針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料II型層間力學(xué)行為

蘇星兆, 陳小明*1,, 鄭宏偉, 吳凱杰, 辛世紀(jì), 郭東升

（1.天津工業(yè)大學(xué) 紡織科學(xué)與工程學(xué)院，天津 300387；2.天津工業(yè)大學(xué) 先進(jìn)紡織復(fù)合材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300387；3.天津工業(yè)大學(xué) 機(jī)械工程學(xué)院，天津 300387）

三維針刺復(fù)合材料生產(chǎn)具有自動(dòng)化程度高、成型工藝相對(duì)簡(jiǎn)單[1-4]等優(yōu)點(diǎn)，現(xiàn)已在航空航天、軌道交通、汽車和國防等領(lǐng)域得到越來越廣泛的應(yīng)用[5-8]。

近年來，為滿足不同應(yīng)用場(chǎng)景下對(duì)三維針刺復(fù)合材料力學(xué)性能的要求[9-10]，研究人員提出了各種類型的針刺織物結(jié)構(gòu)，主要包括網(wǎng)胎層合針刺織物結(jié)構(gòu)[11-13]，該結(jié)構(gòu)由短纖維組成，常常應(yīng)用于飛行器熱防護(hù)材料，起到隔熱作用；此外，網(wǎng)胎和編織布層合針刺織物結(jié)構(gòu)[14-18]常用于超高溫環(huán)境，起到熱防護(hù)作用，如火箭發(fā)動(dòng)機(jī)噴管、喉襯、飛機(jī)剎車盤[19]等。在上述織物結(jié)構(gòu)中，使用網(wǎng)胎進(jìn)行層間加強(qiáng)，由于網(wǎng)胎是無序短纖維的集合體，非常蓬松，針刺過程中刺針鉤住并帶入厚度方向的纖維數(shù)量有限，導(dǎo)致復(fù)合材料的層間性能相對(duì)薄弱，難以滿足高超聲速飛行器結(jié)構(gòu)功能一體化部件力學(xué)性能要求。Yao等[20-21]提出了一種新型無網(wǎng)胎針刺織物結(jié)構(gòu)，大大地提高了針刺織物的體積密度，增加了織物及復(fù)合材料的力學(xué)性能，可有望滿足高超聲速飛行器的發(fā)展需求。Xue等[22]提出一種采用”n”型路徑拼接工藝制備針刺/縫合耦合織物及其復(fù)合材料，探究Cf/SiCAl復(fù)合材料的壓縮破壞行為，闡明了壓縮損傷演化機(jī)制。最近，Chen等[23]提出了一種新型針刺/簇絨耦合織物結(jié)構(gòu)，并探究了復(fù)合材料的Ⅰ型層間性能。然而，目前縫合工藝對(duì)于針刺結(jié)構(gòu)復(fù)合材料雙切口層間剪切(DNS)性能的影響還不清楚，有待研究。

本文提出針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料，探究了其雙切口層間剪切行為。設(shè)計(jì)制備了針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖織物及復(fù)合材料，采用Micro-CT對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征，通過DNS實(shí)驗(yàn)探討了針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的雙切口層間剪切，研究了縫合工藝對(duì)針刺復(fù)合材料雙切口層間剪切的影響，采用SEM觀察了試樣斷口損傷形貌，揭示了復(fù)合材料DNS的破壞失效機(jī)制。此外，構(gòu)建了三內(nèi)聚帶模型對(duì)雙切口層間剪切進(jìn)行數(shù)值模擬，進(jìn)一步闡明了針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的層間強(qiáng)化機(jī)制。

1 實(shí)驗(yàn)材料及方法

1.1 原材料

實(shí)驗(yàn)材料包括石英緞紋基布、石英斜紋半切布、石英縫合紗線和環(huán)氧樹脂(TDE-86)。石英緞紋基布、石英縫合紗線由湖北菲利華石英玻璃股份有限公司提供。石英斜紋半切布由天津工業(yè)大學(xué)復(fù)合材料研究院提供。環(huán)氧樹脂(TDE-86)由天津津東化工復(fù)合材料有限公司提供。半切布是經(jīng)自動(dòng)化裁床將布的經(jīng)紗或緯紗等間距裁剪而得，由于只切斷了經(jīng)紗或緯紗的一個(gè)方向，故稱之為半切。半切布是長短纖維的有序集合體?？p合紗線是由線密度為50 tex的石英纖維加捻而成。實(shí)驗(yàn)材料屬性如表1所示。

表1 原材料屬性Table 1 Material parameters

1.2 針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料制備

針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的實(shí)驗(yàn)參數(shù)設(shè)置如表2所示，設(shè)計(jì)了4組不同參數(shù)的試件組合進(jìn)行測(cè)試，每組5個(gè)試樣，并以傳統(tǒng)針刺復(fù)合材料作對(duì)照組。研究了縫合纖維束的線密度、縫合矩陣對(duì)雙切口層間剪切的影響。

表2 實(shí)驗(yàn)參數(shù)Table 2 Experimental parameters

針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖織物的制備過程如圖1(a)所示。首先使用Autocad和Lectra數(shù)控裁床對(duì)半切布進(jìn)行軌跡設(shè)計(jì)和裁剪，Lectra數(shù)控裁床由天津工業(yè)大學(xué)復(fù)合材料研究院提供。其次，使用針刺機(jī)器人[24-25]制備針刺織物，針刺深度為20 mm，針刺密度為20針/cm2。兩層基布和一層半切布組成一個(gè)單元層，每兩個(gè)單元層刺一遍，共刺兩次，針刺過程如圖1(b)所示。針刺完成后，采用縫合設(shè)備對(duì)織物進(jìn)行縫制，縫合過程如圖1(c)所示，所制備的針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖織物結(jié)構(gòu)如圖1(a)中末尾圖所示，圖中織物鋪層單元層間的短線段代表針刺纖維束，貫穿織物全厚度且連續(xù)縫合的長線條代表縫合紗線。最后，使用樹脂傳遞成型(Resin transfer molding，RTM)工藝將制備完成的針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖織物復(fù)合為石英纖維增強(qiáng)樹脂基復(fù)合材料。

1.3 針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖織物的結(jié)構(gòu)表征

表征過程和結(jié)果如圖2所示。先將圖2(a)所示制備的針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖織物裁剪為25×25 mm2的試樣；使用如圖2(b)所示的Micro-CT(Zeiss Xradia 510 versa，德國)將試件先經(jīng)四周不同角度成像，然后對(duì)掃描到的每張圖像進(jìn)行重建處理，生成圖2(c)所示三維圖像。

圖2 針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖織物CT表征過程與結(jié)果Fig.2 Process and results of CT characterization of needled/stitched composite

如圖2(d)所示，從YZ截面能夠清晰的看到基布層、半切布層、針刺纖維束和縫合纖維束的分布，基布和縫合紗線密度較高且分布均勻，CT截面呈高亮狀態(tài)。針刺纖維束實(shí)現(xiàn)了層間連接，而縫合纖維束實(shí)現(xiàn)了織物整個(gè)厚度的有效連接。如圖2(e)所示，從XY截面能夠看到，針刺纖維束和縫合纖維束截面呈近乎圓形分布，縫合紗線擠壓基布使基布面內(nèi)纖維向兩側(cè)產(chǎn)生張裂變形，而針刺也導(dǎo)致了基布紗線的損傷。

根據(jù)Micro-CT圖像，出于后期有限元建模簡(jiǎn)化模型考慮，將纖維束統(tǒng)一作圓柱形處理，且實(shí)驗(yàn)中針刺纖維束與縫合纖維束的直徑均利用Image-Pro Plus軟件測(cè)量，以保證數(shù)據(jù)誤差的一致性，測(cè)量結(jié)果如圖3所示，針刺纖維束的直徑為0.208 mm，而縫合紗線線密度為100 tex的纖維束直徑為0.487 mm，是針刺纖維束的2.3倍多，相比直徑值增加了134%，這是緣于縫合紗線纖維束的直徑相對(duì)半切布針刺形成的纖維束具有更大的直徑，同時(shí)也說明刺針將半切布的纖維束有效帶入了層間，將使針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的層間性能大大提升。此外，由縫合纖維束線密度為100 tex的直徑可推算知，縫合纖維束線密度為50 tex、200 tex和400 tex的直徑分別為0.243、0.974和1.948 mm。

圖3 纖維束直徑：(a) 針刺纖維束；(b) 線密度為100 tex縫合纖維束Fig.3 Diameter of fiber bundle: (a) Needled fiber bundle; (b) Stitched fiber bundle with a linear density of 100 tex

1.4 針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料DNS實(shí)驗(yàn)

根據(jù)實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)ASTM D3846-08[26]，進(jìn)行DNS實(shí)驗(yàn)來測(cè)試試件的Ⅱ型層間剪切性能。DNS試樣的尺寸為75 mm×10 mm×4 mm，兩切口的槽寬為1.5 mm，槽間距為6.5 mm，切口深度加工至試樣的中間平面處。使用黑色和白色手搖自動(dòng)噴漆在試樣長度方向的側(cè)面均勻地噴上一層薄斑，噴漆由廣東三和化工科技有限公司提供。使用日本島津AG-250 KNE萬能試驗(yàn)機(jī)進(jìn)行復(fù)合材料的DNS實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)測(cè)試加載速率設(shè)置為0.05 mm/min，試樣的設(shè)計(jì)如圖4(a)所示，DNS實(shí)驗(yàn)過程如圖4(b)所示，實(shí)驗(yàn)過程使用非接觸式全場(chǎng)應(yīng)

圖4 DNS實(shí)驗(yàn)：(a) 試樣；(b) 實(shí)驗(yàn)過程示意圖Fig.4 DNS experiment: (a) Sample; (b) Schematic diagram of the experimental process

變測(cè)量系統(tǒng)(ARAMIS，GOM，Germany)記錄全實(shí)驗(yàn)過程。以獲得各點(diǎn)的位移與載荷來計(jì)算臨界能量釋放率(GIIC)，進(jìn)一步分析試件斷裂形貌，揭示針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的失效模式、破壞機(jī)制和層間強(qiáng)化機(jī)制。

1.5 針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料Cohesive模型

內(nèi)聚力模型(Cohesive zone mode，CZM)[27]是用來描述界面力學(xué)行為的一種模型。本文提出采用雙內(nèi)聚力模型來模擬針刺復(fù)合材料和針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的DNS層間剪切行為，預(yù)測(cè)材料的極限破壞強(qiáng)度。使用牽引-分離定律(TSL)來定義內(nèi)聚力單元，同時(shí)來求解裂紋的產(chǎn)生與擴(kuò)展，該定律主要由3個(gè)參數(shù)定義，包括內(nèi)聚剛度(KII)、剪切應(yīng)力(TII)和臨界斷裂能(GII)。圖5展示了3個(gè)參數(shù)之間的關(guān)系，圖中縱坐標(biāo)和橫坐標(biāo)分別代表應(yīng)力與位移，載荷上升段的斜率表示粘結(jié)單元的剛度，三角形面積為材料破壞時(shí)的GIIC，δ0和δf分別代表試樣發(fā)生損傷和失效時(shí)的位移。基于針刺復(fù)合材料和針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的DNS實(shí)驗(yàn)結(jié)果，分別得到了界面樹脂、針刺纖維束和縫合纖維束的Cohesive單元參數(shù)，這些參數(shù)分別用于模擬針刺復(fù)合材料和針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的DNS測(cè)試。層間樹脂和纖維束的剪切應(yīng)力TII、內(nèi)聚剛度KII和臨界斷裂能GII分別由以下各式計(jì)算[28]：

式中：TII為針刺纖維束剪切應(yīng)力；T'II為縫合纖維束剪切應(yīng)力；Pmax為針刺復(fù)合材料層間剪切實(shí)驗(yàn)的最大破壞載荷；P'max是多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料層間剪切實(shí)驗(yàn)的最大破壞載荷；KII為內(nèi)聚剛度；GII為臨界斷裂能；A為試樣雙切口間距(6.5 mm)；L為試樣的寬度(10 mm)；d為針刺纖維束和縫合纖維束的直徑，由Micro-CT獲取的圖像借助軟件Image Pro Plus經(jīng)測(cè)量計(jì)算而得。

圖5為DNS實(shí)驗(yàn)的Cohesive模擬方案示意圖，在Abaqus中創(chuàng)建好模型后定義材料屬性。將所求內(nèi)聚參數(shù)KII、TII、GII輸入數(shù)據(jù)表中對(duì)針刺復(fù)合材料基體、多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料基體、針刺纖維束和縫合纖維束進(jìn)行定義。表3給出了層間樹脂、針刺纖維束與縫合纖維束的內(nèi)聚單元參數(shù)。

表3 材料力學(xué)性能參數(shù)Table 3 Mechanical properties of material

1.6 針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的有限元模型

所使用的有限元模擬軟件為Abaqus。使用八節(jié)點(diǎn)三維鍵合單元(COH3 D8)對(duì)界面樹脂粘合層、針刺纖維束粘合層和縫合纖維束粘合層分別進(jìn)行定義；同時(shí)使用八節(jié)點(diǎn)線性六面體單元(C3 D8 R)對(duì)試樣基體、針刺纖維束及縫合纖維束分別進(jìn)行定義，同時(shí)在有限元模型試樣中間界面處定義0.1 mm的Cohesive單元層。出于提高實(shí)驗(yàn)效率，采用Abaqus建立半對(duì)稱模型，有限元模型及網(wǎng)格劃分如圖6所示，本實(shí)驗(yàn)為了有限元模擬簡(jiǎn)化模型，對(duì)針刺/縫合復(fù)合材料的纖維束統(tǒng)一采用圓柱形模型，且針刺纖維束和縫合纖維束的直徑由1.3部分中的結(jié)構(gòu)表征得到，針刺纖維束直徑為0.208 mm，縫合纖維束直徑分別為0.487、0.243、0.974和1.948 mm。使用通用的靜態(tài)分析方法，設(shè)置總時(shí)間為1，對(duì)模型施加邊界條件，固定試樣的下端，在上端施加位移載荷邊界條件來模擬DNS實(shí)驗(yàn)過程。

圖6 有限元模型與網(wǎng)格劃分：(a)針刺復(fù)合材料；(b)針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料Fig.6 Finite element model and meshing: (a) Needled composite; (b) Needled/stitched composite

2 結(jié)果與討論

2.1 針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料DNS實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

圖7為針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料DNS實(shí)驗(yàn)中不同縫合參數(shù)下的載荷-位移曲線。圖中所有DNS實(shí)驗(yàn)曲線變化呈相似趨勢(shì)。曲線圖中從點(diǎn)I到點(diǎn)II，試樣開始產(chǎn)生應(yīng)變集中區(qū)，該階段由針刺纖維束和樹脂基體承受載荷。點(diǎn)II到點(diǎn)IV，隨著位移的增加，縫合纖維束開始受力，破壞開始在試件兩切口中間處發(fā)生，樹脂局部開裂試樣內(nèi)部產(chǎn)生裂縫，應(yīng)變區(qū)域逐步向內(nèi)擴(kuò)展變得更加明顯。從點(diǎn)IV到點(diǎn)V，由于位移進(jìn)一步加大，針刺纖維束和縫合纖維束逐漸達(dá)到最大破壞載荷，造成纖維斷裂或從基體中拔出，高應(yīng)變區(qū)越來越大，逐漸達(dá)到試樣的全部長度，試件即將失效。此外，從失效前的應(yīng)變?cè)茍D可以看到，云圖上集中了大量的應(yīng)變集中區(qū)，其中，應(yīng)變值最高的區(qū)域即為試樣發(fā)生斷裂的位置。相比于傳統(tǒng)針刺復(fù)合材料，針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的實(shí)驗(yàn)曲線明顯高于傳統(tǒng)針刺復(fù)合材料，最大失效載荷提升20.28%～86.46%。

圖7 DNS的載荷-位移曲線：(a) 1#；(b) 2#；(c) 3#；(d) 4#；(e) 5#；(f)實(shí)驗(yàn)應(yīng)變?cè)茍DFig.7 Load-displacement curves of DNS: (a) 1#; (b) 2#; (c) 3#; (d) 4#; (e) 5#; (f) Experimental strain nephogram

圖8為針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料DNS實(shí)驗(yàn)中不同縫合參數(shù)下的最大失效載荷對(duì)比。結(jié)果表明，縫合纖維植入量和縫合矩陣都對(duì)試件的最大失效載荷產(chǎn)生較大影響。如圖8(a)所示，在縫合矩陣一定下，縫合纖維植入量越大，最大失效載荷越高，相比傳統(tǒng)針刺復(fù)合材料最大可提升86.46%，這是由于在同一區(qū)域相同數(shù)量的縫合孔下，單個(gè)縫合孔中植入的纖維量越大，其對(duì)試樣整體的束縛力就越強(qiáng)，即為最大失效載荷越高；如圖8(b)所示，在纖維植入量一定下，縫合矩陣越小，最大失效載荷越高，相比傳統(tǒng)針刺復(fù)合材料最大可提升55.68%，這是緣于縫合纖維束是否為同時(shí)斷裂導(dǎo)致，1×1 stitche的縫合纖維束為一次性直接產(chǎn)生破壞；而2×2 stitches和1×2 stitches的縫合纖維束在縫合或復(fù)合時(shí)容易發(fā)生傾斜和彎曲，從而使纖維束非一次性斷裂，所需破壞載荷要小于1×1 stitche；此外，由載荷-位移曲線圖亦能看出2×2 stitches和1×2 stitches的曲線相對(duì)1×1 stitche比較平緩。故縫合矩陣越小其最大失效載荷越高。使用SEM觀察的DNS試樣典型斷口形貌，觀察結(jié)果如圖9所示，針刺/縫合復(fù)合材料有大量纖維束斷裂拔出，且直徑明顯大于傳統(tǒng)針刺復(fù)合材料，這也是其層間性能提高的最主要原因。圖上還可以看出，雙切口層間剪切典型的破壞模式為基體開裂、纖維束的脆性斷裂和拔出，闡明了層間增強(qiáng)機(jī)制。

圖8 DNS的強(qiáng)度對(duì)比：(a) 不同縫合纖維植入量；(b) 不同縫合矩陣Fig.8 Intensity comparison of DNS: (a) Different volume of stitched fiber bundle; (b) Different stitch pattern

圖9 DNS實(shí)驗(yàn)典型斷裂形貌：(a)多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料；(b)針刺復(fù)合材料Fig.9 Typical fracture morphology of DNS experiment:(a) Needled/stitched composite; (b) Needled composite

2.2 DNS模擬結(jié)果與分析

有限元模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)位移-載荷曲線對(duì)比如圖10所示?？梢钥闯?，模擬結(jié)果和針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的DNS實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好，應(yīng)變?cè)茍D模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)云圖也比較接近。表4為DNS實(shí)驗(yàn)與有限元模擬的最大破壞載荷對(duì)比?？梢钥闯觯瑢娱g剪切的誤差率最大不超過8%，證明了運(yùn)用內(nèi)聚力模型來模擬預(yù)測(cè)針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的層間剪切強(qiáng)度可行性。

圖10 實(shí)驗(yàn)與模擬的DNS載荷-位移曲線對(duì)比：(a) 1#；(b) 2#；(c) 3#；(d) 4#；(e) 5#；(f) 有限元模擬應(yīng)變?cè)茍DFig.10 DNS load-displacement curve comparison between EXP and FEM: (a) 1#; (b) 2#; (c) 3#; (d) 4#; (e) 5#; (f) Finite element simulation strain nephogram

表4 實(shí)驗(yàn)與有限元的DNS最大破壞載荷對(duì)比Table 4 Comparison of DNS maximum failure load between experiment and FEM

3 結(jié) 論

提出一種針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖針刺織物及其復(fù)合材料，并對(duì)其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)表征和雙切口層間剪切(DNS)性能測(cè)試，研究結(jié)果表明：

(1) 與傳統(tǒng)針刺復(fù)合材料相比，針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的DNS性能提升明顯，引入縫合工藝使DNS的最大破壞載荷提升了86.46%；

(2) 縫合纖維束含量和縫合矩陣是影響復(fù)合材料DNS性能的重要因素，縫合纖維束含量由200 tex增加至400 tex可使DNS性能由55.68%增加到86.46%；縫合矩陣由2×2 stitches減小至1×1 stitch可使DNS性能由9.91%增加到55.68%；

(3) DNS實(shí)驗(yàn)表明，針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的典型破壞模式為基體開裂、纖維束的脆性斷裂和拔出；

(4) 應(yīng)用內(nèi)聚力模型對(duì)針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料進(jìn)行DNS實(shí)驗(yàn)有限元分析，模擬結(jié)果和針刺/縫合多尺度聯(lián)鎖復(fù)合材料的DNS實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合較好，誤差最大不超過8%，說明預(yù)測(cè)模型是可靠的，可用于指導(dǎo)織物成型工藝設(shè)計(jì)。