• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    植物精油的遞送體系及其在果蔬保鮮中應(yīng)用的研究進(jìn)展

    2024-05-20 07:17:38姜美茹杜易潼張改嵐范宇鑫姜子濤
    食品科學(xué) 2024年9期
    關(guān)鍵詞:微膠囊脂質(zhì)體精油

    姜美茹,王 穎,*,杜易潼,張改嵐,范宇鑫,姜子濤,2,*

    (1.天津商業(yè)大學(xué)生物技術(shù)與食品科學(xué)學(xué)院,天津 300134;2.天津天獅學(xué)院食品工程學(xué)院,天津 301700)

    隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,國(guó)內(nèi)外的飲食結(jié)構(gòu)得到明顯改善,人們開始追求更科學(xué)、綠色的食品。其中,富含維生素、膳食纖維、礦物質(zhì)等營(yíng)養(yǎng)元素的水果和蔬菜深受消費(fèi)者喜愛(ài)。然而,果蔬采摘后難貯藏,易受物理、生物等因素的影響發(fā)生腐敗變質(zhì),如蟲害的侵蝕、腐敗菌(霉菌、酵母菌、真菌)的滋生。而常用于果蔬保鮮的合成防腐劑可能存在環(huán)境污染或使用不當(dāng)?shù)葐?wèn)題,對(duì)消費(fèi)者造成負(fù)面影響[1]。作為天然活性物質(zhì)的植物精油是合成防腐劑的潛在替代品,已成為果蔬保鮮領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

    植物精油具有抗氧化性[2]、抑菌性[3]、驅(qū)蟲[4]等多種生物活性,能夠有效抑制果蔬氧化變質(zhì)、防止腐敗微生物滋生、避免蟲害侵食,是果蔬保藏的良好防腐劑。然而,精油易揮發(fā)且在光照、高溫等環(huán)境下穩(wěn)定性差、難以保存;此外,親水性弱導(dǎo)致精油與果蔬生物相容性差;具有較強(qiáng)的芳香氣味亦可能對(duì)消費(fèi)者造成不良影響,上述缺點(diǎn)限制了植物精油在果蔬保鮮中的進(jìn)一步應(yīng)用。基于此,利用殼聚糖、環(huán)糊精等壁材包封植物精油作為精油的遞送體系,不僅可以提高精油穩(wěn)定性、降低其揮發(fā)性,同時(shí)還可以掩蓋精油本身的氣味。因此,如圖1所示,納米乳液、微乳液、微膠囊、脂質(zhì)體等不同的精油遞送體系可能是擴(kuò)大其應(yīng)用范圍的關(guān)鍵。本文首先介紹了植物精油的成分及生物活性,其次概括了植物精油的遞送體系在果蔬保鮮中應(yīng)用的最新研究進(jìn)展,最后對(duì)該遞送體系在果蔬保鮮應(yīng)用方面存在的問(wèn)題及前景進(jìn)行了討論和展望,以期為進(jìn)一步利用植物精油進(jìn)行果蔬采后保鮮提供理論依據(jù)。

    圖1 植物精油主要生物活性及其遞送體系在果蔬中的應(yīng)用Fig.1 Major biological activities of plant essential oils and applications of their delivery systems in fruits and vegetables

    1 植物精油

    植物精油提取自芳香植物的木心、樹皮、果實(shí)、種子、葉、花、芽等部位,是一類芳香型次生代謝產(chǎn)物[5]。植物精油在自然界中廣泛分布,其中樟科(Lauraceae)、唇形科(Lamiaceae)、松柏科(Cupressaceae)、姜科(Zingiberaceae)、蕓香科(Rutaceae)、菊科(Asteraceae)、胡椒科(Piperaceae),以及上述相對(duì)應(yīng)的屬樟屬(Cinnamomum)、迷迭香屬(Rosmarinus)、松屬(PinusLinn.)、山姜屬(Piperaceae)、菊屬(ChrysanthemumL.)、柑橘屬(CitrusreticulataBlanco)、胡椒屬(PiperL.)等均含有豐富的精油資源[6-8]。

    1.1 植物精油的成分

    植物精油富含多種成分,其中萜類、芳香族、脂肪族化合物占總量的2/3,另含少數(shù)含硫、含氮化合物[9]。其中,萜類化合物是萜烯的含氧衍生物,分為半萜與倍半萜,萜烯是由異戊二烯單元組成的碳?xì)浠衔颷10-11]。芳香族化合物為含有苯環(huán)的萜類和苯丙烷類的衍生物,以及少量存在C6—C2骨架、醇、醛、酮等結(jié)構(gòu)的物質(zhì)[12]。脂肪族化合物含量雖少但廣泛存在于植物精油中,例如百里香精油中含有脂肪族氨基酸中的半胱氨酸[13]。此外,趙永田等[14]研究發(fā)現(xiàn)丁香精油中還存在少量甾體化合物。精油的揮發(fā)性成分是精油產(chǎn)生香氣的關(guān)鍵物質(zhì),同時(shí)精油的成分也影響其生物活性。

    1.2 植物精油的生物活性

    1.2.1 抗氧化活性

    植物精油具有良好的抗氧化活性,其抗氧化能力與精油種類、成分、濃度有關(guān)。其中,含氧單萜烯、倍半萜烯、酚類、酮類是大部分精油發(fā)揮抗氧化活性的主要成分[15-16]。現(xiàn)有研究表明植物精油的抗氧化活性機(jī)制主要為清除自由基、與金屬離子螯合、抑制脂質(zhì)過(guò)氧化等(圖2)。首先,植物精油中的酚類物質(zhì)含有酚羥基,可以提供氫原子,中和自由基,抑制氧化反應(yīng)的發(fā)生,從而實(shí)現(xiàn)自由基清除的目的[17],常見(jiàn)的自由基包括羥自由基、超氧陰離子自由基、1,1-二苯基-2-三硝基苯肼(1,1-diphenyl-2-picrylhydrazyl,DPPH)自由基等[18-20]。

    圖2 植物精油抗氧化活性機(jī)制Fig.2 Antioxidant mechanisms of plant essential oils

    其次,植物精油的酚羥基還可與金屬離子(Fe3+、Cu2+、Ca2+)螯合,導(dǎo)致芬頓(Fenton)反應(yīng)終止,從而發(fā)揮抗氧化能力。如國(guó)外研究學(xué)者通過(guò)蒸餾方式提取桉樹葉精油,進(jìn)一步利用吸光度法測(cè)定其與金屬離子螯合的活性,桉樹葉精油與抗壞血酸的半數(shù)最大抑制濃度(half maximal inhibitory concentration,IC50)分別為8.43、104.73 mg/mL,結(jié)果證明精油比抗壞血酸螯合效果更好[21]。

    植物精油亦能夠抑制脂肪氧合酶的活性、其結(jié)構(gòu)中的酚羥基作為脂肪過(guò)氧化鏈?zhǔn)椒磻?yīng)過(guò)程中過(guò)氧自由基的供體,防止脂質(zhì)氧化[22]。例如,測(cè)定經(jīng)過(guò)對(duì)乙酰氨基酚處理的小鼠內(nèi)臟脂質(zhì)過(guò)氧化水平,口服劑量為600 mg/kgmb和1 200 mg/kgmb阿米芹(AmmivisnagaL.)精油的小鼠肝臟和腎臟組織中丙二醛含量(脂質(zhì)過(guò)氧化的標(biāo)志物)顯著降低,不僅表現(xiàn)出較高的抗氧化能力,而且對(duì)肝、腎等組織勻漿稱質(zhì)量發(fā)現(xiàn)精油對(duì)其有一定保護(hù)功能[23]。

    1.2.2 抑菌性

    植物精油具有抑菌特性的主要成分有酚類、類黃酮、生物堿、異黃酮類和萜烯類[24-25],其抑菌機(jī)制主要為破壞菌體細(xì)胞壁及細(xì)胞膜結(jié)構(gòu)、影響菌體正常生命活動(dòng)以及代謝系統(tǒng)、誘導(dǎo)氧化造成菌體損傷等(圖3)。首先,植物精油可以穿透并破壞菌體細(xì)胞膜,使其內(nèi)含物滲出,導(dǎo)致其死亡。例如,柑橘類精油對(duì)金黃色葡萄球菌、大腸桿菌等食源性細(xì)菌有較強(qiáng)的抑菌活性,可以使細(xì)菌的細(xì)胞膜破裂,導(dǎo)致DNA、小離子等內(nèi)容物丟失,檸檬烯是發(fā)揮其抑菌作用的關(guān)鍵烴類化合物[26]。

    圖3 植物精油抑菌活性機(jī)制Fig.3 Antibacterial mechanisms of plant essential oils

    其次,植物精油通過(guò)影響三羧酸(tricarboxylic acid,TCA)循環(huán)關(guān)鍵酶活性、生物大分子合成,導(dǎo)致菌體生長(zhǎng)發(fā)育和代謝活動(dòng)紊亂。黃曲霉對(duì)谷物、花生等食品有較強(qiáng)污染能力,黃曉霞等[27]的研究表明山蒼子精油可以抑制黃曲霉的TCA循環(huán)關(guān)鍵酶從而影響其生長(zhǎng)代謝。此外,花椒精油亦可以降低芽孢桿菌氨基酸的含量,并且干擾tRNA、mRNA及多肽的合成,從而影響菌體正常的氨基酸代謝以及正常的生命活動(dòng),使菌體受損[28]。

    最后,植物精油能夠誘導(dǎo)細(xì)菌產(chǎn)生活性氧,從而導(dǎo)致氧化還原失衡,脂質(zhì)過(guò)氧化水平提高,對(duì)菌體造成損傷。如張譯同等[29]的研究表明經(jīng)香雪蘭精油處理后的金黃色葡萄球菌菌體產(chǎn)生大量活性氧導(dǎo)致脂質(zhì)基被破壞。國(guó)內(nèi)外研究均證明植物精油有良好的抑制真菌和細(xì)菌的活性,并且有一定的濃度依賴性。

    1.2.3 驅(qū)蟲性

    植物精油因其含有萜烯類化合物、α-蒎烯、樟腦等成分具有驅(qū)蟲、熏殺特定害蟲的生物活性功能[30]。眾多實(shí)驗(yàn)采用熏蒸、接觸致毒等方法證實(shí)植物精油對(duì)果蠅、蚜蟲、龍虱、小菜蛾等害蟲具有良好的趨避效果,且通過(guò)不同的方式驅(qū)蟲效果可能不同[31-33]。例如,野艾蒿精油在接觸處理小菜蛾幼蟲2~24 h后,其半數(shù)致死量(median lethal dose,LD50)由0.07 μL/只降低至0.05 μL/只,對(duì)成蟲幾乎無(wú)影響;而經(jīng)過(guò)熏蒸處理后該精油對(duì)成蟲具有毒性,研究表明,處理12 h后LC50由0.25 mg/L降至0.113 mg/L,隨著精油濃度的增加對(duì)小菜蛾成蟲的熏蒸毒性達(dá)到80%~100%[34]。由此可見(jiàn),植物精油驅(qū)蟲活性不僅與精油的使用方式有關(guān),亦與濃度有關(guān),因此合理使用植物精油才能有效驅(qū)蟲。

    精油驅(qū)蟲機(jī)制如圖4所示,其主要通過(guò)對(duì)嗅神經(jīng)、神經(jīng)遞質(zhì)以及酶活性的影響使害蟲拒食、中毒甚至死亡。首先,當(dāng)害蟲靠近食物時(shí),通過(guò)電穿透技術(shù)測(cè)試發(fā)現(xiàn)其感覺(jué)神經(jīng)元或者觸角可以在一定距離內(nèi)檢測(cè)精油的氣味并產(chǎn)生空間排斥機(jī)制,從而令其產(chǎn)生拒食行為。例如,利用大蒜精油保護(hù)蘋果時(shí),半翅目害蟲攝入的蘋果汁液量減少并且對(duì)蘋果的攝食行為受阻,說(shuō)明植物精油能夠通過(guò)該拒食行為減少食物損失[35]。其次,精油中的萜類化合物能夠抑制乙酰膽堿酯酶活性,從而導(dǎo)致神經(jīng)系統(tǒng)紊亂;植物精油還能夠作用于章魚胺受體;且可以通過(guò)影響谷胱甘肽酶活性造成正常生命活動(dòng)及能量代謝失衡進(jìn)而產(chǎn)生驅(qū)蟲作用[36-37]。

    圖4 植物精油驅(qū)蟲活性機(jī)制Fig.4 Insecticidal mechanisms of plant essential oils

    1.3 植物精油在果蔬保鮮中的應(yīng)用

    果蔬在加工運(yùn)輸中易受到害蟲、微生物以及氧化變質(zhì)的影響,其新鮮程度不易保持。例如,果蔬采摘或加工后其內(nèi)部的水分活度、酸堿度以及外部貯藏條件(溫度、濕度等)為微生物提供了適宜的生長(zhǎng)環(huán)境,導(dǎo)致霉菌、酵母菌、真菌等的滋生;果蔬若經(jīng)過(guò)簡(jiǎn)單切片、削皮等加工處理,細(xì)胞結(jié)構(gòu)被破壞,酚類化合物流失,活性氧含量提高,導(dǎo)致其極易發(fā)生氧化變質(zhì)。然而硫化氫、有機(jī)酸、臭氧等傳統(tǒng)的保鮮劑不僅對(duì)果蔬腐敗變質(zhì)抑制效果不佳,而且還可能存在殘留毒性的潛在危害。而植物精油良好的生物活性以及天然綠色的特點(diǎn)為上述問(wèn)題提供了解決方案。Kacaniova等[38]使用羅勒精油對(duì)蘋果、梨、土豆、白菜進(jìn)行熏蒸處理,4 種果蔬貯藏一段時(shí)間后仍可保持良好的硬度和質(zhì)地;圓盤擴(kuò)散法分析表明羅勒精油對(duì)革蘭氏陽(yáng)性菌、革蘭氏陰性菌及酵母菌的最小抑菌濃度分別為3.21、3.25 μL/mL和6.15 μL/mL;且原位抑菌活性的測(cè)定結(jié)果表明,當(dāng)精油濃度在62.5~500 μL/L范圍內(nèi),對(duì)上述果蔬表面的細(xì)菌及酵母菌的抑制作用具有濃度依賴性,即該精油能有效抑制果蔬中的致病微生物。另有研究表明,柑橘精油可顯著延長(zhǎng)草莓的保質(zhì)期,精油處理組草莓的總酚含量較高,顯示出更強(qiáng)的抗氧化能力和更優(yōu)良的感官屬性[39]。迷迭香精油可以有效減少常見(jiàn)果蔬害蟲茶翅蝽的數(shù)量,并且經(jīng)精油處理的番茄貯藏?cái)?shù)日后損傷程度明顯低于未處理組[40]。在抑菌、抗氧化、驅(qū)蟲等方面植物精油均表現(xiàn)優(yōu)異,具有成為合成果蔬防腐劑和保鮮劑替代品的潛力。

    然而植物精油包含多種揮發(fā)性成分,如α-蒎烯、β-石竹烯、檸檬烯、丙酮等,易受外界條件影響加速揮發(fā)和精油分子擴(kuò)散,從而降低保鮮效果[41-42]。其次,植物精油的親脂疏水性亦可能限制其在果蔬中的應(yīng)用,且由于植物精油自帶的芳香性氣味可能掩蓋果蔬本身的清香,通常并不受消費(fèi)者喜愛(ài),精油保鮮對(duì)于果蔬的感官品質(zhì)負(fù)面影響較大。因此,建立能夠降低揮發(fā)性氣味、增加溶解度且具有控釋作用的植物精油遞送體系得到廣泛關(guān)注。

    2 植物精油的遞送體系

    植物精油的遞送體系主要包括納米乳液、微乳液、微膠囊、脂質(zhì)體等。首先納米乳液、微乳液主要由油相、水相、表面活性劑組成,該乳液因顆粒粒徑小,從而克服了重力分離、絮凝、聚集、整合等現(xiàn)象的發(fā)生,同時(shí)表面活性劑能夠降低分散相分子擴(kuò)散速率,進(jìn)一步降低奧斯瓦爾德熟化的敏感性,因此,納米乳液、微乳液的穩(wěn)定性具有持久性[43]。微膠囊由殼聚糖、環(huán)糊精等大分子構(gòu)成,脂質(zhì)體通常由磷脂雙分子層構(gòu)成,二者獨(dú)特的結(jié)構(gòu)均能夠?qū)⒅参锞桶庠趦?nèi)部,因此,微膠囊、脂質(zhì)體可以在植物精油表面形成屏障,避免環(huán)境等因素的影響從而提高精油穩(wěn)定性[44]。其次,遞送體系在確保植物精油穩(wěn)定性的同時(shí)能夠增強(qiáng)其親水性,使精油更好地用于食品之中。另外,遞送體系可以在特定環(huán)境下釋放包封的精油,該控釋機(jī)制主要包括由于機(jī)械力作用使遞送基質(zhì)破壞,酶或者水解作用導(dǎo)致遞送基質(zhì)溶解以及包封的植物精油通過(guò)遞送基質(zhì)擴(kuò)散到外部環(huán)境等,能夠有效提高其利用率[45]??傊?,遞送體系的應(yīng)用可以使植物精油的缺點(diǎn)得到顯著改善。

    2.1 納米乳液

    植物精油納米乳液主要分為水包油(O/W)和油包水(W/O)等類型,前者為油滴在親水乳化劑的作用下分散在水相中,后者為水滴在親脂乳化劑作用下分散在油相中。納米乳液的水相由乳化劑、助乳化劑等成分構(gòu)成,基于食品安全性的考慮,應(yīng)用于納米乳液中的乳化劑多采用乳清分離蛋白等食品級(jí)成分。此外,該乳液液滴的大小在20~200 nm之間,液滴尺寸小,界面張力大,故納米乳液的形成需要大量能量。因此,通常采用傳統(tǒng)低能法、高能法產(chǎn)生大量能量從而制備納米乳液,其中傳統(tǒng)低能法反應(yīng)條件溫和、無(wú)需外部能量即可制備納米乳液,但需嚴(yán)格調(diào)整系統(tǒng)的親水親脂平衡(hydrophiliclipophilic balance,HLB),對(duì)表面活性劑濃度要求較高[46]?;趥鹘y(tǒng)低能法的局限性,多采用高能法制備植物精油納米乳液,如高壓均質(zhì)法、超聲乳化法、微流化等方法,所用儀器通常包括高壓均質(zhì)器、超聲波發(fā)生器、微流化器等。

    納米乳液遞送體系對(duì)改善植物精油穩(wěn)定性和生物活性等方面起著至關(guān)重要的作用,因此利用該體系保鮮的食品貨架期得到有效延長(zhǎng)。第一,由納米乳液遞送的大蒜、芫荽精油均具有良好的熱力學(xué)穩(wěn)定性和離子穩(wěn)定性,這是由于精油及其活性化合物聚集在納米尺寸的液滴中,通過(guò)增加單位質(zhì)量納米乳液的表面積,從而提高其穩(wěn)定性;此外,表面活性劑可以降低水-油界面張力,有助于液滴分散,有效提高其穩(wěn)定性[47-48]。

    第二,遞送體系有效提升了植物精油的抑菌能力。相較于純精油,被遞送的植物精油(迷迭香、丁香、百里香等精油)對(duì)細(xì)菌(大腸桿菌、芽孢桿菌、金黃色葡萄球菌)、真菌(霉菌)等腐敗菌的抑制作用得到有效提升,因而由其保鮮的草莓、紫甘藍(lán)等食品保質(zhì)期延長(zhǎng)[49-50]。這與遞送后的精油表面積增大有關(guān),單位表面積增大使其穿透微生物膜的速度加快,促使細(xì)胞膜完整性被破壞,抑菌性可以顯著提升[51]。

    第三,納米乳液遞送體系還可以提高精油的驅(qū)蟲效果,低濃度的精油納米乳液即可達(dá)到高濃度精油的驅(qū)蟲效果,如用10、15、20、25 μL/L純香茅精油以及納米乳液處理蟑螂雄蟲,蟑螂雄蟲平均死亡率分別為0%、16.7%、25%、27.8%和23.3%、30%、61.1%、91.7%[52]。

    最后,納米乳液優(yōu)秀的控釋作用亦可以提高精油的利用率,采用單滴微萃取的方法分別測(cè)定經(jīng)純精油、納米乳液精油處理后的樣品頂部空間精油濃度,在24~48 h內(nèi),純精油濃度急劇下降,而納米乳液精油濃度隨時(shí)間延長(zhǎng)變化緩慢,這是由于納米包封延緩了百里香酚的釋放,樣品與精油接觸時(shí)間變長(zhǎng),從而提高了精油生物活性持久性以及利用率[53]。隨著納米乳液的發(fā)展,穩(wěn)定性更強(qiáng)、生物相容性更好的Pickering乳液在食品保鮮中受到青睞[54-55]。綜上,納米乳液是植物精油用于食品保鮮良好的遞送載體。

    納米乳液制備原理、液滴尺寸及作用效果匯總?cè)绫?所示。

    表1 納米乳液制備原理、液滴尺寸及作用效果Table 1 Preparation principles,droplet sizes and effects of nano-emulsions

    2.2 微乳液

    微乳液是一種膠體溶液,亦是乳液的一種,主要由水相、油相、表面活性劑構(gòu)成,與納米乳液主要構(gòu)成相同,但二者存在顯著不同,根據(jù)顆粒粒徑區(qū)分二者不準(zhǔn)確,微乳液與納米乳液的顆粒粒徑尺寸存在重疊,甚至微乳液顆粒粒徑可能小于納米乳液[62]。因此,通常根據(jù)表面活性劑種類、形狀及制備方式等方面區(qū)分。首先,微乳液的表面活性劑與油相成分之比高于納米乳液,微乳液表面活性劑種類的選取因其較低的界面張力而受到限制,主要為司盤系列和吐溫系列;其次,微乳液的形狀可以是球形、非球形,而納米乳液因其需要較高界面張力只能形成球形[63];最后,微乳液可以通過(guò)水相、油相、表面活性劑混合自發(fā)得到,是熱力學(xué)穩(wěn)定過(guò)程,而納米乳液需克服微乳液的形成,故需通過(guò)加熱、攪拌等方式提供能量,是動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定的過(guò)程[64]?;谖⑷橐鹤园l(fā)乳化形成的特點(diǎn),其制備方式多采用滴水法。

    滴水法制備微乳液是一種自發(fā)乳化的過(guò)程,對(duì)HLB要求較高,HLB范圍較高的表面活性劑其乳化能力更強(qiáng),更利于微乳液的形成。因此,制備植物精油微乳液時(shí)常選取親水性吐溫80為表面活性劑。但表面活性劑的選擇也可能影響微乳液包封后植物精油的生物活性,例如,以吐溫20和乙醇為表面活性劑和助表面活性劑的體系制備柑橘精油微乳液,相較于其他體系對(duì)害蟲乙酰膽堿酶的抑制作用更強(qiáng),驅(qū)蟲活性更好[65]。故選擇合適的乳化劑對(duì)微乳液的制備至關(guān)重要。

    利用微乳液遞送植物精油,其抑菌、驅(qū)蟲、抗氧化能力均增強(qiáng)。其一,微乳液遞送體系可以增強(qiáng)植物精油的抑菌能力。如與對(duì)照組相比,百里香精油微乳液對(duì)黃瓜和草莓中金黃色葡萄球菌和大腸桿菌的抑制能力最強(qiáng),這是基于以下多種因素的結(jié)果,如表面活性劑促使該體系與膜的磷脂雙層融合、微乳液較小的膠體粒徑更易穿透微生物膜、乳液的膠束結(jié)構(gòu)能夠加快細(xì)胞內(nèi)含物的流出,在這3 種因素的影響下顯著提高植物精油的抑菌活性[66]。

    其二,微乳液遞送體系能夠提升植物精油的驅(qū)蟲活性,這可能與微乳液應(yīng)用于食品時(shí)能夠增加植物精油的親水性有關(guān)。食品尤其是果蔬中含有足夠的游離水,該體系與水接觸能夠有效釋放精油,增強(qiáng)精油與食品的接觸作用時(shí)間及生物相容性[67]。朱砂葉螨是茄子、辣椒、瓜類等果蔬葉片的主要害蟲之一,分別用純姜黃精油、姜黃精油納米乳液處理朱砂葉螨,6 h后純精油除螨能力下降,而微乳液除螨能力仍呈現(xiàn)上升趨勢(shì),是綠色的果蔬除螨劑[68]。

    其三,微乳液處理后植物精油的抗氧化活性增強(qiáng),且其抗氧化活性不僅依賴精油濃度、顆粒粒徑,同時(shí)與水分含量相關(guān)。利用艾葉精油微乳液處理櫻桃后,其DPPH自由基清除能力提升,抗氧化活性增強(qiáng),此外,當(dāng)該體系含水量低于60%時(shí),其DPPH自由基的清除能力與水分含量呈正相關(guān),而含水量大于60%時(shí),DPPH自由基清除能力逐漸降低[69]。因此,制備總抗氧化能力最佳的精油微乳液體系需考慮水分含量。

    最后,植物精油的微乳液還具備良好的物理穩(wěn)定性,柑橘精油微乳液在不同溫度和離心速率條件下,其透光率均高于92%,該乳液保持澄清透明,未出現(xiàn)渾濁、凝固等現(xiàn)象[70]。由上述可知,微乳液的發(fā)展擴(kuò)大了精油在食品保鮮方面的應(yīng)用。近年來(lái)一項(xiàng)新型微乳液制備方式脫穎而出,該體系包含兩親溶劑且無(wú)需表面活性劑即可形成增溶能力較強(qiáng)的微乳液,同時(shí)該乳液在氧氣和溫度的調(diào)節(jié)下能夠釋放所遞送的物質(zhì),具有綠色、環(huán)保、溫和的特點(diǎn),為微乳液更有效地遞送植物精油提供了新的方向[71]。

    微乳液制備所需表面活性劑、液滴尺寸及作用效果匯總?cè)绫?所示。

    表2 微乳液制備所需表面活性劑、液滴尺寸及作用效果Table 2 Surfactant for preparation,droplet size and functional effects of microemulsions

    2.3 微膠囊

    利用微膠囊技術(shù)將植物精油與外部環(huán)境隔開,使其避免受到光照、氧氣等威脅,同時(shí)能夠很好地掩蓋精油本身的揮發(fā)性香氣。植物精油微膠囊的制備通常包括3 個(gè)步驟,首先植物精油在外壁材料的溶液中進(jìn)行乳化;其次凝聚成微膠囊;最終干燥至質(zhì)量恒定。許多研究將凝聚法、界面聚合法、噴霧干燥法、包合法、飽和水溶液法等用于微膠囊的制備。

    微膠囊可以提高精油的生物活性、具有良好的控釋作用,從而延緩食品的腐敗變質(zhì)。如檸檬精油微膠囊在室溫放置7 d后,對(duì)5 種霉菌生物活性的抑制作用仍較強(qiáng),微生物生長(zhǎng)繁殖的時(shí)間延長(zhǎng),從而提高食品的貨架期[74]。由于微膠囊具有控釋功能,微膠囊利用外壁的破裂以及擴(kuò)散等方式表現(xiàn)出良好的精油可釋放性,從而延長(zhǎng)植物精油發(fā)揮作用的時(shí)間。但這種控釋作用與溫度有關(guān),將牛至精油微膠囊分別在5、26 ℃和45 ℃條件下保存70 d,由精油保留率可知,溫度越高分子運(yùn)動(dòng)劇烈、牛至精油釋放速率加快,微膠囊外殼更易被破壞,大大降低精油利用率,因此,微膠囊體系應(yīng)在低溫保存[75-76]。

    其次,選擇適宜的微膠囊壁材至關(guān)重要,蛋白質(zhì)、阿拉伯膠、環(huán)糊精等材料作為外殼是維持植物精油穩(wěn)定性的重要因素[77]。

    然而單一壁材不穩(wěn)定、容易損壞,鑒于此,提高植物精油微膠囊生物活性的同時(shí)又能夠保證其穩(wěn)定性是現(xiàn)今的研究重點(diǎn),如國(guó)內(nèi)游學(xué)者利用機(jī)械攪拌及高壓均質(zhì)將未改性纖維素與明膠制備丁香精油微膠囊,且無(wú)需添加表面活性劑,研究了兩種芯壁比為1∶8、1∶1的制備條件,離心分析儀評(píng)估該體系不穩(wěn)定性指數(shù)接近0,其中1∶8的遞送體系表現(xiàn)出優(yōu)異的抗霉菌活性,13 d內(nèi)霉菌未生長(zhǎng),結(jié)果表明多種壁材聯(lián)合使用不僅可以改善微膠囊的穩(wěn)定性,而且還可以提高精油的生物活性[78]。近期智能微膠囊技術(shù)受到廣泛關(guān)注,機(jī)械刺激響應(yīng)膠囊能夠在特定環(huán)境變化(壓力、張力、摩擦等)時(shí)刺激響應(yīng)微膠囊發(fā)生破裂,從而釋放微膠囊的內(nèi)容物[79]。該微膠囊具有可控性、針對(duì)性等,為植物精油更有效地在食品中應(yīng)用提供了新的方法和思路。

    微膠囊制備原理、壁材及作用效果匯總?cè)绫?所示。

    2.4 脂質(zhì)體

    脂質(zhì)體是由天然或合成的磷脂雙分子層構(gòu)成的囊泡,該結(jié)構(gòu)賦予其親水和親脂性,常用的磷脂有大豆卵磷脂、磷脂酰膽堿等,且磷脂中添加膽固醇能夠提高脂質(zhì)體的穩(wěn)定性[93]。植物精油具有疏水性,可位于脂質(zhì)體的磷脂雙分子層之間,這解決了精油在水基食品中應(yīng)用局限性的問(wèn)題。脂質(zhì)體的制備方法包括薄膜水合、超聲處理、溶劑注入、加熱、均質(zhì)等,其中薄膜水合、超聲處理較為常用。

    利用脂質(zhì)體遞送的植物精油抑菌能力提高,這是由于脂質(zhì)體獨(dú)特的磷脂雙分子層結(jié)構(gòu),該結(jié)構(gòu)是植物精油可持續(xù)釋放的關(guān)鍵,能夠通過(guò)膜轉(zhuǎn)移、吸收、吞噬作用等多種方式與細(xì)胞相互作用,改善精油向菌體的釋放效果,增強(qiáng)其抑菌能力[94]。如利用檸檬烯脂質(zhì)體處理藍(lán)莓,即使在4 ℃條件下貯存9 周后,脂質(zhì)體仍能夠有效抑制灰霉病菌、大腸桿菌、單核細(xì)胞增生李斯特菌等微生物的生長(zhǎng)繁殖,從而有效延長(zhǎng)藍(lán)莓的保質(zhì)期[95]。

    此外,脂質(zhì)體遞送植物精油還可以提高物理穩(wěn)定性,但隨著溫度的升高,磷脂雙層易發(fā)生氧化和顆粒的團(tuán)聚,從而影響脂質(zhì)體的穩(wěn)定性,因此脂質(zhì)體一般在低溫條件下貯存[96]。

    為進(jìn)一步加強(qiáng)脂質(zhì)體包封植物精油在面對(duì)外界惡劣環(huán)境挑戰(zhàn)時(shí)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,并且提高其延長(zhǎng)食品保質(zhì)期的能力,還可將多糖涂抹在脂質(zhì)體外形成雙層脂質(zhì)體或三層脂質(zhì)體。有研究制備了單層脂質(zhì)體、殼聚糖雙層脂質(zhì)體、殼聚糖-果膠三層脂質(zhì)體用于遞送菊花精油,三層脂質(zhì)體抑菌活性、抗氧化能力和穩(wěn)定性均優(yōu)于單層和雙層,基于此,未來(lái)的研究可以利用多層脂質(zhì)體遞送植物精油用于果蔬保鮮[97]。此外,為了更有效地發(fā)揮脂質(zhì)體的控釋功能,Li Changzhu等[98]研發(fā)了利用靜電相互作用定向釋放抗菌物質(zhì)并破壞細(xì)菌外膜的陽(yáng)離子脂質(zhì)體,進(jìn)一步通過(guò)靜電紡絲技術(shù)將該脂質(zhì)體保留在聚合物纖維中,用于遞送質(zhì)量濃度分別為5、6、7 mg/mL和8 mg/mL的羅勒精油,不僅使精油的釋放效率提升,還有效地控制了微生物的生長(zhǎng)。這些研究方法為脂質(zhì)體更有效地遞送植物精油提供了良好的思路。

    脂質(zhì)體制備原理、磷脂及作用效果匯總?cè)绫?所示。

    表4 脂質(zhì)體制備原理、磷脂及作用效果Table 4 Principles and phospholipids for liposome preparation and effects of liposomes

    3 植物精油遞送體系在果蔬保鮮中的應(yīng)用

    植物精油遞送體系在抑制果蔬微生物滋生、提升害蟲防治能力、避免果蔬氧化變質(zhì)等方面表現(xiàn)優(yōu)異,能夠防止果蔬腐敗變質(zhì)及營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的流失,并且維持果蔬良好的外觀顏色及形態(tài),因此,精油的遞送體系在果蔬保鮮方面應(yīng)用廣泛。

    首先,植物精油遞送體系能夠提升果蔬的抑菌能力,從而有效延長(zhǎng)果蔬貨架期。腐敗菌(真菌、細(xì)菌)的滋生易引起果蔬腐敗變質(zhì),致病菌(大腸桿菌、金黃色葡萄球菌、沙門氏菌等)的存在可能導(dǎo)致消費(fèi)者患有食源性疾病,因此抑制腐敗菌、致病菌的生長(zhǎng)是果蔬保鮮的重點(diǎn)之一。植物精油遞送體系為其提供了良好的解決方案,遞送體系的存在能夠降低氧氣的滲透性,而菌體需在有氧條件下生長(zhǎng)繁殖,故體系內(nèi)低氧環(huán)境不利于菌體生長(zhǎng),同時(shí)精油本身能夠發(fā)揮抑菌活性,在此雙重作用下,有效防止果蔬被真菌污染[106]。如納米乳液遞送牛至精油可以顯著控制番茄霉菌和酵母菌的生長(zhǎng),番茄貯藏的14 d內(nèi)霉菌、酵母菌數(shù)均低于3 CFU/g,這是由于納米乳液能夠提供多個(gè)疏水位點(diǎn),從而增強(qiáng)精油與番茄的相互作用,可以在番茄表面形成連續(xù)且均勻的薄膜[107]。此外,利用脂質(zhì)體遞送的檸檬醛精油,相較于游離的精油,其對(duì)大腸桿菌、金黃色葡萄球菌的抑制能力更強(qiáng),用于砂糖橘保鮮時(shí),使砂糖橘的腐敗率降低了42.04%[108]。由此可知,植物精油遞送體系對(duì)真菌、細(xì)菌及致病菌的抑制能力均非常顯著。

    其次,植物精油遞送體系能夠提高害蟲防治能力,主要原因是微乳液的顆粒粒徑小,精油活性物質(zhì)更易進(jìn)入害蟲體內(nèi)發(fā)揮作用,從而增強(qiáng)植物精油的驅(qū)蟲活性,避免果蔬受到害蟲的侵食。如分別用月桂精油微乳液處理組與純精油組處理番茄,在10、20 μL/L和40 μL/L的低精油水平下,4 h后處理組番茄潛葉蛾的死亡率遠(yuǎn)高于純精油組,LC50和LC90值低于純精油組,在達(dá)到相同驅(qū)蟲效果的情況下,處理組使用精油含量更低,因此,植物精油微乳液可以成為果蔬合成殺蟲劑的競(jìng)爭(zhēng)性替代品[109]。

    此外,經(jīng)遞送體系包封的植物精油,其抗氧化能力得到有效提升,從而有效防止果蔬氧化變質(zhì);同時(shí)可以保留果蔬中花青素、維生素等物質(zhì),既維持了果蔬的營(yíng)養(yǎng)價(jià)值又保持了其良好的顏色等外觀品質(zhì)。上述遞送體系優(yōu)異的特性主要基于以下幾點(diǎn)因素:植物精油具有抗氧化活性,且遞送體系增強(qiáng)了其清除自由基的能力,因此果蔬中的抗壞血酸不必作為抗氧化劑中和自由基,既提高了抗氧化活性又保留了其營(yíng)養(yǎng)價(jià)值;遞送體系能夠有效降低氧氣濃度,花青素的合成或降解速率不會(huì)受到影響,從而保持果蔬良好的顏色。如采用薄膜水合法制備脂質(zhì)體遞送迷迭香精油,在保鮮蔬菜過(guò)程中發(fā)現(xiàn),脂質(zhì)體精油在較低濃度時(shí)可達(dá)到較強(qiáng)的抗氧化活性并且抗氧化能力較對(duì)照組更持久,避免了蔬菜在處理、加工和貯存過(guò)程中由氧化引起的不良質(zhì)量變化[110]。另外,利用檸檬烯脂質(zhì)體保鮮草莓,貯存14 d內(nèi)其CO2濃度與對(duì)照組相比顯著降低,涂有檸檬烯脂質(zhì)體的草莓具有較低的呼吸速率;并且檸檬烯脂質(zhì)體涂膜組總花青素、總酚含量均高于對(duì)照組,草莓顏色保持鮮亮,更受消費(fèi)者喜愛(ài)[111]。由此可知,植物精油遞送體系在發(fā)揮抗氧化作用的同時(shí),既防止了維生素等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的流失,又維持了果蔬鮮亮的色澤,對(duì)果蔬保鮮有重要意義。

    最后,植物精油遞送體系能夠降低水分轉(zhuǎn)移,維持果實(shí)硬度以及延緩組織衰老,且能夠降低精油香氣的影響。如將柑橘精油和海藻酸鈉制成納米乳液,作為番茄的保鮮劑,貯藏3 d后,未處理組番茄表面出現(xiàn)明顯的萎縮,且15 d后硬度降低61%,而納米乳液是水分流失的有效屏障,該組番茄硬度僅降低5%;此外,納米乳液雖未能完全掩蓋精油的味道,但其氣味可接受性強(qiáng)于未處理組[112]。在進(jìn)一步有效掩蓋植物精油香氣方面仍需不斷研究。

    由上述可知,植物精油遞送體系在抑菌、驅(qū)蟲、抗氧化等方面均表現(xiàn)優(yōu)異,同時(shí)防止果蔬營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)、水分流失的效果更佳,從而維持果蔬良好的品質(zhì)并延長(zhǎng)其貨架期,是良好果蔬保鮮劑。越來(lái)越多的學(xué)者致力于研究將穩(wěn)定性更強(qiáng)、生物活性更高的植物精油遞送體系應(yīng)用于果蔬保鮮。近年來(lái),Giray等[113]的研究制備了一種粒徑為114 nm的香芹酚納米乳液,并添加至羥丙基甲基纖維素薄膜中用于保鮮葡萄,貯藏3 d后幾乎無(wú)菌體生長(zhǎng),第14天時(shí)與對(duì)照組相比總活菌數(shù)減少了2.34(lg(CFU/g)),對(duì)霉菌、酵母菌的抑制能力顯著提高。鑒于紙基材料優(yōu)異的透濕性、透氣性以及力學(xué)性質(zhì),利用具有成膜功能的聚乙烯醇將其與杉木精油微膠囊結(jié)合,控釋能力增強(qiáng)且連續(xù)性更持久,草莓貨架期有效延長(zhǎng)[114]。Min Tiantian等[115]制備多糖-聚乙烯醇納米纖維,并且摻入卟啉作為負(fù)載百里香精油的金屬有機(jī)骨架納米顆粒用于葡萄和草莓的保鮮,貯藏7 d后均保持初始新鮮度及表面光澤,而對(duì)照組在4 d時(shí)出現(xiàn)腐敗情況,同時(shí)其多孔結(jié)構(gòu)提供了高負(fù)載能力,細(xì)胞活力測(cè)定結(jié)果表明,該遞送體系對(duì)水果保鮮具有良好的生物安全性。綜上,用于果蔬保鮮的植物精油遞送體系仍在不斷進(jìn)步。

    植物精油遞送體系及其制備方法在果蔬保鮮中的應(yīng)用匯總?cè)绫?所示。

    表5 植物精油遞送體系及其制備方法在果蔬保鮮中的應(yīng)用Table 5 Applications of plant essential oil delivery systems prepared by different methods in fruit and vegetable preservation

    4 植物精油遞送體系的局限性及展望

    遞送體系雖然是植物精油廣泛應(yīng)用于食品保鮮的有效工具,但仍存在以下不足:首先,納米乳液、微乳液的長(zhǎng)期穩(wěn)定性易受自由能狀態(tài)影響而發(fā)生改變,在制備時(shí)可能會(huì)出現(xiàn)顆粒大小不均、包封率低等問(wèn)題[131];其次,微膠囊化方法雖然在實(shí)驗(yàn)室規(guī)模上有效且可實(shí)現(xiàn),但由于工藝的復(fù)雜性,擴(kuò)大規(guī)模具有挑戰(zhàn)性,微膠囊的壁材多樣性低,壁材可能與微膠囊化方法不兼容,許多可用的壁材在工業(yè)規(guī)模上的生產(chǎn)成本較高[132]。此外,在使用脂質(zhì)載體的情況下,低脂產(chǎn)品通常表現(xiàn)為揮發(fā)性成分的爆發(fā)釋放,而高脂產(chǎn)品則表現(xiàn)出可控的可持續(xù)釋放,持續(xù)釋放是關(guān)鍵,但是高脂產(chǎn)品易受環(huán)境影響而氧化[133]。且上述遞送體系在食品應(yīng)用的安全性方面尚未有完整的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[134]。

    基于上述問(wèn)題,在未來(lái)的研究中,選擇吸附能力較強(qiáng)的表面活性劑制備納米乳液及微乳液,增強(qiáng)界面張力從而延緩二者穩(wěn)定性的降低,例如,Pereira等[135]在室溫條件下利用低能量乳化方法與非離子表面活性劑制備納米乳液,不僅實(shí)現(xiàn)540 d的長(zhǎng)期物理穩(wěn)定性,且獲得尺寸均一、較理想的顆粒。其次,研究多種微膠囊新型綠色、低廉的壁材(膳食纖維、大豆分離蛋白)用于微膠囊化,具有可生物降解、提高微膠囊熱、光穩(wěn)定性等特點(diǎn),在綠色健康的基礎(chǔ)上優(yōu)化微膠囊的性能[136]。如研究具有可以快速識(shí)別包裝果蔬新鮮程度傳感功能的新型保鮮材料,并且與具有阻隔性和多種生物活性的植物精油遞送體系相結(jié)合,在貯藏和運(yùn)輸過(guò)程中監(jiān)測(cè)果蔬狀況的同時(shí)延長(zhǎng)果蔬的保質(zhì)期[137];盡量減少化學(xué)物質(zhì)的使用,如有研究制備了β-環(huán)糊精Pickering乳液體系遞送姜油,無(wú)需添加表面活性劑,姜油通過(guò)主客體相互作用被封裝在β-環(huán)糊精腔中且穩(wěn)定性良好,因此,可基于該研究制備植物精油遞送體系,避免乳化劑帶來(lái)的負(fù)面影響[138];同時(shí)需要通過(guò)補(bǔ)充體內(nèi)外實(shí)驗(yàn),對(duì)遞送體系的攝取、進(jìn)入食物鏈機(jī)理進(jìn)行全面研究,研究標(biāo)準(zhǔn)化食品模型用于評(píng)估植物精油遞送體系的安全性,從而擴(kuò)大植物精油的遞送體系在食品安全中的適用性。

    5 結(jié)語(yǔ)

    消費(fèi)者對(duì)綠色天然食品的吸引力與日俱增,因此開發(fā)新型保鮮劑、防腐劑代替?zhèn)鹘y(tǒng)防腐劑用于果蔬保鮮成為一個(gè)挑戰(zhàn)。天然來(lái)源的植物精油具有抗氧化、抑菌、驅(qū)蟲生物活性,利用遞送體系如納米乳液、微乳液、微膠囊、脂質(zhì)體等克服精油的水不溶性以及高揮發(fā)性等缺點(diǎn),從而進(jìn)一步發(fā)揮植物精油的潛力。現(xiàn)有研究表明,將植物精油遞送體系用于水果保鮮,在延長(zhǎng)貨架期以及保持良好感官等方面都顯示出優(yōu)異的效果,是一種替代傳統(tǒng)防腐劑可行的方案。遞送體系將植物精油更有效地用于食品體系中,在消費(fèi)者認(rèn)可的同時(shí)提升了植物精油的潛在價(jià)值。安全性更高、包封效果更好、穩(wěn)定性更強(qiáng)的植物精油遞送體系有待成為未來(lái)食品防腐劑研究的重點(diǎn),可為食品行業(yè)的發(fā)展提供良好的經(jīng)濟(jì)價(jià)值。

    猜你喜歡
    微膠囊脂質(zhì)體精油
    PEG6000修飾的流感疫苗脂質(zhì)體的制備和穩(wěn)定性
    板栗花精油提取研究
    河北果樹(2021年4期)2021-12-02 01:14:46
    酸橙精油GC-MS分析及其生物活性
    中成藥(2019年12期)2020-01-04 02:03:08
    為自己調(diào)香,造一座精油芳香花園
    超濾法測(cè)定甘草次酸脂質(zhì)體包封率
    中成藥(2018年2期)2018-05-09 07:20:08
    TPGS修飾青蒿琥酯脂質(zhì)體的制備及其體外抗腫瘤活性
    中成藥(2017年3期)2017-05-17 06:08:52
    聚砜包覆雙環(huán)戊二烯微膠囊的制備
    一種用于橡膠材料自修復(fù)的微膠囊的制備方法
    微膠囊自修復(fù)聚合物材料的發(fā)展
    復(fù)配精油對(duì)采后葡萄灰霉菌抑制作用的研究
    久久久久久久久久久久大奶| 亚洲熟妇熟女久久| 成年人黄色毛片网站| 婷婷丁香在线五月| 国产在视频线精品| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 在线天堂中文资源库| 啪啪无遮挡十八禁网站| 国产精品久久电影中文字幕 | 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 免费在线观看完整版高清| 久久99一区二区三区| 国产成人av教育| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 国产欧美亚洲国产| 美女 人体艺术 gogo| 怎么达到女性高潮| 妹子高潮喷水视频| 欧美日本中文国产一区发布| 免费在线观看黄色视频的| 黄片播放在线免费| 亚洲精品国产区一区二| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 十八禁人妻一区二区| √禁漫天堂资源中文www| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 免费看a级黄色片| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 欧美色视频一区免费| 久久影院123| 黄色成人免费大全| 午夜福利,免费看| 久久久久久久精品吃奶| tocl精华| 在线av久久热| 色尼玛亚洲综合影院| 怎么达到女性高潮| 国产高清视频在线播放一区| 亚洲中文av在线| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 一区二区三区国产精品乱码| 自线自在国产av| 精品乱码久久久久久99久播| 免费观看a级毛片全部| 9色porny在线观看| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 亚洲第一av免费看| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 欧美黄色淫秽网站| 老熟妇乱子伦视频在线观看| a级片在线免费高清观看视频| 又大又爽又粗| 欧美最黄视频在线播放免费 | 亚洲美女黄片视频| 黄频高清免费视频| 国产精品 欧美亚洲| 成年人午夜在线观看视频| 日本欧美视频一区| 1024视频免费在线观看| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | 午夜福利在线观看吧| 午夜久久久在线观看| 国产精品国产高清国产av | 国产精品一区二区免费欧美| 不卡一级毛片| 日本黄色日本黄色录像| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 欧美乱码精品一区二区三区| 人妻 亚洲 视频| 亚洲精华国产精华精| 国产成人啪精品午夜网站| 下体分泌物呈黄色| 国产精品二区激情视频| 日本vs欧美在线观看视频| 咕卡用的链子| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 满18在线观看网站| 国产精品永久免费网站| 久久婷婷成人综合色麻豆| 国产欧美亚洲国产| 操美女的视频在线观看| 欧美日韩精品网址| 18禁国产床啪视频网站| 人人妻人人澡人人看| 天天添夜夜摸| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 成人永久免费在线观看视频| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 欧美日韩av久久| 久久久精品免费免费高清| 午夜福利在线观看吧| 91大片在线观看| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 亚洲国产中文字幕在线视频| 成人特级黄色片久久久久久久| 午夜福利,免费看| 国产欧美日韩一区二区精品| 成人永久免费在线观看视频| 午夜福利欧美成人| 黄片大片在线免费观看| 国精品久久久久久国模美| 亚洲全国av大片| 老司机影院毛片| 亚洲免费av在线视频| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产高清激情床上av| 69av精品久久久久久| 伦理电影免费视频| 18禁观看日本| 欧美日韩乱码在线| 伦理电影免费视频| 亚洲专区中文字幕在线| 精品免费久久久久久久清纯 | 精品人妻熟女毛片av久久网站| bbb黄色大片| 在线观看舔阴道视频| 在线观看一区二区三区激情| 最新的欧美精品一区二区| 两个人看的免费小视频| 午夜免费成人在线视频| 电影成人av| 黑人欧美特级aaaaaa片| 欧美+亚洲+日韩+国产| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| av免费在线观看网站| 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 欧美精品啪啪一区二区三区| 99精品欧美一区二区三区四区| 在线观看免费午夜福利视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 天堂√8在线中文| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 亚洲第一青青草原| 最新在线观看一区二区三区| 一级a爱视频在线免费观看| 99热只有精品国产| 亚洲免费av在线视频| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产午夜精品久久久久久| x7x7x7水蜜桃| 在线观看舔阴道视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 亚洲人成电影观看| 亚洲欧美一区二区三区久久| 国产一卡二卡三卡精品| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| av电影中文网址| 国产主播在线观看一区二区| 免费在线观看黄色视频的| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 男女床上黄色一级片免费看| 中出人妻视频一区二区| 国产成人欧美| 电影成人av| 脱女人内裤的视频| 国产又色又爽无遮挡免费看| 日韩有码中文字幕| 下体分泌物呈黄色| 一个人免费在线观看的高清视频| 久久久国产一区二区| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 亚洲av成人av| 少妇的丰满在线观看| 少妇 在线观看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 色综合欧美亚洲国产小说| 欧美精品啪啪一区二区三区| 精品亚洲成国产av| 99热只有精品国产| 老鸭窝网址在线观看| 精品熟女少妇八av免费久了| 精品一区二区三区av网在线观看| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 欧美在线黄色| 精品国产乱码久久久久久男人| 无人区码免费观看不卡| 99国产精品99久久久久| 91字幕亚洲| 国产一区二区激情短视频| 国产色视频综合| 黄色怎么调成土黄色| 天堂俺去俺来也www色官网| av视频免费观看在线观看| 中亚洲国语对白在线视频| 国产精品久久电影中文字幕 | 一个人免费在线观看的高清视频| 多毛熟女@视频| ponron亚洲| 18禁美女被吸乳视频| xxx96com| 欧美在线黄色| 精品久久久久久电影网| 亚洲三区欧美一区| 国产av精品麻豆| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| cao死你这个sao货| 亚洲成人手机| 亚洲av美国av| 亚洲avbb在线观看| 91成人精品电影| 十八禁人妻一区二区| 亚洲欧美一区二区三区久久| 日本黄色日本黄色录像| www.精华液| 中文字幕制服av| 国产成人精品无人区| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 亚洲国产看品久久| 麻豆国产av国片精品| www日本在线高清视频| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 亚洲综合色网址| 免费在线观看影片大全网站| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 视频区欧美日本亚洲| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 欧美激情高清一区二区三区| 丁香六月欧美| 另类亚洲欧美激情| 亚洲综合色网址| 午夜精品国产一区二区电影| 丰满饥渴人妻一区二区三| 99精国产麻豆久久婷婷| 脱女人内裤的视频| 宅男免费午夜| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 久久久国产欧美日韩av| 一进一出抽搐动态| 激情视频va一区二区三区| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 怎么达到女性高潮| 欧美黑人精品巨大| 精品国产一区二区久久| 麻豆乱淫一区二区| 男女之事视频高清在线观看| 看黄色毛片网站| 国产91精品成人一区二区三区| 首页视频小说图片口味搜索| 婷婷成人精品国产| 中国美女看黄片| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 日本精品一区二区三区蜜桃| 伦理电影免费视频| 久久久国产欧美日韩av| cao死你这个sao货| 欧美丝袜亚洲另类 | 国产成人啪精品午夜网站| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 国产精品国产av在线观看| 久久人妻熟女aⅴ| 国产激情久久老熟女| 欧美日韩黄片免| 午夜亚洲福利在线播放| 黄色丝袜av网址大全| 久久精品国产a三级三级三级| cao死你这个sao货| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲专区国产一区二区| 在线观看一区二区三区激情| 亚洲七黄色美女视频| 中出人妻视频一区二区| 午夜激情av网站| 午夜福利,免费看| bbb黄色大片| 午夜福利影视在线免费观看| 午夜福利视频在线观看免费| 大型av网站在线播放| av天堂久久9| 老司机靠b影院| 99国产综合亚洲精品| 高清av免费在线| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 国产在线观看jvid| 高清毛片免费观看视频网站 | av一本久久久久| 午夜视频精品福利| 久久精品国产亚洲av高清一级| 高清在线国产一区| 一区二区三区激情视频| 久久中文字幕人妻熟女| 黄色丝袜av网址大全| 午夜免费成人在线视频| 一级片免费观看大全| xxxhd国产人妻xxx| 午夜免费成人在线视频| 亚洲av第一区精品v没综合| 最近最新中文字幕大全电影3 | 精品亚洲成国产av| 啪啪无遮挡十八禁网站| 国产在线精品亚洲第一网站| 91字幕亚洲| 男女免费视频国产| 欧美大码av| 久久久久久久国产电影| 精品国产乱码久久久久久男人| 中文字幕色久视频| 一二三四在线观看免费中文在| 日本黄色日本黄色录像| 女人被狂操c到高潮| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 久久久久精品人妻al黑| 免费不卡黄色视频| 九色亚洲精品在线播放| 欧美黑人欧美精品刺激| 亚洲一区高清亚洲精品| av免费在线观看网站| 亚洲精品粉嫩美女一区| 香蕉国产在线看| 高清黄色对白视频在线免费看| x7x7x7水蜜桃| 搡老熟女国产l中国老女人| 深夜精品福利| 国产在线精品亚洲第一网站| 日本精品一区二区三区蜜桃| 怎么达到女性高潮| 欧美日本中文国产一区发布| 窝窝影院91人妻| 日本精品一区二区三区蜜桃| 怎么达到女性高潮| 日韩欧美三级三区| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 国产高清激情床上av| 色综合欧美亚洲国产小说| 波多野结衣av一区二区av| 日本vs欧美在线观看视频| 韩国精品一区二区三区| 免费不卡黄色视频| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 中文字幕人妻熟女乱码| 999久久久国产精品视频| 在线观看免费日韩欧美大片| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲一区二区三区欧美精品| 女同久久另类99精品国产91| 又大又爽又粗| 日本黄色视频三级网站网址 | 九色亚洲精品在线播放| 1024视频免费在线观看| 国产亚洲精品久久久久久毛片 | 12—13女人毛片做爰片一| 99精国产麻豆久久婷婷| 欧美最黄视频在线播放免费 | 国产又色又爽无遮挡免费看| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲一区高清亚洲精品| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲精品乱久久久久久| 午夜福利欧美成人| svipshipincom国产片| 成年动漫av网址| 亚洲精品国产一区二区精华液| 精品一区二区三卡| 亚洲精品国产一区二区精华液| 午夜福利欧美成人| 色尼玛亚洲综合影院| 久久久精品免费免费高清| 国产成人啪精品午夜网站| 久久亚洲精品不卡| 国产精品永久免费网站| 在线免费观看的www视频| 免费av中文字幕在线| 久热这里只有精品99| √禁漫天堂资源中文www| 久久久精品免费免费高清| 国产精品 欧美亚洲| 国产免费av片在线观看野外av| 丝袜在线中文字幕| 国产黄色免费在线视频| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 中文字幕人妻丝袜制服| av不卡在线播放| 18禁美女被吸乳视频| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 一夜夜www| 免费日韩欧美在线观看| 最近最新免费中文字幕在线| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产精品偷伦视频观看了| 超碰97精品在线观看| 69精品国产乱码久久久| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 欧美黄色淫秽网站| 亚洲国产看品久久| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产一卡二卡三卡精品| 免费观看精品视频网站| 一个人免费在线观看的高清视频| 中文字幕精品免费在线观看视频| 交换朋友夫妻互换小说| 女同久久另类99精品国产91| 国产欧美日韩一区二区精品| 乱人伦中国视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 黑人猛操日本美女一级片| 另类亚洲欧美激情| xxxhd国产人妻xxx| 黑丝袜美女国产一区| 无限看片的www在线观看| а√天堂www在线а√下载 | 午夜老司机福利片| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国产亚洲欧美精品永久| 丰满的人妻完整版| 高潮久久久久久久久久久不卡| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 亚洲成人手机| 在线看a的网站| 曰老女人黄片| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 亚洲精品中文字幕在线视频| 日本wwww免费看| 国产亚洲精品第一综合不卡| 欧美中文综合在线视频| 黄片小视频在线播放| 午夜免费鲁丝| 大陆偷拍与自拍| 免费日韩欧美在线观看| 99riav亚洲国产免费| 婷婷成人精品国产| 操美女的视频在线观看| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 成人影院久久| 五月开心婷婷网| 91在线观看av| 精品福利永久在线观看| 亚洲精品在线美女| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 久久国产乱子伦精品免费另类| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 国产蜜桃级精品一区二区三区 | 精品国产乱码久久久久久男人| 亚洲一区中文字幕在线| a在线观看视频网站| 亚洲精品国产区一区二| av片东京热男人的天堂| 一区二区日韩欧美中文字幕| 久久人人爽av亚洲精品天堂| videosex国产| 国产精品国产高清国产av | 国产精品影院久久| 国产亚洲欧美精品永久| 99精品欧美一区二区三区四区| 一级毛片高清免费大全| 黄频高清免费视频| 午夜两性在线视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 天天影视国产精品| 国产高清国产精品国产三级| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 午夜91福利影院| 亚洲av日韩在线播放| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国产极品粉嫩免费观看在线| 国产一区在线观看成人免费| aaaaa片日本免费| 少妇粗大呻吟视频| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 最近最新中文字幕大全电影3 | 久久精品人人爽人人爽视色| 夫妻午夜视频| 一级a爱片免费观看的视频| 在线观看免费日韩欧美大片| 欧美日韩精品网址| 最近最新中文字幕大全免费视频| 91在线观看av| 免费高清在线观看日韩| 美女福利国产在线| 久久久水蜜桃国产精品网| 91老司机精品| 黄片小视频在线播放| 久久午夜综合久久蜜桃| 精品人妻在线不人妻| 国产精品免费大片| 亚洲第一av免费看| 欧美日韩一级在线毛片| 不卡一级毛片| 国产精品成人在线| 国产99白浆流出| 国产精品成人在线| 亚洲精品在线美女| 成年人黄色毛片网站| 欧美成人午夜精品| 又大又爽又粗| 国产视频一区二区在线看| 1024视频免费在线观看| 黄色成人免费大全| 亚洲精品自拍成人| 女同久久另类99精品国产91| 精品国产一区二区久久| 久久久精品免费免费高清| 亚洲 欧美一区二区三区| 日韩视频一区二区在线观看| www日本在线高清视频| 丝袜人妻中文字幕| 十八禁高潮呻吟视频| 亚洲综合色网址| 国产av一区二区精品久久| 久久青草综合色| 俄罗斯特黄特色一大片| 老司机在亚洲福利影院| 中国美女看黄片| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 午夜福利视频在线观看免费| 国产单亲对白刺激| 村上凉子中文字幕在线| 亚洲免费av在线视频| 波多野结衣av一区二区av| 久久久久国产一级毛片高清牌| 美女午夜性视频免费| 久久久国产一区二区| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 欧美国产精品一级二级三级| 精品人妻在线不人妻| 黑人猛操日本美女一级片| 国产蜜桃级精品一区二区三区 | 1024香蕉在线观看| 欧美大码av| 日本精品一区二区三区蜜桃| 脱女人内裤的视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 黑人操中国人逼视频| 免费观看人在逋| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国产成人精品久久二区二区91| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 母亲3免费完整高清在线观看| 久热爱精品视频在线9| 一区二区三区精品91| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产激情久久老熟女| 国产精品.久久久| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 三级毛片av免费| 午夜福利一区二区在线看| 国产成人精品久久二区二区免费| 国产成人精品无人区| ponron亚洲| 国产成人啪精品午夜网站| 淫妇啪啪啪对白视频| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 在线视频色国产色| 高潮久久久久久久久久久不卡| 狠狠狠狠99中文字幕| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 精品久久蜜臀av无| 国产欧美亚洲国产| 欧美精品亚洲一区二区| 亚洲欧美激情综合另类| 欧美激情 高清一区二区三区| 一本综合久久免费| 午夜精品在线福利| av在线播放免费不卡| 日日夜夜操网爽| av超薄肉色丝袜交足视频| 国产精品影院久久| 欧美久久黑人一区二区| 51午夜福利影视在线观看| 免费在线观看影片大全网站| www.精华液| 国产免费现黄频在线看| 久热爱精品视频在线9| 99热网站在线观看| 在线免费观看的www视频| 不卡av一区二区三区| 久9热在线精品视频| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 亚洲av成人一区二区三| 99riav亚洲国产免费| 欧美av亚洲av综合av国产av| 日日夜夜操网爽| 久久精品91无色码中文字幕| 十八禁高潮呻吟视频| 精品一区二区三区av网在线观看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 免费观看人在逋| 悠悠久久av| 国产精品久久电影中文字幕 | 精品国内亚洲2022精品成人 | 欧美国产精品va在线观看不卡| 99热国产这里只有精品6| 精品国产美女av久久久久小说| 香蕉久久夜色| 午夜精品久久久久久毛片777| 精品人妻在线不人妻| 一本综合久久免费| 99精品久久久久人妻精品| 国产精品国产av在线观看| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 欧美色视频一区免费| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 国产亚洲欧美98| 亚洲久久久国产精品| 国产乱人伦免费视频| 亚洲免费av在线视频| 国产欧美亚洲国产| 女同久久另类99精品国产91| 精品欧美一区二区三区在线| videosex国产| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 久久久国产一区二区| 黄色视频,在线免费观看| 飞空精品影院首页|