無鉛/少鉛核輻射防護(hù)材料X射線鉛當(dāng)量測(cè)量研究

趙 瑞 吳金杰 劉 博 湯顯強(qiáng),2 郭 彬 呂雅竹 韓 露

1（中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院 北京 100029）

2（成都理工大學(xué) 成都 610059）

X 射線在民用核技術(shù)領(lǐng)域的應(yīng)用已經(jīng)趨于成熟，尤其是醫(yī)學(xué)診斷、介入治療等，對(duì)X 射線的防護(hù)也逐漸加強(qiáng)。其中，個(gè)人防護(hù)產(chǎn)品用于保護(hù)操作者、受檢者免受X 射線傷害，如防護(hù)圍裙、防護(hù)眼鏡等。鉛作為傳統(tǒng)防護(hù)材料，因其材料沉重，柔性差，且在特定能量區(qū)域吸收較弱，并且有毒，對(duì)人體和環(huán)境有害等缺點(diǎn)逐漸被以無鉛柔性防護(hù)材料所取代［1］。無鉛柔性材料用作輻射防護(hù)服可以有效地在提供等效或更好的防護(hù)性能的前提下降低裝備總質(zhì)量，提高作戰(zhàn)效率［2-4］。目前，主流軍用防護(hù)服均參照美國(guó)RST Demron全密閉式核輻射防護(hù)服，其材質(zhì)采用金屬鉭纖維材料，是美國(guó)輻射屏蔽技術(shù)研究開發(fā)的一種改性聚乙烯（Polyethylene，PE）和聚氯乙烯（Polyvinyl chloride，PVC）的新技術(shù)，并且質(zhì)量為傳統(tǒng)鉛衣的20%～30%，單層厚度近似為0.38 mm。鉭對(duì)X 射線和γ 射線的衰減作用都與鉛相當(dāng)，可以有效地對(duì)輻射進(jìn)行吸收且不含毒性。采用該技術(shù)生產(chǎn)制造的聚乙烯和聚氯乙烯具有抗核輻射能力，可以用作核輻射屏蔽材料［5］。該防護(hù)服主要應(yīng)用于核及射線的緊急事件處理、核恐怖和核事故、核設(shè)備檢修、核事故救援小組、核環(huán)境作業(yè)及檢查人員、出入境及關(guān)口檢查、反恐特別小組、放射源處置人員等領(lǐng)域。根據(jù)軍用輻射防護(hù)服的要求，一般重點(diǎn)部位對(duì)電離輻射防護(hù)性能要求是在130 keV X 或者γ 射線條件下鉛當(dāng)量大于0.5 mm Pb，非重點(diǎn)部位的鉛當(dāng)量大于0.25 mm Pb。

對(duì)于防護(hù)服的屏蔽性能評(píng)價(jià)測(cè)試，目前國(guó)內(nèi)外均是以醫(yī)用診斷防護(hù)材料為主，國(guó)際上有IEC 61331《Protective devices against diagnostic medical Xradiation》，其中包括三部分內(nèi)容，分別是材料衰減性能的測(cè)定、防護(hù)玻璃板和防護(hù)服、護(hù)目鏡和防護(hù)器具［6-8］。另外還有德國(guó)標(biāo)準(zhǔn)DIN 6857-1［9］、美國(guó)標(biāo)準(zhǔn)F2547-06［10］。國(guó)內(nèi)有GBZ/T 147-2002《X 射線防護(hù)材料衰減性能的測(cè)定》［11］和YY-T 0292.1-2020《醫(yī)用診斷X 射線輻射防護(hù)器具第1 部分：材料衰減性能的測(cè)定》［12］。醫(yī)用防護(hù)服通常屏蔽X 射線管的次級(jí)輻射，包括泄漏輻射和被受照物體的散射輻射。對(duì)于軍用防護(hù)材料，通常是在核生化等緊急條件下的屏蔽和防護(hù)，可近似理解為主射束的屏蔽，其防護(hù)服的性能評(píng)價(jià)還未制定專門的標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范，隨著科技強(qiáng)軍進(jìn)程的加快，軍方對(duì)于核輻射防護(hù)服等需求也越來越大，核輻射防護(hù)材料更多是朝著無鉛或者少鉛的方向發(fā)展，急需對(duì)其屏蔽效率和鉛當(dāng)量等性能進(jìn)行計(jì)量評(píng)價(jià)。本文主要針對(duì)這一需求，建立軍用核輻射防護(hù)服屏蔽性能測(cè)試裝置和方法，準(zhǔn)確評(píng)估防護(hù)服的屏蔽效率和鉛當(dāng)量，為軍隊(duì)人員的人身安全提供計(jì)量保障。

1 原理及方法

1.1 X射線屏蔽的基本原理

輻射防護(hù)材料能夠屏蔽X射線的主要原因就是X 射線穿過物質(zhì)時(shí)會(huì)與物質(zhì)中原子發(fā)生反應(yīng)，使得X射線強(qiáng)度降低。對(duì)于中、低能X射線，最主要的有光電效應(yīng)和康普頓散射效應(yīng)。對(duì)于低原子序數(shù)的物質(zhì)，在很寬的能量范圍內(nèi)，康普頓散射占優(yōu)勢(shì)；對(duì)于中、低原子序數(shù)的物質(zhì)，在低能段時(shí)光電效應(yīng)為主，高能段時(shí)康普頓散射占優(yōu)勢(shì)。窄束單能X或γ射線在物質(zhì)中的減弱是遵從指數(shù)規(guī)律，即：

式中：N0和N分別是穿過物質(zhì)前、后的光子數(shù)；d是物質(zhì)層的厚度，m；μ是X、γ 射線在該物質(zhì)中的線衰減系數(shù)，m-1。

圖1 不同屏蔽材料對(duì)電離輻射的屏蔽機(jī)理Fig.1 Shielding mechanism of different shielding materials for ionizing radiation

防護(hù)材料對(duì)X 射線的屏蔽效果主要由μ決定，不同材料在特定能量下具有不同的μ，當(dāng)輻射防護(hù)服為多種材料的混合組成時(shí)，總的線衰減系數(shù)為各種元素在化合物或混合物中的質(zhì)量百分比和相應(yīng)的線衰減系數(shù)乘積之和［13］。對(duì)于特定的材料，在不同能量下的質(zhì)量衰減系數(shù)是具有規(guī)律的，通過NIST XCOM 程序計(jì)算了不同單質(zhì)在不同能量條件下的質(zhì)量衰減系數(shù)，如圖2所示。

圖2 幾種單質(zhì)材料的質(zhì)量衰減系數(shù)（彩圖見網(wǎng)絡(luò)版）Fig.2 Mass attenuation coefficient of several simple substance materials (color online)

即可得到如下：

1.2 窄束X射線參考輻射的建立

為了盡可能滿足窄束、單能X射線條件，通?？刹捎面u合金或鉛光闌進(jìn)行多級(jí)限束，形成窄束條件，防止散射光子對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響。對(duì)于單能或準(zhǔn)單能X 射線，可參照ISO 4037-1—2019 標(biāo)準(zhǔn)中窄譜系列特性［14］，通過添加不同厚度的附加過濾的方式建立過濾X 射線輻射質(zhì)。輻射質(zhì)可以用Qi進(jìn)行表征，Qi的定義為：

式中：Eeff為有效能量，keV；Etube為管電壓，kV。對(duì)于窄譜系列通常Qi大于0.8，越大表明能譜分辨率越小，單色性越好。本文結(jié)合實(shí)際需求，建立了80 kV、100 kV、120 kV、160 kV 4 個(gè)參考輻射，利用蒙特卡羅模擬參考輻射能譜，并測(cè)量了X 射線半值層及相關(guān)輻射特性參數(shù)。窄射線束測(cè)量方法如圖3所示，選用平板型電離室進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)量。

圖3 窄射線束鉛當(dāng)量測(cè)量方法示意圖Fig.3 Schematic of lead equivalent measurement method for narrow beam

對(duì)于測(cè)試條件，窄射線束測(cè)量方法要求從測(cè)試樣品到電離室中心的距離a應(yīng)大于等于電離室直徑d或從次級(jí)光闌出射的射線直徑t的10倍，其中d和t取二者最大值。在窄射線束條件下，電離室處于均勻輻射野中心，并且被X射線全部覆蓋，均勻照射。

1.3 衰減率和鉛當(dāng)量的測(cè)量

窄射線束測(cè)量方法被用來測(cè)量不考慮散射的輻射和熒光情況下的衰減特性，可用衰減率來表示［15-16］。窄射線束條件下測(cè)得的衰減率可用FN表示，計(jì)算公式如下：

鉛當(dāng)量指的是把某種厚度某種材料的屏蔽效果與達(dá)到同種屏蔽效果的鉛的厚度的表達(dá)，稱為該厚度防護(hù)材料的鉛當(dāng)量，通常用mm Pb 表示，鉛當(dāng)量的大小決定著核輻射防護(hù)服屏蔽X射線的能力。利用標(biāo)準(zhǔn)鉛片（純度大于99.99%），測(cè)量不同能量下的射線衰減率，得到鉛片厚度與衰減率的關(guān)系，擬合成曲線，作為該條件下標(biāo)準(zhǔn)衰減曲線，當(dāng)進(jìn)行其他材料測(cè)試時(shí)，只需要測(cè)量得到相應(yīng)的衰減率，即可通過內(nèi)插的方式得到相應(yīng)的鉛當(dāng)量數(shù)值。

2 測(cè)量結(jié)果與分析

2.1 X射線輻射質(zhì)測(cè)量結(jié)果

管電壓在80 kV、100 kV 和120 kV 的過濾X 射線是依據(jù)窄譜系列，對(duì)于160 kV的過濾X射線是通過蒙特卡羅模擬程序EGSnrc中BEAMnrc程序包結(jié)合窄譜系列特性計(jì)算得到相應(yīng)的附加過濾，使產(chǎn)生的X 射線有效能量為130 keV，同時(shí)利用SpekCalc程序產(chǎn)生不同管電壓下X 射線輻射能譜［17］，得到的注量譜如圖4所示，經(jīng)過計(jì)算得出相應(yīng)的半值層、有效能量。利用不同厚度的銅吸收片對(duì)4個(gè)輻射質(zhì)的半值層進(jìn)行測(cè)量，最后得出相應(yīng)的半值層。

圖4 X射線能譜模擬（彩圖見網(wǎng)絡(luò)版）Fig.4 Simulation of X-ray energy spectrum (color online)

可以看出，對(duì)于模擬和測(cè)量結(jié)果，半值層偏差在0.9%以內(nèi)，且4 個(gè)輻射質(zhì)的Qi在0.81～0.84，符合要求。半值層測(cè)量值比模擬計(jì)算得到的略大，主要原因是測(cè)量過程中由于散射輻射的影響，導(dǎo)致半值層偏大。該輻射質(zhì)的建立，為核輻射防護(hù)服材料鉛當(dāng)量的測(cè)量提供了標(biāo)準(zhǔn)條件。

2.2 標(biāo)準(zhǔn)電離室的能量響應(yīng)

選用TW 34069平板型電離室作為標(biāo)準(zhǔn)探測(cè)器，在60～200 kV窄譜過濾X射線參考輻射質(zhì)下電離室進(jìn)行校準(zhǔn)，將測(cè)量結(jié)果在60 kV進(jìn)行能量響應(yīng)歸一，得到電離室能量響應(yīng)曲線如圖5 所示?？梢钥闯觯琓W 34069 電離室在規(guī)定范圍內(nèi)的能量響應(yīng)最大偏差為1.9%，能量響應(yīng)曲線較為平坦?？梢灶A(yù)期，采用該電離室測(cè)量輻射束衰減前和衰減后的劑量率的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度小于2%，故可以在測(cè)量過程中不必考慮因?yàn)檩椛洳牧系囊胨鶎?dǎo)致的能譜的改變而造成電離室測(cè)量數(shù)值的變化，這與Büermann［18］和Eder［19］的測(cè)量結(jié)果是一致的。

圖5 TW 34069電離室能量響應(yīng)曲線Fig.5 Energy response curve of TW 34069 ionization chamber

2.3 鉛當(dāng)量測(cè)量

首先采用標(biāo)稱厚度分別為0.1 mm、0.2 mm、0.3 mm、0.4 mm、0.6 mm 和0.7 mm、尺寸為15 cm×15 cm 的標(biāo)準(zhǔn)鉛片在相應(yīng)的X 射線輻射束下進(jìn)行測(cè)量，計(jì)算得到衰減率。在所建立的160 kV條件下將鉛片厚度和衰減率進(jìn)行線性-對(duì)數(shù)擬合，得到對(duì)應(yīng)關(guān)系曲線，如圖6所示?？梢钥闯?，在接近準(zhǔn)單能和窄射線束條件下，對(duì)應(yīng)關(guān)系曲線線性度好于99%，表明雜散輻射引入的累計(jì)因子可以忽略不計(jì)，對(duì)于軍用核輻射防護(hù)服材料的鉛當(dāng)量測(cè)量，可根據(jù)測(cè)量得到的衰減率直接利用該對(duì)應(yīng)關(guān)系進(jìn)行插值計(jì)算。

圖6 160 kV下標(biāo)準(zhǔn)鉛片厚度與衰減率的關(guān)系Fig.6 Relationship between standard lead sheet thickness and attenuation rate at 160 kV

選用幾種不同型號(hào)的核輻射防護(hù)材料，尺寸均為15 cm×15 cm，分別對(duì)重點(diǎn)部位（型號(hào)6 和型號(hào)7）和非重點(diǎn)部位（型號(hào)1～型號(hào)5）在160 kV條件下進(jìn)行屏蔽效率和鉛當(dāng)量測(cè)量，其結(jié)果如表2 所示。結(jié)果表明，重點(diǎn)部位的鉛當(dāng)量基本上都能滿足鉛當(dāng)量大于0.5 mm Pb的要求，甚至更高，非重點(diǎn)部位鉛當(dāng)量結(jié)果存在一定差異，部分型號(hào)的產(chǎn)品不能滿足指標(biāo)。

表1 X射線參考輻射質(zhì)的建立Table 1 Establishment of X-ray reference radiation quality

表2 不同型號(hào)核輻射防護(hù)服材料鉛當(dāng)量測(cè)量結(jié)果Table 2 Measurement results of lead equivalent of different types of nuclear radiation protective clothing materials

2.4 不確定度的評(píng)定

為了評(píng)估被測(cè)材料的鉛當(dāng)量t的不確定度，對(duì)測(cè)量過程中的每一個(gè)步驟進(jìn)行分析。通常，被測(cè)材料的標(biāo)稱鉛當(dāng)量是已知的。對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)鉛片，除了純度滿足要求外，其標(biāo)稱厚度的準(zhǔn)確與否以及不均勻程度直接決定測(cè)量結(jié)果，所以厚度的測(cè)量引入的不確定度可通過多次重復(fù)性測(cè)量得到。另外對(duì)于標(biāo)準(zhǔn)鉛片，根據(jù)鉛當(dāng)量與衰減率的關(guān)系的擬合會(huì)引入一個(gè)不確定度，根據(jù)擬合結(jié)果可以看出，其相關(guān)系數(shù)為0.996，按均勻分布計(jì)算不確定度。對(duì)于衰減率的測(cè)量，電離室的能量響應(yīng)也會(huì)引入不確定度，根據(jù)測(cè)量結(jié)果，在測(cè)量能量范圍內(nèi)能響不超過1.9%，按均勻分布計(jì)算不確定度。最后，對(duì)于核輻射防護(hù)材料衰減率的測(cè)量，通常會(huì)因?yàn)樗p材料的不均勻性以及重復(fù)測(cè)量所引入的不確定度。綜上分析，對(duì)于鉛當(dāng)量測(cè)量的不確定度評(píng)定如表3所示。

表3 鉛當(dāng)量測(cè)量結(jié)果不確定度分析Table 3 Uncertainty analysis of lead equivalent measurement results

3 結(jié)語

本文通過對(duì)常用的軍用核輻射防護(hù)服的調(diào)研，依托X 射線機(jī)，建立了窄射線束鉛當(dāng)量測(cè)量參考輻射質(zhì)，其中160 kV輻射質(zhì)規(guī)范是目前迫切需求的測(cè)量規(guī)范。利用蒙特卡羅和實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到了相應(yīng)的半值層結(jié)果，驗(yàn)證了輻射質(zhì)的準(zhǔn)確性。為了滿足窄束測(cè)量條件，研究了小體積平板電離室的能量響應(yīng)，為鉛當(dāng)量的測(cè)量提供基礎(chǔ)。在窄束條件下完成了標(biāo)準(zhǔn)鉛片的屏蔽性能測(cè)量，得到相應(yīng)的關(guān)系式，并對(duì)部分核輻射防護(hù)服材料其屏蔽效率和鉛當(dāng)量進(jìn)行測(cè)量，鉛當(dāng)量測(cè)量結(jié)果的相對(duì)擴(kuò)展不確定度為4.2%（k=2），其中德國(guó)聯(lián)邦物理技術(shù)研究院（PTB）在窄束條件下的研究結(jié)果為3.4%（k=2）［18］，測(cè)量結(jié)果在不確定度范圍內(nèi)一致，滿足目前窄束條件X 射線鉛當(dāng)量測(cè)量需求。隨著高分子無鉛防護(hù)服的快速發(fā)展，鉛當(dāng)量測(cè)量尤其需要考慮散射和熒光等帶來的影響，后續(xù)繼續(xù)對(duì)逆向?qū)捠鴹l件下X 射線鉛當(dāng)量測(cè)量方法進(jìn)行研究，以滿足越來越多無鉛防護(hù)服的鉛當(dāng)量測(cè)量需求。本文的研究結(jié)果為軍用核輻射防護(hù)材料的鉛當(dāng)量測(cè)量提供依據(jù)，彌補(bǔ)了目前市場(chǎng)上針對(duì)軍用防護(hù)材料鉛當(dāng)量測(cè)量存在測(cè)量條件不具備、測(cè)量方法不統(tǒng)一、測(cè)量標(biāo)準(zhǔn)不完善的現(xiàn)狀，為更多的軍用核輻射防護(hù)材料提供測(cè)量支持。

作者貢獻(xiàn)聲明趙瑞負(fù)責(zé)文章實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)和撰寫；吳金杰負(fù)責(zé)整體把握文章思路，文章實(shí)驗(yàn)方案提供，技術(shù)指導(dǎo)；劉博負(fù)責(zé)鉛當(dāng)量裝置的搭建和實(shí)驗(yàn)測(cè)量；湯顯強(qiáng)負(fù)責(zé)屏蔽效率實(shí)驗(yàn)測(cè)量和蒙特卡羅模擬；郭彬負(fù)責(zé)防護(hù)材料樣品的收集和測(cè)量；呂雅竹負(fù)責(zé)協(xié)助實(shí)驗(yàn)和數(shù)據(jù)分析；韓露負(fù)責(zé)圖片處理和數(shù)據(jù)分析。