單層1T-CoI2中Kitaev作用的第一性原理研究

朱凱 黃燦 曹邦杰 潘燕飛 樊濟(jì)宇 馬春蘭 朱巖?

1) (南京航空航天大學(xué)物理學(xué)院,南京 210006)

2) (南京航空航天大學(xué),空天信息材料與物理工信部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,南京 210006)

3) (蘇州科技大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,江蘇省微納熱流技術(shù)與能源應(yīng)用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,蘇州 215009)

1 引言

二維磁性材料具有獨(dú)特的二維結(jié)構(gòu),優(yōu)異的物理和化學(xué)性質(zhì),展現(xiàn)出了廣泛的應(yīng)用潛力,已經(jīng)成為目前國(guó)際材料科學(xué)研究的前沿焦點(diǎn)[1-4].自從石墨烯被剝離以來(lái),二維材料由于其多樣化和有趣的特性而在納米電子學(xué)中具有潛在的應(yīng)用前景.其中,過(guò)渡金屬化合物從二維材料家族中脫穎而出,由于一些材料具有內(nèi)稟磁性表現(xiàn)出了更令人興奮的特性.單層磁性材料作為二維材料家族中的一個(gè)重要成員,在自旋電子學(xué)方面的應(yīng)用具有很大的潛力[5-9].對(duì)于范德瓦耳斯結(jié)合的大部分過(guò)渡金屬的鹵化物已經(jīng)有了非常豐富的研究,如CrI3,CrCl3,NiI2,CoI2,CrTe2,VSe2,CrSe2等[10-16]都具有內(nèi)稟磁性.目前,對(duì)于二維磁性材料的研究方興未艾,其中對(duì)于磁性作用機(jī)制的探討占據(jù)了很大一部分.

二維磁性材料中磁性原子間的作用機(jī)制,除了傳統(tǒng)的海森伯相互作用(Heisenberg interaction,HBI),更豐富的磁性作用機(jī)制也可以得到充分展現(xiàn).Kitaev[17]在2006年提出一個(gè)建立在六角晶格上嚴(yán)格可解的量子自旋液體模型——Kitaev模型.Kitaev模型很快就應(yīng)用到真實(shí)材料中[18],α-RuCl3是其中的明星材料[19,14].事實(shí)上,已經(jīng)有一部分Co基材料被研究,以此來(lái)尋找其中是否含有Kitaev作用,比如Na2Co2TeO6[20,21]和Na3Co2SbO6[22].最近,Xu等[23,24]通過(guò)第一性原理計(jì)算發(fā)現(xiàn),二維單層材料含有重配位元素的正八面體結(jié)構(gòu),如CrI3,CrGeTe3,CrSiTe3等會(huì)存在Kitaev作用.CrI3和CrGeTe3是六角格子的晶格,其中的Kitaev作用來(lái)源于八面體重配位元素I和Te的自旋-軌道耦合(spin-orbit coupling,SOC)[23].由于單層1T-CoI2中的I和Te一樣同屬于重配位元素,也形成了包圍Co原子的正八面體I籠子,所以有理由認(rèn)為單層1T-CoI2里面也應(yīng)該存在Kitaev作用.目前研究涉及到二維單層1T結(jié)構(gòu)中的Kitaev作用非常稀少,因此表征單層1TCoI2結(jié)構(gòu)中的Kitaev作用是一個(gè)值得深入探討的問(wèn)題.

Kitaev作用具有自身的作用規(guī)律,這些規(guī)律在自旋螺旋條件下,也可以呈現(xiàn)出來(lái),為我們計(jì)算Kitaev作用奠定了基礎(chǔ).本文計(jì)算了單層1T-CoI2的能量E與波矢q的色散關(guān)系E(q).結(jié)果表明,體系基態(tài)呈現(xiàn)為反鐵磁.進(jìn)一步計(jì)算了考慮和不考慮SOC的色散關(guān)系,成功分離出了Kitaev作用和非對(duì)角項(xiàng)相互作用.有趣的是,Kitaev相互作用K項(xiàng)與非對(duì)角相互作用Γ的第一近鄰作用參數(shù)分別為K1=0.64 meV,Γ1=1.09 meV,與海森伯相互作用的J′幾乎處于同一數(shù)量級(jí).因此,單層1T-CoI2可以作為Kitaev的備選材料,并且體系中的Kitaev作用占據(jù)了重要地位.

2 計(jì)算方法與理論模型

本文采用基于密度泛函理論第一性原理贗勢(shì)平面波方法[25]的VASP軟件[26]進(jìn)行計(jì)算.VASP是一種基于密度泛函理論,利用平面波贗勢(shì)來(lái)進(jìn)行量子力學(xué)微觀計(jì)算的軟件,該軟件通過(guò)平面波基矢量自洽迭代法求解密度泛函方程,并用波函數(shù)計(jì)算力和張量.由于VASP涵蓋了元素周期表中大部分的贗勢(shì)且贗勢(shì)庫(kù)較為成熟,同時(shí)又具有效率高、穩(wěn)定性好以及準(zhǔn)確性高等優(yōu)點(diǎn)所以被廣泛應(yīng)用.到目前為止,VASP已經(jīng)可以很好地應(yīng)用于二維磁性材料的第一性原理計(jì)算[27,28].贗勢(shì)采用VASP自帶的Perdew-Burke-Ernzerhof勢(shì)[29].VASP可以通過(guò)受力分析,根據(jù)牛頓第二定律,設(shè)置弛豫時(shí)間,逐漸讓原子弛豫到基態(tài)上,力的收斂條件是0.01 eV.平面波截?cái)嗄苓x取為368 eV,電子步自洽計(jì)算的總能量收斂標(biāo)準(zhǔn)為1×10-6eV.CoI2的晶格常數(shù)為3.92 ?[30].倒格空間的k點(diǎn)分布設(shè)置為15×15×1,運(yùn)用半展寬為0.02 eV的高斯展寬進(jìn)行弛豫和靜態(tài)計(jì)算,并考慮體系的SOC作用.對(duì)于單層結(jié)構(gòu),增加了20 ?的真空區(qū).為了解釋過(guò)渡金屬化合物中通常顯著的相關(guān)效應(yīng),采用HubbardU修正[31,32]的簡(jiǎn)化形式,Co原子的有效U參數(shù)為3.3 eV[33],U為庫(kù)侖排斥力.

在一些第一性原理計(jì)算中,磁性原子之間的交換耦合參數(shù)只考慮了最近鄰原子之間的作用J1,并沒(méi)有得到其他更遠(yuǎn)近鄰間HBI磁交換能Ji[34-37].本文嘗試計(jì)算到第8近鄰耦合,同時(shí)考慮Kitaev相互作用的影響,并且嘗試通過(guò)廣義布洛赫條件,利用非線性計(jì)算方法計(jì)算了單層1T-CoI2的色散關(guān)系E(q).通過(guò)擬合E(q) 得到HBI的各個(gè)近鄰Ji參數(shù)和Kitaev作用參數(shù).為了描述相鄰Co原子之間的相互作用,將其哈密頓量表示為

式中,第1項(xiàng)是Heisenberg線性作用(Heisenberg linear interaction,HLI);第2項(xiàng)是Kitaev相互作用K(Kitaev interactionK,KKI)與非對(duì)角相互作用Γ(Kitaev interaction Γ,KΓI).其中,Si,Sj是磁性原子歸一化的磁矩;α,β,γ是磁性原子間鍵相關(guān)的磁矩方向.與之前的Heisenberg模型相比,本工作為了討論方便,把鐵磁基態(tài)能量作為參考點(diǎn)設(shè)置成0,磁矩旋轉(zhuǎn)導(dǎo)致的自旋螺旋能量變化是與鐵磁態(tài)相比較的絕對(duì)值.Jij,Kij和Γij是各相互作用的常數(shù),cKij與cΓij分別是KKI與KΓI鐵磁態(tài)時(shí)各作用項(xiàng)的值.

3 結(jié)果與討論

3.1 原子結(jié)構(gòu)與電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)

單層1T-CoI2的經(jīng)典晶體結(jié)構(gòu)如圖1(a),(b)所示.單層1T-CoI2的原子結(jié)構(gòu)屬于單層二鹵化合物.一般情況下,該化合物是1T或2H的二維結(jié)構(gòu),它們分別對(duì)應(yīng)于六角晶格和三角晶格的對(duì)稱性.通過(guò)計(jì)算,單層CoI2的1T相能量為-8.7 eV,2H相的能量為-7.7 eV,單層CoI2的1T相的能量低于2H相,那么其基態(tài)結(jié)構(gòu)就是1T相,符合Kulish和Huang[38]的計(jì)算.從圖1(a)可以看出,每個(gè)CoI2由3個(gè)原子平面組成: 一層Co原子夾在兩層鹵素I原子之間,上下I原子所處的環(huán)境相同,可以用I1和I2表示.每個(gè)Co原子被6個(gè)相鄰的I原子包圍,形成一個(gè)八面體籠子.所以Co原子之間的相互作用可以看作正八面體籠子之間通過(guò)籠子邊緣的傳遞的相互作用.

圖1 (a)單層1T-CoI2的基矢圖,其中a1和a2為基矢,b1和b2為倒格矢,G,M和H為第一布里淵區(qū)的高對(duì)稱k點(diǎn);(b)是單層1T-CoI2加上真空層后的原子結(jié)構(gòu)側(cè)視圖,藍(lán)色球、紫色球分別表示Co和I原子;(c)是擴(kuò)展后5 × 5超胞俯視圖,用來(lái)描述Co原子間HBI和Kitaev相互作用,以中間的Co原子為中心,紅色數(shù)字表示Co原子的近鄰位置.設(shè)置兩個(gè)坐標(biāo)系,[XYZ]表示的是Co—Co鍵,三角晶格上的第1近鄰,第2近鄰和第3近鄰Co—Co鍵都標(biāo)記在圖中,綠色、藍(lán)色和黃色分別表示X,Y和Z鍵.[xyz]表示相互垂直的3個(gè)Co—I鍵坐標(biāo)系,其中x,y和z所表示的Co—I鍵分別垂直于X,Y和Z的Co—Co鍵所在平面Fig.1.(a) Base vector diagram of 1T-CoI2,where a1 and a2 are the base vectors,b1 and b2 are the reciprocal lattice vectors,G,M and H are highly symmetric k-points of the first Brillouin zone;(b) a side view of the atomic structure of 1T-CoI2 with a vacuum layer.The blue and purple balls represent Co and I atoms,respectively;(c) the top view of the expanded 5 × 5 supercell,which is used to describe the HBI and Kitaev interactions between Co atoms,centered on the Co atom in the middle,and the red numbers indicate the neighboring positions of the Co atoms.Two coordinate systems are set: [XYZ] represents the Co—Co bond,the first,second and third neighbor Co—Co bond on the triangular lattice are marked in the figure.Green,blue and yellow bonds indicate the X,Y and Z bond,respectively.[xyz] represents three Co—I bond coordinate systems perpendicular to each other,where the Co—I bonds represented by x,y and z are perpendicular to the plane where the Co—Co bonds of X,Y and Z are located,respectively.

Xu等[23]指出單層CrI3和CrGeTe3磁性的起源,是Kitaev作用與單離子各向異性作用共同引起的.兩個(gè)系統(tǒng)中的各向異性交換能都是以Kitaev型為主,以單離子各向異性為輔.在后續(xù)的工作中,單層CrSiTe3經(jīng)過(guò)壓縮形變,可能存在量子自旋液體[24].如前所述,來(lái)源于自旋空間中各向異性的Kitaev相互作用造成單格點(diǎn)上的自旋阻挫[17],可以使系統(tǒng)進(jìn)入到量子自旋液體態(tài).這就大大擴(kuò)展了可以產(chǎn)生量子自旋液體的材料選擇范圍.與α-RuCl3的SOC來(lái)自Ru離子4d軌道不同[39],CrI3和CrGeTe3的SOC都是通過(guò)配體重元素(CrI3的I或CrGeTe3的Te)p軌道的SOC而誘導(dǎo)的.在這兩個(gè)結(jié)構(gòu)中重元素配體都形成了包圍磁性原子的八面體.這也指出了通過(guò)正八面體籠子傳遞磁相互作用的CoI2也會(huì)包含Kitaev作用.該Kitaev作用有多大? 是對(duì)角相互作用還是非對(duì)角相互作用? 都還需要進(jìn)一步研究.

圖1(c)是單層1T-CoI2原子結(jié)構(gòu)的俯視圖.為了標(biāo)記出Co原子的不同近鄰,將原胞擴(kuò)展成5×5超胞.在俯視圖1(c)中,中間的Co原子標(biāo)記為Co0,距離Co0的第i個(gè)最近鄰的Co原子用Coi表示,第1—第3近鄰的原子個(gè)數(shù)各有6個(gè),第4近鄰原子個(gè)數(shù)是12個(gè).Co原子間的Kitaev作用也標(biāo)記在圖中.其中,Co—Co鍵用XYZ表示,其中實(shí)線和虛線分別代表六角上的第1近鄰、第2近鄰和第3近鄰.從原子結(jié)構(gòu)來(lái)看,Co原子相互之間的主要包括HBI和Kitaev作用.

計(jì)算了U=3.3 eV,有無(wú)SOC條件下的單層1T-CoI2的電子結(jié)構(gòu).圖2(a),(b)分別給出了鐵磁狀態(tài)下無(wú)SOC和有SOC的自旋相關(guān)電子能帶結(jié)構(gòu).不考慮SOC時(shí),費(fèi)米能級(jí)稍微穿越價(jià)帶頂,但考慮SOC后,費(fèi)米能級(jí)則處于帶隙中,該體系變成了半導(dǎo)體材料.這表明SOC在單層1T-CoI2中起到了重要的作用,可以導(dǎo)致由SOC引起的各種磁交換作用.這是考慮該體系的Kitaev相互作用的另一個(gè)切入點(diǎn).單層1T-CoI2單層結(jié)構(gòu)的各原子的態(tài)密度如圖2(c),(d)所示.Co原子的上自旋和下自旋態(tài)密度分布有著明顯的差異.并且原本沒(méi)有磁性的I原子的上下自旋態(tài)密度在費(fèi)米能級(jí)附近不再對(duì)稱,而在-13 eV至-10 eV和4—8 eV處的上下自旋基本上下對(duì)稱.因此I原子受到了磁性原子Co的影響,誘導(dǎo)出了部分磁矩,其大小為-0.05 μB,計(jì)算得到Co原子的磁矩為2.07 μB,所以磁矩的主要貢獻(xiàn)是來(lái)自于Co.在費(fèi)米能級(jí)附近,Co原子自旋向下的態(tài)密度更為明顯,在-4 eV至-2 eV間的態(tài)密度主要是由上自旋產(chǎn)生,在費(fèi)米能級(jí)處,Co原子產(chǎn)生了較大的態(tài).

圖2 (a),(b)單層1T-CoI2的能帶結(jié)構(gòu),(a)中紅色和黑色分別表示自旋向上和自旋向下的能帶,(b)考慮SOC計(jì)算的能帶圖;(c),(d)單層1T-CoI2的態(tài)密度圖,其中紅色曲線表示Co原子,黑色曲線表示I原子,(c)為單層1T-CoI2的I原子和Co原子的分態(tài)態(tài)密度,縱坐標(biāo)正值表示上自旋的態(tài)密度,負(fù)值表示下自旋態(tài)密度,能量為0處的藍(lán)色虛線是費(fèi)米面,(d)加SOC計(jì)算得到Co和I的總態(tài)密度圖Fig.2.(a),(b) Band structure of the monolayer 1T-CoI2.The red and black lines in panel (a) indicate the spin-up and spin-down bands,respectively.(c),(d) Density of states (DOS) maps of monolayer 1T-CoI2,where the red and black curves show the DOS of Co and I atoms,respectively.In panel (c),positive and negative values indicate the DOS of the up and down spin,respectively;the blue dashed line at energy 0 is the Fermi level;panel (d) is the DOS of Co and I calculated with SOC.

3.2 自旋螺旋 E(q) 與Kitaev的計(jì)算

首先根據(jù)HBI和Kitaev的模型,推導(dǎo)出三角晶格中波矢為q的自旋螺旋能量與波矢的色散關(guān)系.如圖1(b)所示,在三角晶格中,選擇一個(gè)磁矩作為零點(diǎn)(命名為S(0)),位置j處的磁矩位置用Rj=ma1+na2表示.自旋螺旋的方向用q=q1b1+q2b2來(lái)描述.其中,a1和a2是基矢,b1和b2是倒格矢.在本文VASP計(jì)算中,所有的磁矩都設(shè)置在xy平面上,在廣義布洛赫條件下,波矢為q的自旋波中,第j近鄰的Co原子的磁矩S(Rj) 為

其中i和j是直角坐標(biāo)系的單位矢量.將(2)式代入(1)式且在僅考慮第1—第8近鄰的情況下,那么S(0)與第j近鄰磁矩ES(q) 之間的HBI各分量EJi(q) 分別為

在不考慮SOC的時(shí)候,磁性原子間的磁交換作用為HBI,其色散關(guān)系以EN(q) 表示:

其中J1—J8為HBI參數(shù)并且包含S(0)2.

考慮SOC后,S(0)和S(Rj) 之間會(huì)存在Kitaev作用,其各近鄰的線性項(xiàng)(作用參數(shù)為K,K項(xiàng)來(lái)源于垂直于Co-I-Co-I平面的Co電子之間的相互作用)和非線性項(xiàng)(作用參數(shù)為Γ,Γ項(xiàng)來(lái)源于平面內(nèi)的電子間的交叉相互作用)分別如下:

各項(xiàng)的作用如圖3所示,各個(gè)參量都設(shè)置為1,各參量在色散曲線中的作用如下: 在圖3(a)—(c)中,Γ各項(xiàng)取1時(shí),G點(diǎn)的能量值最低,正的Γ值會(huì)促進(jìn)體系呈鐵磁排布;在圖3(d)—(f)中,K各項(xiàng)取1時(shí),G點(diǎn)的能量最高,正值K的各項(xiàng)作用對(duì)反鐵磁態(tài)有利.

圖3 (a)只考慮Γ1=1時(shí),EΓ1(q) 對(duì)應(yīng)的色散關(guān)系圖;(b),(c)分別是只考慮Γ2=1,Γ3=1時(shí)對(duì)應(yīng)的 EΓ2(q),EΓ3(q) 色散關(guān)系圖;(d)—(f)分別是K1,K2,K3取1時(shí)對(duì)應(yīng)的 EK1(q),EK2(q),EK3(q) 色散關(guān)系圖Fig.3.(a) Dispersion relation corresponding to EΓ1(q) when only Γ1=1 is considered;(b),(c) the corresponding EΓ2(q),EΓ3(q) dispersion relations when only Γ2=1 and Γ3=1 are considered,respectively;(d)-(f) plots of EK1(q),EK2(q),EK3(q) dispersion relations corresponding to K1,K2,and K3 taken as 1,respectively.

總的Kitaev作用EKitaev(q) 為

SOC引起的磁交換作用還應(yīng)該包含短程的HBI,考慮到第3近鄰,EKitaev(q) 之和與SOC下的HBI共同形成ES(q) :

體系總體的能量波矢色散關(guān)系是考慮SOC的和不考慮SOC色散關(guān)系之和EN+S(q) :

如圖4(a)中黑色方框點(diǎn)所示,利用VASP計(jì)算了單層1T-CoI2考慮SOC的自旋螺旋的能量與波矢q之間的色散關(guān)系EN+S(q),其中,G點(diǎn)、M點(diǎn)和H點(diǎn)為圖1(a)所示的第一布里淵區(qū)的高對(duì)稱k點(diǎn),它們的坐標(biāo)分別是(0,0,0),(0.5,0,0),(1/3,1/3,0).根據(jù)(2)式,給定了波矢q,就能表達(dá)出不同位置的R上的磁矩,G點(diǎn)、M點(diǎn)、H點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的自旋螺旋結(jié)構(gòu)分別如圖4(d)—(f)所示.自旋螺旋q選取了第一布里淵區(qū)的邊界KG-GMMK.可以發(fā)現(xiàn),單層1T-CoI2的EN+S(q) 在最低點(diǎn)L時(shí)對(duì)應(yīng)的q1=0.133;q2=0.133,所以體系的基態(tài)是圖4(g)所示的自旋螺旋態(tài),而不是圖4(f)所示的線性反鐵磁態(tài)[11].如圖4(a)中的紅色圓圈離散點(diǎn)所示,我們也計(jì)算了不考慮SOC的EN(q).EN(q) 幾乎在各個(gè)q點(diǎn)都偏離了EN+S(q),也就是說(shuō)SOC在單層1T-CoI2體系中起到了非常大的作用.根據(jù)(6)式兩者之差ES(q) 也顯示在圖4(a)的藍(lán)色散點(diǎn)中.ES(q) 都大于0,這表明SOC會(huì)導(dǎo)致磁矩呈現(xiàn)鐵磁排布,但ES(q) 在每個(gè)q的絕對(duì)值都遠(yuǎn)小于EN(q),最終EN+S(q) 還是呈現(xiàn)螺旋反鐵磁.

圖4 (a)離散點(diǎn)分別代表的是計(jì)算的單層1T-CoI2體系的自旋螺旋能量與波矢q的色散關(guān)系 E(q),其中N表示不考慮SOC,S是只有SOC;黑色方框 EN+S 與紅色圓圈 EN 是計(jì)算值,藍(lán)色三角 ES 是兩者之差.黑色曲線、紅色曲線和藍(lán)色曲線是對(duì)應(yīng)的擬合曲線;H,G,M是圖1(a)中第一布里淵區(qū)的特殊k點(diǎn).(b)單層1T-CoI2中海森伯相互作用第1—第8近鄰的J值變化趨勢(shì)圖.(c) SOC作用下第1近鄰-第3近鄰J,K,Γ參數(shù)點(diǎn)的變化趨勢(shì)圖.(d)—(g)表示第一布里淵區(qū)中H,G,M點(diǎn)和 E (q) 中最低點(diǎn)L的磁矩分布圖Fig.4.(a) Discrete points represent the calculated dispersion relation E(q) between the spin spiral energy of the 1T-CoI2 system and the wave vector q.Among them,N means that SOC is not considered,and S means only SOC;the black box EN+S and the red circle EN are calculated values,and the blue triangle ES is the difference between the two.The black,red and blue curves are the corresponding fitting ones;H,G,M are special k points in the first Brillouin zone in Fig.1(a).(b) The J value of the first to eighth neighbors of the HBI in 1T-CoI2.(c) J,K,Γ parameter points from the first neighbor to the third neighbor with SOC.(d)-(g) Magnetic moment distribution diagrams of points H,G,M in the first Brillouin zone and the lowest point L in E(q).

ES(q)中是否像前文模型中分析的那樣存在Kitaev作用,需要通過(guò)計(jì)算值擬合各參量來(lái)確定.首先,只用和來(lái)擬合計(jì)算ES(q),發(fā)現(xiàn)擬合的曲線與ES(q) 不能符合,如圖4(a)中的紫色線所示.其中,J′已經(jīng)隨著距離收斂,加上的作用,與本身的色散關(guān)系無(wú)法完全表達(dá)離散點(diǎn)的色散關(guān)系.這表明,各向同性的HBI已經(jīng)不能用來(lái)表述SOC導(dǎo)致的磁矩間的相互作用,必然有其他未知的磁性機(jī)制在起作用.根據(jù)上文對(duì)1T結(jié)構(gòu)的分析,這種作用可以認(rèn)定為是Kitaev作用.

EN(q)中可以完全用HBI的(3)式來(lái)擬合,擬合出的HBI參數(shù)如圖4(b).通過(guò)J值圖的變化趨勢(shì)可以發(fā)現(xiàn),單層1T-CoI2的J1=0.62 meV,Co-Co間為鐵磁交換;而第3近鄰的J3=-1.81 meV,為負(fù)值,但絕對(duì)值最大,之后呈現(xiàn)收斂趨勢(shì).這是單層1T-CoI2整體呈現(xiàn)反鐵磁的主要原因.ES(q)中包含了由SOC引起的線性項(xiàng)和非線性項(xiàng)Kitaev作用.加入Kitaev作用后,圖4(a)中根據(jù)(5)式擬合出的藍(lán)色曲線與計(jì)算出的離散點(diǎn)ES(q) 符合得非常好.擬合出的K,Γ值顯示在圖4(c)中.可以看出K1=-0.64 meV,Γ1=1.09 meV,都大于最大,說(shuō)明Kitaev作用在ES(q) 中占據(jù)主導(dǎo)地位.也說(shuō)明三角格子的1T結(jié)構(gòu)中同樣含有Kitaev作用,且這個(gè)作用具有普遍性[23,24].K,Γ值隨磁性原子間距離逐步減小.

4 結(jié)論

利用廣義布洛赫條件計(jì)算了單層1T-CoI2的自旋螺旋色散關(guān)系.由于單層1T-CoI2的正八面體構(gòu)型和重配位體在自旋螺旋耦合作用下會(huì)產(chǎn)生各向異性的鍵依賴作用,選擇海森伯-Kitaev模型研究單層1T-CoI2的磁性相互作用.通過(guò)擬合自旋螺旋色散關(guān)系E(q),分別得到了HBI參數(shù)、Kitaev參數(shù)和非對(duì)角作用參數(shù).單層1T-CoI2呈現(xiàn)出q為(2/15,2/15)的自旋螺旋態(tài),主要貢獻(xiàn)是J3.而在SOC作用下,證明了體系中存在各向異性的Kitaev作用,并且Γ1值為1.09 meV.我們推測(cè)Kitaev作用在1T結(jié)構(gòu)三角格子中具有普遍性.基于廣義布洛赫條件計(jì)算單層1T-CoI2的磁性基態(tài)并且結(jié)合自旋螺旋方法分析磁作用,為分析二維磁性材料的微觀機(jī)制奠定了理論基礎(chǔ).計(jì)算結(jié)果不僅擴(kuò)大了Kitaev材料的范圍還為探索其他二維磁性材料的Kitaev作用提供了方向.