γ能譜級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正技術(shù)研究進展

樊元慶 李奇 張新軍 趙允剛 賈懷茂 張瑞芹 李芮瑩 牛亞洲 王世聯(lián)

（禁核試北京國家數(shù)據(jù)中心和北京放射性核素實驗室 北京 100085）

作為放射性測量的主要方法之一，γ能譜測量法在核科學、核醫(yī)學、環(huán)境科學、天文學等研究領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用。氣體探測器、閃爍探測器和半導體探測器均可用γ射線測量。作為最早被發(fā)明的γ射線探測器，氣體探測器具有結(jié)構(gòu)簡單、造價低廉的優(yōu)勢，但其探測效率低、平均電離能較大（約30 eV），通常只用于γ射線的強度測量，不能獲取γ能譜。20世紀50年代初，NaI（Tl）閃爍探測器的出現(xiàn)開創(chuàng)了近代γ射線的能譜學時代，通過分析NaI（Tl）閃爍探測器獲取的γ能譜可以確定樣品中放射性核素種類和活度，大大提高了放射性測量的水平［1］。20世紀60年代初發(fā)明的Ge（Li）探測器及隨后出現(xiàn)的高純鍺（HPGe）探測器則因其卓越的能量分辨率和較大的能量響應(yīng)范圍，使得放射性測量水平進一步提高，在γ射線能量、發(fā)射概率、半衰期及樣品活度等測量分析方面體現(xiàn)出明顯的優(yōu)勢。

使用γ譜儀測量環(huán)境水平放射性樣品時，為提高探測效率，通常將樣品靠近探測器進行測量，在這種測量條件下，具有級聯(lián)衰變關(guān)系的放射性核素在測量過程中會不可避免地發(fā)生級聯(lián)符合相加效應(yīng)（Coincidence Summing Effect）。級聯(lián)符合相加效應(yīng)的發(fā)生會從兩個方面增加能譜分析的難度：1）產(chǎn)生級聯(lián)加和峰，這些加和峰并非放射性核素的特征γ射線在探測器中沉積能量產(chǎn)生，而是兩條及以上的特征γ射線加和產(chǎn)生的，這些加和峰會對樣品中核素種類的確定產(chǎn)生干擾；2）引起樣品特征峰計數(shù)減少或增加，這將嚴重影響樣品中放射性核素活度計算的準確性。

為消除級聯(lián)符合相加效應(yīng)對γ能譜分析結(jié)果的影響，自20世紀60年代以來，國內(nèi)外相關(guān)機構(gòu)和人員開展了大量的研究工作，建立了多種級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正的方法，編制了多款校正因子計算軟件，并組織了國際比對對這些方法和軟件進行評估。本文擬在文獻調(diào)研的基礎(chǔ)上，梳理γ能譜級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正技術(shù)的發(fā)展歷程進行，分析校正技術(shù)建立過程中遇到的問題，通過比較現(xiàn)有技術(shù)，為相關(guān)人員在γ能譜測量分析活動中選擇合適的相關(guān)校正技術(shù)提供參考。

1 級聯(lián)符合相加效應(yīng)

20世紀60年代，伴隨著能量分辨率更好的Ge（Li）探測器和HPGe探測器的發(fā)明和使用，級聯(lián)符合相加效應(yīng)對于γ能譜測量和分析的影響開始引起科研人員的注意。1968年，Luukko等［2］使用Ge（Li）探測器測量22Na時，在獲取的γ能譜中觀察到了能量為1.785 MeV的γ射線峰，通過分析確定該峰不是22Na的特征γ射線峰，而是22Na發(fā)射的正電子湮滅后產(chǎn)生的能量為0.511 MeV的光子與22Na能量為1.274 MeV的特征γ射線發(fā)生符合相加產(chǎn)生的加和峰，這是γ譜儀的級聯(lián)符合相加效應(yīng)首次見諸文獻報道。

1975年，McCallum等［3］在標定Ge（Li）探測器效率時發(fā)現(xiàn)，當標準源到探測器的距離發(fā)生變化，多γ射線核素56Na和66Ga的相對峰計數(shù)率也隨之變化，而單能γ射線核素則不存在這一現(xiàn)象。McCallum等分析后確認級聯(lián)符合相加效應(yīng)是導致這種情況的根本原因，并從原理出發(fā)首次系統(tǒng)地總結(jié)了級聯(lián)符合相加效應(yīng)的對γ能譜的影響。

γ譜儀能把兩個探測信號區(qū)分開的最小時間間隔稱之為系統(tǒng)的分辨時間，通常用τ表示，一般為μs量級。使用γ譜儀測量放射性核素時，對于沒有級聯(lián)關(guān)系的γ射線，它們?nèi)肷涞教綔y器與晶體相互作用的時間間隔通常大于γ譜儀分辨時間，γ譜儀系統(tǒng)能夠?qū)⑺鼈円蚰芰砍练e而形成的信號區(qū)分開來并分別記錄，此時不發(fā)生級聯(lián)符合相加效應(yīng)。

圖1為60Co衰變綱圖，可以看出，γ1和γ2存在級聯(lián)符合關(guān)系，兩者發(fā)射的時間間隔小于1 ps，遠小于γ譜儀的分辨時間。它們進入探測器分別沉積能量E1和E2后形成的信號S1和S2不能被γ譜儀區(qū)分和分別記錄，而是被γ譜儀系統(tǒng)識別成一個能量為E1+E2的信號SE1+E2進行記錄，此即為γ譜儀級聯(lián)符合相加效應(yīng)形成的機制［4］。

圖1 60Co衰變綱圖Fig.1 60Co decay scheme

設(shè)γi射線的特征能量為Ei，γi入射到探測器與晶體發(fā)生相互作用，將能量全部沉積在晶體中時記為EiF，將部分能量沉積在晶體中時記為EiP，McCallum等將級聯(lián)符合相加產(chǎn)生的原因及其對γ能譜的影響總結(jié)為以下三種：

1） 在符合分辨時間內(nèi)，γ1和γ2均將全部能量沉積在探測器晶體中，γ1和γ2的全能峰計數(shù)減少，能譜中產(chǎn)生新的能量為E1F+E2F的加和峰，或者使得能譜中能量為E1F+E2F的特征峰計數(shù)增加，稱為加入效應(yīng)（Summing-in Effect）；

2） 在符合分辨時間內(nèi)，γ1或γ2將全部能量沉積在探測器晶體中，另一條γ射線沉積部分能量，能譜中產(chǎn)生能量為E1P+E2F或E1F+E2P的計數(shù)，這些計數(shù)在能譜中形成連續(xù)的基線，導致γ1和γ2的全能峰計數(shù)減小，通常稱為加出效應(yīng)（Summing-out Effect）；

3） 在符合分辨時間內(nèi)，γ1和γ2均將部分能量沉積在探測器晶體中，能譜中產(chǎn)生能量為E1P+E2P的計數(shù)，這些計數(shù)在能譜中形成連續(xù)的基線，不對能譜中的峰計數(shù)產(chǎn)生影響。

2 級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正

2.1 點源的級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正

為消除級聯(lián)符合相加效應(yīng)對γ能譜分析的影響，1972年，Andreev等［5-6］最早給出了點源的級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正因子（以下簡稱校正因子）的計算公式，并利用該式計算了Ge（Li）探測器測量兩個不同位置處152Eu點源的校正因子。1975年，McCallum等［3］對Andreev的計算公式進行了修正，使公式可用于β+衰變核素的湮滅光子引起符合相加效應(yīng)校正。

1979年，Debertin等［7］對Andreev的計算公式進行了改寫，新公式直接以γ射線的發(fā)射概率作為變量，而不再引入β-射線發(fā)射概率，使得級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正因子的計算公式更加簡潔明了，其中60Co三條γ射線的校正因子計算公式見式（1）~（3），式中ε1、ε2、ε3為γ1、γ2和γ3在探測器中的全能峰效率；εt1、εt2為γ1和γ2的總效率；p1、p2、p3分別為γ1、γ2和γ3的發(fā)射概率。

Debertin等計算并實驗測量了60Co、88Y和152Eu三種多γ射線核素的點源和馬林杯樣品的校正因子，結(jié)果表明，校正因子的計算值和實驗測量值相對偏差小于1%。此外，Debertin等還基于已有校正因子計算方法開發(fā)了校正因子計算程序KORSUM［7］，并利用該程序計算了18種放射性核素的53條γ射線的校正因子。從校正因子計算結(jié)果可以看出，受級聯(lián)符合相加效應(yīng)的影響，一些γ射線（如140La能量為328.8 keV的γ射線）在γ能譜中的峰計數(shù)率“損失”甚至超過40%，如果不進行校正，而將這些峰計數(shù)用于活度計算，則無法得到正確的分析結(jié)果。

對于衰變綱圖復雜的放射性核素，按照Andreev和Debertin的公式得到γ射線校正因子表達式也比較復雜，Semkow等［8］巧妙地把核素的衰變參數(shù)、探測器的全能峰效率、探測器總效率分別用矩陣表示，從而把校正因子表示為矩陣運算的形式。校正因子的矩陣算法清晰簡潔，易于進行程序設(shè)計，因此，在校正因子計算軟件中廣泛采用［9-11］。

至此，在掌握產(chǎn)生機制、建立計算方法、編制計算程序和實驗驗證正確性的基礎(chǔ)上，點源的級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正技術(shù)基本建立，該校正技術(shù)建立后被廣泛應(yīng)用于γ譜儀的效率準確標定［12-14］，為放射性樣品的準確測量奠定了基礎(chǔ)。此外，為了在可接受的誤差范圍內(nèi)快速得到校正因子，多種簡化的或半經(jīng)驗的校正因子計算方法被建立起來，可在無法進行校正因子準確計算情況下使用［15-17］。

2.2 體源的級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正

利用γ譜儀進行環(huán)境水平放射性測量時，為提高樣品探測效率，通常將大體積的樣品（體源）靠近探測器進行測量，這種測量條件下必然發(fā)生級聯(lián)符合相加效應(yīng)。雖然產(chǎn)生機制相同，但體源的級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正比點源的更加復雜，自20世紀90年代以來，體源的級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正一直是γ能譜分析技術(shù)的研究熱點。

以60Co為例，體源的校正因子不能用式（1）~（3）計算，而需要用積分的方法進行分析。γ譜儀測量體源的情形如圖2所示，體源可以被劃分成一系列體積元dV，體積元足夠小時可被視為點源，體積元發(fā)射的γ1、γ2和γ3在探測器中的全能峰效率分別為ε1（r）、ε2（r）、ε3（r），γ1和γ2的總效率分別為εt1（r）、εt2（r），則60Co三條γ射線的校正因子計算公式為式（4）~（6）［7］。從式（4）~（6）可以看出，校正因子不僅與相關(guān)γ射線的能量有關(guān)，還與體積元的空間位置的有關(guān)。

圖2 體源測量示意圖Fig.2 Schematic of the volume source measurement

早在研究點源的級聯(lián)符合相加效應(yīng)時，Debertin等［7］就曾用Ge（Li）探測器測量了1 L柱狀體源內(nèi)40個位置的點源全能峰效率和總效率，并將這些效率實驗值代入式（4）~（6）計算得到了該柱狀體源的校正因子。1989年，Debertin等［18］又測量了1 L和0.25 L馬林杯體源內(nèi)36個位置的點源全能峰效率和總效率，并計算得到了馬林杯體源校正因子。采用實驗的方法確定校正因子時需要標定體源內(nèi)多點位的效率，除涉及標準源的制備外還需進行數(shù)十次的測量，資金和時間成本較大，自Debertin后再未見有類似的研究工作。

隨著計算機技術(shù)和蒙特卡羅仿真技術(shù)的發(fā)展，MCNP、GEANT和EGS等蒙特卡羅軟件被用于體源校正因子的計算。利用蒙特卡羅軟件計算體源校正因子的方法有兩種：一種是計算得體源內(nèi)各點在探測器內(nèi)的全能峰效率和總效率，然后將這些效率值代入公式計算得到校正因子［19-21］；另一種是通過仿真計算得到無級聯(lián)符合效應(yīng)的全能峰效率和存在級聯(lián)符合相加效應(yīng)的全能峰效率，兩者之比即為校正因子［22］。由體源校正因子的計算原理可知，圖2中體積元dV劃分越小，體積元數(shù)量越多，計算得到的校正因子越準確。這正是仿真計算的優(yōu)勢所在，在計算機算力允許的條件下，建模時通過調(diào)節(jié)參數(shù)實現(xiàn)體積元數(shù)量的增加，可有效提高校正因子計算的準確性，比對結(jié)果表明，體源校正因子的計算值和實驗值偏差可控制在5%以內(nèi)［23］。

與點源類似，為了在可接受的誤差范圍內(nèi)快速得到校正因子，多種簡化的或半經(jīng)驗的體源校正因子計算方法被建立起來，在不具備體源校正因子準確計算的條件下，亦可實現(xiàn)γ能譜的體源級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正［24-26］。此外，F(xiàn)an等［27］和Sima等［28］分別對反康普頓γ能譜的校正因子算法進行了研究，在成功利用反康普頓γ譜儀探測高靈敏度優(yōu)勢的基礎(chǔ)上，提高了反康普頓γ能譜分析的準確性。

3 級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正軟件

作為γ能譜高精度分析必不可少的環(huán)節(jié)，級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正日益受到國際相關(guān)研究機構(gòu)的重視。通過測量標準源來確定校正因子依然是最準確可靠的方法，其用式（7）計算。

式中：C為符合相加效應(yīng)校正因子；A為標準源活度；n、p和ε分別為能譜中觀察到的γ射線峰計數(shù)率、發(fā)射概率和峰效率；D為衰變校正因子，D=（Tm為樣品測量時間，t為測量開始時刻至參比時刻的時間間隔，λ為衰變常數(shù)）。

要通過實驗的方法得到準確的校正因子就需要具備大量的標準源，這樣不僅會引入較高的成本，而且有些核素的標準源不易獲得。因此，相關(guān)研究機構(gòu)開發(fā)了一系列操作界面友好、使用方便的級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正軟件。這些校正軟件的工作原理基本相同，通常先基于蒙特卡羅仿真技術(shù)計算得到探測器的峰效率和總效率，然后將這些效率值代入根據(jù)衰變綱圖確定的校正因子計算公式中，即可得到相關(guān)γ射線校正因子。采用軟件計算校正因子時避免了大量標準源的引入，但仿真計算得到的峰效率和總效率不確定度較大，因此，校正因子軟件計算結(jié)果的不確定度通常比實驗結(jié)果的大。

1979年，Debertin等［7］為德國技術(shù)物理實驗室（Physikalisch-Technische Bundesanstalt，PTB）開發(fā)的KORSUM是已知最早的校正因子計算程序。KORSUM可用于點源和體源校正因子的計算，計算時需要輸入全能峰效率和總效率值，但該程序未提供仿真計算效率值的功能，全能峰效率和總效率值需通過實驗標定獲得。實驗結(jié)果表明，當輸入全能峰效率和總效率實驗值時，KORSUM的校正因子計算值與實驗值偏差小于1.5%。

芬蘭輻射和核安全局（S?teilyturvakeskus，STUK）開發(fā)的CSCOR［29］、法國原子能委員會（Commissariat à l'Energie Atomique，CEA）開發(fā)的ETNA［30-31］、匈牙利Kossuth大學開發(fā)的TRUECOINC［32］、比利時核研究中心（Belgian Nuclear Research Centre，SCK-CEN）開發(fā)的EFFTRAN［33］等軟件與KORSUM類似，在輸入全能峰效率和總效率值后，可計算點源和體源的校正因子。

羅馬尼亞布加勒斯特大學開發(fā)的GESPECOR［34-36］、西班牙能源技術(shù)研究院開發(fā)的PENELOPE［37］、美國CANBERRA公司開發(fā)的GENIE 2000［38］、美國ORTEC公司開發(fā)的GammaVision［39］、全面禁止核試驗條約組織開發(fā)的VGSL［40］、荷蘭DSM公司研究中心開發(fā)的KAYZERO［41］等軟件具備效率計算功能，可通過仿真計算得到探測器的全能峰效率和總效率，并利用這些效率值計算校正因子。

為了評估級校正因子計算軟件的性能，國際放射性核素計量委員會（International Committee for Radionuclide Metrology，ICRM）于2010年至2012年組織了γ能譜級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正算法國際比對［42-43］。比對分兩輪進行，第一輪比對內(nèi)容為計算距探測器2 cm、5 cm和10 cm處的134Cs和152Eu點源的校正因子，共有15個實驗室參加第一輪比對，這些實驗室在比對中使用了包括KORSUM、GESPECOR在內(nèi)的8款知名的校正因子計算軟件，以及人工計算及半經(jīng)驗計算方法等4種其他算法。第二輪比對內(nèi)容為計算直徑分別小于、等于和大于探測器直徑的3種尺寸體源的校正因子，共有16個實驗室參加第二輪比對，使用了10款校正因子計算軟件和人工計算方法。比對結(jié)果表明，與體源相比，比對軟件的點源校正因子計算結(jié)果與實驗值符合較好，各軟件校正因子計算結(jié)果的一致性也更好；使用效率實驗值的軟件計算結(jié)果好于使用效率仿真計算值的軟件；KORSUM、GESPECOR和ETNA在比對中的總體表現(xiàn)較好。

為分析2010年至2012年比對中體源校正因子軟件計算結(jié)果一致性稍差的原因，ICRM于2014~2016年組織了級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正因子計算軟件的一致性評估［44-45］。評估結(jié)果表明，那些完全基于仿真技術(shù)、不使用實驗結(jié)果和半經(jīng)驗方法的校正因子計算軟件在使用相同的模型參數(shù)和核數(shù)據(jù)后，其校正因子計算結(jié)果的一致性較好。8款軟件的校正因子計算結(jié)果與平均值之間的相對偏差，除個別稍大（最大值為3%）外，其他均小于1%。因此，評估小組認為模型參數(shù)的差異和使用不同的核數(shù)據(jù)是造成2010年至2012年比對中體源校正因子軟件計算結(jié)果一致性稍差的重要原因。此外，ICRM還于2020年組織了級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正算法的自恰性測試，以體源為測試目標對軟件的校正因子算法進行評估，結(jié)果表明，絕大部分軟件校正因子算法具有較好的自恰性，具備準確計算體源校正因子的能力［46］。

在進行盲樣γ能譜分析時，為避免遺漏樣品中可能存在的核素，通常要為γ能譜中的每一個γ射線峰找到歸屬核素，而能譜中往往存在大量因加入效應(yīng)產(chǎn)生的加和峰，由于這些加和峰不是由核素的特征γ射線形成的，利用現(xiàn)有核數(shù)據(jù)較難快速確定其歸屬核素。Fan等［47］基于全面禁止核試驗條約組織籌備委員會臨時技術(shù)秘書處開發(fā)的AATAMI能譜分析軟件，將放射性核素因加入效應(yīng)產(chǎn)生的加和峰能量、發(fā)射概率等參數(shù)與特征γ射線參數(shù)一同寫入該核素的特征γ射線數(shù)據(jù)庫，利用該數(shù)據(jù)庫實現(xiàn)了對γ能譜中加和峰來源的快速甄別，大大提高了盲樣γ能譜的分析效率。

4 角關(guān)聯(lián)的影響

原子核發(fā)射兩個具有級聯(lián)關(guān)系的γ光子時，光子的發(fā)射概率與這兩個光子發(fā)射方向的夾角有關(guān)，這種現(xiàn)象稱為級聯(lián)γ輻射的方向角關(guān)聯(lián)［48］。以式（4）為例，式中γ1的全能峰效率ε1（r）和γ2的總效率εt2（r）是在未考慮兩者存在角關(guān)聯(lián)關(guān)系的情況下分別通過實驗標定的，利用該式計算校正因子，即認為γ1和γ2的出射概率是4π立體角均勻且獨立分布的，從物理原理上說這種假設(shè)是不合理的。

1975年，Mccallum等［3］首先關(guān)注到角關(guān)聯(lián)對級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正的影響，并在校正因子計算公式中引入了“角關(guān)聯(lián)因子”--wij來體現(xiàn)角關(guān)聯(lián)對校正因子的影響。1977年，Gehrke等［49］引入“角關(guān)聯(lián)因子”后，詳細推導了的各種級聯(lián)符合情況下的校正因子計算公式。

對于60Co點源校正因子，在考慮角關(guān)聯(lián)影響的情況下，式（1）~（3）改寫為：

同理，對于60Co體源校正因子，考慮角關(guān)聯(lián)影響的情況下，式（4）~（6）改寫為：

蘇瓊［54］認為，在計算級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正因子時，角關(guān)聯(lián)對校正因子的影響可以忽略，但如果直接省略了角關(guān)聯(lián)影響評估的環(huán)節(jié)，則計算得到校正因子理論上是不正確的，因此，描述校正因子計算過程時需對如何處理角關(guān)聯(lián)的影響做出說明。

5 結(jié)語

國外針對級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正開展了深入研究，通過分析級聯(lián)符合相加效應(yīng)的產(chǎn)生機制，確定了其影響γ能譜的方式，建立了不同測量條件下級聯(lián)符合相加效應(yīng)的校正算法，并基于這些算法開發(fā)了多種校正因子計算軟件。一系列的比對、測試和評估等活動表明，利用這些軟件可以較好地解決γ能譜受級聯(lián)符合相加效應(yīng)影響的難題。作為級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正技術(shù)的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，國內(nèi)在探測器效率仿真計算方面開展了很多工作，但在校正算法方面的研究不足，校正因子計算軟件性能與國外同類軟件相比尚有差距。因此，建議從以下方面開展研究工作。

1）衰變綱圖顯示了放射性核素衰變時能級和射線的關(guān)系，是分析級聯(lián)符合相加效應(yīng)產(chǎn)生機制的依據(jù)，因此，應(yīng)剖析常用放射性核素的衰變綱圖并將其數(shù)字化，為確定校正因子算法和開發(fā)校正因子計算軟件奠定基礎(chǔ)。

2）校正因子是探測器全能峰效率和總效率的函數(shù)，效率值準確與否直接影響校正因子的準確性，因此，應(yīng)深入開展仿真計算技術(shù)研究，進一步提高效率計算值的準確性，尤其是針對體源的和低能區(qū)的效率計算值。

3）在完成上述兩點的基礎(chǔ)上，設(shè)計開發(fā)功能界面友好、功能完備、結(jié)果準確的校正因子計算軟件，并結(jié)合實驗對其進行測試升級。

4）組織國內(nèi)的級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正技術(shù)比對，促進國內(nèi)相關(guān)技術(shù)共同發(fā)展。

作者貢獻說明樊元慶負責提出寫作思路、歸納寫作材料并負責論文起草；李奇負責級聯(lián)符合相加效應(yīng)校正原理分析；張新軍負責校正軟件方面材料收集和總結(jié)；趙允剛負責點源校正技術(shù)總結(jié)；賈懷茂負責體源校正技術(shù)總結(jié)；張瑞芹負責點源校正技術(shù)材料收集；李芮瑩負責體源校正技術(shù)材料收集；牛亞洲負責校正軟件國際比對的總結(jié)；王世聯(lián)負責審核、把關(guān)論文的科學性、嚴謹性。