基于數(shù)據(jù)庫的第一性原理材料計算流程設(shè)計

祁景博　章曙光　姜駿

摘要：第一性原理計算即從量子力學(xué)基本原理出發(fā)，采用數(shù)值算法求解密度泛函理論基本方程，從而獲得電子運動規(guī)律、探索物質(zhì)運動規(guī)律、研究物質(zhì)的理論描述。項目從針對第一性原理計算的迭代計算和本征態(tài)求解方式，開發(fā)支持材料元素第一性原理材料計算的軟件。隨著計算機技術(shù)和計算能力的不斷進步，對材料性能和機制的認知逐漸深入到電子層次，新材料的研究也越來越由傳統(tǒng)的實驗室研究轉(zhuǎn)為理論模擬計算和數(shù)據(jù)驅(qū)動標準化流程的新模式。課題基于MangoDB數(shù)據(jù)庫技術(shù)，利用Atomate軟件的FireWorks模塊研究，對材料元素實現(xiàn)第一性原理材料計算，獲得其計算基本流程的數(shù)據(jù)庫模型。

關(guān)鍵詞：第一性原理計算；密度泛函理論；材料元素計算；標準化流程；MongoDB數(shù)據(jù)庫

中圖分類號：TP311 文獻標識碼：A

文章編號：1009-3044（2024）13-0077-07 開放科學(xué)（資源服務(wù)）標識碼（OSID） ：

0 引言

在新材料的研究中，材料計算往往是至關(guān)重要的一步，可以為材料工作者提供關(guān)鍵的數(shù)據(jù)支持，幫助他們設(shè)計、制備和合成新材料。然而，傳統(tǒng)的材料計算通常需要不斷迭代和試錯，導(dǎo)致研發(fā)周期長、不確定性高、研究成本高，從而限制了新材料的研究進展。近年來，隨著計算機技術(shù)的快速發(fā)展，新材料設(shè)計中的材料計算可以通過計算機模擬進行。通過計算機程序不斷迭代材料設(shè)計、制備和合成方式，將手動的材料計算轉(zhuǎn)變?yōu)槟K化的“參數(shù)選擇-自動計算”的標準化流程。新材料研究需要大量的材料計算數(shù)據(jù)支持，而材料數(shù)據(jù)庫作為存儲計算數(shù)據(jù)的媒介和載體，是材料多角度參數(shù)設(shè)計和計算迭代的基礎(chǔ)。材料數(shù)據(jù)庫在滿足大量材料計算數(shù)據(jù)的同時，對于尋找宏觀物理性質(zhì)和微觀結(jié)構(gòu)優(yōu)化具有決定性作用，為高效、低成本的新型材料設(shè)計等材料科學(xué)研究奠定了基礎(chǔ)。

國內(nèi)重要材料數(shù)據(jù)庫包括中國科學(xué)院的材料學(xué)科基礎(chǔ)科學(xué)數(shù)據(jù)庫和北京科技大學(xué)主導(dǎo)的國家材料科學(xué)數(shù)據(jù)共享網(wǎng)。此外，還有一些規(guī)模較小的數(shù)據(jù)庫，如北京航空材料研究院的航空材料數(shù)據(jù)庫和中科院長春應(yīng)用化學(xué)研究所的稀土材料數(shù)據(jù)庫，專注于特定領(lǐng)域但數(shù)據(jù)共享有限。中科院物理研究所的Atomly.net收錄了超過17萬個無機晶體材料的第一性原理計算結(jié)果。美國的Materials Project等數(shù)據(jù)庫也提供豐富內(nèi)容，但仍存在用戶權(quán)限限制和數(shù)據(jù)分析挑戰(zhàn)。

1 關(guān)鍵技術(shù)介紹

FireWorks是一個用于定義、管理和執(zhí)行標準化工作流?？梢允褂肞ython、JSON或YAML定義復(fù)雜的工作流，使用MongoDB進行存儲。工作流可以在任意計算資源上自動執(zhí)行，包括那些具有排隊系統(tǒng)的計算資源。

Atomate是一款開源軟件，使用Python函數(shù)的工作流用于執(zhí)行復(fù)雜的材料科學(xué)。Atomate的特點包括它建立在開源庫之上：pymatgen、custodian、jobflow和FireWorks。具有“標準”工作流程庫，用于計算各種所需材料性能，將工作流修改和鏈接在一起的簡單途徑。它可以構(gòu)建輸出屬性的大型數(shù)據(jù)庫，會自動保留作業(yè)、目錄、運行時的細致記錄參數(shù)等。

MongoDB是一款開源文檔型數(shù)據(jù)庫，采用JSON 風格的BSON存儲數(shù)據(jù)。其靈活的數(shù)據(jù)模型允許存儲各種結(jié)構(gòu)的文檔，支持復(fù)雜查詢操作。

2 需求分析

2.1 設(shè)計目標

該軟件是基于MongoDB數(shù)據(jù)庫的材料計算工具，針對材料研究工作者開發(fā)，旨在計算材料分子的物化性質(zhì)，如動能、勢能和態(tài)密度等。由于構(gòu)成材料的元素組分、性質(zhì)的差別，以及材料應(yīng)用的復(fù)雜性，不同材料的第一性原理計算過程差別極大。當前的研究中，計算過程需要大量的人機交互，嚴重制約了高性能計算條件下的材料研究效率。目前對于封裝外部第一性原理計算引擎具有松耦合。結(jié)果計算、軟件安裝、測試都需要用戶去完成，材料工作者了解材料相關(guān)物性計算的基本流程但不具備計算機專業(yè)的背景知識。所以將材料計算過程分解為基本的“軟件-控制參數(shù)”組合單元，應(yīng)用數(shù)據(jù)庫技術(shù)，通過組織基本組合單元，達到第一性原理材料計算流程的標準化，進而提高材料元素計算的效率。

2.2 功能需求分析

交互頁面模塊：1） 用戶可在軟件登錄界面輸入指定賬號密碼登錄系統(tǒng)；2） 登錄后可進行新模型任務(wù)中元素類型的選擇；3） 選好元素類型后進入該元素的元素名和原子數(shù)量設(shè)置以及元素屬性；4） 設(shè)置好元素屬性后進入原子位置和晶胞參數(shù)坐標的具體設(shè)置。最后開始計算。

本軟件系統(tǒng)需要先對部署在Ubuntu 20.2 下的Atomate、FireWorks、MongoDB、VASP進行環(huán)境配置才可運行。

Atomate工作流調(diào)用模塊：Atomate是支持第一性原理計算的工具模塊，可以通過命令生成管理每項任務(wù)的FireWorks 工作流，包括逐條啟動和管理Fire?Works中所設(shè)計和構(gòu)造的輸入文件生成自洽迭代、態(tài)密度和能帶計算和數(shù)據(jù)存儲工作流。

FireWorks工作流模塊通過MongoDB存儲設(shè)計工作流程，在python.py文件中使用FireWorks配置計算工作流。支持利用Pymatgen前處理產(chǎn)生計算所需贗勢信息，傳遞輸入文件，調(diào)用VASP完成計算流程，并將結(jié)果存入MongoDB數(shù)據(jù)庫。

VASP材料元素計算模塊：該模塊基于贗勢-平面波基組，利用密度泛函理論求解Kohn-Sham方程，完成材料的電子結(jié)構(gòu)分析。支持快速生成輸入文件、提交計算任務(wù)到作業(yè)隊列，并自動解析輸出文件以匯總結(jié)果。

MongoDB 數(shù)據(jù)庫存儲模塊：本模塊主要實現(xiàn)對FireWorks工作流、材料計算結(jié)果數(shù)據(jù)的存儲。Mon?goDB支持豐富多樣的查找表達式模塊和多種文件和數(shù)據(jù)類型。

2.3 性能需求分析

本軟件系統(tǒng)中的Atomate 軟件，F(xiàn)ireWorks 模塊，VASP材料元素計算軟件需運行在Linux系統(tǒng)平臺下，材料工作者需將本軟件系統(tǒng)部署于主機或Linux操作系統(tǒng)的虛擬機。

3 概要設(shè)計

3.1 數(shù)據(jù)庫設(shè)計與實現(xiàn)

數(shù)據(jù)庫需要滿足存儲三個部分的能力：1） 存儲FireWorks計算工作流；2） 存儲VASP計算輸出文件；3） 存儲登錄用戶名和密碼。

按照該軟件的要求，采用 MongoDB數(shù)據(jù)庫構(gòu)建了下面的表格：

1） 用戶表（user） 用戶信息包括：賬號、密碼。

2） 材料表（material）

材料信息包括：元素、體系結(jié)構(gòu)、波函數(shù)、電荷密度、迭代弛豫、本征值、電子態(tài)密度、能量、體積、元素數(shù)量、能帶、密度。

3） 工作流表（jobflow）

工作流信息包括：工作流、創(chuàng)建時間、任務(wù)名、任務(wù)編號、輸出文件。

4） VASP作業(yè)表（vasptask）

VASP作業(yè)表信息包括：任務(wù)時間、元素屬性、晶胞參數(shù)、創(chuàng)建者、文件路徑、化學(xué)元素。

3.2 軟件整體概要設(shè)計

用戶登錄系統(tǒng)，填入賬號密碼后進入原子類型頁面，選擇元素類型和數(shù)量，配置元素屬性。然后進入晶胞參數(shù)頁面，填入原子位置和晶胞參數(shù)。完成填選后提交計算任務(wù)。系統(tǒng)通過Atomate調(diào)用Pymatgen搜索輸入文件POSCAR，生成POTCAR，配置INCAR 和KPOINTS。使用VASP進行材料元素計算，計算結(jié)果存入MongoDB數(shù)據(jù)庫，然后使用Pymatgen分析結(jié)果并繪圖。

3.3 系統(tǒng)概要設(shè)計

3.3.1 交互頁面模塊概要設(shè)計

交互頁面模塊：在交互頁面模塊中需要設(shè)計四個頁面：1） 登錄頁面：負責核對用戶的賬戶和密碼以進行身份確認并登錄系統(tǒng)。2） 原子類型選擇頁面：由于一個元素可能為一個或多個的若干原子組成，所以需要確定組成該元素的具體原子類型數(shù)量。3） 元素屬性頁面：在后續(xù)通過Atomate調(diào)用工作流計算步驟中需要先找到該元素輸入文件如：POSCAR文件，所以需要元素的具體名稱、原子的數(shù)量，來確定所選的具體元素信息。元素屬性的設(shè)置以在實際研究中對該元素所需的具體屬性值配置。4） 晶胞參數(shù)頁面：此頁面需要將您需要計算的元素中原子的具體位置和晶胞參數(shù)進行配置。

3.3.2 Atomate 工作流調(diào)用模塊概要設(shè)計

在Ubuntu 20.4 Linux系統(tǒng)中，下載Atomate、Fire?Works、Pymatgen、Python3.9、MongoDB7.0，并創(chuàng)建Atom?ate目錄結(jié)構(gòu)。配置環(huán)境變量和FireWorks工作流模塊路徑，設(shè)置數(shù)據(jù)存儲位置并連接VASP計算軟件。使用命令啟動配置好的FireWorks工作流，生成輸入文件。

3.3.3 FireWorks 工作流模塊概要設(shè)計

FireWorks工作流模塊配置和定義FireTask來調(diào)用Python模塊和函數(shù)；配置.py文件包含流程中所需函數(shù)；調(diào)用Pymatgen預(yù)處理對Atomate生成POTCAR 函數(shù)；傳入VASP生成輸入文件并計算結(jié)果函數(shù)；整條工作流以yaml格式存入MongoDB函數(shù)；調(diào)用Pymatgen 做后處理繪圖函數(shù)。

3.3.4 VASP 材料元素計算模塊概要設(shè)計

VASP材料元素計算模塊管理著VASP計算的核心部分。主要輸入包括四個文件：INCAR（控制參數(shù)）、POSCAR（結(jié)構(gòu)描述）、POTCAR（贗勢）和KPOINTS（K點設(shè)置）。輸出包括七個文件：CONTCAR （遲豫后的結(jié)構(gòu)）、WAVECAR（波函數(shù)）、CHGCAR（電荷密度）、OSZICAR（迭代信息）、EIGENVAL（本征值）、DOSCAR（電子態(tài)密度）和OUTCAR（主要輸出）。通過FireWorks配置的流程，進行基于第一性原理的材料元素計算，并將結(jié)果存入MongoDB。

3.3.5 MongoDB 數(shù)據(jù)庫模塊概要設(shè)計

MongoDB數(shù)據(jù)庫模塊：安裝MongoDB并配置其環(huán)境變量和數(shù)據(jù)庫控制文件和其中參數(shù)、存儲Fireworks 工作流數(shù)據(jù)庫、VASP輸出文件計算結(jié)果數(shù)據(jù)庫，Mon?goDB 需預(yù)先通過啟動命令使環(huán)境啟動。本軟件中MongoDB應(yīng)存儲三部分：1）FireWorks計算工作流。2）vasp計算輸出文件。3）登錄用戶賬號和密碼。

3.4 前端交互界面框架設(shè)計

登錄頁面設(shè)計：包括賬號和密碼輸入框，登錄和退出按鈕。輸入正確信息點擊“登錄”可進入系統(tǒng)，否則彈出“賬號或密碼錯誤”提示框。

元素類型選擇頁面：設(shè)置原子類型數(shù)量選擇欄，選擇元素的原子組成數(shù)量，并建立模型。

元素屬性頁面：包括元素名輸入框和晶胞參數(shù)選擇欄，選擇計算中所需的晶胞參數(shù)選項。

晶胞參數(shù)頁面：設(shè)置元素原子的三維坐標和晶胞參數(shù)的x、y、z 軸向量坐標。

4 詳細設(shè)計與代碼實現(xiàn)

4.1 軟件詳細設(shè)計概述

基于MongoDB的高通量材料計算數(shù)據(jù)庫的設(shè)計與應(yīng)用畢業(yè)設(shè)計，系統(tǒng)通過命令行或交互頁面實現(xiàn)材料工作者對材料元素第一性原理的計算，并將計算數(shù)據(jù)存儲進數(shù)據(jù)庫。系統(tǒng)內(nèi)部使用Atomate工作流調(diào)用FireWorks、VASP和MongoDB協(xié)作。用戶配置元素信息后，系統(tǒng)通過Atomate調(diào)用FireWorks啟動標準化計算工作流。工作流利用Pymatgen處理數(shù)據(jù)，生成輸入文件，并傳入VASP進行計算。計算完成后，結(jié)果存入MongoDB數(shù)據(jù)庫。Atomate調(diào)用Pymatgen繪制能帶結(jié)構(gòu)圖和態(tài)密度圖。

4.2 模塊詳細設(shè)計與代碼實現(xiàn)

4.2.1 交互頁面模塊詳細設(shè)計與代碼實現(xiàn)

登錄頁面：使用wxPython編寫交互頁面。當用戶輸入密碼后頁面會與數(shù)據(jù)庫中存放的賬號密碼進行比對，若賬號密碼正確則進入元素配置頁面，若錯誤則彈出錯誤提示框顯示“賬號或密碼錯誤”。

元素類型選擇頁面：氧化鎂MgO有一個鎂原子Mg 和一個氧原子O組成，不同元素間原子組成數(shù)量差別很大，并且原子組成為元素的基本。用戶點擊下拉欄選擇符合組成元素的原子數(shù)量如：“1、2、3...”，選擇完可點擊創(chuàng)建模型按鈕，創(chuàng)建該元素的模型。

元素屬性頁面：本頁面需要將原子數(shù)量具體分配給指定元素：鎂原子Mg對應(yīng)原子個數(shù)“1”，氧原子O對應(yīng)原子個數(shù)“1”。在第一性原理計算中會涉及晶胞參數(shù)，該屬性是結(jié)構(gòu)弛豫計算中重要部分。

晶胞參數(shù)頁面：設(shè)置原子的三維位置輸入框如下：鎂原子Mg對應(yīng)位置“ 0 0 0”，氧原子O對應(yīng)位置 “0.5 0.5 0.5”。將鎂原子和氧原子組合成氧化鎂后，需要設(shè)置晶胞參數(shù)的方位向量如下：x軸“ 2.13 2.132.13”，y軸“ 2.13 0 2.13”，z軸“ 0 2.13 2.13”。配置完畢后，點擊“OK”按鈕即可開始計算。

4.2.2 Atomate 調(diào)用FireWorks 工作流模塊詳細設(shè)計與代碼實現(xiàn)

Atomate 工作流調(diào)用模塊：在Linux 系統(tǒng)中部署Atomate軟件包、FireWorks模塊，創(chuàng)建好Atomate目錄的結(jié)構(gòu)，配置環(huán)境變量以及FireWorks工作流模塊路徑及數(shù)據(jù)存儲的位置信息，并制定好VASP計算軟件。

配置Atomate調(diào)用FireWorks工作流模塊路徑及材料元素計算輸出文件和計算流程的數(shù)據(jù)存儲的路徑位置信息。

4.2.3 VASP 材料元素計算模塊詳細設(shè)計與代碼實現(xiàn)

下載VASP6.1.2并在Atomate的配置目錄中指定VASP計算軟件的路徑，可在Atomate啟動FireWorks 后啟動VASP。

通過Python腳本使用pymatgen前處理進行輸入文件的查找與轉(zhuǎn)換，進行VASP計算前輸入文件的準備工作，從自動化預(yù)設(shè)的工作流中創(chuàng)建頻帶結(jié)構(gòu)。

VASP材料計算中需要元素的輸入文件，若制作材料元素充足的數(shù)據(jù)庫需要有足夠多的材料元素文件。

VASP 輸入文件中最重要的就是POSCAR 和POTCAR兩個文件。

通過Python腳本啟動VASP計算。

通過Python腳本使用pymatgen后處理。

4.2.4 MongoDB 數(shù)據(jù)庫模塊詳細設(shè)計與代碼實現(xiàn)

my_launchpad.yaml文件配置指定了FireWorks工作流與MongoDB數(shù)據(jù)庫的連接。

通過jobflow.ymal指定了計算任務(wù)和計算的輸出文件既參數(shù)output存入MongoDB數(shù)據(jù)庫，以及可將在材料元素的計算過程中調(diào)用jobflow.ymal。

5 系統(tǒng)測試

在材料計算軟件中對MgO經(jīng)過一系列參數(shù)配置后通過VASP計算得到數(shù)據(jù)和計算任務(wù)流程保存至MongoDB數(shù)據(jù)庫。

VASP計算過程中將輸出數(shù)據(jù)同時存入當前文件夾內(nèi)，繪圖腳本可根據(jù)該元素的輸出數(shù)據(jù)繪制能帶圖和態(tài)密度圖。

6 結(jié)束語

綜上所述，本材料計算軟件根據(jù)第一性原理材料計算的特征，將材料計算過程分解為基本的“軟件-控制參數(shù)”組合單元，應(yīng)用數(shù)據(jù)庫技術(shù)，通過組織基本組合單元，實現(xiàn)材料計算達到第一性原理材料計算流程的標準化，進而提高材料元素計算的效率。本軟件適用于材料工作者對材料研究中的計算步驟，由于兼容問題，材料工作者需將軟件部署于本機或虛擬機為Linux系統(tǒng)的計算機或服務(wù)器。經(jīng)測試軟件可根據(jù)用戶可根據(jù)設(shè)定的元素的原子位置和數(shù)量進行計算得到元素的輸出文件等相關(guān)計算結(jié)果。由于本項目在研究過程中無服務(wù)器條件則部署于虛擬機平臺導(dǎo)致算力不夠無法執(zhí)行多材料的并發(fā)和高通量計算，可在未來基于服務(wù)器端部署進行深入研究。

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【通聯(lián)編輯：李雅琪】