多元固體廢棄物顆粒微波輔助熱解過程的多場耦合分析

摘 要：利用COMSOL 有限元軟件對多元固體廢棄物顆粒的微波輔助熱解過程進行了模擬，研究了多元顆粒組成、不同顆粒粒徑對熱解過程中的電場和溫度場分布的影響，并通過實驗對模型進行了驗證.結(jié)果表明：多元顆粒組成在熱解過程中會對溫度場造成顯著影響，且不同顆粒間存在界面極化效應，接觸面電場強度及加熱速率都顯著大于其余界面，有利于提高多元固體廢棄物顆粒的介電損耗能力，增強多元固體廢棄物顆粒對微波的吸收效率.而顆粒粒徑對腔體電場強度及分布影響較小，增大顆粒的粒徑會降低顆粒的升溫速率.通過驗證實驗（微波功率800 W，加熱時間240 s）證明了數(shù)值模擬結(jié)果與實驗升溫速率結(jié)果保持良好的一致性.此外，實驗多元固體廢棄物顆粒微波輔助熱解產(chǎn)物為熱解氣（54.6 wt%）、熱解油（26.0 wt%）以及熱解炭（22.4 wt%）.

關(guān)鍵詞：微波輔助熱解； 多元顆粒； 固體廢棄物； 數(shù)值模擬

中圖分類號：X799.3

文獻標志碼： A

Multi-field coupling analysis of microwave-assisted pyrolysis process of multivariate solid waste particles

MIAO Hui， WANG Wen-liang*，" FU Yi-shuai， CHEN Yu-tong，" WANG Zi-wei， CUI Yang-yi， LIU Yu-chen， YAO Jia-yuan， PAN Jia-wen， LI Xin-ping

（College of Bioresources Chemical and Materials Engineering（College of Flexible Electronics）， National Demonstration Center for Experimental Light Chemistry Engineering Education， Shaanxi University of Science amp; Technology， Xi′an 710021，China）

Abstract：The microwave-assisted pyrolysis process of multivariate solid waste particles was simulated by COMSOL finite element method.The effects of multivariate particle composition and different particle sizes on the distribution of electric field and temperature field during pyrolysis were studied，and the experimental verification was conducted.Results showed that the multi-particles had a significant effect on the temperature field.There was an interfacial polarization effect between different particles，and the electric field strength and heating rate of the contact surface were significantly larger than those of the other interfaces，which was beneficial to enhance the dielectric loss capacity of the multivariate solid waste particles and improve the microwave absorption efficiency of the multivariate solid waste particles.While the particle size had little effect on the cavity electric field strength and distribution.Increasing the particle size of the particles would reduce the heating rate of the particles .The verification experiment （ microwave power of 800 W，heating time of 240 s ） proved that the numerical simulation results were in good agreement with the experimental heating rate results.Moreover，the microwave-assisted pyrolysis products of the experimental multivariate solid waste particles consisted of pyrolysis gas （54.6 wt%），pyrolysis oil （26.0 wt%），and pyrolysis carbon （22.4 wt%）.

Key words：microwave assisted pyrolysis; multi-particle; solid waste; numerical simulation

0 引言

2022年我國城市生活垃圾已達到2.44億噸，從2017到2022年，我國城市生活垃圾的處理量迅速增長（見表1）［1-3］.日益劇增的城市生活垃圾固體廢棄物不但占用大量的土地，而且還會進一步污染水體、大氣、土壤，危害生態(tài)系統(tǒng)和人們的身體健康［4］.城市生活垃圾主要由多元固體廢棄物顆粒組成，目前常見的處理方式包括了：焚燒、填埋以及堆肥處理［5，6］.近年來，以城市固體廢棄物焚燒發(fā)電等為主的熱化學轉(zhuǎn)化技術(shù)成為了垃圾減量化和資源化利用的重要方向［7，8］，而微波輔助熱解作為重要的固體廢棄物轉(zhuǎn)化技術(shù)，其具有加熱速率快、轉(zhuǎn)化效率高、普適性以及可控性較好等優(yōu)點被眾多學者所青睞［9］.

近年來，較多研究者針對固體廢棄物微波輔助熱解過程進行了分析，重點研究了如何提高微波吸收效率以及改善微波輔助熱解過程中熱量吸收不均勻的問題.部分學者利用COMSOL 有限元軟件考察了不同波導位置、吸收劑分布、固體廢棄物旋轉(zhuǎn)速度及熱點現(xiàn)象對熱解過程中溫度場和電場的影響［10-13］，也有部分學者研究了微波輔助熱解技術(shù)對固體廢棄物的轉(zhuǎn)化進行了實驗研究和機理分析，但大多數(shù)研究都集中在是一種或兩種單一組分混合熱解，而對多種組分混合熱解的研究較少［14-17］.固體廢棄物是由多種物質(zhì)混合而成，其包括了生物質(zhì)廢棄物、廢塑料、廚余垃圾及廢棄紡織物等，不同種類顆粒有著不同的物理化學性質(zhì)，明晰微波輔助熱解過程中多元固體廢棄物顆粒的電場及溫度場的變化，尤其是從多元顆粒特性角度來分析熱解過程的轉(zhuǎn)化規(guī)律，對城市生活垃圾的高效轉(zhuǎn)化利用具有重要的研究意義.

基于此，本文利用COMSOL 有限元軟件對生物質(zhì)顆粒、廢棄塑料顆粒、廚余廢棄物顆粒以及微波吸收劑（生物炭顆粒）混合物微波輔助熱解過程進行了模擬，研究多元顆粒組成、不同顆粒粒徑對熱解過程的電場和溫度場分布的影響，并開展相應的驗證實驗，以期明晰多元固體廢棄物顆粒微波輔助熱解過程的多場耦合特性.

1 模型建立及參數(shù)設置

1.1 幾何模型及網(wǎng)格劃分

通過對多元固體廢棄物顆粒微波輔助熱解實驗系統(tǒng)的真實測量，使用COMSOL 有限元軟件軟件進行了幾何模型的建立.如圖1 （a）所示，波導為矩形端口，位于爐腔后側(cè)，爐腔和波導由銅制成，放置固體廢棄物顆粒的容器為石英管，位于腔體偏右位置，其具有較好微波透明性及導熱性.

為了精確模擬微波腔體內(nèi)電磁場和顆粒的溫度場分布，對微波輔助熱解裝置進行幾何網(wǎng)格劃分，采用物理場控制網(wǎng)格方法進行劃分，網(wǎng)格選用自由四面體形式［18］.如圖1 （b）所示，本研究幾何模型被劃分為858 343個域單元、3 503個邊單元、318個頂點單元，經(jīng)過統(tǒng)計80%以上的單元質(zhì)量大于0.75，滿足網(wǎng)格劃分的質(zhì)量需求，可確保后續(xù)數(shù)值模擬結(jié)果的精準性.

1.2 控制方程

微波輔助熱解過程中腔體的電磁場分布可由麥克斯韋方程進行表述，如式（1）所示［10，19］：微波輔助熱解過程中腔體的電磁場分布可由麥克斯韋方程進行表述，如式（1）所示［10，16］：

×μ-1×（×E）-K20×εr-jσωε0×E=0

（1）

式（1）中：為旋度計算，μ為介質(zhì)磁導率，H/m；E為電場強度，V/m；ε0為真空介電常數(shù)，8.85×10-12 F/m；εr為相對介電常數(shù)，F(xiàn)/m； K0為自由空間電磁波波數(shù)；j為電流密度，A/m2；σ為電導率，S/m.

微波輔助熱解過程中多顆?；旌衔锏臏囟葓龇植伎捎筛道锶~平衡方程進行表述，如式（2）所示［20］：

ρCPTt+ρCPu×T=Q+×（k×T）

（2）

式（2）中：ρ是介質(zhì)的密度，kg/m3；Cp為介質(zhì)熱容，J/（kg·K）;T是時間，s；k為介質(zhì)的導熱系數(shù)，W/（m2·K）;U是速度矢量，m/s；T是溫度，K；Q為提供給試樣的總熱量，J.

流體流動可以分為層流和湍流，流體的狀態(tài)易受環(huán)境因素的影響發(fā)生改變，微波輔助熱解中的動態(tài)蒸氣反應系統(tǒng)流體流動可由Navier-Stokes 方程和質(zhì)量守恒方程獲得，如式（3）和式（4）所示：

ρut+ρ（u·）u=·［-PI+K］+F

（3）

ρt+·（ρu）=0

（4）

式（3）中：u是流體速度，m/s；P為流體壓力，N/m2;ρ是流體密度，kg/m3；F為表面力和體積力之和.

1.3 邊界及材料設置

微波輔助熱解過程涉及多個物理場相互耦合，其數(shù)值較為復雜，為便于計算和分析，對模型作出以下假設：

（1）微波輸入功率800 W和頻率2.45 GHz保持恒定；

（2）保溫層材料作為理想材料，不存在與外界熱交換發(fā)生熱量損耗；

（3）在熱解前后，顆粒的粒徑保持不變.

本文采用的物性參數(shù)表及固體廢棄物參數(shù)表如表2和表3所示.

1.4 實驗部分

1.4.1 實驗原料

驗證實驗中生物質(zhì)顆粒選用楊木木屑；生物炭顆粒為土壤改良劑用炭材料；塑料顆粒選用聚苯乙烯（PS）材料；廚余垃圾選用紅薯類淀粉為代表.

1.4.2 實驗過程

為了驗證模擬的準確性，在微波功率800 W、加熱時間240 s以及氮氣流量600 mL/min的條件下，將按比例混合均勻的固體廢棄物顆粒放入微波反應器中進行熱解，在顆粒溫度達到600 ℃后保溫至400 s，等待溫度降至120 ℃后收集固體產(chǎn)物，而液體產(chǎn)物則通過快速冷凝裝置（-25 ℃±1 ℃）中冷凝后被收集［21］.

由于生物質(zhì)和廚余垃圾的微波輔助熱解固體產(chǎn)物是一種微波吸收性能較好的固體產(chǎn)物，不同熱解溫度會對固體廢棄物顆粒中間產(chǎn)物的介電性能造成影響，將兩種顆粒分別單獨熱解后，收集不同溫度下的中間產(chǎn)物，利用3656A系列矢量網(wǎng)格分析儀（中電科儀儀器儀表有限公司）測定固體產(chǎn)物在2.45 GHz的介電損耗角正切（復介電常數(shù)虛部/實部）并將數(shù)據(jù)在模型中以分段函數(shù)的形式設定參數(shù).

2 結(jié)果與討論

2.1 溫度對顆粒的介電性能影響

如圖2所示，在同一微波頻率（2.45 GHz）下，探究了微波輔助熱解溫度對固體廢棄物顆粒介電性能的影響，結(jié)果表明：固體廢棄物的介電損耗角正切與熱解溫度呈正相關(guān)，介電損耗角正切會隨著熱解溫度的增大而增大.生物質(zhì)顆粒在20 ℃到450 ℃時，其介電損耗角正切由0.041緩慢增大至0.060，而廚余垃圾顆粒在20 ℃到200 ℃時，其損耗正切角由0.038緩慢增大至0.052，說明此時熱解溫度較低，生物質(zhì)顆粒與廚余垃圾顆粒介電特性未發(fā)生顯著變化，具有一定的微波透明性.隨著溫度的進一步升高，生物質(zhì)顆粒在450 ℃時，介電損耗角正切開始快速增大（由0.060增大至0.262），證明生物質(zhì)顆粒熱解產(chǎn)生的固體產(chǎn)物生成了微波吸收性能較好的生物炭顆粒.而廚余垃圾顆粒則是在超過300 ℃時，其介電損耗角正切由0.052快速增大至0.237，表現(xiàn)出良好的微波吸收性.

因此，生物質(zhì)顆粒與廚余垃圾顆粒在微波輔助熱解過程中固體顆粒逐漸變化生成的生物炭表現(xiàn)出良好的微波吸收性能，能夠在微波輔助熱解過程中使得顆粒的微波利用率更高，從而有利于快速升溫實現(xiàn)多元固體廢棄物顆粒的微波輔助熱解.

2.2 多元顆粒組成對微波輔助熱解過程的影響

多元固體廢棄物顆粒的組成在微波輔助熱解體系中對溫度場具有顯著影響.圖3為多元顆粒的溫度場分布（一元、二元、三元及四元）.通過對不同元顆粒溫度場的分析，發(fā)現(xiàn)多元顆粒間呈現(xiàn)不同的溫度分布，單獨生物質(zhì)顆粒在引入微波吸收劑（生物炭）后，其表面溫度由367 ℃上升至429 ℃，微波吸收劑的加入提高了顆粒的加熱速率，使得生物質(zhì)顆粒對微波的利用率增大，有利于顆粒的快速熱解.繼續(xù)增加至三元四元顆粒時，廢塑料顆粒以及廚余垃圾顆粒溫度也會上升.尤其是四元顆粒時，生物質(zhì)顆粒平均溫度可達656 ℃，廚余垃圾顆粒以及廢塑料顆粒的溫度分別為582 ℃和523 ℃，證明了顆粒的多元性有利于改善和提高熱解體系內(nèi)溫度場的分布，其原因不僅是因為微波吸收劑的加入使得顆粒加熱速率加快，也包括了加入的多元顆粒在熱解過程中生成了微波吸收性能較好的生物炭顆粒，有利于協(xié)同提高多元顆粒整體的升溫速率.

此外，在模擬過程中發(fā)現(xiàn)，顆粒的最高溫度出現(xiàn)在與其他顆粒的接觸界面上，各個顆粒的接觸面溫度都明顯高于其余界面.微波吸收劑的加入提高了其余顆粒的加熱速率，從而有利于通過提高微波吸收效率來進一步促進顆粒的快速熱解.

不同顆粒間接觸面溫度顯著高于其余界面，其原因是顆粒間存在著不同的介電性能，電介質(zhì)中的電子或離子在接觸界面處聚集所引起的非均相介質(zhì)界面處的極化，導致了接觸界面的電場強度以及溫度都較其余界面高出很多.此外，界面極化效應的產(chǎn)生會降低多元顆粒間的熱阻，從而使得顆粒間的接觸面升溫速率加快［22］.如圖4所示，模擬中不同顆粒的接觸面電場強度也顯著高于其余界面，當腔體中顆粒從一元變?yōu)樗脑獣r，顆粒其余界面的平均電場強度為4.30×104 V/m，而接觸面的電場強度達到了5.07×104 V/m.這與Jie等［23］通過模擬微波輔助熱解塑料和鐵基催化劑，發(fā)現(xiàn)界面處的電場強度和加熱速率由于界面極化效應而顯著增加所得到的結(jié)果一致.

2.3 不同顆粒粒徑對微波輔助熱解過程的影響

不同顆粒粒徑對腔體的電場強度及分布影響較小.如圖5所示，隨著顆粒粒徑的增大顆粒，腔體的電場強度由3.70×104 V/m增加至3.79×104 V/m，電場強度及分布變化都很小，這主要是由于影響電場強度與分布的主要因素為微波功率、腔體結(jié)構(gòu)、多元固體廢棄物顆粒所在腔體位置以及端口激勵等有關(guān)，顆粒的粒徑對其影響較小.

與電場強度相反的是，顆粒粒徑的增大會顯著影響溫度場的分布，如圖6所示，通過對多元固體廢棄物不同顆粒粒徑對溫度場影響的分析，可以發(fā)現(xiàn)，隨著顆粒粒徑的增大，顆粒的升溫速率會顯著降低.當顆粒由0.4 mm分別增大至0.8、1.0以及1.2 mm時，顆粒的平均溫度由530 ℃降低至424 ℃、372 ℃以及335 ℃，微波吸收劑（生物炭）的溫度變化較為明顯，由610 ℃降低至420 ℃.Gadkari等［24］指出，必須減小樣品的粒徑以提高樣品內(nèi)的傳熱速率.顆粒粒徑會顯著影響顆粒的溫度場分布，隨著顆粒粒徑的增大，所有顆粒的溫度均會降低，這主要是因為隨著顆粒粒徑的增大，熱通量會隨之減小，對其余顆粒的熱傳遞也會隨著接觸面積的增大受到限制［25］.

2.4 驗證實驗

研究表明，在微波功率800 W、加熱時間240 s的條件下，該仿真模型與實驗結(jié)果具有較好的一致性，如圖7所示，模擬與實驗升溫速率分別為156.5 ℃/min和150 ℃/min，可驗證本研究模擬的準確性.而實驗達到最終溫度（600 ℃）較模擬所用時間較長一些，其主要原因是模擬過程中所設置的理想邊界條件所導致的，如模擬中保溫層與外界沒有熱交換，但實際中存在熱損耗.此外，對多元固體廢棄物顆粒的熱解產(chǎn)物進行了分析，結(jié)果表明，多元固體廢棄物顆粒微波輔助熱解產(chǎn)物主要為熱解氣（54.6 wt%）、熱解油（26.0 wt%）以及熱解炭（22.4 wt%）.

3 結(jié)論

本文利用COMSOL 有限元軟件對微波輔助熱解多元固體廢棄物顆粒過程進行了模擬，并通過實驗驗證了模擬的準確性.對微波輔助熱解過程中多元顆粒組成、不同顆粒粒徑進行了計算分析，得到的主要結(jié)論如下：

多元固體廢棄物的組成會影響各個顆粒的加熱速率及溫度分布，引入合適的顆粒有利于增大顆粒對微波的利用率，顆粒間存在的界面極化效應使得顆粒間接觸面的電場強度及加熱速率顯著高于其余界面；而增大顆粒粒徑對微波腔體的電場強度及分布影響較小，但會一定程度上降低顆粒的升溫速率.通過實驗測得生物質(zhì)顆粒與廚余垃圾顆粒的介電損耗角正切會隨著溫度的升高而增大，從而能夠進一步提高顆粒的微波利用效率并實現(xiàn)快速升溫.

驗證實驗表明該仿真模型與實驗結(jié)果具有較好的一致性.論文研究有助于明晰多元固體廢棄物顆粒微波輔助熱解過程的多場耦合特性，為以城市生活垃圾為代表的固體廢棄物資源的熱化學轉(zhuǎn)化利用提供了理論依據(jù).

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【責任編輯：蔣亞儒】