不同方波脈沖模式下介質阻擋放電產(chǎn)生臭氧的研究

姜 松,何園園

(上海理工大學 機械工程學院,上海 200093)

由于臭氧具有較好的氧化性能和對環(huán)境的友好性,近年來在醫(yī)療、工業(yè)、空氣污水治理以及食品消毒等方面應用廣泛[1-2]。根據(jù)熱化學理論計算得知,臭氧的理論最大產(chǎn)率為1 226 g·kWh-1。目前以氧氣為氣源傳統(tǒng)的臭氧發(fā)生器穩(wěn)定產(chǎn)率一般低于140 g·kWh-1,濃度低于300 g·Nm-3。以空氣為氣源的臭氧發(fā)生器產(chǎn)率一般只有氧氣源的1/3甚至更少,遠低于理論產(chǎn)值。生成臭氧進行濃度和產(chǎn)率一般呈負相關,即當臭氧產(chǎn)率較高時,濃度相對較低,因此對生成臭氧的研究具有重要意義。臭氧的主要生成方式有紫外輻射法、電解水法和介質阻擋放電法。其中紫外線輻射法產(chǎn)量低、能耗大,并且紫外線發(fā)生裝置壽命較短,因此該方法經(jīng)濟性較差,工業(yè)推廣不太現(xiàn)實。電解水法能效相對較低,在工業(yè)上的應用也不廣泛。因介質阻擋放電法產(chǎn)生臭氧產(chǎn)率和濃度相對較高,且經(jīng)濟性好,故該方法是目前應用較廣泛的產(chǎn)生臭氧方法,對其配套電源參數(shù)、臭氧發(fā)生器結構、氣源、催化劑、冷卻裝置的研究較多[3-9]。介質阻擋放電是在放電空間中插入絕緣介質的一種氣體放電,即在兩個放電電極之間充滿某種工作氣體,將介質懸掛在兩個電極之間或者覆蓋在一個或兩個電極表面,當兩電極施加足夠高的電壓時,電極間的氣體被擊穿而產(chǎn)生放電,即產(chǎn)生了介質阻擋放電。根據(jù)驅動電源的類型可將介質阻擋放電分為交流放電、直流放電和脈沖放電等。國內研究人員認為采用脈沖放電產(chǎn)生的低溫等離子體具有明顯優(yōu)勢:其一為氣體溫度低,等離子體活性粒子密度高;其二為脈沖具有較快的上升沿,快速增加的電壓導致更高的電場,進而產(chǎn)生更高能量的電子激發(fā)和電離氣體分子,不會浪費能量激發(fā)分子進入振動狀態(tài)或為離子提供動能。以上特點對脈沖放電產(chǎn)生臭氧的研究具有重要意義[10-13]。

文獻[14～15]研究了不同極性脈沖對空氣中介質阻擋放電生成臭氧的影響。當發(fā)現(xiàn)正脈沖產(chǎn)生臭氧效果最好,負脈沖產(chǎn)生臭氧效果最差。隨著其脈沖電壓幅值的升高,臭氧濃度快速增加,但臭氧的產(chǎn)率急速下降。文獻[16]對比了在反應器內填充玻璃微珠和空床時對脈沖介質阻擋放電產(chǎn)生臭氧的影響,當實驗電源為交流電源時,在不同能流密度下,填充玻璃微珠比空床放電生成臭氧質量濃度高30%～40%。文獻[17]研究了填充不同類型顆粒以及不同粒徑大小對脈沖介質阻擋放電產(chǎn)生臭氧的影響,實驗電源仍為交流電源。填充介質后生成臭氧效率有較大提升,且隨著粒徑的增加,生成臭氧的飽和濃度增加,但生成臭氧的最大能效降低。文獻[18]對比了雙極性脈沖電源和傳統(tǒng)交流電源對介質阻擋放電產(chǎn)生臭氧的影響。采用雙極性電源產(chǎn)生臭氧的濃度和能效均高于傳統(tǒng)交流電源。由此可見,激勵源使用脈沖源和添加催化劑均有利于增加臭氧濃度和產(chǎn)率。

本文利用自制的高壓方波脈沖源對通入臭氧發(fā)生器里的空氣進行激勵放電,通過改變脈沖源的放電參數(shù)測量臭氧產(chǎn)生的濃度大小,并計算臭氧產(chǎn)量。本文的創(chuàng)新之處在于:1)臭氧發(fā)生器供電的脈沖電源為方波脈沖,在方波脈沖下,一次放電留下的累積表面電荷和空間電荷被有效利用,形成二次放電,電源的利用效率得到提高[19];2)分別對比了在不同極性、不同頻率、不同脈寬的方波脈沖激勵下臭氧濃度和產(chǎn)量的大小。

1 實驗裝置

圖1為本文采用的實驗裝置與測量系統(tǒng)。臭氧反應器采用圓柱形結構,包括石英玻璃管、銅皮高壓電極和不銹鋼圓柱接地電極。石英玻璃管外徑和內徑分別為37 mm和34 mm,長200 mm。高壓電極為石英玻璃管外層覆蓋的銅皮,長度為200 mm。地電極為外徑為32 mm的圓柱形不銹鋼,圓柱形不銹鋼和玻璃管介質之間的反應器間隙為1 mm。實驗進氣氣體為空氣,流速為5 L·min-1。

圖1 實驗裝置Figure 1. Experimental setup

放電采用高壓方波脈沖電源激勵,脈沖電源可以輸出正極性、負極性和正負極性3種不同極性高壓方波脈沖,幅值最高可達16 kV且可調,頻率為0～3 kHz可調,脈寬可調,最窄脈寬為1 μs。典型的電壓輸出波形如圖2所示。放電電壓波形用Tektronix P6015A(帶寬75 MHz,分壓比1 000∶1)高壓探頭測量,使用電流探頭(Pearson 2100,20 MHz)測量放電電流波形,臭氧濃度由臭氧濃度監(jiān)測儀(106-M and 106-OEM-M)直接測量。

(a)

2 實驗結果與討論

2.1 放電特性

圖3為在系統(tǒng)放電時的電壓和電流典型波形。在測量時正極性方波脈沖電壓幅值為7 kV,頻率為1 kHz,脈寬為2 μs;負極性方波脈沖電壓幅值為-6.6 kV,頻率為1 kHz,脈寬為2 μs;正負極性方波脈沖幅值為5.8 kV,頻率為1 kHz,脈寬為2 μs。正負極性方波脈沖的正脈沖和負脈沖不完全對稱,負極性方波脈沖的電壓幅值比正極性方波脈沖的電壓幅值大約高1 kV。通入氣體為空氣,氣體流量為標準狀態(tài)下5 L·min-1。可以看出,每個脈沖上升沿和下降沿都有一個明顯的放電電流峰值,并且第二個電流的峰值都比第一個電流的峰值稍大,說明在一個脈沖電壓激勵下產(chǎn)生了兩次放電,且一次放電留下的累積表面電荷和空間電荷被第二次放電有效利用,是方波脈沖相比其它脈沖的優(yōu)勢所在。正負極性方波脈沖擊穿電壓為5.8 kV,明顯低于正極性方波脈沖和負極性方波脈沖的擊穿電壓,這是因為在脈沖的第一階段期間,電介質表面的電荷積累增強了脈沖極性反轉的下一階段電場。

(a)

使用放電功率P表示系統(tǒng)放電的強弱程度,因此可計算正極性、負極性以及正負極性方波脈沖在不同電壓下的放電功率。放電功率為

(1)

式中,u為瞬間脈沖電壓;i為瞬間放電電流;f為脈沖重復頻率;t為放電時間。

圖4為在施加不同極性方波脈沖時系統(tǒng)放電功率隨電壓的變化趨勢,隨著外加電壓的增加,3種極性下的放電功率均逐漸增加。其中正極性方波脈沖擊穿電壓為7.00 kV,起始功率為15.19 W;負極性方波脈沖擊穿電壓為6.60 kV,起始功率為13.18 W;正負極性方波脈沖擊穿電壓為5.80 kV,起始功率為32.73 W?？芍摌O性方波脈沖擊穿電壓明顯低于正極性方波脈沖和負極性方波脈沖,具體原因上文已說明。正極性方波脈沖放電功率從起始放電功率15.19 W一直增加到39.31 W;負極性方波脈沖放電功率從起始放電功率13.18 W一直增加到49.21 W;正極性方波脈沖放電功率從起始放電功率32.73 W一直增加到88.25 W。負極性方波脈沖放電功率比正極性方波脈沖放電功率大,正負極性方波脈沖放電功率明顯大于正極性方波脈沖放電功率和負極性方波脈沖放電功率,且比正極性方波脈沖放電功率和負極性方波脈沖放電功率的兩倍略小,因為正負極性方波脈沖一個周期放電次數(shù)為4次,是單極性方波脈沖一個周期放電次數(shù)的兩倍。

圖4 放電功率隨電壓變化趨勢Figure 4. Discharge power variation trend with voltage

2.2 O3的濃度和產(chǎn)量對比

圖5和圖6分別為在不同極性方波脈沖激勵下,系統(tǒng)生成臭氧的濃度和臭氧產(chǎn)生效率α。臭氧產(chǎn)生效率為系統(tǒng)放電每消耗1 kWh電能時產(chǎn)生臭氧的質量,計算式為

圖5 不同極性下臭氧濃度Figure 5. Ozone concentration under different polarity

圖6 不同極性下臭氧產(chǎn)量Figure 6. Ozone generation efficiency under different polarity

α=60CQ/P

(2)

式中,C為系統(tǒng)產(chǎn)生臭氧的濃度,單位為g·Nm-3;Q為系統(tǒng)進氣的流速,單位為L·min-1;P為系統(tǒng)放電的功率,單位為W。

在不同極性方波脈沖激勵下,系統(tǒng)生成臭氧濃度隨著施加電壓幅值的增大而增大。在施加電壓較小時,臭氧的濃度隨施加電壓的增加而迅速增加,而當施加電壓增大到一定數(shù)值時,臭氧濃度增加緩慢。在施加功率較大時,系統(tǒng)內部溫度較高,臭氧分解速度加快,是造成這一現(xiàn)象主要原因[11]。施加正負極性方波脈沖時系統(tǒng)產(chǎn)生的臭氧濃度明顯大于施加單極性方波脈沖時系統(tǒng)產(chǎn)生的臭氧濃度,臭氧濃度最高為8.8 g·Nm-3。在施加正極性方波脈沖和負極性方波脈沖時,系統(tǒng)產(chǎn)生的臭氧濃度差別不大。具體表現(xiàn)為施加正極性方波脈沖時系統(tǒng)產(chǎn)生的臭氧濃度大于施加負極性方波脈沖時系統(tǒng)產(chǎn)生的臭氧濃度。

在不同極性脈沖激勵下,系統(tǒng)生成臭氧的產(chǎn)量隨施加電壓幅值的增大呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢。當施加功率增大到一定數(shù)值時,系統(tǒng)內溫度迅速升高,臭氧分解速率大幅度加快,這是造成臭氧產(chǎn)量后期下降的主要原因。施加正極性方波脈沖時系統(tǒng)的最大臭氧產(chǎn)量明顯高于施加正負極性方波脈沖和施加負極性方波脈沖時系統(tǒng)的最大臭氧產(chǎn)量,最大產(chǎn)量為55 g·kWh-1。施加負極性方波脈沖時系統(tǒng)的最大臭氧產(chǎn)量高于施加正負極性方波脈沖臭氧產(chǎn)量。

圖7為在正極性方波脈沖激勵下,脈寬為2 μs、電壓幅值為8 kV、不同頻率下系統(tǒng)產(chǎn)生臭氧濃度和產(chǎn)量。由圖7可以看出,脈沖頻率由0.8 kHz上升到1.5 kHz時,臭氧濃度隨脈沖頻率的增加迅速增加;脈沖頻率由1.5 kHz上升到3 kHz時,臭氧濃度隨脈沖頻率增加迅速減小。臭氧濃度在脈沖頻率為1.5 kHz時達到最大,最大為6.12 g·Nm-3。脈沖頻率由0.8 kHz上升到1 kHz時,臭氧產(chǎn)量隨脈沖頻率的增加迅速增加;脈沖頻率由1 kHz上升到3 kHz,臭氧產(chǎn)量呈下降趨勢,在1.5 kHz到2 kHz期間,臭氧產(chǎn)量下降較快。臭氧產(chǎn)量在脈沖頻率為1 kHz時達到最大,最大為57.57 g·kWh-1。

圖7 不同頻率下臭氧濃度和產(chǎn)量Figure 7．Ozone concentration and ozone generation efficiency under different frequency

圖8為在正極性方波脈沖激勵下,頻率為1 kHz且電壓幅值為8 kV時,不同脈寬下系統(tǒng)產(chǎn)生臭氧濃度和產(chǎn)量。由圖8可以看出,脈寬由5 μs增加到10 μs時,臭氧濃度隨脈寬的增加逐漸增加,但增速很緩慢,臭氧產(chǎn)量基本上維持在40 g·kWh-1附近?？傮w來看,在脈沖其它參數(shù)一定的情況下,脈寬的變化對臭氧濃度和產(chǎn)量的變化影響不大,這是因為放電基本只存在方波脈沖的上升和下降階段。

圖8 不同脈寬下臭氧濃度和產(chǎn)量Figure 8. Ozone concentration and ozone generation efficiency under different pulse width

3 結束語

本文在已有研究基礎上,利用自制的高壓方波脈沖源對通入臭氧發(fā)生器里的空氣進行激勵放電,通過改變脈沖源的極性、頻率和脈寬,研究不同方波脈沖模式下介質阻擋放電產(chǎn)生臭氧的特性,得出產(chǎn)生臭氧的最佳脈沖模式。在未來研究中,將通過改變臭氧發(fā)生器的具體參數(shù)找到產(chǎn)生臭氧的最佳發(fā)生器參數(shù),并將本文得到的最佳脈沖模式與最佳發(fā)生器參數(shù)相結合,以此增加系統(tǒng)產(chǎn)生的臭氧濃度和產(chǎn)量。