磁場誘導的TmFeO3 單晶自旋重取向*

王寧 黃峰? 陳盈 朱國鋒 蘇浩斌 郭翠霞 王向峰2)3)??

1) (福州大學機械工程及自動化學院,福建省太赫茲功能器件與智能傳感重點實驗室,福州 350108)

2) (CAD/CAM 福建省高校工程研究中心(莆田學院),莆田 351100)

3) (智能配電網(wǎng)裝備福建省高校工程研究中心,福州 350108)

4) (福州大學物理與信息工程學院,福州 350108)

1 引言

稀土正鐵氧體(RFeO3,R 表示稀土元素)具有磁光效應(yīng)、多鐵性、超快自旋開關(guān)效應(yīng)等獨特的物理性質(zhì)[1–3],因而引起了廣泛關(guān)注.RFeO3具有畸變的鈣鈦礦結(jié)構(gòu),空間群為,包含R3+和Fe3+兩套磁性離子亞晶格[4–6].RFeO3中Fe3+自旋以反鐵磁構(gòu)型排列,但由于反對稱交換相互作用,自旋方向不是完全共線,而是相互輕微傾斜[7,8],產(chǎn)生微弱的宏觀磁化,因而也被稱為傾角反鐵磁體.自旋重取向是RFeO3體系中最重要的一種物理性質(zhì),即RFeO3中Fe3+的自旋排列方式由一種構(gòu)型轉(zhuǎn)變?yōu)榱硪环N構(gòu)型[9].自旋的狀態(tài)可以作為自旋電子學器件中信息的載體,對自旋的控制可以作為讀寫信息的手段.同時,探究自旋的控制方法也能夠更加深入地理解磁性材料內(nèi)部相互作用的物理機制.研究表明通過外加磁場[10–14]、溫度場[15–19]或元素摻雜(化學壓力)[6,20–22]可以誘導這種相變過程.

太赫茲時域光譜近年來廣泛應(yīng)用于自旋電子學[23]、載流子動力學[24]、磁化動力學[25,26]等超快物理過程的研究.Song 等[10]探究了83—95 K 溫度下磁場對TmFeO3單晶中自旋開關(guān)的影響,結(jié)果表明,這種自旋開關(guān)很容易受到極低的外部磁場的影響.因此,通過調(diào)節(jié)外部磁場的大小,可以控制自旋開關(guān)的觸發(fā)溫度.Grishunin 等[27]利用太赫茲光譜在TmFeO3中觀察到光子-磁振子的耦合,并分析了不同樣品厚度與拍頻信號的依賴關(guān)系,研究表明RFeO3中存在磁振子-極化子的傳播效應(yīng).Guo等[11]研究了150 K 溫度下3 種切向的TmFeO3樣品中,q-FM 和q-AFM 兩種共振模式隨外加磁場的依賴關(guān)系.而在低溫下,稀土元素Tm3+自旋磁矩變得有序,內(nèi)部相互作用變得更加復雜,將產(chǎn)生新穎的物理現(xiàn)象.特別是低溫下磁矩對于外界的磁場將變得敏感,Johnson 等[28]發(fā)現(xiàn)在非相變溫度區(qū)間內(nèi),較高溫度下(273 K),誘發(fā)ErFeO3單晶自旋重取向需要10 T 以上的外加臨界磁場,而在140 K 時,臨界磁場的大小降為6.3 T.同樣他在與TmFeO3,ErFeO3同為稀土正鐵氧體的HoFeO3,DyFeO3上也發(fā)現(xiàn)了類似的現(xiàn)象.因而研究TmFeO3單晶在極低溫下的行為,對于探究RFeO3體系中復雜的相互作用以及開發(fā)較低磁場控制的稀土正鐵氧體自旋電子學器件具有重要意義.

本文利用時域太赫茲低溫磁光譜系統(tǒng),研究了低溫下TmFeO3單晶中準鐵磁(quasi-ferromagnetic mode,q-FM)和準反鐵磁(quasi-antiferromagnetic mode,q-AFM)(以下簡稱雙模)共振頻率隨外加磁場增加的頻移和模式轉(zhuǎn)換現(xiàn)象.通過控制不同實驗構(gòu)型下雙模的選擇性激發(fā),分析TmFeO3單晶中的自旋磁矩變化,發(fā)現(xiàn)了磁場誘導的TmFeO3自旋重取向現(xiàn)象,并對其內(nèi)部復雜的相互作用參數(shù)進行表征.

2 實驗方法

實驗樣品是通過光學浮區(qū)法生長的TmFeO3單晶,樣品表面經(jīng)過拋光處理,厚度為0.775 mm.樣品經(jīng)過X 射線定向儀分析確認為(001)取向,即c-cut.實驗裝置為自主搭建的太赫茲低溫磁光譜系統(tǒng),該系統(tǒng)的磁場變化范圍為0—7 T;溫度變化范圍為1.6—300 K;光譜探測范圍為0.2—2 THz[29].系統(tǒng)光源為美國Coherent 公司的Astrella 一體化鈦藍寶石飛秒激光放大器(中心波長為800 nm,激光重復頻率為1 kHz,脈寬為35 fs,脈沖峰值功率為5 mJ).一對ZnTe 非線性晶體分別通過光整流效應(yīng)和電光采樣技術(shù)用于產(chǎn)生和探測太赫茲信號,其厚度均為1 mm.系統(tǒng)的可變溫度和磁場由英國Oxford 公司的超導磁體(Oxford Instruments,SpectromagPT)控制.為了減小空氣中水汽對探測光的吸收進而影響實驗結(jié)果,整個系統(tǒng)處于密閉空間內(nèi),并持續(xù)向空間內(nèi)部充入干燥氮氣.

3 結(jié)果與討論

TmFeO3單晶具有畸變的鈣鈦礦結(jié)構(gòu),晶體結(jié)構(gòu)示意圖如圖1(a)所示.溫度能夠誘導TmFeO3自旋磁矩發(fā)生自旋重取向.無外磁場時,溫度高于93 K 而低于Néel 溫度(TN=650 K)時,TmFeO3晶體為Γ4相,磁矩M沿晶體c軸方向;溫度低于85 K 時,晶體轉(zhuǎn)變?yōu)棣?相,此時磁矩M沿晶體a軸方向,自旋磁矩構(gòu)型示意圖見圖1(c).在93—85 K之間,晶體處于Γ24相,此時磁矩M處于ac平面內(nèi),與a軸和c軸產(chǎn)生夾角[4,30].

圖1 TmFeO3 晶體結(jié)構(gòu)及傾角反鐵磁自旋構(gòu)型示意圖 (a)晶體結(jié)構(gòu)示意圖;(b)反鐵磁亞晶格Fe1-4 自旋方向示意圖;(c) T <85 K,Γ2 相的自旋磁矩構(gòu)型示意圖,S1 和S2 表示兩對合成的Fe3+亞晶格自旋Fig.1.Schematic diagrams of TmFeO3 crystal’s structure and canted-antiferromagnet spin configuration: (a) Crystal’s structure diagram;(b) spin directions for the Fe1-4 sites in the antiferromagnetic sublattice;(c) spin magnetic moment configuration schematic of Γ2 phase at T <85 K,S1 and S2 stand for two pairs of spins for synthesized Fe3+ sublattices.

線偏振的THz 波能夠選擇性地激發(fā)TmFeO3單晶中自旋磁矩的兩種共振模式,當THz 波的磁場分量HTHz垂直于宏觀磁化矢量M時,激發(fā)q-FM 共振模式,M將繞著有效場做弛豫進動;當HTHz平行于M時,激發(fā)q-AFM 共振模式,M將沿著有效場方向做切向進動[31],THz 波的選擇性激發(fā)及兩種共振模式示意圖如圖2(a)所示.利用線偏振THz 波對兩種共振模式的激發(fā)規(guī)律原理,能夠有效地通過THz 時域光譜探究晶體內(nèi)部磁結(jié)構(gòu)在外磁場、溫度場、元素摻雜作用下的變化.

圖2 TmFeO3 共振模式激發(fā)規(guī)律及實驗構(gòu)型 (a) THz 波選擇性激發(fā)q-FM 和q-AFM 兩種共振模式;(b)實驗構(gòu)型圖,通過旋轉(zhuǎn)樣品改變宏觀磁化矢量M 和THz 磁場分量的角度Fig.2.Excitation rule of TmFeO3 resonance modes and experimental geometry: (a) THz wave selectively excites the two resonance modes of q-FM and q-AFM;(b) experimental geometry,the angle between the macroscopic magnetization vector M and the THz magnetic field component is changed by rotating the sample.

實驗上,入射太赫茲波垂直入射到樣品上,其磁場分量HTHz垂直于太赫茲電場所在平面,且平行于樣品表面.通過旋轉(zhuǎn)樣品可以改變宏觀磁矩M和HTHz的夾角,實現(xiàn)兩種模式的選擇性激發(fā),如圖2(b)所示.

圖3 為T=1.6 K,沿晶體c軸方向施加0—7 T 外加磁場,太赫茲波的磁場分量HTHz分別平行于b軸和a軸時樣品的THz 吸收光譜.如圖3(a)所示,在無外加磁場(H=0)且HTHz平行于晶體b軸時,HTHz垂直于磁矩M,THz 波選擇性激發(fā)了q-FM 模式,其頻率約為0.6 THz.在低磁場時,q-FM 共振頻率隨磁場變化比較小.外磁場增大至2.2 T 后,隨著外磁場的增大,共振頻率快速向高頻移動.如圖3(b)所示,在無外界磁場(H=0)且HTHz平行于晶體a軸,HTHz平行于磁矩M,THz 波選擇性激發(fā)了q-AFM 模式,其頻率約為0.9 THz.隨著外加磁場的增大,q-AFM 共振頻率逐漸向高頻移動.外磁場增大至2.2 T 時,在0.65 THz 處出現(xiàn)q-FM 吸收峰,隨著外磁場的增大,其頻率也往高頻移動.在2.2—3.6 T 磁場范圍內(nèi),同時存在兩種共振模式,表明外加磁場誘導TmFeO3磁結(jié)構(gòu)發(fā)生變化.當外磁場大于3.6 T 時,q-AFM 吸收峰消失,后出現(xiàn)的q-FM 吸收峰與圖3(a)中q-FM吸收峰的共振頻率基本一致.

圖4 為外磁場誘導的磁結(jié)構(gòu)相變的示意圖.這里,φ為矢量M和a軸之間的夾角,它隨著沿c軸施加磁場的增大而增大.θ1,2表示兩個自旋亞晶格S1和S2與M之間的夾角.隨著沿c軸外加磁場的增大,Γ2相樣品磁矩M由a軸逐漸向c軸方向翻轉(zhuǎn),經(jīng)過Γ24相,最后完全轉(zhuǎn)向磁場方向,變?yōu)棣?相,完成自旋重取向.

根據(jù)Balbashov 等[32]的工作,如圖3(b)所示,q-AFM 模的頻率與外加磁場的關(guān)系可以表示為

其中,

傾斜的角度φ滿足[33]:

其中,ωAFM為q-AFM 模式在外界磁場影響下的共振頻率.H為沿c軸施加的外界磁場大小,旋磁比γ=1.86×107s–1·Oe–1[34].通過擬合,獲得TmFeO3內(nèi)部復雜的相互作用參數(shù).HE和HD分別為交換場系數(shù)和反對稱交換場系數(shù),均與溫度相關(guān),當溫度不變時,將它們視為常數(shù),大小分別為6900 kOe和2.3 kOe;η為外界磁場對樣品的有效場系數(shù),大小為0.72.HA2是ac平面上的有效雙二次各向異性場,大小為0.2 kOe.Hxy為ab面各向異性場,大小分別為0.33 kOe;Hxz為ac面各向異性場,在這里HEHxz=12000 kOe2.

根據(jù)Herrmann 等[35]的工作,圖3(b)中q-FM模的頻率與外加磁場H的關(guān)系可以表示為

其中,ωFM為q-FM 模式的共振頻率.經(jīng)擬合,η=0.72,HD=2.3 kOe,Hxz=0.12 kOe.經(jīng)過Γ2到Γ4相的自旋重取向,描述晶體內(nèi)部結(jié)構(gòu)的各向異性場系數(shù)發(fā)生改變,表征晶體內(nèi)部結(jié)構(gòu)發(fā)生一定程度變化.

共振頻率隨磁場變化的理論擬合曲線如圖5所示.在低磁場時,樣品此時處于Γ2相,HTHz平行M,激發(fā)q-AFM 模式.q-AFM 共振模式隨外加磁場變化能夠用(1)式很好地擬合.在高磁場時,在樣品處于Γ4相,由于外加磁場誘導自旋磁矩M由a軸轉(zhuǎn)向c軸,此時外加磁場和太赫茲磁分量垂直,激發(fā)q-FM 共振模式,其隨外加磁場變化情況能夠用(6)式很好地擬合.

對比Guo 等[11]在高溫下(150 K)對TmFeO3的相關(guān)測量及擬合數(shù)據(jù),參數(shù)HE,Hxy,HEHxz等相近,而表征晶體內(nèi)部的反對稱交換相互作用的反對稱交換場系數(shù)HD則受到溫度影響較大,150 K溫度下大小為185 kOe,文中1.6 K 溫度下大小為2.3 kOe.傾角反鐵磁體中磁矩M的產(chǎn)生主要由于反對稱交換相互作用.低溫使得磁矩M減弱,晶體的各向異性場變小,從而使得TmFeO3單晶對外部磁場的擾動更加敏感,在較低磁場作用下完成磁矩M由a軸向c軸的轉(zhuǎn)變,即晶體發(fā)生Γ2到Γ4相的自旋重取向.此外,根據(jù)Johnson 等[28]研究表明低溫在一定程度上通過影響稀土正鐵氧體中稀土離子,從而間接改變晶體內(nèi)部Fe3+-Fe3+相互作用或直接影響R3+-Fe3+的相互作用,在一定程度上促進了極低溫下較低磁場誘導自旋重取向現(xiàn)象的發(fā)生.

4 結(jié)論

本文利用線偏振THz 波選擇性激發(fā)TmFeO3晶體中兩種自旋共振模式,分析磁場0—7 T 內(nèi)兩種磁共振模式的共振頻率及對應(yīng)的磁結(jié)構(gòu)變化,發(fā)現(xiàn)了在低溫下磁場誘導的Γ2→Γ4自旋重取向現(xiàn)象.通過理論擬合,獲得TmFeO3單晶內(nèi)部復雜的相互作用參數(shù).在RFeO3體系中由于交換場、各向異性場、晶體場等綜合作用,通常需要施加較高磁場才能誘導磁結(jié)構(gòu)的相變.而在低溫時,可以通過較低的磁場誘導TmFeO3由Γ2→Γ4的完全相變過程.這項研究為通過磁場操控TmFeO3內(nèi)部自旋磁矩提供了理論依據(jù),并有望開發(fā)相應(yīng)的高速磁存儲等自旋電子學器件.