范德瓦耳斯體系中的量子層電子學(xué)*

肖聰 姚望

1)(香港大學(xué)物理學(xué)系,香港 999077)

2)(澳門大學(xué)應(yīng)用物理與材料工程研究院,澳門 999078)

二維范德瓦耳斯材料因其新穎的平衡態(tài)性質(zhì)、電磁輸運(yùn)和光學(xué)響應(yīng)性質(zhì)而成為當(dāng)前凝聚態(tài)物理研究的熱點(diǎn).不同于三維體材料,二維材料在厚度方向不具有晶格周期性.原子級(jí)平整的單層體系在厚度方向以范德瓦耳斯力結(jié)合,不同層的電子波函數(shù)因此混合起來(lái),使得電子態(tài)的層分布不再僅僅是一個(gè)離散的空間變量,而同時(shí)成為一個(gè)量子力學(xué)量.層指標(biāo) (layer index)因而成為標(biāo)記電子態(tài)的一個(gè)新量子數(shù),為層狀材料所獨(dú)有.在最簡(jiǎn)單的兩層體系中,層間范德瓦耳斯耦合可以類比于固體電子的自旋軌道耦合引起的自旋雜化;后者混合了自旋向上和向下的電子態(tài),而前者是上層和下層的雜化電子態(tài).基于這種類比,層自由度也被稱為層贗自旋 (layer pseudospin).自旋-層贗自旋類比意味著自旋電子學(xué)的基本概念和理論構(gòu)想可以遷移到范德瓦耳斯材料電子特性的研究,并且層贗自旋的面外分量對(duì)應(yīng)電偶極矩,同電場(chǎng)直接耦合,與自旋和谷贗自旋的磁偶極矩互補(bǔ),這些前景帶來(lái)了層贗自旋電子學(xué) (layer pseudospintronics)或稱為層電子學(xué) (layertronics)這一研究領(lǐng)域的發(fā)展[1,2].例如,電子體系中多體相互作用可以導(dǎo)致平衡態(tài)自旋鐵磁性,而理論指出在雙層石墨烯體系考慮多體效應(yīng)也可以出現(xiàn)層贗自旋“鐵磁性”[3],對(duì)應(yīng)鐵電性,即電子態(tài)層分布的對(duì)稱性發(fā)生破缺,電荷分布出現(xiàn)自發(fā)層極化(這種傳導(dǎo)電子的自發(fā)層極化,與二元化合物二維半導(dǎo)體中因?yàn)椴煌拥碾娮佑H和能差異導(dǎo)致跟堆垛關(guān)聯(lián)的束縛電子的層極化有所區(qū)別).自旋電子學(xué)邏輯電路中著名的自旋閥效應(yīng)和自旋場(chǎng)效應(yīng)晶體管在層電子學(xué)中的對(duì)應(yīng),即雙層贗自旋閥和雙層贗自旋場(chǎng)效應(yīng)晶體管,也已在雙層石墨烯體系和雙層MnBi2Te4中被提出[4–6].在電子輸運(yùn)方面,磁場(chǎng)與電子自旋的耦合可以在非磁金屬體系中引起霍爾效應(yīng)[7,8],甚至引起非磁性金屬到陳絕緣體的相變,導(dǎo)致出現(xiàn)量子反?；魻栃?yīng)[9];而最近的實(shí)驗(yàn)和理論研究表明,在反鐵磁范德瓦耳斯金屬體系中,門電壓與層自由度的耦合也會(huì)引起霍爾效應(yīng)[10,11].理論也在反鐵磁范德瓦耳斯材料MnBi2Te4中預(yù)言了門電壓導(dǎo)致的量子反常霍爾絕緣體[12].

考察上述工作,有以下兩方面特別值得注意.

1)雖然這些層電子學(xué)效應(yīng)在理論概念上存在自旋類比,但由于層自由度的電本質(zhì)(電荷的層分布和層極化)及其獨(dú)有的空間可分辨特性,它們導(dǎo)致的物理現(xiàn)象和應(yīng)用潛力可以超出自旋電子學(xué)的范圍.比如門電壓取代磁場(chǎng)使得范德瓦耳斯材料成為實(shí)現(xiàn)全電調(diào)控霍爾和量子霍爾輸運(yùn)的重要探索平臺(tái).又比如當(dāng)二維材料組裝成范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)或同質(zhì)結(jié)時(shí),每一單元層上的電學(xué)輸出有可能被單獨(dú)測(cè)量.因此即使該范德瓦耳斯體系沒(méi)有凈霍爾電壓,體系中每一層上的霍爾效應(yīng),即層霍爾效應(yīng)(layer Hall effect)[10]依舊可以產(chǎn)生電霍爾輸出.

2)植根于動(dòng)量空間層贗自旋結(jié)構(gòu)為范德瓦耳斯體系的電子波函數(shù)所特有的量子幾何性質(zhì),還未被充分研究.在自旋電子學(xué)中,自旋軌道耦合將自旋這一內(nèi)稟自由度和動(dòng)量空間物理耦合起來(lái),使得電子態(tài)自旋成為動(dòng)量空間中的變量,形成材料體系中豐富的動(dòng)量空間自旋結(jié)構(gòu).基于自旋-層贗自旋類比,層間耦合可以導(dǎo)致范德瓦耳斯體系中非平庸的動(dòng)量空間層贗自旋結(jié)構(gòu) (layer pseudospin texture).動(dòng)量空間自旋結(jié)構(gòu)導(dǎo)致電子波函數(shù)非平庸量子幾何性質(zhì),不僅表現(xiàn)為自旋軌道耦合體系中非零的動(dòng)量空間貝里曲率,引起反?；魻栃?yīng),而且導(dǎo)致擴(kuò)展的波函數(shù)參數(shù)空間——?jiǎng)恿?磁場(chǎng)空間中的混合貝里曲率 (mixed Berry curvature),引起自旋磁電響應(yīng)、自旋軌道轉(zhuǎn)矩以及磁非線性反常霍爾效應(yīng)等重要現(xiàn)象[7,13,14].與之對(duì)應(yīng),動(dòng)量空間層贗自旋結(jié)構(gòu)不僅可以導(dǎo)致動(dòng)量空間貝里曲率,也可以導(dǎo)致層狀體系特有的波函數(shù)參數(shù)空間——?jiǎng)恿?門電場(chǎng)空間中的混合貝里曲率.這兩類能帶幾何量描述了動(dòng)量-門電場(chǎng)參數(shù)空間中的量子幾何性質(zhì),是層自由度量子力學(xué)本性的體現(xiàn).對(duì)它們導(dǎo)致的物理效應(yīng)的研究即開啟了量子層電子學(xué) (quantum layertronics)這一層電子學(xué)的新興方向.動(dòng)量空間量子幾何相關(guān)的物理是近年來(lái)范德瓦耳斯體系新奇輸運(yùn)效應(yīng)研究的基礎(chǔ),包括貝里曲率偶極子 (Berry curvature dipole)和貝里聯(lián)絡(luò)極化率 (Berry connection polarizability)產(chǎn)生的非線性霍爾效應(yīng)[15,16];而動(dòng)量-門電場(chǎng)空間中的量子幾何效應(yīng)為范德瓦耳斯體系所獨(dú)有,可能引起在三維體系中前所未見(jiàn)的物理效應(yīng),為量子材料調(diào)控和器件應(yīng)用提供新思路,卻尚未得到足夠重視.

作為動(dòng)量-門電場(chǎng)空間新奇量子幾何效應(yīng)的例子,最近的一個(gè)理論工作指出動(dòng)量-門電場(chǎng)空間中的混合貝里聯(lián)絡(luò)極化率可以誘導(dǎo)出范德瓦耳斯材料中一種新穎的交叉非線性動(dòng)力學(xué)霍爾效應(yīng) (crossed nonlinear dynamical Hall effect)[17].不同于過(guò)去研究的非線性反?；魻栃?yīng)[15,16],該效應(yīng)不是由單一電場(chǎng)驅(qū)動(dòng),而是由面內(nèi)電場(chǎng)和門電場(chǎng)共同驅(qū)動(dòng),這一非常規(guī)的非線性霍爾構(gòu)型卻更切合邏輯電路設(shè)計(jì)的需求.雙驅(qū)動(dòng)場(chǎng)構(gòu)型還使得通過(guò)調(diào)節(jié)驅(qū)動(dòng)場(chǎng)的相位差來(lái)調(diào)控霍爾輸出成為可能,帶來(lái)一種相位差調(diào)控的非線性霍爾整流機(jī)制,為可控整流器件的設(shè)計(jì)提供了新思路.該效應(yīng)以門電場(chǎng)的時(shí)間變化率作為面外驅(qū)動(dòng),可以在非磁性層狀體系中實(shí)現(xiàn)只依賴于材料內(nèi)稟能帶結(jié)構(gòu)的所謂內(nèi)稟非線性反常霍爾效應(yīng) (intrinsic nonlinear anomalous Hall effect),是電驅(qū)動(dòng)非磁性材料內(nèi)稟反?；魻栃?yīng)的第一個(gè)理論建議.不僅如此,這一效應(yīng)的手征晶格對(duì)稱性要求與轉(zhuǎn)角雙層 (twisted bilayer)體系完美適配,成為該體系的一個(gè)特征非線性輸運(yùn)效應(yīng),揭示了轉(zhuǎn)角石墨烯和轉(zhuǎn)角過(guò)渡金屬硫化物在非磁金屬態(tài)隱藏的量子幾何特性.在轉(zhuǎn)角雙層石墨烯和轉(zhuǎn)角雙層二碲化鉬中,尤其當(dāng)轉(zhuǎn)角較小從而層間雜化效應(yīng)顯著時(shí),理論預(yù)言在低摻雜情形即可產(chǎn)生0.01 至1個(gè)量子電導(dǎo)的霍爾導(dǎo)[17].考慮到層間雜化效應(yīng)強(qiáng)的能帶寬度大約在 10 meV 量級(jí),該效應(yīng)預(yù)期在幾十開爾文溫度下都比較顯著.這個(gè)例子顯示出量子層電子學(xué)富含的潛力,它不僅可以提供范德瓦耳斯體系中前所未見(jiàn)的非線性電子學(xué) (nonlinear electronics)和轉(zhuǎn)角電子學(xué) (twistronics)效應(yīng),而且可以提供新的材料刻畫工具和電學(xué)器件設(shè)計(jì)思路.

這個(gè)工作揭示的交叉非線性霍爾機(jī)制還可以擴(kuò)展到磁性范德瓦耳斯金屬材料.在有磁性的情況下,不僅交流門電壓可以導(dǎo)致動(dòng)力學(xué)非線性霍爾效應(yīng),直流門電壓也可以導(dǎo)致直流非線性霍爾效應(yīng).支配這個(gè)效應(yīng)的也是動(dòng)量-門電場(chǎng)空間中的混合貝里聯(lián)絡(luò)極化率.這個(gè)新的理論觀點(diǎn)可以自然地理解實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到的反鐵磁偶數(shù)層金屬態(tài)MnBi2Te4中門電場(chǎng)誘導(dǎo)的霍爾電流[10],并為尋找支持該效應(yīng)的更廣泛的范德瓦耳斯材料體系提供了理論框架.另外,在磁性范德瓦耳斯金屬態(tài),最近的理論研究還預(yù)言了由動(dòng)量-門電場(chǎng)空間量子幾何性質(zhì)決定的另一種新穎非線性響應(yīng).由于動(dòng)量-門電場(chǎng)空間的混合貝里曲率偶極子的存在,一個(gè)宏觀面外電極化會(huì)出現(xiàn)在體系對(duì)面內(nèi)驅(qū)動(dòng)電場(chǎng)的二階響應(yīng)之中[18].

除了貝里曲率物理,量子層電子學(xué)還可以探測(cè)范德瓦耳斯體系更豐富的能帶幾何性質(zhì)和隨之而來(lái)的新奇物理效應(yīng).一個(gè)例子是非磁性轉(zhuǎn)角雙層體系中時(shí)間反演偶的線性霍爾效應(yīng)[19].在這個(gè)效應(yīng)當(dāng)中,雖然雙層體系的凈霍爾流被昂薩格倒易關(guān)系禁止,轉(zhuǎn)角體系的結(jié)構(gòu)手征對(duì)稱性依然可以在每一層提供霍爾效應(yīng)需要的手性,而兩層的霍爾效應(yīng)手性相反,如圖1(e)所示.這一效應(yīng)的特別之處在于每一層上線性霍爾流的存在并不需要磁自由度,而需要破壞所有鏡面對(duì)稱性,由手征結(jié)構(gòu)支持 (圖2(a)).這些基本的對(duì)稱性要求與反鐵磁范德瓦耳斯體系中的層霍爾效應(yīng)[10–12](圖1(a)—(d))完全不同.后者是時(shí)間反演奇的效應(yīng),并不要求體系的結(jié)構(gòu)具有手性.除此之外,時(shí)間反演偶的霍爾效應(yīng)是一個(gè)費(fèi)米面效應(yīng),并且要求費(fèi)米面附近電子態(tài)具有層間雜化;如果電子態(tài)完全極化在某一層上,效應(yīng)就會(huì)消失.這與反鐵磁雙層中時(shí)間反演奇的層霍爾效應(yīng)完全不同 (圖1(c),(d)).這一特點(diǎn)表明該效應(yīng)植根于層自由度的量子力學(xué)特性,電子可以既不完全處于上層,也不完全處于下層,而是處于兩層的疊加態(tài)上,態(tài)疊加的幾率幅依賴于電子的動(dòng)量.動(dòng)量依賴的層疊加振幅導(dǎo)致動(dòng)量空間中的層贗自旋結(jié)構(gòu)(圖2(b))和量子幾何性質(zhì).文獻(xiàn) [19] 的理論分析表明,為這一量子效應(yīng)負(fù)責(zé)的是一個(gè)新的能帶幾何量: 層電流在動(dòng)量空間的反對(duì)稱偶極子,也即層電流的動(dòng)量空間旋度 (momentum-space vorticity of layer current).它代表層間雜化的范德瓦耳斯體系相鄰層上的電流互相關(guān)聯(lián),關(guān)聯(lián)的強(qiáng)弱與動(dòng)量空間層贗自旋結(jié)構(gòu)有關(guān),當(dāng)波函數(shù)層間雜化非常充分,層贗自旋完全躺在二維平面內(nèi)時(shí)關(guān)聯(lián)最強(qiáng).

圖1 雙層范德瓦耳斯體系中時(shí)間反演奇和時(shí)間反演偶的線性層霍爾效應(yīng) (a)—(d)雙層反鐵磁絕緣體中時(shí)間反演奇的層霍爾效應(yīng),黃色箭頭代表反鐵磁自旋構(gòu)型.(a)在面內(nèi)電場(chǎng) (綠色箭頭)驅(qū)動(dòng)下兩層各自有霍爾電流 (紅色和藍(lán)色箭頭),大小相等,方向相反.這是因?yàn)?(b)兩層相反的動(dòng)量空間貝里曲率 (紅色和藍(lán)色箭頭).(c),(d)施加門電場(chǎng) (藍(lán)綠色箭頭)會(huì)使霍爾電流只出現(xiàn)在一層之中,門電場(chǎng)反向則霍爾電流電流層分布相反.(e),(f)雙層非磁性體系中時(shí)間反演偶的層霍爾效應(yīng).紅色,綠色,藍(lán)色箭頭分別代表矢量關(guān)系 jH=σH×E 中的3 個(gè)矢量.(e)非孤立二維系統(tǒng)層 (sys layer,藍(lán)色平面)和環(huán)境層 (env layer,灰色平面)之間的轉(zhuǎn)角界面耦合會(huì)在二維非磁性系統(tǒng)層中通過(guò)時(shí)間反演偶的霍爾效應(yīng)產(chǎn)生霍爾電流.而整個(gè)雙層系統(tǒng)滿足的昂薩格關(guān)系要求環(huán)境層中必然產(chǎn)生相反的霍爾電流.綠色陰影區(qū)域表示兩層相對(duì)轉(zhuǎn)角為 θ 時(shí)布里淵區(qū)之間的層間躍遷.(f)樣品邊界上電荷積累 (紅色和黑色,+/–)導(dǎo)致的時(shí)間反演偶的霍爾效應(yīng)的霍爾電壓能夠被層分辨的測(cè)量所探測(cè),黑色箭頭代表外加驅(qū)動(dòng)電流,轉(zhuǎn)載自文獻(xiàn) [12,19]Fig.1.Time-reversal (TR)odd and even linear layer Hall effects in van der Waals bilayers.(a)–(d)TR odd layer Hall effect in bilayer antiferromagnetic insulators.The yellow arrows denote the antiferromagnetic configuration.(a)The layer Hall counterflow in up and down layers,represented respectively by red and blue arrowed curves,driven by in-plane electric field (green arrow),due to (b)the layer-locked and-contrasted momentum space Berry curvature (the red and blue fluxes);(c),(d)when a perpendicular electric field (the cyan arrow)is applied,the system shows layer-locked anomalous Hall effects tunable by the electric-field direction.(e),(f)TR even layer Hall effect in nonmagnetic van der Waals bilayers.The red,green,and blue arrows denote the three vectors in jH=σH×E .(e)The twisted interfacial coupling between the system layer (Sys layer,blue plane)and an environmental layer(env layer,gray surface)yields a TR even Hall current in the system layer,whereas a counterflow Hall current is expected in the environmental layer,by Onsager relation on the whole structure: system (Sys)+environment (Env).Green shaded area denotes the interlayer hopping between the Brillouin zone (BZ)with twist angle θ .(f)The TR-even Hall voltage VH due to charge accumulation at the sample edges (red and black+/–)can be detected with a layer resolved measurement.Black arrows denote source and drain current j .Reproduced with permission from Refs.[12,19].

圖2 轉(zhuǎn)角雙層過(guò)渡金屬硫化物體系的超晶格mini 能帶層贗自旋結(jié)構(gòu)示意圖(a)兩層之間的相對(duì)轉(zhuǎn)動(dòng)導(dǎo)致來(lái)自不同層的帶邊在動(dòng)量空間中的相對(duì)移動(dòng) (紅色和藍(lán)色曲線分別代表上層和下層的帶邊色散),同時(shí)也破壞了所有鏡面對(duì)稱性,導(dǎo)致手征結(jié)構(gòu);(b)層間量子隧穿將兩層的帶邊雜化耦合成的mini 能帶,圖中展示的是2°轉(zhuǎn)角下的能帶,顏色標(biāo)注 σz (層贗自旋的z 分量)在超晶格Bloch 態(tài)下的期待值,展示了層贗自旋在動(dòng)量空間的紋理,由轉(zhuǎn)角調(diào)控Fig.2.Schematics of layer pseudospin structure of twisted bilayer transition metal dichalcogenide: (a)The relative rotation between the two layers leads to the displacement of the degenerate band edges from the two layers (red and blue parabola)in momentum space,and breaks all the mirrors and results in a chiral structure;(b)interlayer quantum tunneling hybridizes the band edges from the two layers and form the superlattice minibands.An example at twisting angle of 2° is shown.Color denotes the expectation value of σz,the z component of layer pseudospin,under the superlattice Bloch state,which displaces a layer pseudospin texture that is controlled by twisting angle.

圖3 展示了轉(zhuǎn)角雙層石墨烯體系里時(shí)間反演偶的霍爾效應(yīng).小角度時(shí),在輕微摻雜的情況下該效應(yīng)即十分顯著.在中心能帶處的霍爾比率,即霍爾角,可以達(dá)到1 的量級(jí).隨著轉(zhuǎn)角增大,層間耦合的重要性減小,低能區(qū)的電子波函數(shù)層間雜化和霍爾效應(yīng)逐漸減弱.然而文獻(xiàn) [19] 顯示,當(dāng)轉(zhuǎn)角增大到最大公度角 (commensurate angle)θ=21.79°時(shí),低能區(qū)的霍爾電導(dǎo)又增強(qiáng)到很大數(shù)值,如圖2(c)所示.這一現(xiàn)象不能被常用的轉(zhuǎn)角莫爾體系連續(xù)模型[20]所描述,而揭示出小尺度莫爾超晶格的晶格平移對(duì)稱性對(duì)輸運(yùn)效應(yīng)的影響.值得指出的是,類似的輸運(yùn)效應(yīng)增強(qiáng)也在前述交叉非線性動(dòng)力學(xué)霍爾效應(yīng)中被發(fā)現(xiàn)[17],顯示出公度莫爾結(jié)構(gòu)的特性,以及大角度轉(zhuǎn)角電子學(xué)不同于小角度情形的物理.

圖3 轉(zhuǎn)角雙層石墨烯在不同角度下的能帶結(jié)構(gòu)和時(shí)間反演偶的霍爾電導(dǎo)率 (a)θ=1.05?,插圖描述的是化學(xué)勢(shì)位于中心能帶時(shí)霍爾電導(dǎo)率與縱向電導(dǎo)率σxx 的比值,即霍爾比率.(b)霍爾電導(dǎo)率的兩個(gè)中心峰值隨兩層石墨烯相對(duì)轉(zhuǎn)角的演化.考慮自旋簡(jiǎn)并度,這里霍爾電導(dǎo)率 要乘以2.(c)轉(zhuǎn)角θ=21.79?時(shí)的轉(zhuǎn)角雙層石墨烯結(jié)構(gòu)(紅色平行四邊形圍成的區(qū)域是一個(gè)莫爾原胞),狄拉克點(diǎn)附近的低能能帶結(jié)構(gòu),和系統(tǒng)層中的霍爾電導(dǎo)率.(d)系統(tǒng)層中的霍爾流 jsys 會(huì)隨著兩層相對(duì)轉(zhuǎn)角變號(hào)而反向.這是因?yàn)檗D(zhuǎn)角反號(hào)后的莫爾體系是反號(hào)前體系的鏡像對(duì)稱.在計(jì)算中取電子的弛豫時(shí)間為 1 ps.轉(zhuǎn)載自文獻(xiàn) [19].Fig.3.Band structure and TR-even Hall conductivity for twisted bilayer graphene at different θ.(a)θ=1.05? .Insets: Hall ratio of Hall conductivity to the longitudinal conductivity σxx when the Fermi level is within the central bands.(b)Evolution of the two central peaks of with θ,here should be multiplied by a factor of 2 accounting for spin degeneracy.(c)Moi?e of θ=21.79?twisted bilayer graphene (the red lines enclose one unit cell),the low-energy band structure near the Dirac points,and the Hall conductivity in the system layer.(d)Schematics of reversed Hall currents in the system layer jsys by twisting in opposite directions,where the moiré lattices are mirror images of each other.In the calculations we take the electron relaxation time to be τ=1 ps.Reproduced with permission from Ref.[19].

交叉非線性動(dòng)力學(xué)霍爾效應(yīng)和時(shí)間反演偶的線性霍爾效應(yīng)揭示了轉(zhuǎn)角雙層體系量子幾何性質(zhì)的不同側(cè)面,并且可以用輸運(yùn)效應(yīng)來(lái)探測(cè)它們.通過(guò)調(diào)節(jié)轉(zhuǎn)角的方向和大小就可以調(diào)控霍爾效應(yīng)的手性和強(qiáng)弱,圖2(d)給出一種新的霍爾調(diào)控方式.

上面討論的兩個(gè)輸運(yùn)效應(yīng)與范德瓦耳斯體系中的光學(xué)現(xiàn)象——圓二色性[21],即體系對(duì)垂直二維平面方向入射的左旋和右旋偏振光具有不同響應(yīng),都要求系統(tǒng)具有手征結(jié)構(gòu)對(duì)稱性.手征對(duì)稱性還會(huì)引起轉(zhuǎn)角雙層體系中一種新穎的非線性光學(xué)效應(yīng): 垂直二維平面入射的圓偏振光誘導(dǎo)出面外電極化[22].該效應(yīng)是自旋逆法拉第效應(yīng) (spin part of inverse Faraday effect)的層贗自旋版本,并揭示了光學(xué)響應(yīng)中一個(gè)新的能帶幾何量——層間位移矢量(interlayer shift vector).這個(gè)幾何量是非線性光學(xué)中熟知的幾何量——位移矢量 (shift vector)[23]——在門電場(chǎng)參數(shù)空間中的對(duì)應(yīng).這些輸運(yùn)和光學(xué)效應(yīng)的例子表明量子層電子學(xué)、轉(zhuǎn)角電子學(xué)與手征電子學(xué) (chiral electronics)的交叉包含豐富的物理,值得進(jìn)一步研究.一個(gè)可能的方向是電學(xué)磁手征各向異性 (electrical magneto-chiral anisotropy)[24],即在具有手征對(duì)稱性的體系中施加外磁場(chǎng)會(huì)使電阻隨電流反向而變化,出現(xiàn)非互易輸運(yùn) (nonreciprocal transport)效應(yīng).在自旋守恒的手征范德瓦耳斯體系,比如轉(zhuǎn)角雙層石墨烯和轉(zhuǎn)角雙層過(guò)渡金屬硫化物,面內(nèi)磁場(chǎng)影響輸運(yùn)只有通過(guò)和面內(nèi)軌道磁矩耦合.而面內(nèi)軌道磁矩的存在需要上下層相反的電流和層間量子躍遷構(gòu)成電流回路,與轉(zhuǎn)角雙層體系時(shí)間反演偶的霍爾效應(yīng)包含的物理內(nèi)容直接相關(guān).這種起源于層自由度量子力學(xué)特性的面內(nèi)磁耦合[25]可以提供范德瓦耳斯材料中第一個(gè)不依賴于自旋自由度的電學(xué)磁手征各向異性機(jī)制.不僅如此,它還會(huì)引起線性和非線性反常平面霍爾效應(yīng)(anomalous planar Hall effect),這些效應(yīng)在二維材料中通常被認(rèn)為只起源于自旋磁耦合[7,26].

上述磁輸運(yùn)效應(yīng)與洛倫茲力無(wú)關(guān),而依賴于范德瓦耳斯體系動(dòng)量空間層贗自旋結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的面內(nèi)磁電耦合.這自然引出另一個(gè)研究方向,范德瓦耳斯體系的面外磁電耦合和面外-面內(nèi)正交磁電耦合[27,28].首先,在交叉非線性動(dòng)力學(xué)霍爾效應(yīng)的啟發(fā)下,一個(gè)呼之欲出的效應(yīng)是門電場(chǎng)時(shí)間變化率引起非磁性范德瓦耳斯體系的面外軌道磁化.在金屬態(tài),這又會(huì)導(dǎo)致新型的門電場(chǎng)引起的反常能斯特效應(yīng).該效應(yīng)不同于通常的反常能斯特效應(yīng),不需要磁性材料和外磁場(chǎng),可以為全電調(diào)控的非磁性熱電器件設(shè)計(jì)提供新的可能.另外,如果考慮磁性范德瓦耳斯材料,只要對(duì)稱性合適,直流門電場(chǎng)不僅可以引起面外磁化,還可以引起面內(nèi)磁化,從而有可能改變系統(tǒng)的磁有序狀態(tài).此外,通過(guò)轉(zhuǎn)角對(duì)谷電子的獨(dú)特影響可以在長(zhǎng)周期莫爾紋中引入來(lái)自實(shí)空間層贗自旋結(jié)構(gòu)的量子幾何特性,比如實(shí)空間的貝里曲率等效實(shí)現(xiàn)的莫爾贗磁場(chǎng)[27]為轉(zhuǎn)角雙層二維半導(dǎo)體中量子反常霍爾效應(yīng)的出現(xiàn)提供了要素.

上面評(píng)述和展望的量子層電子學(xué)效應(yīng)主要討論雙層體系中電子層自由度和面內(nèi)軌道自由度耦合的量子幾何性質(zhì)和物理效應(yīng).實(shí)際上范德瓦耳斯材料里電子的層自由度和其他內(nèi)部自由度,比如自旋自由度和能谷自由度,也存在豐富的耦合[29],會(huì)產(chǎn)生更多新穎的量子幾何效應(yīng).多層體系中電子層自由度不再是一個(gè)二維的自由度,而具有隨層數(shù)增加而愈加豐富的內(nèi)部結(jié)構(gòu),完全超出自旋-贗自旋類比的范疇,可以預(yù)期會(huì)引起雙層體系沒(méi)有的新現(xiàn)象.量子層電子學(xué)的進(jìn)一步發(fā)展會(huì)揭示出,即使是范德瓦耳斯體系獨(dú)有的性質(zhì),也極其豐富.探究它們?cè)诠δ芷骷O(shè)計(jì)上的潛力將對(duì)范德瓦耳斯材料的應(yīng)用前景產(chǎn)生積極影響.