鎢靶在散裂中子源中的應(yīng)用

供稿|牛曼，王廣達(dá)，史英麗，史瑛楠

內(nèi)容導(dǎo)讀

近年來，隨著核聚變、散裂中子源等大科學(xué)裝置的建設(shè)和運(yùn)行，鎢作為一種具有優(yōu)異性能的難熔金屬材料，其重要性更加顯著。本文介紹了世界散裂中子源的發(fā)展情況，重點(diǎn)闡述了散裂中子源對(duì)于鎢靶材的要求及其研發(fā)技術(shù)。中國散裂中子源用鎢靶組件，創(chuàng)新性地通過鉭包覆鎢和高效散熱結(jié)構(gòu)的開發(fā)，成功解決了鎢靶在高能量粒子輻照產(chǎn)熱和冷卻水腐蝕的技術(shù)難題，保證了散裂中子源設(shè)備的正常運(yùn)行。

中子是研究物質(zhì)結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)性質(zhì)的理想探針，中子不帶電，穿透力強(qiáng)，具有磁矩，可用它作為探針研究物質(zhì)的微觀結(jié)構(gòu)和運(yùn)行狀態(tài)。中子散射技術(shù)已在很多基礎(chǔ)學(xué)科，如凝聚態(tài)物理、化學(xué)、生物工程、生命科學(xué)、材料科學(xué)等的研究中被廣泛采用。中子源是能夠產(chǎn)生中子的裝置，是進(jìn)行中子核反應(yīng)、中子衍射等中子物理實(shí)驗(yàn)的必要設(shè)備。反應(yīng)堆中子源中子通量高，應(yīng)用最為廣泛，但由于反應(yīng)堆散熱技術(shù)的限制，使其最大中子通量受到限制[1-3]。

當(dāng)快速粒子如高能質(zhì)子轟擊重原子核時(shí)，一些中子被“剝離”，或被轟擊出來，在核反應(yīng)中被稱為散裂。散裂中子源的出現(xiàn)突破了反應(yīng)堆中子源中子通量的極限，其特點(diǎn)是在比較小的體積內(nèi)可產(chǎn)生比較高的中子通量、每個(gè)中子能量沉積是反應(yīng)堆的1/8～1/4、單位體積的中子強(qiáng)度比裂變堆高4～8 倍、可用較低功率產(chǎn)生與高通量堆相當(dāng)或更高的平均中子通量。散裂中子源能提供的中子能譜更加寬廣，它可以提供從電子伏特到幾百M(fèi)eV 寬廣能區(qū)的中子，大大地?cái)U(kuò)展了中子科學(xué)研究的范圍，拓深了中子科學(xué)研究的領(lǐng)域。發(fā)達(dá)國家正在把建設(shè)高性能散裂中子源作為提高科技創(chuàng)新能力的重要措施[4-6]。

散裂中子源在材料科學(xué)上，可以研究儲(chǔ)氫材料和電池的反應(yīng)規(guī)律，為復(fù)合材料提供更精準(zhǔn)的物相鑒定，開發(fā)鐵電、壓電材料和新型磁性材料，通過非表層深度計(jì)算機(jī)斷層掃描（CT）指導(dǎo)材料加工工藝等[1,4]。

鎢是具有高熔點(diǎn)和高熱導(dǎo)率的難熔金屬材料，其低濺射率、低燃料滯留與低中子活化等優(yōu)良特性，成為目前核聚變裝置中面向等離子體的優(yōu)選金屬材料[7-9]。鎢在核聚變反應(yīng)堆中的應(yīng)用，已有較多文獻(xiàn)進(jìn)行了研究和報(bào)道[10-13]。由于鎢的優(yōu)良特性，除在核聚變反應(yīng)上的應(yīng)用，在散裂中子源裝置中也起到了關(guān)鍵作用。

散裂中子源介紹

近幾十年來，散裂中子源裝置不斷涌現(xiàn)，目前國際上已建成的有4 大脈沖散裂中子源：美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室的散裂中子源（SNS）、英國盧瑟福實(shí)驗(yàn)室的散裂中子源（ISIS）、日本散裂中子源（J-PARC），和中國散裂中子源（CSNS）（圖1）。正在建設(shè)中的有歐洲散裂中子源（ESS），如圖2 所示，據(jù)報(bào)道建成后將是世界上最先進(jìn)的散裂中子源和粒子物理實(shí)驗(yàn)室，具體信息見表1。

表1 世界脈沖散裂中子源

圖1 中國散裂中子源內(nèi)部

圖2 歐洲散列中子源結(jié)構(gòu)圖

從建成一直到2007 年，英國ISIS 是世界上功率最高的散裂中子源。靶材采用金屬鎢制成，其脈沖中子通量已高出通量最高的反應(yīng)堆近一個(gè)量級(jí)，ISIS 的第二靶站也已建成運(yùn)行。SNS 由美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室為主的能源部六大國家實(shí)驗(yàn)室攜手合建而成，是以加速器為基礎(chǔ)的中子源。日本原子能研究所與高能加速器研究機(jī)構(gòu)合建了強(qiáng)流質(zhì)子加速器研究聯(lián)合裝置J-PARC，其中一臺(tái)3 GeV 的快循環(huán)同步加速器將提供設(shè)計(jì)束流功率為1 MW 的質(zhì)子束流用于驅(qū)動(dòng)散裂中子源。中國CSNS 束流功率為100 kW，將為國內(nèi)外科學(xué)家提供世界一流的中子科學(xué)綜合試驗(yàn)裝置。

靶站是散裂中子源的核心組成部分，是將加速器系統(tǒng)輸出的高能質(zhì)子束打靶產(chǎn)生的散裂中子轉(zhuǎn)化為可開展散射實(shí)驗(yàn)的中子束的裝置。靶站吸收質(zhì)子并通過散裂過程釋放出高能中子，這個(gè)過程會(huì)產(chǎn)生高溫，以及攜帶輻射的同位素副產(chǎn)品，包裹在靶周圍的慢化器用來給生成的中子減速[14-15]。鎢靶是靶站產(chǎn)生中子的核心部件。

散裂中子源對(duì)鎢的要求

鎢具有非常高的熔點(diǎn)、模量、密度、質(zhì)量數(shù)和較高的熱導(dǎo)能力。一個(gè)動(dòng)能為1 GeV 的質(zhì)子轟擊鎢靶發(fā)生散裂反應(yīng)時(shí)，能產(chǎn)生出20 個(gè)高能中子，同時(shí)發(fā)出55 MeV（每個(gè)中子）的熱量和少量γ 射線。鎢元素在發(fā)生散裂反應(yīng)后轉(zhuǎn)化成的同位素系列均為短壽命的，幾周后即失去放射性[1,4,6]，這些特點(diǎn)使鎢成為最具優(yōu)勢(shì)的中子靶材料。國際上的散裂中子源都采用或曾經(jīng)采用鎢來作為靶材料，如日本高能加速器研究機(jī)構(gòu)和美國的洛斯阿拉莫斯實(shí)驗(yàn)室在項(xiàng)目中均采用鎢靶[14]。

鎢靶是散裂中子源的核心部件，是產(chǎn)生中子的源頭。鎢靶的性能決定散裂中子源系統(tǒng)整體的穩(wěn)定性、可靠性和中子源的效率。它需要滿足高功率的運(yùn)行要求，兼具升級(jí)能力，能完全滿足在散裂中子源裝置內(nèi)高溫?zé)嵫h(huán)應(yīng)力下長期服役的要求。

鎢靶在高能質(zhì)子束轟擊下面臨三個(gè)問題[14-16]：

（1）強(qiáng)輻照環(huán)境下的輻照損傷，使鎢性能變差；

（2）質(zhì)子束轟擊鎢靶產(chǎn)生大量熱，需要對(duì)鎢靶進(jìn)行水冷散熱，要求鎢具有很好的抗熱震性能；

（3）鎢靶片在水流沖刷條件下會(huì)腐蝕開裂，影響鎢靶的壽命。

因此鎢靶應(yīng)滿足以下要求：

（1）致密度高、各項(xiàng)性能均一、較好的疲勞性能，同時(shí)具有極高的抗熱震性能等；

（2）可以高效移除靶體內(nèi)產(chǎn)生的熱量；

（3）鎢靶片耐沖刷腐蝕性能好。

中國散裂中子源用鎢靶的研發(fā)

鎢靶制備

中國散裂中子源靶體材料的選擇，綜合考慮了中子產(chǎn)生效率、密度、導(dǎo)熱性能以及其它經(jīng)濟(jì)與技術(shù)條件，選用鎢作為靶體材料[16-18]，歐洲散裂中子源也選用了鎢作為靶體材料。

為獲得高性能鎢靶，國內(nèi)安泰科技創(chuàng)新研發(fā)鎢板制備工藝，改進(jìn)致密化工藝和優(yōu)化變形制度等，研發(fā)的鎢靶具有穩(wěn)定的楊氏模量、力學(xué)強(qiáng)度等性能，成功應(yīng)用在中國散裂中子源和歐洲散裂中子源上。從圖3 鎢靶材的顯微組織可以看出，通過最新的制備工藝，鎢靶材內(nèi)部晶粒細(xì)小而均勻。這種細(xì)小均勻的晶粒結(jié)構(gòu)，能顯著提升鎢靶材的力學(xué)性能和抗疲勞性能。

圖3 鎢靶材的顯微組織：（a）橫向；（b）縱向

靶體插件制備

鎢靶在高劑量輻照環(huán)境下會(huì)被高壓冷卻水嚴(yán)重腐蝕，影響鎢靶的正常使用。難熔金屬鉭具有與鎢相近的中子學(xué)性能以及良好的耐腐蝕性能，因此以鉭作為鎢靶的包覆層（圖4），作為靶體插件材料[19-20]。

圖4 鉭包覆鎢靶的示意圖

為了防止鎢塊在高速水流沖刷下腐蝕開裂，文獻(xiàn)[21]研究了鉭包覆保護(hù)層的制備方法，利用包套抽真空密封和熱等靜壓擴(kuò)散焊的新工藝，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了鎢與鉭以及鉭與鉭的冶金連接，制備出目前世界上應(yīng)用于散裂中子源固體靶的厚度0.3 mm 的最薄的六面鉭包覆層。鎢與鉭的擴(kuò)散連接界面沒有發(fā)現(xiàn)明顯的缺陷（圖5），同時(shí)鉭與鉭之間已看不出存在明顯的界面，可以認(rèn)為達(dá)到了良好的冶金結(jié)合。

圖5 鎢與鉭結(jié)合界面顯微組織

散熱結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

根據(jù)中國散裂中子源的物理設(shè)計(jì)、高斯分布沉積熱的散熱控制和鎢靶插件長期可靠運(yùn)行等要求，研究靶容器主流道和鎢靶塊間多通道并行流的穩(wěn)定性問題、高能中子產(chǎn)額下的靶塊分片及其溫度控制和熱應(yīng)力問題，為鎢靶插件的冷卻結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了理論和試驗(yàn)依據(jù)[17-21]。

通過靶體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和散熱模型計(jì)算，靶材分成了11 片，每片之間的間隙為1.2 mm，采用一出一進(jìn)的并行水流冷卻結(jié)構(gòu)（圖6），在100 kW 的質(zhì)子束功率運(yùn)行狀況下，冷卻水溫升僅為7 °C（圖7），完全滿足CSNS 的運(yùn)行需求。

圖6 CSNS 鎢靶內(nèi)部結(jié)構(gòu)

圖7 鎢靶各位置的溫度分布

影像涂層制備

為了實(shí)時(shí)監(jiān)控質(zhì)子束流位置，防止異常束流對(duì)靶體的轟擊傷害，檢測(cè)束流打靶位置和束流強(qiáng)度分布，研究了質(zhì)子影像涂層的粉體配方和噴涂方法及工藝[22]。該影像涂層涂覆于被轟擊的靶體前窗外表面，影像涂層的主要活性成份為Cr3+摻雜的Al2O3粉體，以低功率火焰噴的方式將Cr3+摻雜的Al2O3粉體涂覆到靶體前窗外表面，形成影像涂層，能夠準(zhǔn)確判斷高能等粒子束轟擊時(shí)靶體的束流及強(qiáng)度分布， 提升了CSNS 的研究能力（圖8）。

圖8 靶材前窗影像涂層設(shè)計(jì)：（a）靶體前窗外表面；（b）高能等粒子束轟擊時(shí)質(zhì)子束位置和強(qiáng)度

結(jié)束語

散裂中子源的鎢靶在脈沖高能質(zhì)子的轟擊下承受變化的瞬時(shí)脈沖熱應(yīng)力沖擊，同時(shí)受到高能粒子的輻照以及高壓冷卻水對(duì)靶材料的沖刷腐蝕等，這些因素都嚴(yán)重影響著靶體的使用壽命，所以高性能鎢靶材的研制，鉭包覆鎢插件及散熱結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)等創(chuàng)新技術(shù)開發(fā)，滿足了我國首臺(tái)散裂中子源的運(yùn)行需求。

我國的中子源的功率目前只有100 kW，升級(jí)后可以達(dá)到500 kW，國際上運(yùn)行的中子源功率在MW 以上，大功率的中子源對(duì)靶材的性能要求更加苛刻。鎢靶散熱是首要考慮的技術(shù)問題，同時(shí)功率的增大，鎢靶的尺寸隨著改變，輻照效應(yīng)更加明顯[23-24]。這些需求和指標(biāo)，需要我們繼續(xù)深入開展超細(xì)晶粒尺寸鎢制品的制備，提高其韌性和抗輻照能力[25]，同時(shí)還可以在固溶強(qiáng)化、彌散強(qiáng)化以及變形強(qiáng)化等新型鎢材料的制備技術(shù)方面[26-29]繼續(xù)深入研發(fā)，提升鎢的綜合性能，以緩解或消除鎢材料的輻照脆化、開裂、腐蝕等問題，滿足其長期服役要求。

我國散裂中子源裝置的建設(shè)與運(yùn)行，將拓展中子科學(xué)在技術(shù)創(chuàng)新中的作用，提升我國在材料、化學(xué)等領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究能力。我國作為鎢資源的大國，通過不斷的技術(shù)創(chuàng)新，在難熔金屬方面深耕細(xì)作，突破各項(xiàng)技術(shù)難題，為國家大科學(xué)裝置和國際同類設(shè)備的運(yùn)行做出更大的貢獻(xiàn)。