土壤中重金屬元素的總量可以作為判別土壤污染程度的重要指標(biāo)之一。本研究結(jié)果顯示,川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤5種重金屬均不同程度超過四川省土壤背景值,表明5種重金屬均有一定積累。從重金屬極值范圍、超過四川省土壤背景值的點(diǎn)位比例、平均倍數(shù)、風(fēng)險(xiǎn)篩選值的超標(biāo)率以及污染程度、潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)來看,研究區(qū)水田和旱地均以Cd、Hg積累較重,污染程度和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較高,是研究區(qū)土壤污染和生態(tài)危害的主要風(fēng)險(xiǎn)因子。對(duì)四川盆地其他區(qū)域的研究表明,重慶市東北部、三峽庫(kù)區(qū)重慶段、四川巴中市和萬源市典型農(nóng)業(yè)區(qū)的農(nóng)田土壤Cd超標(biāo)率較高,污染較重,潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)達(dá)中度、重度污染風(fēng)險(xiǎn)[3,27-29];重慶市稻田土壤Cd輕污染點(diǎn)位占19.57%,Hg中污染點(diǎn)位占0.43%[10];成都平原稻田土壤重金屬Cd、Hg分別有41.11%、43.65%的點(diǎn)位超過國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的1級(jí)水平,Cd還有8.63%的樣點(diǎn)超過2級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[9];成都平原水旱輪作稻田土壤Cd超標(biāo)率為61.54%[30]??梢?,Cd、Hg是四川盆地農(nóng)田土壤重金屬污染和潛在生態(tài)危害較高的2種重金屬,這在本研究中進(jìn)一步得到證實(shí);同時(shí)也說明四川盆地農(nóng)田土壤重金屬Cd和Hg的污染形勢(shì)極其嚴(yán)峻。分析Cd和Hg等重金屬的來源,從源頭有針對(duì)性地制定Cd和Hg等重金屬的控制和治理措施[31],是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)面臨的一個(gè)重要任務(wù)。

    土壤重金屬的來源可采用變異系數(shù)、地累積指數(shù)Igeo、相關(guān)性分析和聚類分析等方法進(jìn)行初步判定[2,10,20,22-23],但單一方法不足以解釋其來源,需幾種方法結(jié)合進(jìn)行判斷。本研究采用這幾種方法綜合分析發(fā)現(xiàn),研究區(qū)Cd、Hg、As主要來源于人為活動(dòng)造成的污染,Pb部分來源于人為活動(dòng),部分來源于成土過程,Cr主要來源于自然成土過程。研究區(qū)位于達(dá)州市大竹縣、渠縣和達(dá)川區(qū),均是產(chǎn)糧大縣,自然經(jīng)濟(jì)以農(nóng)業(yè)為主,采樣點(diǎn)均為非礦區(qū)普通農(nóng)田,人為活動(dòng)造成的污染主要來源于長(zhǎng)期的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)投入活動(dòng),其中化肥、有機(jī)肥、農(nóng)藥的過量施用和農(nóng)膜的長(zhǎng)期使用也給耕地帶來不同程度的重金屬污染[20,32-34],可能是造成土壤中重金屬元素污染的主要途徑之一。因此,在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中,一要控制Cd、Hg、As等重金屬含量明顯偏高的磷酸鹽礦物肥料的使用,施用優(yōu)質(zhì)肥料[32-33];二要減少化學(xué)農(nóng)藥特別是含Hg、As等重金屬元素農(nóng)藥的使用,通過綠色防控技術(shù)、施用生物農(nóng)藥等方法來控制和防治病蟲草害;三要提高農(nóng)膜質(zhì)量,對(duì)廢舊農(nóng)膜進(jìn)行回收,減少農(nóng)膜碎片遺留在土壤中的數(shù)量。通過肥料、農(nóng)藥、農(nóng)膜種類及用量的管控,從源頭上降低農(nóng)田土壤重金屬的含量。

    4 結(jié)論

    川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤重金屬Cd、Pb、Cr、Hg、As的平均含量分別為0.29、30.38、69.56、0.083 2、4.59 mg/kg;水田土壤中Cd、Hg含量分別比旱地高15.52%、21.00%,水田土壤中Pb、Cr、As的含量與旱地相近。5種重金屬含量均超過四川省土壤背景值,水田土壤中Cd和Hg、旱地土壤中Cd和Pb少數(shù)點(diǎn)位超過農(nóng)用地風(fēng)險(xiǎn)篩選值。

    單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)分析發(fā)現(xiàn),農(nóng)田總體以無污染(清潔)等級(jí)為主,Cd、Hg、Pb有輕度污染點(diǎn)位。地累積指數(shù)評(píng)價(jià)表明,農(nóng)田土壤Cd、Hg污染較重,Cd、Hg達(dá)到中度污染及以上的點(diǎn)位分別占64.91%、5.56%,其他重金屬污染水平較低或幾乎污染;水田Cd、Hg的污染程度重于旱地。潛在生態(tài)危害指數(shù)分析表明,農(nóng)田潛在生態(tài)危害以低、中風(fēng)險(xiǎn)為主,存在強(qiáng)、極強(qiáng)風(fēng)險(xiǎn)點(diǎn)位;水田綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)高于旱地;Cd、Hg是土壤污染和潛在生態(tài)危害的主要風(fēng)險(xiǎn)因子。農(nóng)田重金屬污染主要源于自然成土過程及農(nóng)業(yè)投入活動(dòng)。

    川東丘陵區(qū)農(nóng)田土壤總體處于清潔水平,潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于中、低風(fēng)險(xiǎn)水平,水田污染風(fēng)險(xiǎn)高于旱地,Cd、Hg存在較高污染風(fēng)險(xiǎn)。應(yīng)加強(qiáng)對(duì)水田、旱地土壤中Cd、Hg的長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)和控制。

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