機(jī)器學(xué)習(xí)驅(qū)動難熔高熵合金設(shè)計(jì)的現(xiàn)狀與展望

高田創(chuàng)，高建寶，李 謙，張利軍*

（1 中南大學(xué) 粉末冶金國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長沙 410083；2 重慶大學(xué)國家鎂合金材料工程技術(shù)研究中心，重慶 400044）

隨著航空航天、核反應(yīng)堆、石油化工領(lǐng)域的迅速發(fā)展，對高溫金屬材料的性能提出了更為嚴(yán)苛的要求［1-2］。傳統(tǒng)的鎳基合金因其熔點(diǎn)偏低，需通過添加W，Mo 等高熔點(diǎn)元素來提升其使用溫度，但依然無法滿足核反應(yīng)堆、液體火箭發(fā)動機(jī)噴嘴、陸地燃?xì)廨啓C(jī)等部件在超高溫極端環(huán)境下的性能需求［2-3］。因此，迫切需要設(shè)計(jì)出具有更為優(yōu)異力學(xué)性能和耐高溫性能的新型合金。

以難熔元素（如V，Cr，Zr，Nb，Mo，Hf，Ta，W，Re等）為主元素的難熔高熵合金（refractory high-entropy alloys，RHEAs）［4-5］，具有傳統(tǒng)合金無法比擬的優(yōu)異性能［6-9］，如高強(qiáng)度、高硬度、高斷裂韌性、優(yōu)異的耐疲勞性能、優(yōu)良的耐腐蝕性、耐磨性、抗高溫氧化、抗高溫軟化以及良好的熱穩(wěn)定性等。2010 年，Senkov 等［10］基于不同的難熔元素制備出具有單相BCC（A2）結(jié)構(gòu)的WNbMoTa 和WNbMoTaV 難熔高熵合金。所制備的NbMoTaW 和VNbMoTaW 合金在1600 ℃高溫下的屈服強(qiáng)度仍可保持在405 MPa 和477 MPa，表現(xiàn)出比鎳基高溫合金更優(yōu)異的高溫力學(xué)性能。Juan 等［11］制備了HfMoTaTiZr 與HfMoNbTaTiZr 難熔高熵合金，其在1200 ℃下仍具有超高的屈服強(qiáng)度，分別為339 MPa 和556 MPa。此外，Chen 等［12］設(shè)計(jì)并利用激光熔覆技術(shù)在TC4 基體上沉積AlTiVNbMo 難熔高熵合金涂層，在800 ℃高溫下氧化120 h 后的平均氧化增重僅為TC4 基體的10.58%（即4.94 mg/cm2）。難熔高熵合金的高強(qiáng)度、高硬度、抗高溫氧化等優(yōu)異性能，使其在航空、航天、核能等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景和研究價(jià)值。

近年來，高性能難熔高熵合金的開發(fā)備受關(guān)注，而新型合金成分的設(shè)計(jì)是重中之重。但難熔高熵合金通常由4 種或4 種以上的難熔金屬元素制備而成，具有巨大的未知成分組合空間。尤其是NiTiCrNbTa0.3［13］，Al0.5NbTiV2Zr1.5［14］，Ti2ZrHf0.5VNb0.5Al0.25［15］等非等摩爾比難熔高熵合金的出現(xiàn)，極大地增加了合金成分的復(fù)雜性。面對復(fù)雜的高維成分空間，傳統(tǒng)的“實(shí)驗(yàn)試錯法”［7，16-17］無法精確把握性能調(diào)控的規(guī)律，使得新材料的研發(fā)及性能優(yōu)化周期變得十分漫長。隨著近年來集成計(jì)算材料工程（integrated computational materials engineering，ICME）和材料基因工程（materials genome initiative，MGI）等計(jì)劃的深入發(fā)展，高通量實(shí)驗(yàn)與高性能計(jì)算（如相圖計(jì)算［18-20］（calculation of phase diagrams，CALPHAD）、第一性原理計(jì)算（firstprinciples calculations，F(xiàn)P）［20-21］、相場模擬［22-24］（phasefield modeling，PF）、機(jī)器學(xué)習(xí)［25-27］（machine learning，ML）等相結(jié)合的數(shù)據(jù)驅(qū)動設(shè)計(jì)框架已廣泛應(yīng)用于新材料設(shè)計(jì)研發(fā)。由于當(dāng)前相平衡、熱力學(xué)實(shí)測數(shù)據(jù)仍偏少，難熔高熵合金的熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫尚未完備，從而導(dǎo)致相關(guān)CALPHAD 計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)之間存在偏差。而精準(zhǔn)的第一性原理計(jì)算雖可以替代部分實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，但對于具有復(fù)雜成分的難熔高熵合金而言，往往需要巨大的計(jì)算資源，很難實(shí)現(xiàn)合金成分的高效設(shè)計(jì)。

機(jī)器學(xué)習(xí)方法通過利用特定的算法對數(shù)據(jù)進(jìn)行搜索學(xué)習(xí)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)中關(guān)鍵知識信息的提取，可用于指導(dǎo)合金成分的高效設(shè)計(jì)［28］。相比于傳統(tǒng)的合金設(shè)計(jì)需要進(jìn)行大量的試錯實(shí)驗(yàn)而耗費(fèi)大量的時間和資源，機(jī)器學(xué)習(xí)可基于小樣本數(shù)據(jù)集實(shí)現(xiàn)多組元合金在復(fù)雜工藝下的成分設(shè)計(jì)與工藝優(yōu)化；在此基礎(chǔ)上，利用高維數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)測和優(yōu)化，在獲取更全面材料性能信息的同時可顯著提高設(shè)計(jì)的效率和準(zhǔn)確性。機(jī)器學(xué)習(xí)驅(qū)動合金設(shè)計(jì)的核心在于建立目標(biāo)合金“成分-性能”、“成分-工藝-性能”或“成分-工藝-組織-性能”的量化關(guān)系，進(jìn)而用于高效精確地預(yù)測相結(jié)構(gòu)的種類［29］和開發(fā)高性能難熔高熵合金［30］。與此同時，在數(shù)據(jù)挖掘過程中，通過機(jī)器學(xué)習(xí)自動識別出對目標(biāo)性能至關(guān)重要的特征變量［30］，將有助于深入了解合金材料的特性和行為規(guī)律。此外，利用機(jī)器學(xué)習(xí)方法還可以準(zhǔn)確預(yù)測出原子間相互作用勢［31］，其計(jì)算精度與第一性原理計(jì)算結(jié)果相當(dāng)，且僅消耗1/4 的計(jì)算時間。

綜上所述，機(jī)器學(xué)習(xí)在合金相結(jié)構(gòu)與性能準(zhǔn)確預(yù)測、可視化特征分析以及加速原子模擬等方面具有顯著的優(yōu)勢，有望實(shí)現(xiàn)高性能難熔高熵合金的高效開發(fā)與設(shè)計(jì)。因此，本文對國內(nèi)外學(xué)者的研究進(jìn)展進(jìn)行全面的調(diào)研，從合金相結(jié)構(gòu)預(yù)測、合金性能預(yù)測、強(qiáng)化機(jī)理輔助分析以及加速原子模擬等方面出發(fā)，綜述機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)在加速難熔高熵合金設(shè)計(jì)中的應(yīng)用，最后指出機(jī)器學(xué)習(xí)驅(qū)動高性能難熔高熵合金研發(fā)的發(fā)展方向。

1 機(jī)器學(xué)習(xí)驅(qū)動難熔高熵合金相結(jié)構(gòu)預(yù)測

合金的微觀結(jié)構(gòu)特性包括相的種類、數(shù)量和形態(tài)，對目標(biāo)合金的性能具有顯著的影響。最初，Kozak等［5］將高熵合金定義為等原子比的單相多元合金，而后續(xù)大量的研究［32-33］表明，分散在難熔高熵合金中的第二相可以顯著提高合金的力學(xué)性能［34］，雙相或多相高熵合金在某些方面展現(xiàn)出比單相高熵合金更為優(yōu)異的性能。因此，高性能合金設(shè)計(jì)的關(guān)鍵在于獲得特定的組織結(jié)構(gòu)以滿足性能的需求。

有別于傳統(tǒng)的CoCrFeNi，AlCoCrFeNi，F(xiàn)eMn-CoCr 等FCC 相高熵合金，難熔高熵合金通常是由具有BCC 結(jié)構(gòu)的難熔金屬元素（V，Cr，Nb，Mo，Ta，W等）組合而成，基體相為BCC 固溶體相。一般來說，采用CALPHAD 方法可以快速計(jì)算出合金的相結(jié)構(gòu)，進(jìn)而指導(dǎo)合金設(shè)計(jì)［35-37］。但目前缺乏準(zhǔn)確的難熔高熵合金體系熱力學(xué)數(shù)據(jù)，尚難以實(shí)現(xiàn)對難熔高熵合金相結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)確計(jì)算。機(jī)器學(xué)習(xí)模型可從合金成分出發(fā)，通過構(gòu)建合金成分與相結(jié)構(gòu)之間的定量化關(guān)系，從而實(shí)現(xiàn)對難熔高熵合金相結(jié)構(gòu)的分類和預(yù)測［38-40］，用于輔助合金設(shè)計(jì)。如圖1 所示，機(jī)器學(xué)習(xí)方法驅(qū)動高熵合金相結(jié)構(gòu)預(yù)測的主要步驟包括：數(shù)據(jù)收集、數(shù)據(jù)清洗、特征篩選、模型構(gòu)建以及目標(biāo)輸出。數(shù)據(jù)集可由實(shí)驗(yàn)結(jié)果或CALPHAD 計(jì)算數(shù)據(jù)組成，包括合金成分、工藝參數(shù)、相結(jié)構(gòu)等信息。其中，合金的相結(jié)構(gòu)按照種類不同可以劃分為非晶相（AM）、固溶體相（SS）、金屬間化合物相（IM）或SS+IM 雙相等；按照相的數(shù)量可以分為單相（single）固溶體或多相（multi）固溶體；而按照晶體結(jié)構(gòu)的不同還可進(jìn)一步細(xì)分為BCC， FCC，HCP 以及IM 相。在機(jī)器學(xué)習(xí)輔助相結(jié)構(gòu)預(yù)測過程中，對輸入的特征變量進(jìn)行篩選可起到去除冗余信息、降低模型復(fù)雜性、減少過擬合風(fēng)險(xiǎn)、提高模型精度的作用。通過與專家經(jīng)驗(yàn)或先進(jìn)算法相結(jié)合，選擇出最佳的特征變量與模型算法組合，是構(gòu)建高精度高熵合金相結(jié)構(gòu)分類模型的關(guān)鍵。

圖1 機(jī)器學(xué)習(xí)指導(dǎo)合金相結(jié)構(gòu)預(yù)測的流程圖Fig.1 Flow chart for machine learning assisted alloy phase prediction

1.1 機(jī)器學(xué)習(xí)結(jié)合專家經(jīng)驗(yàn)

為了設(shè)計(jì)高熵合金的相結(jié)構(gòu)，研究者們通常采用多種經(jīng)驗(yàn)參數(shù)來預(yù)測高熵合金相結(jié)構(gòu)的形成，包括熱力學(xué)參數(shù)：ΔHmix，ΔSmix，Ω；原子尺寸參數(shù)：δr，γ；以及電子參數(shù)：VEC，e/a，ΔχPauling與ΔχAllen等（詳見表1［41-47］）。目前常用的相結(jié)構(gòu)經(jīng)驗(yàn)判據(jù)匯總?cè)绫? 所示［41-42，44-49］。一般根據(jù)分類圖譜信息，選擇2~3 個不同類型的經(jīng)驗(yàn)參數(shù)作為分類判據(jù)，但尚未有統(tǒng)一的研究標(biāo)準(zhǔn)。傳統(tǒng)的經(jīng)驗(yàn)判據(jù)具有很強(qiáng)的局限性，且不同判據(jù)的預(yù)測精度各有差異，所適用的合金體系也不同，只能用于判斷單一的相結(jié)構(gòu)類型。而機(jī)器學(xué)習(xí)常以經(jīng)驗(yàn)參數(shù)作為特征變量，在構(gòu)建難熔高熵合金相結(jié)構(gòu)預(yù)測和分析模型方面具有廣泛應(yīng)用。

表1 難熔高熵合金的材料特征參數(shù)Table 1 Feature variables for refractory high-entropy alloys

表2 用于高熵合金相結(jié)構(gòu)預(yù)測的經(jīng)驗(yàn)判據(jù)匯總Table 2 Summary of empirical rules for phase structure prediction of high-entropy alloys

（1）輔助構(gòu)建高準(zhǔn)確度相結(jié)構(gòu)經(jīng)驗(yàn)判據(jù)。傳統(tǒng)的經(jīng)驗(yàn)判據(jù)通常需經(jīng)大量的繪圖分析而得，耗費(fèi)的時間多且易受人為因素的影響。而機(jī)器學(xué)習(xí)可利用自身算法優(yōu)勢，在大量的數(shù)據(jù)中快速評估每個特征變量對合金相結(jié)構(gòu)預(yù)測的影響情況，并篩選出關(guān)鍵的特征變量［25，50-53］。Pei 等［51］在1252 組高熵合金相結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上，通過建立高斯過程分類模型，實(shí)現(xiàn)對具有單相與多相結(jié)構(gòu)合金的精確分類，模型預(yù)測準(zhǔn)確性高達(dá)93%（如圖2 所示）。而在對數(shù)據(jù)集特征變量進(jìn)行相關(guān)性分析時，作者們發(fā)現(xiàn)體模量、摩爾體積、熔點(diǎn)與成分是影響合金相結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵特征（圖2（a））。根據(jù)部分混合熵對固溶體相形成的作用，利用4 個關(guān)鍵特征得到相結(jié)構(gòu)分類的新參數(shù)γ（式（1）），并提出以γ≥1 作為形成單相固溶體的評判標(biāo)準(zhǔn)，相比于其他經(jīng)驗(yàn)判據(jù)具有更高的預(yù)測準(zhǔn)確率（圖2（b）），但對于多相結(jié)構(gòu)合金的預(yù)測準(zhǔn)確度仍有待提高。

圖2 機(jī)器學(xué)習(xí)模型輔助構(gòu)建合金相結(jié)構(gòu)預(yù)測標(biāo)準(zhǔn)［51］（a）關(guān)鍵特征變量篩選；（b）新的γ 判據(jù)結(jié)合原子尺寸差參數(shù)δr對合金相結(jié)構(gòu)的預(yù)測準(zhǔn)確度Fig.2 ML model-assisted construction of alloy phase prediction criteria［51］（a）key feature variable screening；（b）phase prediction accuracy of the new rule γ together with the lattice misfit rule δr

式中：ΔGN表示N主元體系的吉布斯自由能；ΔG2表示子二元系的吉布斯自由能。

（2）相結(jié)構(gòu)定量化特征分析。合金相結(jié)構(gòu)受到多種因素的影響，因此深入了解不同特征變量之間的相互作用關(guān)系，有利于精準(zhǔn)把握相結(jié)構(gòu)變化規(guī)律，為合金設(shè)計(jì)提供有效的指導(dǎo)［51，53-54］。利用機(jī)器學(xué)習(xí)模型可對FCC 和BCC 相形成的概率進(jìn)行預(yù)測。在此基礎(chǔ)上，Beniwal 等［52］利用函數(shù)模型定量化描述了VEC 等特征變量對相形成的影響規(guī)律（圖3）。對FCC 與BCC 合金分類的準(zhǔn)確度分別為93%和84%。而通過計(jì)算權(quán)重因子（βi）的大小還可得到不同特征變量的貢獻(xiàn)（圖3（c）），其中金屬半徑差（δrmet）、共價(jià)半徑差（δrcov）、彈性模量差（δE）、平均內(nèi)聚能（Ecoh）對相的影響較大，且對于FCC 與BCC 結(jié)構(gòu)分別呈現(xiàn)出相反的關(guān)系。該模型預(yù)測的相結(jié)構(gòu)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)具有較高的吻合度，能夠直接定量估計(jì)特征對相概率的貢獻(xiàn)，從而深入了解機(jī)器學(xué)習(xí)模型在高熵合金相結(jié)構(gòu)選擇中的決策過程。

圖3 用于FCC 與BCC 相結(jié)構(gòu)預(yù)測的機(jī)器學(xué)習(xí)簡化模型［52］（a）采用logistic 函數(shù)描述VEC 參數(shù)對形成FCC 和BCC 相的影響；（b）使用Skew-normal 函數(shù)分析FCC 和BCC 相形成概率與logistic 函數(shù)的殘差；（c）簡化數(shù)學(xué)模型中每個特征的權(quán)重系數(shù)（βi）Fig.3 Simplified ML model for FCC and BCC phase prediction［52］（a）logistic function used to model the dependence of FCC and BCC occurrence probability on VEC；（b）skew-normal function of VEC used to model the peak residuals obtained after logistic fit of phase probabilities with VEC；（c）weight-factors（βi） of each feature in reduced mathematical model

綜上，系列的經(jīng)驗(yàn)參數(shù)全面提煉了高熵合金的本征特性，進(jìn)一步結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)等強(qiáng)大的數(shù)據(jù)處理方法，有益于實(shí)現(xiàn)難熔高熵合金相結(jié)構(gòu)的精確預(yù)測和設(shè)計(jì)。

1.2 機(jī)器學(xué)習(xí)結(jié)合先進(jìn)算法

盡管經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ涂梢詾楦哽睾辖鹬邢嘟Y(jié)構(gòu)的預(yù)測提供便捷的方法，但其具有較大局限性、單一性、不準(zhǔn)確性，幾乎所有的經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ椭荒芡瓿梢环N類型的相結(jié)構(gòu)預(yù)測（即：固溶體與非固溶體或單相與多相），而且對于不同合金體系而言，其預(yù)測準(zhǔn)確度也差異較大。而機(jī)器學(xué)習(xí)模型能夠?qū)崿F(xiàn)多類相結(jié)構(gòu)的預(yù)測，快速分辨出復(fù)雜的結(jié)構(gòu)信息，具有較高的準(zhǔn)確性與普適性［25，29，38-40，50，53，55］。對于AM，SS 與IM 相［25］以及BCC，F(xiàn)CC，HCP 與IM 等混合相［29］的預(yù)測準(zhǔn)確率能達(dá)到90%以上。進(jìn)一步結(jié)合遺傳算法、主動學(xué)習(xí)、深度學(xué)習(xí)、集成學(xué)習(xí)等先進(jìn)算法，對于加速機(jī)器學(xué)習(xí)模型的開發(fā)、實(shí)現(xiàn)模型的智能化構(gòu)建和合金相結(jié)構(gòu)的精確設(shè)計(jì)具有顯著的效果。

（1）智能化特征篩選。篩選出最佳的特征變量與模型算法搭配組合，是實(shí)現(xiàn)高準(zhǔn)確度相結(jié)構(gòu)預(yù)測的關(guān)鍵。利用不同的先進(jìn)算法可自動高效地完成特征篩選與模型超參數(shù)優(yōu)化工作，構(gòu)建出預(yù)測效果優(yōu)異的相結(jié)構(gòu)預(yù)測模型［56-59］，常用的方法包括遺傳算法、主動學(xué)習(xí)和主成分分析等。

遺傳算法（genetic algorithm，GA）是一種模擬生物進(jìn)化過程的搜索和優(yōu)化算法。圖4（a）展示了一種利用遺傳算法從大量備選方案中高效地選擇機(jī)器學(xué)習(xí)模型和特征變量的系統(tǒng)框架［58］，利用該方法構(gòu)建的模型能有效辨別出BCC，F(xiàn)CC 和BCC+FCC 相高熵合金，分類準(zhǔn)確度較傳統(tǒng)的經(jīng)驗(yàn)參數(shù)方法提高了10%以上（圖4（b））。此外，對于具有最大分類不確定性的邊界高熵合金，可進(jìn)一步結(jié)合主動學(xué)習(xí)策略，將經(jīng)過實(shí)驗(yàn)表征后的相結(jié)構(gòu)信息反饋回?cái)?shù)據(jù)集中，實(shí)現(xiàn)模型的迭代優(yōu)化，提高了模型預(yù)測的精度［58］。

圖4 先進(jìn)算法提高機(jī)器學(xué)習(xí)模型準(zhǔn)確度的應(yīng)用實(shí)例（a）采用遺傳算法（GA）搜索材料描述符和機(jī)器學(xué)習(xí)模型的最佳組合的流程圖［58］；（b）9 個應(yīng)用不同材料描述符子集篩選方法的機(jī)器學(xué)習(xí)模型預(yù)測性能對比［58］；（c）一種用于提高高熵合金的相結(jié)構(gòu)預(yù)測性能和識別關(guān)鍵設(shè)計(jì)參數(shù)的深度學(xué)習(xí)方法［60］；（d）DNN-BO 和DNN-Augment150 模型相結(jié)構(gòu)預(yù)測結(jié)果的混淆矩陣對比［60］Fig.4 Applications of advanced algorithms improving the accuracy of ML models（a）flowchart of genetic algorithm （GA） strategy to search for the best combination of materials descriptors and ML model［58］；（b）comparison of the performance of nine ML models using each materials descriptor subset selected by the different methods［58］；（c）a deep learning-based method for enhancing the performance and identifying key design parameters for phase prediction of HEAs［60］；（d）confusion matrices showing the phase prediction results of two models： DNN-BO and DNN-Augment150［60］

主成分分析法（principal component analysis，PCA）是一種重要的特征選擇方法，廣泛用于大數(shù)據(jù)集的降維處理，增加特征篩選的可解釋性，同時最大程度地保留原始數(shù)據(jù)的信息。利用PCA 和相關(guān)性分析方法篩選出的VEC，δ，Δχ，ΔS，ΔH和Tmelt6 個特征變量可實(shí)現(xiàn)高熵合金SS，IM 與SS+IM 相結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)確預(yù)測，所構(gòu)建的K 近鄰與隨機(jī)森林分類模型測試準(zhǔn)確度分別高達(dá)92.31%與91.21%［59］。而另一方面，核主成分分析法（Kernel principal component analysis，KPCA）通過向傳統(tǒng)的PCA 中融入特定的非線性核函數(shù)，可實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)特征的升維處理。Zhang 等［55］提出了利用KPCA 進(jìn)行特征變量選擇和優(yōu)化的方法，基于4 個特征變量（HE，HL，Smix與δ）和KPCA 的支持向量機(jī)模型預(yù)測準(zhǔn)確率高達(dá)97.43%。但無論是特征降維或特征升維，其根本目的仍是對特征進(jìn)行篩選，以使得糾纏的數(shù)據(jù)集在低維或高維空間中呈現(xiàn)出更明顯的可分類性。

（2）批量化數(shù)據(jù)強(qiáng)化。高質(zhì)量數(shù)據(jù)集的構(gòu)建能較好地弱化非關(guān)鍵信息的影響，利于機(jī)器學(xué)習(xí)模型準(zhǔn)確地把握合金相結(jié)構(gòu)形成的規(guī)律，起到提高預(yù)測準(zhǔn)確率的作用。為解決數(shù)據(jù)量少的難點(diǎn)，Lee 等［60］采用基于深度學(xué)習(xí)的優(yōu)化、生成和解釋方法（圖4（c）），利用條件生成對抗網(wǎng)絡(luò)得到與原始樣本數(shù)據(jù)分布相接近的新數(shù)據(jù)，對訓(xùn)練數(shù)據(jù)集進(jìn)行強(qiáng)化處理，當(dāng)每種相的增強(qiáng)樣本數(shù)量為150 時，模型的預(yù)測準(zhǔn)確度從84.75%顯著提高到了93.17%（圖4（d）），有效克服了因數(shù)據(jù)不足而造成的預(yù)測偏差問題。

（3）集成化模型預(yù)測。集成學(xué)習(xí)是一種基于多機(jī)器學(xué)習(xí)器組合的學(xué)習(xí)策略［61］，相較單一學(xué)習(xí)器而言更具泛化性和準(zhǔn)確性，常見的方法包括自舉法（bagging）、提升法（boosting）、堆疊法（stacking）和投票法（voting）等［61-63］。其中，Yan 等［62］構(gòu)建的梯度提升模型對于單相固溶體與非單相固溶體的分類準(zhǔn)確度高達(dá)96.41%。Qu 等［61］基于堆疊法構(gòu)建出的多個K 近鄰分類模型，與單個K 近鄰模型相比，測試集的預(yù)測精度從90%提高到93.137%，對單一相（BCC，F(xiàn)CC，HCP和IM）的預(yù)測精度均在97%以上。不同的集成方法效果各有千秋，相比而言，集成學(xué)習(xí)策略具有較高的預(yù)測精度，同時也避免了在單個機(jī)器學(xué)習(xí)器中的過擬合風(fēng)險(xiǎn)。

基于上述報(bào)道可以發(fā)現(xiàn)，多樣的優(yōu)化算法與策略已廣泛應(yīng)用于高性能模型的構(gòu)建，從數(shù)據(jù)強(qiáng)化、特征篩選、模型優(yōu)化等方面顯著提高模型的預(yù)測性能和泛化能力。

2 機(jī)器學(xué)習(xí)驅(qū)動難熔高熵合金力學(xué)性能預(yù)測

在難熔高熵合金的設(shè)計(jì)過程中，合金的力學(xué)性能指標(biāo)一直是關(guān)注的重點(diǎn)。以合金性能為導(dǎo)向的機(jī)器學(xué)習(xí)方法，在合金彈性性能、硬度、屈服強(qiáng)度等方面的定量化高效設(shè)計(jì)中具有廣泛的應(yīng)用空間。

2.1 彈性性能

合金的力學(xué)和熱力學(xué)性質(zhì)通常與彈性常數(shù)直接相關(guān)［64］，例如材料在不同應(yīng)力下的彈性應(yīng)變通常取決于彈性常數(shù)的大小。對于立方結(jié)構(gòu)的難熔高熵合金而言，存在著3 個獨(dú)立的彈性常數(shù)，即C11，C12與C44［63-64］。此外，利用彈性常數(shù)可進(jìn)一步計(jì)算合金的基本特性，包括體積模量（B）、剪切模量（G）、楊氏模量（E）、泊松比（ν）和德拜溫度等［65］。為獲得難熔高熵合金的彈性特性，研究學(xué)者們進(jìn)行了大量的理論研究和實(shí)驗(yàn)工作。但由于缺乏高效的數(shù)據(jù)獲取方法，無法深入理解體心立方彈性常數(shù)的規(guī)律。而更多的理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測定通常需要消耗大量的計(jì)算資源與實(shí)驗(yàn)成本。通過對有限的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)或第一性原理計(jì)算結(jié)果進(jìn)行建模學(xué)習(xí)，機(jī)器學(xué)習(xí)可實(shí)現(xiàn)難熔高熵合金彈性性能的快速精確預(yù)測［66-70］。Bhandari 等［64］僅用370 組第一性原理計(jì)算獲得的數(shù)據(jù)作為數(shù)據(jù)集，利用梯度提升回歸模型實(shí)現(xiàn)了對合金彈性常數(shù)C11，C12和C44的建模預(yù)測，其中訓(xùn)練集數(shù)據(jù)與預(yù)測數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)（R2）值均在0.98 以上（見圖5）。

圖5 機(jī)器學(xué)習(xí)模型對難熔高熵合金彈性性能預(yù)測結(jié)果［64］（a）C11；（b）C12；（c）C44Fig.5 Prediction results of elastic properties of RHEAs based on ML models with training and testing datasets［64］（a）C11；（b）C12；（c）C44

值得關(guān)注的是，優(yōu)良的耐蝕性能使得難熔高熵合金成為潛在的新型生物材料，但金屬植入體與人骨之間剛度的不匹配問題是導(dǎo)致植入體失效的主要原因。為保證合金的生物相容性，研究者們正致力于尋找出彈性模量（E）較低的合金體系。Ozdemir 等［69］應(yīng)用K近鄰模型對TixTayHfzNbmZrn合金成分進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，成功獲得兩種成分不同的低彈性模量合金（Ti23Ta10Hf27Nb12Zr28和Ti28Ta10Hf30Nb14Zr18），所設(shè)計(jì)的最佳合金彈性模量分別為（83.5±2.9） GPa 和（87.4±2.2） GPa。Hayashi 等［65］則利用遺傳算法優(yōu)化的機(jī)器學(xué)習(xí)模型獲得了50 組候選合金成分，其中ScTiVZrNb 合金的彈性模量僅為45 GPa，為醫(yī)用難熔高熵合金的高效開發(fā)設(shè)計(jì)提供了可供參考的方法。

2.2 硬度

數(shù)據(jù)驅(qū)動的機(jī)器學(xué)習(xí)能夠構(gòu)建輸入數(shù)據(jù)和輸出目標(biāo)之間的復(fù)雜非線性關(guān)系，可快速建立起合金成分與組織結(jié)構(gòu)、硬度性能之間的關(guān)系模型［71-73］，廣泛應(yīng)用于高性能難熔高熵合金在復(fù)雜工藝下的成分設(shè)計(jì)［74-77］。利用反向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立的綜合模型平均預(yù)測精度高達(dá)95.9%，描述了Al，Cr，Co，Cu，Mn，F(xiàn)e，Ni，W 元素以及燒結(jié)溫度對合金硬度的影響規(guī)律，有效實(shí)現(xiàn)高硬度合金燒結(jié)工藝與成分之間的精確調(diào)控［75］。進(jìn)一步結(jié)合相結(jié)構(gòu)預(yù)測、性能預(yù)測與關(guān)鍵實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證方法，Huang 等［78］同時對CrMoNbTi 系難熔高熵合金的相結(jié)構(gòu)與硬度進(jìn)行了設(shè)計(jì)。圖6 展示了一種綜合考慮相結(jié)構(gòu)和硬度的合金設(shè)計(jì)方法，所設(shè)計(jì)的5 個成分不同的CrMoNbTi 合金均為BCC 單相固溶體結(jié)構(gòu)，硬度預(yù)測結(jié)果與實(shí)驗(yàn)真實(shí)值的誤差均在10%以內(nèi)。

圖6 機(jī)器學(xué)習(xí)方法驅(qū)動的BCC 單相CrMoNbTi 難熔高熵合金硬度優(yōu)化策略［78］（a）合金硬度模型的建立；（b）機(jī)器學(xué)習(xí)固溶強(qiáng)化模型和物理固溶強(qiáng)化模型對合金硬度預(yù)測結(jié)果的對比；（c）CrMoNbTi 目標(biāo)合金硬度預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)值對比；（d）目標(biāo)合金XRD 結(jié)果；（e）目標(biāo)合金微觀組織Fig.6 Hardness optimization strategy for BCC single-phase CrMoNbTi RHEAs driven by ML methods［78］（a）ML modeling of alloy hardness；（b）comparison between the ML-SSH model and physical SSH models on hardness prediction；（c）comparison of predicted and experimental hardness of CrMoNbTi target alloys；（d）XRD result of target alloy；（e）microstructure of target alloy

該方法進(jìn)一步證實(shí)了合金性能與組織結(jié)構(gòu)協(xié)同優(yōu)化的可行性，同時也為實(shí)現(xiàn)高性能難熔高熵合金的高效設(shè)計(jì)提供了方法指導(dǎo)。但目前難熔高熵合金性能設(shè)計(jì)大多只能滿足單一的性能需求，對于突破強(qiáng)度-伸長率、硬度-導(dǎo)電率等具有強(qiáng)制約關(guān)系的性能仍有待進(jìn)一步的研究。

2.3 屈服強(qiáng)度

作為一種新型的結(jié)構(gòu)材料，屈服強(qiáng)度是難熔高熵合金設(shè)計(jì)和應(yīng)用中的重要參數(shù)之一。尤其是面對愈發(fā)極端復(fù)雜的超高溫環(huán)境，對合金的高溫強(qiáng)度提出了更為嚴(yán)苛的要求。如何突破現(xiàn)有性能的限制，實(shí)現(xiàn)高性能合金的開發(fā)一直是研究的重點(diǎn)內(nèi)容。在機(jī)器學(xué)習(xí)指導(dǎo)高強(qiáng)度合金設(shè)計(jì)方面，已逐步形成了全成分篩選、成分優(yōu)化以及相結(jié)構(gòu)優(yōu)化等設(shè)計(jì)策略，助力高性能難熔高熵合金的高效設(shè)計(jì)。

（1）全成分篩選。利用機(jī)器學(xué)習(xí)強(qiáng)大的數(shù)據(jù)預(yù)測能力，可對Al-Cr-Nb-Ti-V-Zr 體系全成分范圍內(nèi)166個虛擬合金的高溫屈服強(qiáng)度進(jìn)行預(yù)測，所設(shè)計(jì)Al5Cr5Nb38Ti32V5Zr15，Al8Cr11Nb32Ti20V20Zr9，Al5Nb24Ti40-V5Zr26和Al4Cr3Nb21Ti40V4Zr284 種新型合金具有優(yōu)異的力學(xué)性能，其中Al5Nb24Ti40V5Zr26合金在800 ℃高溫下的屈服強(qiáng)度高達(dá)880 MPa［79］。

（2）基準(zhǔn)合金成分優(yōu)化。調(diào)整合金成分配比是提升合金性能的有效方法，Giles 等［80］提出了一種基于機(jī)器學(xué)習(xí)和優(yōu)化的智能計(jì)算框架，通過對基準(zhǔn)合金的成分進(jìn)行優(yōu)化調(diào)整，可實(shí)現(xiàn)難熔高熵合金屈服強(qiáng)度的大幅度提高。以HfNbTaTiZr 合金為例，優(yōu)化成分后得到的Hf0.171Nb0.114Ta0.295Ti0.105Zr0.315合金的室溫屈服強(qiáng)度提高了80%；而Hf0.093Nb0.189Ta0.347Ti0.32Zr0.051合金在1000 ℃下的屈服強(qiáng)度也相對提升了37%?？梢园l(fā)現(xiàn)，增加Ta 和Ti 元素的含量有利于提升合金的高溫強(qiáng)度。該方法也可清楚地描述出各元素含量對性能的影響概率，對于理解合金強(qiáng)韌化機(jī)理具有重大意義。

（3）相結(jié)構(gòu)優(yōu)化。結(jié)構(gòu)決定性能，對合金相結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)是獲得高性能合金的關(guān)鍵?；w中析出的Laves 相顆粒會對合金的強(qiáng)度產(chǎn)生有利的影響。但在高溫下，當(dāng)合金中第二相的體積分?jǐn)?shù)過大時，會變得比基體相更軟而降低合金的高溫強(qiáng)度［81］，協(xié)同提升難熔高熵合金室溫和高溫力學(xué)性能的關(guān)鍵在于優(yōu)化析出相的含量。圖7 展示了一種機(jī)器學(xué)習(xí)與經(jīng)驗(yàn)法則、CALPAHAD 建模相結(jié)合的合金設(shè)計(jì)策略［82］，可同時實(shí)現(xiàn)合金相結(jié)構(gòu)與屈服強(qiáng)度的優(yōu)化設(shè)計(jì)。首先采用機(jī)器學(xué)習(xí)模型對Al-Cr-Nb-Ti-V-Zr 系合金室溫與高溫強(qiáng)度進(jìn)行訓(xùn)練學(xué)習(xí)（圖7（a）），篩選出高強(qiáng)度合金的成分分布區(qū)間。隨后通過經(jīng)驗(yàn)參數(shù)判據(jù)和CALPHAD 計(jì)算相圖進(jìn)一步分析合金相組成（圖7（b）），保留單相結(jié)構(gòu)合金。所設(shè)計(jì)出的目標(biāo)合金基體相為BCC 固溶體相，只在晶界處有少量（<10%）第二相析出，在20 ℃和600 ℃下的屈服強(qiáng)度優(yōu)于大部分文獻(xiàn)數(shù)據(jù)且預(yù)測誤差都低于20%。

機(jī)器學(xué)習(xí)方法在提升難熔高熵合金屈服強(qiáng)度方面效果顯著，但對于提升合金塑性的研究卻鮮有報(bào)道。受固溶強(qiáng)化效應(yīng)的影響，難熔高熵合金通常表現(xiàn)出極高的強(qiáng)度，但室溫下合金的壓縮應(yīng)變通常在10%以下，表現(xiàn)出脆性斷裂的特征，嚴(yán)重限制了難熔高熵合金的實(shí)際應(yīng)用。因此，提升合金塑性，開發(fā)出優(yōu)異力學(xué)性能的高強(qiáng)韌難熔高熵合金將是未來合金設(shè)計(jì)工作的重點(diǎn)。

3 機(jī)器學(xué)習(xí)驅(qū)動難熔高熵合金強(qiáng)化機(jī)理分析

典型的難熔高熵合金具有簡單的晶體結(jié)構(gòu)，且主要以體心立方結(jié)構(gòu)為主。難熔高熵合金通常由4 種或四種以上的元素組成，合金中不同半徑的高濃度原子往往會引起的嚴(yán)重晶格畸變［83］，這些畸變會形成顯著的固溶強(qiáng)化效果［84］，從而起到提升合金性能的作用。然而，合金具有巨大的組成空間，衍生出系列可用于描述合金性質(zhì)的特征變量，如熱力學(xué)參數(shù)、尺寸參數(shù)、模量參數(shù)等。因此，如何快速識別出控制固溶強(qiáng)化的潛在因素以加速高性能難熔高熵合金的設(shè)計(jì)是一個巨大的挑戰(zhàn)。而采用機(jī)器學(xué)習(xí)方法可以輔助進(jìn)行合金強(qiáng)韌化機(jī)理的高效分析，主要分為建模前的特征分析以及建模后對模型進(jìn)行的可解釋性分析。

3.1 特征分析

特征篩選是機(jī)器學(xué)習(xí)中特征工程的一個重要步驟，可從原始數(shù)據(jù)中提取出與合金性能最相關(guān)的特征變量，并提高機(jī)器學(xué)習(xí)模型的預(yù)測準(zhǔn)確性、降低模型復(fù)雜度。常用的特征選擇方法包括過濾法、包裝法與嵌入法等。皮爾遜相關(guān)系數(shù)分析是機(jī)器學(xué)習(xí)建模前常用的一種特征過濾方法，可用來度量兩個特征變量之間線性關(guān)系的強(qiáng)度和方向；包裝法則是將特征篩選包裝進(jìn)模型的評估過程中，通過構(gòu)建特征變量子集反復(fù)訓(xùn)練機(jī)器學(xué)習(xí)模型，根據(jù)模型預(yù)測效果評分來選擇特征變量，包括遞歸特征消除和遺傳算法等；嵌入法則是將特征選擇嵌入到模型的訓(xùn)練過程中，通過模型得到各個特征的權(quán)值系數(shù)，從而實(shí)現(xiàn)特征重要性的定量化評估，包括Lasso 回歸、決策樹、隨機(jī)森林等模型。

為獲得更佳的模型預(yù)測性能，通常采用多種篩選方法相組合的方案。利用相關(guān)系數(shù)計(jì)算、特征重要性分析、前沿搜索和特征子集篩選相結(jié)合的四步特征選擇方法，可快速從142 個特征中確認(rèn)出原子量平均偏差（ADAW）、列平均偏差（ADC）、比體積平均偏差（ADSV）、價(jià)電子濃度（VEC）和平均熔點(diǎn)（Tm）5 個描述符作為與鑄態(tài)高熵合金硬度相關(guān)的關(guān)鍵特征［26］。針對難熔高熵合金的硬度預(yù)測問題，Li 等［76］將特征重要性和基因的概念引入到遺傳算法中作為特征選擇方法，改進(jìn)的遺傳算法在精度、穩(wěn)定性和效率等方面明顯優(yōu)于傳統(tǒng)算法。

此外，基于機(jī)器學(xué)習(xí)的特征篩選方法還可用于物理模型的輔助開發(fā)。圖8 為機(jī)器學(xué)習(xí)輔助構(gòu)建高熵合金固溶強(qiáng)化模型的具體流程，借助特征工程技術(shù)和機(jī)器學(xué)習(xí)建模評估方法可篩選出影響高熵合金固溶強(qiáng)化的關(guān)鍵變量：電負(fù)性差（δXr）和剪切模量（G）（圖8（a），（b）），并發(fā)展了一個基于電負(fù)性差的固溶強(qiáng)化模型（Δσss=ξ·Z·G·δXr）用于預(yù)測單相高熵合金的強(qiáng)度［85］。如圖8（c），（d）所示，該模型與傳統(tǒng)的固溶強(qiáng)化模型（S-模型、V-模型、T-模型）相比具有更高的精度，且更簡潔易用，并對HfNbTaTiZr 和MoNbTaWV 難熔高熵合金中具有高固溶強(qiáng)化效應(yīng)的潛在成分區(qū)間進(jìn)行了預(yù)測。

圖8 基于機(jī)器學(xué)習(xí)的高熵合金固溶強(qiáng)化建模及其應(yīng)用［85］（a）基于相關(guān)系數(shù)與特征重要性的兩步特征篩選法；（b）基于不同機(jī)器學(xué)習(xí)模型的特征篩選；（c）不同固溶強(qiáng)化模型的預(yù)測誤差對比；（d）機(jī)器學(xué)習(xí)固溶強(qiáng)化模型預(yù)測HfNbTaTiZr 和MoNbTaWV 系合金的強(qiáng)化區(qū)域Fig.8 ML-based modeling of high-entropy alloys solid solution strengthening （SSS） and its applications［85］（a）two-step feature filtering by correlation and importance；（b）feature screening based on ML modeling；（c）comparison of prediction errors between ML algorithms and physics-based models；（d）predicted strengthening regions in HfNbTaTiZr and MoNbTaWV alloy systems based on the proposed ML-SSS model

利用特征工程技術(shù)可完成關(guān)鍵特征的快速篩選工作，能有效降低復(fù)雜高維數(shù)據(jù)集的特征維度并保留關(guān)鍵信息，是獲得高性能機(jī)器學(xué)習(xí)模型的關(guān)鍵。

3.2 可解釋性分析

在機(jī)器學(xué)習(xí)領(lǐng)域中，決策樹、邏輯回歸等模型具有較強(qiáng)的可解釋性，它們能夠提供可讀性高的規(guī)則或者參數(shù)，使得用戶可以理解模型的決策過程。但更多的機(jī)器學(xué)習(xí)模型（例如神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、支持向量機(jī)等）具有較為復(fù)雜的映射機(jī)制屬于黑箱模型，一般無法直接評估輸入特征在目標(biāo)量預(yù)測過程中的作用，也無法理解輸入變量間的相互關(guān)系。因此，迫切需要一種對這些已建立的模型進(jìn)行解釋的方法。

對模型的預(yù)測結(jié)果進(jìn)行可視化繪圖是最直接的分析手段。通過適當(dāng)?shù)睦L圖技巧將數(shù)據(jù)信息轉(zhuǎn)化為圖像，可使人們能夠更直觀地理解和分析數(shù)據(jù)，對于合金成分設(shè)計(jì)、強(qiáng)韌化分析等方面具有重要作用。從CoxCryTizMouWv合金的成分-硬度圖譜（圖9（a））以及特征-硬度圖譜（圖9（b））中可清晰地看出，合金硬度總體上隨著Cr，Mo 含量的增加和W 含量的降低而增加，進(jìn)而判斷出最硬的高熵合金可能具有與Co0.2-0.3Cr0.3-0.5Ti0.05-0.1Mo0.2-0.35W0.05相近的成分，與之對應(yīng)的最大硬度出現(xiàn)在Tm最低且Ω略小于中值時［73］。

圖9 機(jī)器學(xué)習(xí)模型可視化分析（a）CoCrTiMoW 系難熔高熵合金的成分-硬度圖譜［73］；（b）CoCrTiMoW 系難熔高熵合金的描述符-硬度圖譜［73］；（c）基于SHAP 方法的特征重要性分析［26］；（d）SHAP 值隨VEC 特征值的變化關(guān)系［26］Fig.9 Visual analysis of ML models（a）composition-hardness correlation map of CoCrTiMoW RHEAs［73］；（b）descriptor-hardness correlation map of CoCrTiMoW RHEAs［73］；（c）feature importance analysis via SHAP［26］；（d）SHAP value changes with VEC［26］

SHAP（Shapley additive explanation）則是一種可用于解釋機(jī)器學(xué)習(xí)模型預(yù)測結(jié)果的算法，該算法基于博弈論中的Shapley 值，可用于評估每個特征對預(yù)測結(jié)果的貢獻(xiàn)，在闡明特征變量和硬度、強(qiáng)度等合金性能的關(guān)系方面效果顯著。Yang 等［26］利用SHAP 分析了合金硬度的影響因素，結(jié)果如圖9（c），（d）所示。圖9（c）為“蜂群圖”，它描述了模型中每個特征的重要性以及特征值對模型輸出的影響。其中SHAP 值越正表示該特征有利于提高合金的硬度，而水平覆蓋范圍越廣，則說明該特征對預(yù)測結(jié)果的影響越大，即該特征越重要。從圖9c 中可看出，價(jià)電子濃度（VEC）在預(yù)測高熵合金硬度方面具有重要作用，而平均熔點(diǎn)對預(yù)測結(jié)果的影響最小。當(dāng)VEC 小于7.5 時，對合金硬度有著積極的影響，VEC 越小越有利于獲得較高的硬度（圖9（d））。而難熔高熵合金的屈服強(qiáng)度也受到測試溫度的影響，合金發(fā)生高溫軟化而強(qiáng)度逐漸降低［80］。同時，熱力學(xué)參數(shù)Ω與平均熔點(diǎn)Tm共同影響著合金的綜合性能（強(qiáng)度與延展性），當(dāng)Ω<~15 時對合金屈服強(qiáng)度的提升有明顯的積極作用［80］，而較低的Tm和較大的Ω值則不利于獲得優(yōu)異的綜合性能［30］。

發(fā)展機(jī)器學(xué)習(xí)模型解釋工具和方法，深入理解材料數(shù)據(jù)機(jī)器學(xué)習(xí)模型的映射關(guān)系，有助于加速機(jī)器學(xué)習(xí)在輔助材料本征機(jī)理研究以及合金成分優(yōu)化設(shè)計(jì)等方面的應(yīng)用。

4 機(jī)器學(xué)習(xí)加速難熔高熵合金原子模擬

機(jī)器學(xué)習(xí)除了可以進(jìn)行難熔高熵合金的相結(jié)構(gòu)、性能預(yù)測和輔助強(qiáng)韌化機(jī)理分析外，通過學(xué)習(xí)難熔高熵合金的勢函數(shù)可以有效加速原子模擬計(jì)算。原子間勢是用于描述勢能與原子位置相關(guān)性的函數(shù)，在高熵合金的研究中，分子動力學(xué)模擬可以模擬原子間相互作用力的變化，從而計(jì)算出材料的熱力學(xué)和力學(xué)性質(zhì)。但由于高熵合金具有多種元素和復(fù)雜的微觀結(jié)構(gòu)，需在模擬中考慮大量的原子及其相互作用，計(jì)算復(fù)雜度很高。傳統(tǒng)的原子間相互作用勢計(jì)算方法包括Lennard-Jones 勢、嵌入原子法和反應(yīng)力場［86］等。與這些傳統(tǒng)的勢函數(shù)相比，機(jī)器學(xué)習(xí)勢函數(shù)采用靈活而非固定的函數(shù)形式，通過輸入原子的坐標(biāo)、速度、能量等信息，模型可直接預(yù)測原子的勢能值。其次，機(jī)器學(xué)習(xí)勢能模型使用由第一性原理方法計(jì)算所得的數(shù)據(jù)集進(jìn)行訓(xùn)練、驗(yàn)證和測試，高質(zhì)量的機(jī)器學(xué)習(xí)勢可接近量子力學(xué)方法計(jì)算的精度，并且能夠描述復(fù)雜的合金體系［86］。如圖10 所示，常用的機(jī)器學(xué)習(xí)勢包括神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢（neural network potential，NNP）［87］、高斯近似勢（Gaussian approximation potential，GAP）［88］、譜近鄰分析勢（spectral neighbor analysis potential，SNAP）［89］和矩張量勢（moment tensor potential，MTP）［31，90-93］、低秩勢（low-rank interatomic potential，LRP）［94-95］等，結(jié)合蒙特卡洛模擬（monte-carlo simulations，MC）、分子動力學(xué)模擬（molecular-dynamics simulations，MD）等方法，可實(shí)現(xiàn)合金有序無序相變、位錯演變、應(yīng)力應(yīng)變曲線等熱力學(xué)和力學(xué)性質(zhì)的高效模擬計(jì)算，有效地加速難熔高熵合金的相結(jié)構(gòu)預(yù)測、位錯能量計(jì)算以及合金性能的研究［86］。

表3［87-97］總結(jié)了機(jī)器學(xué)習(xí)在難熔高熵合金原子模擬中的應(yīng)用實(shí)例，以LPR，MTP 等為代表的機(jī)器學(xué)習(xí)原子勢在合金相結(jié)構(gòu)模擬、位錯計(jì)算、性能分析等方面得到了廣泛的應(yīng)用。研究表明：難熔高熵合金優(yōu)異的力學(xué)性能與合金中各元素有序-無序的復(fù)雜相變有關(guān)，對合金中有序-無序轉(zhuǎn)變進(jìn)行模擬預(yù)測可為研究難熔高熵合金的性能提供重要的指導(dǎo)。Liu 等［96-97］在利用機(jī)器學(xué)習(xí)計(jì)算合金比熱和短程序參數(shù)時發(fā)現(xiàn)MoNbTaW 的有序-無序轉(zhuǎn)變溫度遠(yuǎn)低于MoNbTaVW。因此，預(yù)計(jì)在1000~2000 K 范圍內(nèi)，MoNbTaW 主要為固溶體，而MoNbTaVW 中應(yīng)該含有大量的析出相。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)了預(yù)測的可靠性，且在該溫度范圍內(nèi)MoNbTaW 具有更高的韌性［96-97］。而在進(jìn)一步的研究中，Kostituchenko 等［95］利用LPR 機(jī)器學(xué)習(xí)勢模型與弛豫結(jié)構(gòu)中的晶格畸變效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)晶格弛豫對于穩(wěn)定MoNbTaW 固溶體結(jié)構(gòu)起到了重要作用。而且合金中的有序析出相也與部分元素較強(qiáng)的位置偏好性有關(guān)［94］。

表3 機(jī)器學(xué)習(xí)在難熔高熵合金原子模擬中的應(yīng)用總結(jié)Table 3 Summary of ML applications in atomistic simulations of RHEAs

利用高效、高質(zhì)量的機(jī)器學(xué)習(xí)勢能模型，有助于提高難熔高熵合金模擬的規(guī)模和速度，進(jìn)而從原子尺度深入理解難熔高熵合金相結(jié)構(gòu)演化規(guī)律以及性能調(diào)控機(jī)理。廣義層錯能（GSFE）是描述塑性變形行為的關(guān)鍵量，它決定了位錯的核心結(jié)構(gòu)和位錯運(yùn)動開始所需的最小應(yīng)力，即Peierls 應(yīng)力，而不同的位錯運(yùn)動情況會對合金的強(qiáng)度和延展性產(chǎn)生顯著的影響。一般來說，不同類型的位錯模擬對原子數(shù)目的要求不同，對于三維的體位錯（如螺型位錯或堆垛層錯），可能需要包含數(shù)千到數(shù)萬個原子的大型原胞，原子數(shù)量大的模擬結(jié)果準(zhǔn)確性和可靠性更高?？紤]到計(jì)算的復(fù)雜性和計(jì)算成本的要求，傳統(tǒng)的第一性原理計(jì)算可滿足包含5000~10000 個原子的模擬。但在對MoNbTaW 難熔高熵合金的研究過程中，基于SNAP 模型的MC/MD 混合模擬可在一個包含36000 個原子的大型原胞中對GSFEs 進(jìn)行計(jì)算［89］，而基于MTP 勢的MC/MD混合模擬甚至能在一個包含573672 個原子的超大原胞中研究短程有序?qū)ξ诲e遷移率的影響［90］。結(jié)果證明，利用機(jī)器學(xué)習(xí)模型所獲得的原子間作用勢與第一性原理計(jì)算的結(jié)果精度相當(dāng)一致，但所消耗的計(jì)算資源更低，特別是對于成分復(fù)雜的難熔高熵合金，有利于將更多的計(jì)算資源用于更大規(guī)模的原子模擬中。

5 結(jié)束語

以數(shù)據(jù)驅(qū)動的機(jī)器學(xué)習(xí)驅(qū)動難熔高熵合金設(shè)計(jì)方法，能有效地減少材料設(shè)計(jì)與開發(fā)的時間和成本，真正實(shí)現(xiàn)高性能難熔高熵合金的高效設(shè)計(jì)。本文從以下四個方面對機(jī)器學(xué)習(xí)驅(qū)動難熔高熵合金設(shè)計(jì)的研究成果進(jìn)行了詳細(xì)的綜述，包括：（1）機(jī)器學(xué)習(xí)模型結(jié)合經(jīng)驗(yàn)參數(shù)與先進(jìn)算法可實(shí)現(xiàn)難熔高熵合金相結(jié)構(gòu)和晶體結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)設(shè)計(jì)；（2）機(jī)器學(xué)習(xí)回歸模型對難熔高熵合金彈性性能、硬度、強(qiáng)度等進(jìn)行預(yù)測，為高性能難熔高熵合金成分設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)；（3）利用機(jī)器學(xué)習(xí)算法實(shí)現(xiàn)關(guān)鍵特征提取，探索不同物理參數(shù)對難熔高熵合金性能的影響，深入理解合金強(qiáng)化機(jī)理；（4）基于機(jī)器學(xué)習(xí)算法的原子間勢能模型，可加速原子勢能函數(shù)計(jì)算效率，實(shí)現(xiàn)合金有序無序相變、位錯演變、彈性常數(shù)等熱力學(xué)和力學(xué)性質(zhì)的高效模擬計(jì)算。

機(jī)器學(xué)習(xí)為難熔高熵合金的研發(fā)開辟了新道路，但目前大部分實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)存在著多源異構(gòu)、殘缺不全和格式不統(tǒng)一等問題，嚴(yán)重限制了機(jī)器學(xué)習(xí)的廣泛應(yīng)用。而現(xiàn)階段所探索的難熔高熵合金在室溫下多以脆性斷裂為主，暫未有高強(qiáng)度高拉伸塑性合金體系的相關(guān)報(bào)道。同時，難熔高熵合金大量的高密度元素（如W，Ta，Mo 等）導(dǎo)致合金具有較高的密度，如：WNbMoTaV 和TiZrHfNbTa 難熔高熵合金的密度分別為12.36 g/cm3和9.94 g/cm3，遠(yuǎn)高于一般的鐵基和鎳基高溫合金，嚴(yán)重限制了難熔高熵合金在各領(lǐng)域的應(yīng)用。為此，未來可從以下三方面來實(shí)現(xiàn)高性能難熔高熵合金的高效設(shè)計(jì)與開發(fā)。

（1）整合多來源數(shù)據(jù)，構(gòu)建高質(zhì)量數(shù)據(jù)集。機(jī)器學(xué)習(xí)模型的預(yù)測精度與數(shù)據(jù)質(zhì)量息息相關(guān)，高質(zhì)量數(shù)據(jù)集利于模型更好地學(xué)習(xí)數(shù)據(jù)特征和模式，從而提高模型的準(zhǔn)確性和泛化能力。因此，利用人工智能、機(jī)器學(xué)習(xí)、數(shù)據(jù)庫等數(shù)據(jù)分析和管理手段，開發(fā)出高效的數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)，對實(shí)驗(yàn)、CALPHAD 或DFT 計(jì)算、動力學(xué)模擬等多來源的數(shù)據(jù)進(jìn)行評估、清洗、集成、儲存和維護(hù)，是實(shí)現(xiàn)高性能難熔高熵合金設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)。

（2）采用集成計(jì)算方法構(gòu)建“成分-工藝-組織-性能”定量化關(guān)系模型，指導(dǎo)合金的高效設(shè)計(jì)。利用機(jī)器學(xué)習(xí)高效的建模分析，可快速構(gòu)建出難熔高熵合金“成分-組織”或“成分-性能”之間的定量化關(guān)系?；贑ALPHAD 數(shù)據(jù)庫的熱力學(xué)計(jì)算和先進(jìn)的多尺度計(jì)算技術(shù)，可實(shí)現(xiàn)難熔高熵合金成分和熱處理工藝的設(shè)計(jì)。此外，相場模擬也可以用來模擬難熔高熵合金在制備和使用過程中微觀結(jié)構(gòu)的演變，進(jìn)一步將相場模型與精準(zhǔn)的CALPHAD 數(shù)據(jù)庫結(jié)合起來，有助于實(shí)現(xiàn)微觀結(jié)構(gòu)演變的定量化模擬。因此，通過集成計(jì)算熱力學(xué)、計(jì)算動力學(xué)、相場模擬、機(jī)器學(xué)習(xí)和高質(zhì)量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)集，有望實(shí)現(xiàn)難熔高熵合金“成分-工藝-組織-性能”定量化關(guān)系的構(gòu)建，進(jìn)而指導(dǎo)高性能難熔高熵合金的設(shè)計(jì)。

（3）結(jié)合多目標(biāo)優(yōu)化策略，實(shí)現(xiàn)具有優(yōu)異綜合性能的新型難熔高熵合金的設(shè)計(jì)。傳統(tǒng)難熔高熵合金密度較高，且當(dāng)前的難熔高熵合金設(shè)計(jì)方面多以提升合金硬度、強(qiáng)度等單一性能為主，難以滿足復(fù)雜環(huán)境下的實(shí)際應(yīng)用需求。因此，亟需開發(fā)出新型高綜合性能的難熔高熵合金。一方面，在傳統(tǒng)難熔高熵合金的基礎(chǔ)上引入大量的Al，Ti，V，Zr 等低密度元素，所形成的新型輕質(zhì)難熔高熵合金既保留了優(yōu)異的室溫和高溫力學(xué)性能，又使得密度大幅度降低（5~7 g/cm3）。另一方面，基于建立的“成分-工藝-組織-性能”的定量化關(guān)系，結(jié)合逐層篩選、多目標(biāo)轉(zhuǎn)單目標(biāo)、Pareto 前沿優(yōu)化等多目標(biāo)優(yōu)化策略，通過選擇低密度、可制造性好、高強(qiáng)度、高韌性、優(yōu)良的抗氧化性和抗腐蝕、抗磨性等作為目標(biāo)，有望實(shí)現(xiàn)高性能難熔高熵合金的多目標(biāo)設(shè)計(jì)。