基于外腔面發(fā)射激光器腔內(nèi)三倍頻的可調(diào)諧紫外激光器*

成佳 伍亞東 晏日 彭雪芳 朱仁江 王濤 蔣麗丹 佟存柱 宋晏蓉 張鵬

1) (重慶師范大學物理與電子工程學院,重慶 401331)

2) (中國科學院長春光學精密機械與物理研究所,長春 130033)

3) (北京工業(yè)大學理學部,北京 100124)

4) (重慶師范大學,重慶國家應(yīng)用數(shù)學中心,重慶 401331)

紫外激光器具有頻率高、波長短、單光子能量大以及空間分辨率高等特點,在精細加工、生命科學、光譜學等許多方面應(yīng)用前景廣闊.本文報道了一種基于外腔面發(fā)射激光器腔內(nèi)三倍頻的可調(diào)諧紫外激光器.該激光器采用了W 型諧振腔,并插入雙折射濾波片作為偏振和波長調(diào)諧元件,通過I 類相位匹配的LBO 晶體對980 nm 基頻光進行倍頻產(chǎn)生490 nm 藍光,再通過I 類相位匹配的BBO 晶體對980 nm 基頻光和490 nm倍頻光進行和頻獲得327 nm 紫外輸出.當LBO 和BBO 晶體的長度都為5 mm 時,在環(huán)境溫度為15 ℃,泵浦功率為47 W 的條件下,實驗輸出的327 nm 紫外激光功率達到538 mW.選擇厚度為2 mm 的雙折射濾波片作為調(diào)諧元件,可獲得的紫外激光器輸出波長的連續(xù)調(diào)諧范圍為8.6 nm.該紫外激光器同時顯示了良好的光束質(zhì)量和較好的功率穩(wěn)定性.

1 引言

紫外波段的激光,以其高頻特性和大光子能量,展現(xiàn)出對多種材料的優(yōu)異吸收性能.這使得其能夠有效加工包括不銹鋼、銅、陶瓷、玻璃、聚合物以及半導(dǎo)體等在內(nèi)的多種難以通過其他波段激光處理的材質(zhì).此外,紫外激光的短波長特性使其能夠聚焦形成更為細小的光斑,可實現(xiàn)更高的空間分辨率,從而在微納尺度上完成精細加工.由于紫外光的光子攜帶較大的能量,其對材料的加工方式可被視為“冷加工”,即幾乎不受熱效應(yīng)的影響,可確保加工的極高質(zhì)量[1,2].紫外激光器在數(shù)據(jù)存儲領(lǐng)域的應(yīng)用中,所生產(chǎn)的磁盤的數(shù)據(jù)存儲空間相較于藍光激光器提升了高達20 倍,顯著提高了存儲密度和分辨率[3].目前,紫外光已在光化學、光生物學、激光誘導(dǎo)物質(zhì)原子熒光以及醫(yī)療等多個領(lǐng)域展現(xiàn)出廣泛的應(yīng)用前景[4-6].未來,紫外激光技術(shù)有望為新一代納米技術(shù)、材料科學以及等離子物理等學科的發(fā)展提供強有力的技術(shù)支撐.

目前,紫外光源的獲取主要有以下幾種方法.首先,準分子激光器是一種常用的手段,例如通過高電流電子束激發(fā)液態(tài)Xe 的準分子激光器能夠產(chǎn)生172 nm 的發(fā)射波長[7],而XeCl 準分子紫外激光器則能產(chǎn)生308 nm 的波長[8].然而,由于準分子紫外激光器輸出光束的質(zhì)量較差,且能量損失較大,這在一定程度上限制了其應(yīng)用范圍.其次,固體紫外激光器利用非線性材料進行頻率轉(zhuǎn)換來獲得紫外波長.常見的固體紫外激光器發(fā)射波長為1064 nm,通過三倍頻技術(shù)可獲得355 nm 的紫外波長,四倍頻技術(shù)則能產(chǎn)生266 nm 的深紫外波長[9-11].然而,固體紫外激光器的結(jié)構(gòu)較為復(fù)雜,控制成本較高,且其紫外發(fā)射波長較為單一,波長設(shè)計受到限制.

垂直外腔面發(fā)射激光器(vertical-externalcavity surface-emitting laser,VECSEL)[12],也稱為半導(dǎo)體碟片激光器(semiconductor disk laser,SDL),結(jié)合了激光二極管抽運固體激光器和垂直腔面發(fā)射激光器的優(yōu)點,展現(xiàn)出高輸出功率[13]、連續(xù)調(diào)諧、波長可設(shè)計以及優(yōu)良的光束質(zhì)量等顯著優(yōu)勢[14,15].其獨特的外部腔體結(jié)構(gòu)使得在腔內(nèi)插入非線性光學元件成為可能,進而實現(xiàn)非線性頻率變換,如倍頻、三倍頻和四倍頻等操作.

VECSEL 具有三種實現(xiàn)紫外輸出的方式: 第一種方式是將可見光作為基頻光發(fā)射波長,在腔內(nèi)插入非線性晶體進行二倍頻獲得紫外輸出;第二種方式是激光器發(fā)射波長在近紅外波段,通過倍頻晶體將近紅外波段的波長轉(zhuǎn)換為可見光,再通過和頻晶體對倍頻光和基頻光進行和頻輸出紫外光;第三種方式為基頻光發(fā)射波長處于近紅外波段,進過連續(xù)的兩次二倍頻,即四倍頻后,得到更短波長的紫外激光輸出.這三種方式各具特色,為紫外激光器的研發(fā)和應(yīng)用提供了多樣化的選擇.

二倍頻方面,2006 年,Hastie 等[16]使用Z 型腔結(jié)構(gòu)的VECSEL,基頻光發(fā)射波長675 nm,腔內(nèi)插入非線性晶體進行倍頻后在338 nm 處得到120 mW 的紫外輸出功率;同年,Jennifer 等[17]在此基礎(chǔ)上,將泵浦功率增大到7 W,輸出功率增加到120 mW,紫外激光的調(diào)諧范圍為5 nm;2012 年,Schwarzb?ck 等[18]使用V 型腔結(jié)構(gòu)VECSEL,對632 nm 基頻光,使用非線性晶體BBO 進行頻率轉(zhuǎn)換,產(chǎn)生331 nm 的紫外激光,輸出功率超過100 mW,獲得紫外光波長的最大調(diào)諧范圍為7.5 nm.

三倍頻方面,2009 年,Shu 等[19]設(shè)計M 型腔VECSEL,基頻光發(fā)射波長為1064 nm,采用在腔內(nèi)不同臂中分別插入非線性晶體LBO 進行倍頻和頻,得到了450 mW 的紫外輸出功率,紫外激光波長為355 nm;2016 年,Polanik 和Alexander[20]設(shè)計了Z 型折疊腔結(jié)構(gòu)VECSEL,將和頻晶體和倍頻晶體一前一后放置放在靠近后端鏡的束腰處,來提高轉(zhuǎn)換效率消除走離角,在327 nm 處獲得了最大輸出功率為23 mW 的紫外激光.

四倍頻方面,2008 年Kaneda 和Yarborough[21]通過近紅外976 nm 光泵浦VECSEL 的非線性頻率轉(zhuǎn)換,在244 nm 波長處獲得215 mW 的連續(xù)輸出.2019 年,Mikhail Yakshin 等設(shè)計V 型折疊腔進行腔外倍頻獲得234 nm 紫外輸出,最大功率接近200 mW.實驗中將倍頻晶體BBO 放在后端鏡前,把基頻激光先轉(zhuǎn)換為468 nm 波長的藍光輸出,然后在后端輸出鏡后放一個透鏡將藍光于聚焦BBO 晶體上,實現(xiàn)四倍頻,得到234 nm 紫外激光.2021 年,Meyer 等[22]報道了在VECSEL 腔內(nèi)四倍頻獲得鎖模紫外脈沖.通在利用較為復(fù)雜的八鏡腔結(jié)構(gòu),利用了非線性晶體LBO 作為倍頻晶體、BBO 作為四倍頻晶體在鎖模的基礎(chǔ)上進行腔內(nèi)四倍頻,獲得的輸出功率為525 μW,輸出波長為265 nm,紫外脈沖的峰值功率最大為300 mW .

外腔面發(fā)射紫外激光器的研究采用了不同的方案來產(chǎn)生紫外激光輸出.其中,一種方案是利用BBO 倍頻晶體直接產(chǎn)生紫光;另一種方案則是采用LBO 作為倍頻晶體,并結(jié)合LBO 或BBO 作為和頻晶體,以產(chǎn)生三次諧波的紫外波段激光輸出.還有一種方案是通過級聯(lián)BBO,經(jīng)過四倍頻后獲得更短波長的紫外激光.然而,在上述工作中,特別是通過三倍頻獲得紫外的方式中,為了確?；l光與倍頻光的偏振態(tài)相匹配,研究者們通常采用II 類相位匹配的BBO 作為和頻晶體.盡管這種方案在一定程度上限制了紫外激光器的輸出功率,但其有效非線性系數(shù)(1.15 pm/V)相對較小.這些研究為紫外激光器的進一步發(fā)展提供了有益的參考,但仍需在輸出功率和其他性能方面進行持續(xù)優(yōu)化.

本文中設(shè)計了一種新型的W 型五鏡諧振腔,并利用I 類相位匹配的LBO 作為倍頻晶體.為了充分利用BBO 的較大的有效非線性系數(shù)(1.99 pm/V),我們選擇I 類相位匹配的BBO 作為和頻晶體.實驗中成功獲得了327 nm 紫外波段VECSEL 的最高輸出功率,達538 mW,創(chuàng)下了該領(lǐng)域的新記錄.此外,通過在腔內(nèi)插入雙折射濾波片作為偏振和波長調(diào)諧元件,在327 nm 波段實現(xiàn)了迄今為止最大的波長調(diào)諧范圍,達到8.6 nm.實驗中的紫外VECSEL 激光器展現(xiàn)出優(yōu)異的光束質(zhì)量和良好的功率穩(wěn)定性.這種新型紫外激光器具有可設(shè)計的波長,有望達到與固體紫外激光器相媲美的紫外轉(zhuǎn)換效率,并在實際工程環(huán)境中得到廣泛應(yīng)用.

2 激光增益芯片特性與實驗裝置

實驗使用的激光增益芯片的外延結(jié)構(gòu)簡圖如圖1(a)所示.外延片采用逆序生長,首先在GaAs襯底上生長高Al 成分的AlGaAs,構(gòu)成刻蝕阻擋層.然后是GaAs 保護層和阻止載流子擴散的高Al 成分AlGaAs 窗口層.接下來生長的是InGaAs/GaAsP 多量子阱有源區(qū),其中的勢壘層GaAsP中P 的含量需要仔細配置,使得GaAsP 層既能吸收泵浦光的能量,又能足夠補償多量子阱的應(yīng)變.再接著是分布布喇格反射鏡(distributed Bragg reflector,DBR),由30 對含低折射率和高折射率Al 成分的AlGaAs 層交替組成.外延片的結(jié)束層是GaAs,起到對增益芯片的抗氧化保護作用.VECSEL 增益芯片有源區(qū)多量子阱的發(fā)射波長設(shè)計值為980 nm,DBR 的反射譜中心波長設(shè)計值為980 nm,高反射率(R＞ 95%)的反射帶寬設(shè)計值為80 nm.

圖1 (a)增益芯片外延結(jié)構(gòu)簡圖;(b) DBR 反射譜、有源區(qū)多量子阱PL 譜及激光光譜Fig.1.(a)Schematics of the epitaxial structure of gain chip;(b) the reflection spectrum of DBR,the PL spectrum of the multiple quantum wells in active region,and the laser spectrum.

生長結(jié)束后的外延片被劃分成尺寸為4 mm ×4 mm 的小塊,在外延結(jié)束端面依次鍍鈦-鉑-金進行金屬化,然后鍵合在一塊金剛石熱沉上以保證增益芯片的良好散熱性能,最后再焊接至接有水冷系統(tǒng)的銅塊上.實驗測量了DBR 的反射譜、增益芯片的光致熒光譜(photoluminescence,PL)和激光光譜,結(jié)果如圖1(b) 所示.由圖可知,DBR 反射譜的中心波長為981 nm,高反射率光譜范圍在941—1023 nm,帶寬為82 nm.有源區(qū)多量子阱PL 的峰值波長在978 nm 附近.激光譜處于982 nm 位置.可見,增益芯片的外延生長質(zhì)量比較理想,各項指標大致符合設(shè)計值.

實驗裝置的實物圖如圖2 所示.泵浦光源是一臺最大輸出功率為75.3 W 的808 nm 光纖耦合輸出半導(dǎo)體激光器,其光纖芯徑為400 μm.泵浦光經(jīng)過準直后聚焦在增益芯片上,其入射角度大約為30°.增益芯片表面沒有做任何鍍膜處理,因為菲涅耳反射,所以只有約70%的泵浦光進入增益芯片,被有源區(qū)吸收利用.

圖2 紫外VECSEL 實物圖Fig.2.Photograph of the ultraviolet VECSEL.

激光諧振腔從增益芯片的DBR 開始,延展至后端平面鏡M4 為止,構(gòu)成一個W 型五鏡腔結(jié)構(gòu).第一折疊鏡M1 曲率是半徑為150 mm 的平凹反射鏡,對 980 nm 基頻光、490 nm 倍頻光和327 nm紫外光鍍有高反射率膜層.第二折疊鏡M2 使用曲率半徑為50 mm 的平凹反射鏡,對980 nm 基頻光和327 nm 紫外光鍍有高反射率膜層,并對490 nm 倍頻光鍍有增透膜層.諧振腔中完成兩次頻率轉(zhuǎn)換后剩余的藍光,從M2 處輸出,以免返回至增益芯片被其吸收產(chǎn)生廢熱.第三折疊鏡M3 是曲率半徑為100 mm 的平凹反射鏡,對980 nm 和490 nm 波長鍍有高反射率膜層,對327 nm 波長鍍有高透過率膜層.實驗中往返兩次經(jīng)過和頻晶體后產(chǎn)生的紫外激光,從M3 處輸出.諧振腔的后端鏡M4 為平面反射鏡,對980,490 和327 nm波長鍍有高反射率膜層.

諧振腔內(nèi)在包含增益芯片的一臂,以布儒斯特角插入2 mm 厚的未鍍膜雙折射濾波片(birefringent filter,BRF),將基頻光轉(zhuǎn)變?yōu)榫€偏振光,以滿足后續(xù)頻率轉(zhuǎn)換過程中相位匹配的需要.BRF 在本實驗中同時作為波長調(diào)諧元件,并能一定程度地壓窄基頻光的線寬,有利于提升頻率變換中的轉(zhuǎn)換效率.在包含和頻晶體的一臂,在位于和頻晶體之前,垂直于光軸插入一塊980 nm 波長的1/2 零級波片,旋轉(zhuǎn)980 nm 基頻激光的偏振態(tài),以滿足和頻過程中相位匹配的需要.

將長度為5 mm,切割角度為17°的非線性倍頻晶體LBO 置于M2 和M3 之間的束腰處,利用其I 類相位匹配,將腔內(nèi)980 nm 的基頻光轉(zhuǎn)換成490 nm 的二次諧波.另將長度為5 mm,切割角度為34.3°的非線性和頻晶體BBO 插入在M3 和M4之間的束腰處(靠近M4),利用其I 類相位匹配,將倍頻過程中剩余的980 nm 基頻光和倍頻過程中產(chǎn)生的490 nm 二次諧波進行和頻,轉(zhuǎn)換成327 nm 的紫外激光.

非線性頻率變換過程中,要獲得高的轉(zhuǎn)換效率,不僅需要選擇合適的非線性晶體及其相位匹配類型,優(yōu)化晶體所處位置處激光模式的大小ω0、以及晶體的長度L也至關(guān)重要,因為激光模式ω0的大小確定了晶體中的激光功率密度,而晶體的長度L則規(guī)定了頻率轉(zhuǎn)換所能發(fā)生的空間尺寸,兩者都會影響頻率轉(zhuǎn)換的效率.又因為高斯光束在晶體中是以一定發(fā)散角傳播的,以及在非線性晶體中基頻激光和轉(zhuǎn)換光兩者之間存在走離效應(yīng),所以ω0和L兩者又是相互關(guān)聯(lián)、相互制約的.對于既定長度為L的非線性晶體,參與頻率轉(zhuǎn)換的基頻激光的模式大小的優(yōu)化值可以表示為

其中λ 是參與頻率轉(zhuǎn)換的基頻激光的波長.

圖3 描述的是在實驗所用的W 型諧振腔中,基頻激光腔模光斑半徑隨諧振腔位置的變化情況,其中以增益芯片所處位置為坐標原點.除去增益芯片和后端平面反射鏡上的腰斑而外,諧振腔中有兩個束腰.倍頻晶體LBO 長度為5 mm,放置在位于M2 和M3 之間的最小的束腰處,束腰光斑的半徑約為33 μm,以獲得較高的倍頻轉(zhuǎn)換效率.和頻晶體BBO 長度為5 mm,置于靠近后端平面反射鏡的束腰處,考慮到BBO 晶體的走離角較大,此處的光束束腰半徑稍大一些,約為63 μm.

圖3 紫外VECSEL 諧振腔中基頻光腔模光斑半徑大小隨諧振腔位置的變化情況Fig.3.Evolution of the cavity mode radius of fundamental laser with the various position of the ultraviolet VECSEL.

在優(yōu)化了非線性晶體所在位置基頻光的腔模大小以及晶體本身的長度的基礎(chǔ)上,要進一步提高頻率轉(zhuǎn)換過程中的效率,可以采用更多的技術(shù)手段.比如,參與頻率轉(zhuǎn)換的基頻光和完成了轉(zhuǎn)換的高次諧波之間存在走離效應(yīng),是臨界相位匹配中不可避免的問題,因此,可引入非臨界相位匹配的方法,來避免走離效應(yīng)帶來的限制.同時,也可以使用兩塊對稱放置的非線性晶體,對上述走離角進行一定程度的補償,從而有效增大頻率轉(zhuǎn)換的晶體長度,明顯提升頻率轉(zhuǎn)換的效率[23-25].此外,還可以使用準相位匹配的非線性晶體,克服相位匹配晶體中相干長度的局限,也可能較大幅度地提高非線性頻率轉(zhuǎn)換過程中的效率.

3 結(jié)果與討論

在增益芯片的銅熱沉溫度為15 ℃ 時,沒有放置非線性晶體LBO 和BBO 時基頻激光的輸出功率,與實驗所得的紫外激光的輸出功率隨吸收泵浦功率變化的曲線如圖4 所示.由圖4 可知,基頻VECSEL 激光的閾值為5 W,斜效率(slope efficient,SE)為15.9%.紫外激光的斜效率為1.2%.當芯片吸收的泵浦功率為47 W 時,基頻激光最大輸出功率為7.8 W,紫外激光最大輸出功率為538 mW,相應(yīng)的從泵浦光到紫外激光的轉(zhuǎn)換效率為1.1%,基頻光到紫外的光-光轉(zhuǎn)換效率為7%.將泵浦功率繼續(xù)往上升,由于增益芯片的熱效應(yīng),VECSEL 將出現(xiàn)熱反轉(zhuǎn)現(xiàn)象,基頻光與紫外輸出功率也會隨之下跌.

圖4 基頻VECSEL 和紫外VECSEL 的輸出功率Fig.4.Output powers of the IR VECSEL and UV VECSEL.

與一般固體激光增益介質(zhì)相比,半導(dǎo)體介質(zhì)具有更大的增益帶寬,因而半導(dǎo)體激光器也更加適合于制作波長可調(diào)諧激光器.實驗中,在包含激光增益芯片的一臂,插入單個BRF 作為波長調(diào)諧元件,即可實現(xiàn)對VECSEL 的基頻光、倍頻光及紫外輸出的波長進行連續(xù)調(diào)諧.當芯片吸收的泵浦功率為30 W 時,實驗使用厚度為2 mm 的BRF 以布儒斯特角插入諧振腔內(nèi),所得基頻光、倍頻光和紫外激光的波長調(diào)諧曲線分別如圖5(a)—(c)所示.圖5(a)顯示,基頻光的中心波長為981 nm,波長調(diào)諧范圍約34.1 nm；圖5(b)中,倍頻光的中心波長為490 nm,激光波長從483.9—498.3 nm 連續(xù)可調(diào)諧,波長變化范圍約14.3 nm；由圖5(c)可以看出,紫外激光器通過雙折射濾波片可實現(xiàn)波長從323.7—332.3 nm 的連續(xù)調(diào)諧,總體調(diào)諧范圍約為8.6 nm.圖5(c)中同時畫出了不同波長下激光器對應(yīng)的輸出功率.在波長為328 nm 處,激光器有最大的輸出功率為327.5 mW.

圖5 (a)基頻激光的波長調(diào)諧圖;(b) 倍頻激光的波長調(diào)諧圖;(c) 紫外激光的波長調(diào)諧與輸出功率圖Fig.5.(a)Wavelength tuning of the fundamental laser;(b) wavelength change of the frequency doubled laser;(c) tuning range and powers of the UV output.

光束質(zhì)量優(yōu)良是VECSEL 的優(yōu)點之一.在基頻激光和倍頻激光的最大輸出功率條件下,實驗測量了基頻激光和倍頻激光的光束質(zhì)量,分別顯示在圖6(a),(b)中.因為327 nm 紫外激光超出了實驗所使用儀器的波長范圍,所以沒有直接測得其光束質(zhì)量,但因為紫外激光為基頻激光和倍頻激光和頻產(chǎn)生,所以,基頻激光和倍頻的光束質(zhì)量在一定程度上也反映了紫外激光的光束質(zhì)量情況.從圖6(a)可知,基頻光束的M2因子在X方向上為1.00,Y方向上為1.02.圖6(b)顯示,倍頻光的M2因子在X方向上為1.01,Y方向上為1.00.兩者均為近衍射極限的高斯光束.

圖6 (a)基頻激光的光束質(zhì)量M2 因子,插圖為光強的二維分布圖;(b)倍頻激光的光束質(zhì)量M2 因子,插圖為對應(yīng)的二維光強分布圖Fig.6.(a)Beam quality M2 factor of the fundamental laser,the inset shows a 2-dimension distribution of the laser spot;(b) M2 factor of the frequency-doubled laser,and the 2-dimension distribution of the laser intensity is also shown as an inset.

實驗測得的4.5 h 內(nèi)紫外VECSEL 激光器的穩(wěn)定性如圖7 所示.激光器的輸出功率在前4.5 h內(nèi)輸出功率的穩(wěn)定性較好.在所考察的4.5 h 期間,紫外激光的平均功率為315.2 mW,輸出最大功率為318.7 mW,對應(yīng)的功率波動為1%;輸出最小功率為310 mW,對應(yīng)的功率波動為2%.總的來說,該紫外VECSEL 的輸出功率穩(wěn)定性在2%以內(nèi).對于激光器在熱管理方面的進一步優(yōu)化,可望更進一步提升紫外輸出功率的穩(wěn)定性,使其達到工程實用化的要求.

圖7 紫外VECSEL 輸出功率的穩(wěn)定性Fig.7.Stability of the output powers of the ultraviolet VECSEL.

4 結(jié) 論

利用W 型諧振腔設(shè)計出一種基于外腔面發(fā)射激光器的三倍頻可調(diào)諧紫外激光器.該激光器通過在腔內(nèi)插入長度為5 mm 的I 類相位匹配LBO 晶體和長度為5 mm 的I 類相位匹配BBO 晶體,實現(xiàn)了倍頻和和頻過程,產(chǎn)生了波長為327 nm 的紫外激光.在吸收泵浦功率為47 W 的條件下,該紫外激光器的輸出功率達到了538 mW,對應(yīng)的泵浦光到紫外激光的光-光轉(zhuǎn)換效率約為1.1%.此外,還采用厚度為2 mm 的布儒斯特角插入的BRF 作為波長調(diào)諧元件,實現(xiàn)了紫外激光器波長的連續(xù)調(diào)諧,調(diào)諧范圍達到了8.6 nm.該紫外VECSEL 的光束質(zhì)量優(yōu)良,輸出功率在4.5 h 內(nèi)的穩(wěn)定性小于2%.這種高功率、高光束質(zhì)量、波長可調(diào)諧的紫外激光器具有與傳統(tǒng)固體激光器相比擬的轉(zhuǎn)換效率,而且能提供更廣泛的發(fā)射波長.在激光加工、生命科學、量子科學等領(lǐng)域,該紫外激光器具有較大的潛在應(yīng)用價值.