MPCVD 金剛石涂層均勻性生長的數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)

摘要 基于多物理場耦合仿真軟件 COMSOL Multiphysics 的微波等離子體模塊建立 MPCVD反應(yīng)腔內(nèi)氫氣等離子體的仿真模型，研究基底外側(cè)增設(shè)的環(huán)狀鉬支架與基底的不同高度差Δh 對基底表面等離子體分布的影響。采用變異系數(shù)對等離子體分布的均勻性進(jìn)行定量分析，并用 SEM對金剛石涂層表面的微觀形貌進(jìn)行表征。結(jié)果表明：當(dāng)Δh=0 mm 時(shí)，等離子體分布的均勻性最佳，變異系數(shù)為3.998%，金剛石涂層的晶粒分布及大小的均勻性相較于無鉬支架時(shí)的明顯提升；當(dāng)Δh＜0 mm 時(shí)，等離子體分布的均勻性隨Δh 增大而提升，變異系數(shù)由10.265%降至3.998%；當(dāng)Δh＞0 mm 時(shí)，等離子體分布的均勻性不增反降，變異系數(shù)升高至10.048%。此外，當(dāng)Δh=?2.0 mm 時(shí)，基底表面的等離子體密度約下降20%，不利于金剛石涂層生長。

關(guān)鍵詞 金剛石涂層；均勻性；微波等離子體；數(shù)值模擬

中圖分類號 TQ164; TG71 文獻(xiàn)標(biāo)志碼 A

文章編號 1006-852X（2024）02-0161-08

DOI 碼 10.13394/j.cnki.jgszz.2023.0211

收稿日期 2023-10-01 修回日期 2023-11-23

金剛石涂層具有硬度高、耐磨性好、導(dǎo)熱率高和摩擦系數(shù)低等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是目前最理想的刀具材料之一[1-3]。大多數(shù)情況下，刀具的金剛石涂層是通過熱絲化學(xué)氣相沉積法（hot filament chemical vapor depos- ition， HFCVD）合成的，但存在溫度分布不均勻，易污染的問題；微波等離子體化學(xué)氣相沉積法（microwave plasma chemical vapor deposition， MPCVD）合成的涂層憑借其污染小和穩(wěn)定性高等優(yōu)勢表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力[4]。但由于 MPCVD 的沉積過程受到傳播過程中的微波衰減和電場區(qū)域畸變等因素的影響，等離子體的分布存在基底邊緣分布密集、中間分布稀疏的邊緣效應(yīng)，從而導(dǎo)致沉積的金剛石涂層不均勻，大大減小了金剛石涂層的可用面積[5]?，F(xiàn)有研究表明：通過改變裝置結(jié)構(gòu)來改變氣體流動(dòng)模式[6]、溫度分布[7]或?qū)⑵矫婊_(tái)改成帶槽的凹形基片臺(tái)，能夠提升金剛石涂層的均勻性[8-9]。但以上方法操作復(fù)雜，成本高，且研究的均為單一的物理場。也有學(xué)者在多物理場仿真方面進(jìn)行了研究[10-11]，而大多是研究微波功率與氣壓對金剛石涂層生長的影響，且等離子體電子密度計(jì)算模型采用的是偏線性的 FüNER 模型。因此，為降低 MPCVD 金剛石涂層均勻性優(yōu)化的工藝成本，提出在基底外側(cè)增設(shè)環(huán)狀鉬支架的解決方案。

等離子體涉及各種粒子在電子傳輸、離子遷移、化學(xué)反應(yīng)、電磁、熱傳遞和流體流動(dòng)之間的相互作用，因而通過單一的物理場來研究等離子體是不太嚴(yán)謹(jǐn)?shù)?。近年來，國?nèi)外學(xué)者對 MPCVD 金剛石涂層仿真的研 究有了長足進(jìn)步，然而研究主要集中在幾種孤立的物 理效應(yīng)上，相比之下多物理場耦合仿真的研究并不多 見。 COMSOL 微波等離子體模塊可以對微波等離子體涉及的多種物理化學(xué)作用進(jìn)行耦合仿真，極大地提高 了結(jié)果的準(zhǔn)確性。為此，從多物理場耦合仿真的角度 出發(fā)，基于 COMSOL 的微波等離子體模塊研究不同尺 寸及與基底間距的鉬支架對基底表面等離子體分布的影響規(guī)律，以期優(yōu)化 MPCVD 金剛石涂層生長的均勻性。

1 模型與計(jì)算方法

1.1 理論模型

沉積所用設(shè)備為圓柱形金屬諧振腔式 MPCVD 裝置，其示意圖如圖1所示。微波由磁控管通電產(chǎn)生，經(jīng)過矩形波導(dǎo)管傳輸?shù)椒磻?yīng)腔形成穩(wěn)定的駐波場。在微波電場的激勵(lì)下，反應(yīng)腔內(nèi)的混合氣體發(fā)生輝光放電，并在基底上方產(chǎn)生球形或橢球形的等離子體。該過程中 CH4和 H2被激發(fā)，解離成電子、離子、含碳基團(tuán)和原子氫，這些活性粒子擴(kuò)散并吸附在基底表面，從而發(fā) 生一系列物理和化學(xué)反應(yīng)，沉積出金剛石涂層[4]。

圖2是簡化后的基片臺(tái)模型。圖2中：使用直徑 為12.0 mm、高為2.0 mm 的圓柱形孕鑲金剛石顆粒硬 質(zhì)合金基底，內(nèi)徑為13.5 mm、外徑為15.5 mm 以及高 度 h 分別為1.0、1.5、2.0、2.5和3.0 mm 的不同鉬支架 進(jìn)行仿真計(jì)算。因此，鉬支架相對于基底的高度存在 以下變化：Δh1=?2.0 mm（即無鉬支架），Δh2=?1.0 mm，Δh3=?0.5 mm，Δh4=0 mm，Δh5=0.5 mm 和Δh6=1.0 mm。

首先，在使用 COMSOL 進(jìn)行仿真計(jì)算前，要確定 仿真所涉及的物理和化學(xué)過程，以確定所需的物理場，選擇相對應(yīng)的物理模塊。其次，根據(jù)實(shí)際情況設(shè)置計(jì) 算域的各種參數(shù)。然后，建立初始模型，并設(shè)置材料屬 性和邊界條件。最后，進(jìn)行網(wǎng)格劃分、模擬計(jì)算和后 處理以獲得結(jié)果。

根據(jù)圓柱形金屬諧振腔式 MPCVD 裝置和金剛石涂層沉積環(huán)境的特點(diǎn)，采用純氫氣為反應(yīng)氣體。盡管在氣源中引入少量碳?xì)浠衔锟赡軙?huì)影響等離子體與基底的相互作用，但氫氣占?xì)庠吹慕^大部分，通過研究反應(yīng)腔內(nèi)的純氫等離子體，可以獲得等離子體的主要特征[12]。大量的仿真和實(shí)驗(yàn)結(jié)果[13-14]驗(yàn)證了該簡化模型的合理性。

1.2 模擬方法

1.2.1 電磁場分布分析

由于電子數(shù)密度直接取決于電場，所以對 MP- CVD 反應(yīng)器中等離子體進(jìn)行建模的第1步是確定電場。模擬計(jì)算電磁場的麥克斯韋方程為：

Δ· （Δ·E）? = k0（2） ?εr ? E"""""" （1）

式中：k0（2）=！2ε0μ0，k0代表真空中微波波數(shù)；！代表微波的角頻率；E代表電場矢量，包含振幅和相位信息；ε0和εr 分別代表真空以及介質(zhì)中的相對介電常數(shù)；μ0和μr 分別代表真空磁導(dǎo)率和相對磁導(dǎo)率；σp 代表電導(dǎo)率。

由于氫氣的介電屬性在低壓和真空條件下近似，因此第1步假設(shè)在真空條件下計(jì)算得到電磁場分布。然而，反應(yīng)腔內(nèi)存在的等離子體會(huì)使氣體的導(dǎo)電性增 加，改變系統(tǒng)的材料屬性。等離子體的相對介電常數(shù) 和電導(dǎo)率的計(jì)算式為[15-16]：

εr =1?"""""""""" （2）

σp =""""""""""""" （3）

式中：ve 代表電子和其他粒子之間的碰撞頻率，！p代表等離子體頻率。

！p 計(jì)算式為：

！p =""""""""""""" （4）

式中：e代表電子電荷量，m代表電子質(zhì)量，ne 代表電子數(shù)密度。

ve 的計(jì)算式為：

ve = Nvσs""""""""""""""""""""""""" （5）

式中：N代表放電氣體分子或原子數(shù)密度，v代表平均電子速度，σs 代表碰撞截面。

對于純氫氣等離子體，碰撞頻率ve 可近似計(jì)算為[15-17]：

ve =1：08×1010× s?1"""""""""""""" （6）

式中：pg 代表氣體壓強(qiáng)，Pa；Tg 代表氣體溫度，K；且上述等離子體特性將在電磁求解器的迭代計(jì)算后更新。

1.2.2 等離子體分布分析

等離子體分布模擬要比微波電磁場模擬復(fù)雜得多，其涉及各種粒子在諧振腔中的復(fù)雜反應(yīng)。電磁場模擬過程忽略了等離子體的擴(kuò)散，并假設(shè)局部等離子體密度和局部電場強(qiáng)度之間存在線性關(guān)系。顯然，這種模擬方法過于簡化。

PLEULER 等[18]提出了一種唯象的等離子體反應(yīng)模型，其最大的特點(diǎn)是多項(xiàng)平衡，原理是將放電區(qū)域內(nèi) 各點(diǎn)的等離子體當(dāng)成電子產(chǎn)生、消散等平衡的結(jié)果。因 此，當(dāng)?shù)入x子體放電穩(wěn)態(tài)時(shí)，等離子體密度的表達(dá)方程為：

Δ·（?De Δne ）+ Rw · ne（2）+ Ra · ne = Ri · E2· ne"""""" （7）

式中：De 代表雙極擴(kuò)散系數(shù)，可以使用氫離子的擴(kuò)散系數(shù) Di 替代[19]；Rw 代表等離子體中電子與離子碰撞又結(jié)合的速率常數(shù)；Ra 代表電子與中性分子碰撞后被中性分子吸附的速率常數(shù)；Ri 代表電子與分子碰撞致使分子電離的速率常數(shù)。

根據(jù) SCOTT 等[20-21] 的研究：Rw 的值取10?13 m3/s， Ra 則可忽略不計(jì)，Ri 的取值根據(jù)仿真結(jié)果與實(shí)驗(yàn)中等離子體的分布進(jìn)行對比后確定。

2 結(jié)果與討論

2.1 電子數(shù)密度分布

由于等離子體整體呈電中性，因此可以將電子數(shù)密度當(dāng)作等離子體數(shù)密度。電子數(shù)密度是研究等離子體的重要參數(shù)，能夠反映等離子體的性質(zhì)，在相關(guān)領(lǐng)域研究中，電子數(shù)密度是等離子體物理研究的重點(diǎn)[22]，因而電子數(shù)密度對本研究中 MPCVD 金剛石涂層的生長具有較大的影響。通過調(diào)控電子數(shù)密度，可以優(yōu)化等離子體的特性，進(jìn)而為后續(xù)的應(yīng)用研究提供技術(shù)支撐。

為確保仿真結(jié)果的可靠性，模擬中采用未配置鉬支架時(shí)的實(shí)際參數(shù)并設(shè)定：輸入功率 Pin=2500 W，工作頻率f=2.45 GHz，基底溫度 T=1000 K，壓強(qiáng) P=8 kPa，流量 Q=200 sccm（1 sccm=1 mL/min ）。計(jì)算出無鉬支架及不同鉬支架與基底的高度差Δh 條件下的電子數(shù)密度，其分布情況如圖3所示。

由圖3發(fā)現(xiàn)：與無鉬支架時(shí)（圖3a）相比，除了鉬支架高度 h=3.0 mm 時(shí)的結(jié)果（圖3f）外，其他設(shè)有鉬支架的基底表面電子數(shù)密度分布的均勻性均有所提升，且呈現(xiàn)一定的規(guī)律。當(dāng)Δh＜0 mm 時(shí)，電子數(shù)密度最強(qiáng)的區(qū)域出現(xiàn)在基底的邊緣，最大值約為4.5×1018 m?3；隨著Δh 的增大，基底邊緣區(qū)域的等離子體集中的情況越來越弱，基底表面電子數(shù)密度分布的均勻性逐漸提 升。當(dāng)Δh＞0 mm 時(shí)，電子數(shù)密度最強(qiáng)的區(qū)域轉(zhuǎn)變至鉬支架表面，基底表面電子數(shù)密度最強(qiáng)的區(qū)域逐漸向基 底中心轉(zhuǎn)移，基底表面電子數(shù)密度最大值約為3.5× 1018 m?3，較Δh ＜0 mm 時(shí)的降低了22.2%，不利于金剛石涂層的生長；隨著Δh 的增大，基底表面電子數(shù)密度 由中心向邊緣減弱的現(xiàn)象愈加明顯，且基底表面電 子數(shù)密度分布的均勻性逐漸下降。當(dāng)Δh ＝0 mm 時(shí) （圖3d），基底表面各處的電子數(shù)密度值基本一致，其分布的均勻性達(dá)到最佳。

為更加直觀地判斷不同鉬支架下基底表面電子數(shù)密度分布的情況，導(dǎo)出原始數(shù)據(jù)并繪制基底徑向電子數(shù)密度分布圖，如圖4所示。

從圖4中得到的電子數(shù)密度分布的均勻性結(jié)論和圖3中的是一致的。從圖4中還可以發(fā)現(xiàn)：當(dāng)Δh＜0 mm 時(shí)，隨著Δh 的增大，電子數(shù)密度在基底表面分布的形狀由凹形逐漸向平面轉(zhuǎn)變，基底邊緣處電子數(shù)密度強(qiáng)度值被削弱，逐漸與中心區(qū)域的值一致，因而其均勻性得到提升；當(dāng)Δh＞0 mm 時(shí)，隨著Δh 的增大，電子數(shù)密度在基底表面分布的形狀由平面逐漸向凸形轉(zhuǎn)變，基底邊緣處的電子數(shù)密度值進(jìn)一步被削弱，基底表面電子數(shù)密度最強(qiáng)的區(qū)域逐漸由邊緣向中心轉(zhuǎn)移，引起新的不均勻分布；當(dāng)Δh ＝0 mm 時(shí)，電子數(shù)密度在基底表面分布的形狀大致趨于平面，均勻性達(dá)到最佳。

2.2 變異系數(shù)

變異系數(shù)是一組數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)差與其相應(yīng)的均值之比，主要用于比較不同組別數(shù)據(jù)的離散程度，其計(jì)算公式為：

式中：Cv 為變異系數(shù)，σ為標(biāo)準(zhǔn)差，μ為平均值。

為進(jìn)一步定量研究鉬支架高度差對基底表面等離 子體分布均勻性的影響，采用變異系數(shù)對各組電子數(shù) 密度的均勻性進(jìn)行評價(jià)。原始數(shù)據(jù)及電子數(shù)密度的變 異系數(shù)見表1，并將變異系數(shù)繪制于圖5中。由表1的 數(shù)據(jù)可以得出：隨著Δh 的增大，尤其是當(dāng)Δh＞0 mm 時(shí)，基底表面的電子數(shù)密度值呈下降趨勢，Δh ＝1.0 mm 較Δh =?2.0 mm 時(shí)的電子數(shù)密度平均值由3.817×1018 m?3 下降至3.116×1018 m?3，降低了18.4%；當(dāng)Δh≤0 mm 時(shí)，電子數(shù)密度降幅均在5.0%以內(nèi)。

由圖5可以發(fā)現(xiàn)：當(dāng)Δh ＜0 mm 時(shí)，電子數(shù)密度的 變異系數(shù)由10.265%逐漸減小至3.998%，表明基底表 面電子數(shù)密度分布的均勻性逐漸提升；當(dāng)Δh＞0 mm 時(shí)，電子數(shù)密度的變異系數(shù)又逐漸回升至10.048%，表明基 底表面電子數(shù)密度分布的均勻性逐漸變差，且此時(shí)變 異系數(shù)的變化速率明顯高于Δh ＜0 mm 時(shí)的，表明當(dāng) Δh＞0 mm 時(shí)，基底表面電子數(shù)密度分布的均勻性惡化速度加快；當(dāng)Δh ＝0 mm 時(shí)，電子數(shù)密度的變異系數(shù)達(dá)到最低值3.998%，表明此時(shí)基底表面電子數(shù)密度分布的均勻性達(dá)到最佳。

2.3 沉積實(shí)驗(yàn)

由以上的仿真結(jié)果可以得出：當(dāng)基底與鉬支架的高度差Δh ＝0 mm（即鉬支架高度 h ＝2.0 mm ）時(shí)，基底表面等離子體分布均勻性達(dá)到最佳。故采用無鉬支架作為對照組，h ＝2.0 mm 的鉬支架作為實(shí)驗(yàn)組在同樣的參數(shù)下進(jìn)行對照實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)采用甲烷、氫氣混合氣體作為反應(yīng)氣體，直徑為12.0 mm 、高為2.0 mm 的圓柱形孕鑲金剛石顆粒硬質(zhì)合金材料為基底。在進(jìn)行實(shí)驗(yàn)之前，基底需用金剛石基本顆粒尺寸為6.5μm 的金剛石砂紙進(jìn)行研磨，再經(jīng)鹽酸酸浸去鈷和乙醇超聲處理，最后用熱風(fēng)吹干后將其置于基片臺(tái)上。通過控制真空泵的開關(guān)程度，配合定量的氣源輸入實(shí)現(xiàn)對反應(yīng)腔壓力的精準(zhǔn)控制。表2是實(shí)驗(yàn)所用的工藝參數(shù)。沉積前后使用精度為0.001 mm 的千分尺對基底的厚度進(jìn)行測量，并在沉積結(jié)束后使用掃描電子顯微鏡對金剛石涂層試樣進(jìn)行分析及測試。

圖6是通過觀察窗觀察到的對照組和實(shí)驗(yàn)組的金剛石涂層沉積過程中的基底表面照片。從圖6中可以得出：對照組基底邊緣的亮度明顯高于中心區(qū)域的，基底表面的顏色由邊緣的亮白色逐漸變成內(nèi)圈的粉色，進(jìn)而向中心的深紅色過渡，表明此時(shí)基底表面等離子 體分布的均勻性較差，從基底邊緣向中心分布的電子 數(shù)密度逐漸降低；而在鉬支架的作用下，實(shí)驗(yàn)組基底表面的顏色明顯更均勻，從基底邊緣到中心的顏色幾乎一致，基底表面等離子體分布的均勻性得到明顯提升。

沉積得到的對照組和實(shí)驗(yàn)組的金剛石涂層不同區(qū)域的 SEM 圖像如圖7所示，從圖7中可以得出：對照組的金剛石涂層的晶粒尺寸差異較大，小晶粒的尺寸低于5μm，而大晶粒的尺寸超20μm，晶粒尺寸明顯呈現(xiàn)從中心向邊緣逐漸增大的趨勢，且晶粒間存在溝壑和空隙，表面較不平整，整體形貌較差；相比之下，實(shí)驗(yàn)組的金剛石涂層表現(xiàn)出良好的致密性，晶粒尺寸均勻性明顯提升，大都保持在5μm左右，其整體形貌明顯優(yōu)于對照組的。

通過對沉積前后基底厚度的測量，可以得到金剛 石涂層的厚度，測量數(shù)據(jù)如表3所示。從表3的數(shù)據(jù) 可以得出：對照組基底中心和邊緣區(qū)域的涂層厚度相 差6μm，而實(shí)驗(yàn)組基底中心和邊緣區(qū)域的涂層厚度只 相差2μm，厚度均勻性明顯優(yōu)于對照組的。但實(shí)驗(yàn)組 涂層的整體厚度小于對照組的，表明鉬支架的引入會(huì) 一定程度上降低金剛石涂層的生長速率。以上結(jié)果均證明了鉬支架對金剛石涂層生長均勻性的積極作用，且實(shí)驗(yàn)與仿真結(jié)果具有良好的一致性。

3 結(jié)論

基于多物理場耦合仿真軟件 COMSOL Multiphys- ics 的微波等離子體模塊，模擬不同鉬支架與基底的高度差Δh 對 MPCVD 基底表面等離子體分布的影響，計(jì)算電子數(shù)密度分布及各組電子數(shù)密度的變異系數(shù)，揭示基底表面等離子體分布的變化規(guī)律，并采用 SEM 對沉積得到的金剛石涂層開展微觀形貌分析，得到以下結(jié)論：

（1）從電子數(shù)密度的分布來看，Δh 對基底表面等離子體分布的影響非常顯著，且呈現(xiàn)一定的規(guī)律。當(dāng)Δh＜0 mm 時(shí)，隨著Δh 的增大，電子數(shù)密度的分布形狀由凹形逐漸向平面轉(zhuǎn)變，均勻性逐漸提升；當(dāng)Δh ＞0 mm 時(shí)，隨著Δh 的增大，其分布形狀由平面逐漸向凸形轉(zhuǎn)變，其最大值和平均值分別下降22.2%和18.4%，引起新的不均勻分布；當(dāng)Δh ＝0 mm 時(shí)，基底表面各處 的電子數(shù)密度值基本一致，其分布均勻性達(dá)到最佳。

（2）從電子數(shù)密度的變異系數(shù)來看，當(dāng)Δh ＜0 mm 時(shí)，隨著Δh 的增大，變異系數(shù)由10.265%降至3.998%，電子數(shù)密度分布的均勻性逐漸提升；當(dāng)Δh ＞0 mm 時(shí)，隨著Δh 的增大，變異系數(shù)由3.998%升至10.048%，電 子數(shù)密度分布的均勻性逐漸變差；當(dāng)Δh ＝0 mm 時(shí)，變異系數(shù)最低為3.998%，電子數(shù)密度分布的均勻性達(dá)到 最佳。

（3）從沉積實(shí)驗(yàn)來看，在沉積過程中對照組基底表面的顏色明顯呈現(xiàn)由邊緣的亮白色向粉色過渡，進(jìn)而轉(zhuǎn)變?yōu)橹行牡纳罴t色的趨勢；相反，實(shí)驗(yàn)組基底表面的顏色幾乎一致，表明實(shí)驗(yàn)組的等離子體分布更均勻。從2組實(shí)驗(yàn)涂層樣品的微觀形貌來看，實(shí)驗(yàn)組涂層的晶粒分布及大小的均勻性明顯優(yōu)于對照組的。從涂層厚度均勻性來看，對照組涂層中心和邊緣區(qū)域的涂層厚度相差6μm，而實(shí)驗(yàn)組的只相差2μm，涂層厚度均勻性明顯提升。實(shí)驗(yàn)與仿真結(jié)果具有良好的一致性。

綜上可以得出，鉬支架的引入削弱了基底邊緣尖端放電的情況，使基底表面等離子體分布更加均勻，改善了金剛石涂層的沉積環(huán)境，最終提升了 MPCVD 金剛石涂層生長的均勻性。

參考文獻(xiàn)：

［1］ LI G， RAHIM M Z， PAN W， et al. The manufacturing and the application of polycrystalline diamond tools： A comprehensive review [J]. Journal of Manufacturing Processes，2020，56（5）：400-416.

［2］ BOLSHAKOV A P， RALCHENKO V G， YUROV V Y， et al. Enhanced deposition rate of polycrystalline CVD diamond at high microwave power densities [J]. Diamond amp; Related Materials，2019（97）：107466.

［3］ CHENG H Y， YANG C Y， YANG L C， et al. Effective thermal and mechanical properties of polycrystalline diamond films [J]. Journal of Applied Physics，2018，123（16）：165105.

［4］ DAR M A， KIM Y S， ANSARI S G， et al. Comparative study of diamond films grown on silicon substrate using microwave plasma chemical vapor deposition and hot-filament chemical vapor deposition technique [J]. Korean Journal of Chemical Engineering，2006，22（5）：770-773.

［5］ NAD S， GU Y， ASMUSSEN J. Growth strategies for large and high quality single crystal diamond substrates [J]. Diamond amp; Related Materials，2015（60）：26-34.

［6］ WANG B， WENG J， WANG Z T， et al. Investigation on the influence of the gas flow mode around substrate on the deposition of diamond films in an overmoded MPCVD reactor chamber [J]. Vacuum，2020，182（1）：109659.

［7］ 簡小剛， 雷強(qiáng)， 張奎林.熱絲CVD金剛石涂層溫度場補(bǔ)償優(yōu)化研究[J].金剛石與磨料磨具工程，2016，36（6）：15-19， 24.

JIAN Xiaogang， LEI Qiang， ZHANG Kuilin. Optimization of HFCVD diamond coating deposition temperature compensating [J]. Diamond amp;Abrasives Engineering，2016，36（6）：15-19， 24.

［8］ LI L， ZHAO C， ZHANG S， et al. Simulation of diamond synthesis by microwave plasma chemical vapor deposition with multiple substrates in a substrate holder [J]. Journal of Crystal Growth，2022（579）：126457.

［9］ ASHKIHAZI E E， SEDOV V S， SOVYK D N， et al. Plateholder design for deposition of uniform diamond coatings on WC-Co substrates by microwave plasma CVD for efficient turning application [J]. Diamond amp; Related Materials，2017（75）：169-175.

［10］王鳳英， 孟憲明， 唐偉忠， 等.圓柱諧振腔式MPCVD裝置中氫、氬微波等離子體分布規(guī)律的數(shù)值模擬[J].真空與低溫，2008（3）：157-163.

WANG Fengying， MENG Xianming， TANG Weizhong， et al. Simulation of hydrogen and argon microwave plasmas in a cylindrical microwave plasma chemical vapor deposition reactor [J]. Vacuum amp; Cryogenics，2008（3）：157-163.

［11］安康， 劉小萍， 李曉靜， 等.新型高功率MPCVD金剛石膜裝置的數(shù)值模擬與實(shí)驗(yàn)研究[J].人工晶體學(xué)報(bào)，2015，44（6）：1544-1550.

AN Kang， LIU Xiaoping， LI Xiaojing， et al. Numerical simulation and experimental study of a novel high-power microwave plasma CVD reactor for diamond films deposition [J]. Journal of Synthetic Crystals，2015，44（6）：1544-1550.

［12］ HASSOUNI K， SILVA F， GICQUEL A. Modelling of diamond deposition microwave cavity generated plasmas [J]. Journal of Physics D：Applied Physics，2010，43（15）：153001.

［13］ DERKAOUI N， ROND C， GRIES T， et al. Determining electron temperature and electron density in moderate pressure H2/CH4 microwave plasma [J]. Journal of Physics D：Applied Physics，2014，47（20）：205201.

［14］ MESBAHI A， SILVA F， FARHAT S， et al. Hydrodynamics effects in high power density microwave plasma diamond growth reactors [J]. Journal of Physics：D Applied Physics，2013，46（38）：385502-385516.

［15］ YAMADA H， CHAYAHARA A， MOKUNO Y. Simplified description of microwave plasma discharge for chemical vapor deposition of diamond [J]. Journal of Applied Physics，2007，101（6）：063302.

［16］ KEATCH R. Principles" of plasma" discharges" and" materialprocessing[M]. New York： Microelectronics Journal， 1996：804.

［17］ FüNER M， WILD C， KOIDL P. Simulation and development of optimized microwave plasma reactors for diamond deposition [J]. Surface and Coatings Technology，1999（116/117/118/119）：853-862.

［18］ PLEULER E， WILD C， FüNER M， et al. The CAP-reactor， a novel microwave CVD system for diamond deposition [J]. Diamond and Related Materials，2002，11（3）：467-471.

［19］ VIEHLAND L A， MASON E A. Transport properties of gaseous ions over a wide energy range 4[J]. Atomic Data and Nuclear Data Tables，1995，60（1）：37-95.

［20］ SCOTT C D， FARHAT S， GICQUEL A， et al. Determining electron temperature and density in a hydrogen microwave plasma [J]. Journal of Thermophysics and Heat Transfer，1996，10（3）：426-435.

［21］ PLANO L S， SURENDRA M， GRAVES D B. Self-consistent dc glow- discharge simulations applied to diamond film deposition reactors [J]. Journal of Applied Physics，1992，71（10）：5189-5198.

［22］鄒帥， 唐中華， 吉亮亮， 等.懸浮型微波共振探針在電負(fù)性容性耦合等離子體中電子密度的測量[J].物理學(xué)報(bào)，2012，61（7）：075204.

ZOU Shuai， TANG Zhonghua， JI Liangliang， et al. Application of floating microwave resonator probe to the measurement of electron density in electronegative capacitively coupled plasma [J]. Acta Physica Sinica，2012，61（7）：075204.

作者簡介

張斌華，男，1998年生，碩士。主要研究方向： MPCVD 金剛石涂層制備與性能檢測。

E-mail：zhangbh@#edu.cn

通信作者：簡小剛，男，1975年生，博士、副教授。主要研究方向：涂層制備與性能檢測。

E-mail：jianxgg@#edu.cn

Numerical simulation and experiment of uniform growth of MPCVDdiamond coating

ZHANG Binhua， JIAN Xiaogang

（School of Mechanical and Energy Engineering， Tongji University， Shanghai 201804， China）

Abstract Based on the microwave plasma module of multiphysics simulation software COMSOL Multiphysics， a nu- merical model of hydrogen plasma inside a MPCVD reactor was built. The effect of different height differences Δh between the circular molybdenum support added on the outer side of the substrate and the substrate on the plasma distri- bution at the surface of the substrate was investigated. The uniformity of plasma distribution was quantitatively ana- lyzed by coefficient of variation， and the microstructure of diamond coating surface was characterized by SEM. The res- ults show that when Δh=0 mm， the uniformity of plasma distribution is the best， the coefficient of variation is 3.998%， and the uniformity of grain distribution and size of diamond coating is significantly improved compared with that without molybdenum support. When Δhlt;0 mm， the uniformity of plasma distribution increases with the increase of Δh， and the coefficient of variation decreases from 10.265% to 3.998%. When Δhgt;0 mm， the uniformity of plasma distribu- tion does not increased but decreases， and the coefficient of variation increases to 10.048%. In addition， when Δh=?2.0 mm， the plasma density on the substrate surface decreases by about 20%， which is not conducive to the growth of dia- mond coating.

Key words diamond coating；uniformity；microwave plasma；numerical simulation