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    無機材料固化鎘鉛鎳污染土的環(huán)境效應(yīng)及失穩(wěn)機制

    2024-01-01 00:00:00李敏張然然田冰雪
    土木建筑與環(huán)境工程 2024年4期
    關(guān)鍵詞:環(huán)境效應(yīng)

    摘要:固化污染土的環(huán)境效應(yīng)是廢土二次應(yīng)用過程中需研究的工程問題。以鎘、鉛、鎳污染土為研究對象,通過固化率指標(biāo)初篩適宜固化材料配比,模擬干濕循環(huán)、長期浸水、高溫、凍融循環(huán)環(huán)境,以浸出毒性指標(biāo)評價水泥、水泥+粉煤灰、石灰固化后土體的環(huán)境效應(yīng),并結(jié)合微觀形態(tài)及重金屬形態(tài)分析,評價失穩(wěn)機制。結(jié)果表明:無機材料可將土中重金屬的固化率提高至90%以上,8%的石灰適用于鎘污染土的固化,32%+8%的水泥+粉煤灰適用于鉛及鎳污染土的固化。水環(huán)境(干濕、浸水)條件下固化污染土均不存在環(huán)境風(fēng)險,其浸出毒性均低于《危險廢物鑒別標(biāo)準(zhǔn) 浸出毒性鑒別》(GB 5085.3—2007)中的限值;但無機材料固化污染土對溫度(高溫、凍融)敏感,特別是水泥、水泥+粉煤灰固化污染土,在溫度超過70 ℃時的浸出毒性超過標(biāo)準(zhǔn)中限值,在凍融循環(huán)5~7次時接近標(biāo)準(zhǔn)限值。高溫會促使重金屬賦存形態(tài)從穩(wěn)定態(tài)向非穩(wěn)定態(tài)轉(zhuǎn)化,凍融循環(huán)會破壞重金屬-固化產(chǎn)物體系的結(jié)構(gòu)。無機材料固化重金屬污染土的應(yīng)用需要考慮環(huán)境溫度的影響。

    關(guān)鍵詞:重金屬污染土;固化污染土;固化配比;環(huán)境效應(yīng);失穩(wěn)機制;浸出毒性

    中圖分類號:X53" " "文獻標(biāo)志碼:A" " "文章編號:2096-6717(2024)04-0202-09

    Environmental effects and instability mechanism of cadmium, lead and nickel contaminated soil solidified by inorganic materials

    LI Mina,b, ZHANG Ranrana, TIAN Bingxuea

    (a. School of Civil and Transportation Engineering; b.Hebei Research Center of Civil Engineering Technology, Hebei University of Technology, Tianjin 300401, P. R. China)

    Abstract: The environmental effect of solidified contaminated soil is an engineering issue that needs to be studied in the process of waste soil reapplication. Taking cadmium, lead and nickel contaminated soil as the research object, through the initial screening of the curing rate index, the suitable curing material ratio, simulating wetting and drying cycles, long-term water immersion, high temperature, freeze-thaw cycles environment, and evaluate the environmental effects of soil after cement, cement+fly ash and lime solidification by the leaching toxicity index, combined with microscopic and heavy metal morphology analysis, evaluate the instability mechanism. The result shows that inorganic materials can increase the solidification rate of heavy metals to more than 90%, 8% lime is suitable for the solidification of cadmium contaminated soil, and 32%+8% cement+fly ash is suitable for lead and nickel contaminated soil. Solidification of contaminated soil under water environment (wetting and drying , water immersion) has no environmental risk, and its leaching toxicity is lower than the limit in the Identification standard for hazardous wastes: Identification for extraction toxicity (GB 5085.3—2007); but solidification contaminated soil is sensitive to temperature (high temperature, freeze-thaw), especially cement, cement+fly ash solidified contaminated soil, when the temperature exceeds 70 ℃, the leaching toxicity exceeds the standard limit, and it is close to the freeze-thaw cycles 5-7 times the standard limit. High temperature will promote the transformation of the occurrence of heavy metals from a stable state to an unsteady state. The freeze-thaw cycles will destroy the structure of the heavy metal-solidified product system. The application of inorganic materials to solidify heavy metal contaminated soil needs to consider the influence of environmental temperature.

    Keywords: heavy metal contaminated soil; solidified contaminated soil; curing ratio; environmental effects; instability mechanism; leaching toxicity

    《2020中國生態(tài)環(huán)境狀況公報》[1]顯示,影響農(nóng)用地土壤環(huán)境質(zhì)量的主要污染物是重金屬。隨著工業(yè)化和城鎮(zhèn)化不斷推進,重金屬污染已成為中國當(dāng)前最突出的土壤環(huán)境問題[2],開展重金屬污染土體治理與修復(fù)工作迫在眉睫。

    固化穩(wěn)定化被美國國家環(huán)保局(USEPA)認(rèn)為是處理有毒有害固廢的最佳技術(shù)[3],其應(yīng)用比例顯著高于其他修復(fù)技術(shù),是當(dāng)前環(huán)境巖土領(lǐng)域的研究熱點[4]。固化后污染土中重金屬的遷移性、滲透性、生物有效性均降低[5-6],但局限性在于該技術(shù)并未降低重金屬總量,在污染土資源化利用過程中重金屬可能重新溶出。因此,固化土在復(fù)雜環(huán)境中的浸出特性直接決定了其是否具有長期化學(xué)穩(wěn)定性及可利用性。曹智國等[7]研究表明,8種水泥、石灰配比的固化鉛污染土均滿足干濕循環(huán)要求;楊潔等[8]發(fā)現(xiàn)反復(fù)凍融處理會使穩(wěn)定化土壤中砷的不穩(wěn)定形態(tài)增加19.81%,浸出濃度由115.5 μg/L增加至151.5 μg/L。

    目前,學(xué)者們主要致力于固化土在不同環(huán)境中的力學(xué)特性如無側(cè)限抗壓強度等的研究[9-11],少有的浸出特性研究也聚焦干濕循環(huán)、凍融循環(huán),尚未考慮極端濕度、溫度條件對重金屬浸出的影響。中國暴雨、高溫天氣頻現(xiàn),二次利用的固化污染土有可能暴露在長期浸水、高溫環(huán)境中。筆者以環(huán)境效應(yīng)及失穩(wěn)機制研究為目標(biāo),借助固化率初篩適宜的固化材料配比,模擬干濕循環(huán)、長期浸水、高溫、凍融循環(huán)等環(huán)境,以浸出毒性為評價指標(biāo),探討水泥、水泥+粉煤灰、石灰固化鎘鉛鎳污染土的環(huán)境效應(yīng)及失穩(wěn)機制,力求為固化重金屬污染土在工程中的實際應(yīng)用提供理論基礎(chǔ)。

    1 試驗材料與方法

    1.1 試驗材料

    試驗用粉質(zhì)黏土的物理化學(xué)性質(zhì)見表1。

    固化材料的主要化學(xué)成分及質(zhì)量分?jǐn)?shù)見表2。水泥為普通硅酸鹽42.5#水泥;粉煤灰取自天津楊柳青電廠,主要由煤灰和爐渣組成(質(zhì)量比是7:3),主要成分為SiO2、Al2O3及Fe2O3;石灰為白色粉末狀固體,CaO含量(灼燒后)≥99%。

    1.2 試驗方法

    1.2.1 試樣的制備及固化率測試

    根據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量 建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)》(GB 36600—2018)[12],按第一類用地管制值配置47 mg/kg的鎘污染土、800 mg/kg的鉛污染土、600 mg/kg的鎳污染土。

    依據(jù)《公路土工試驗規(guī)程》(JTG 3430—2020)[13],將風(fēng)干土研磨過2 mm篩,將Cd(NO3)2·4H2O、Pb(NO3)2、Ni(NO3)2·6H2O溶液淋入土壤并充分?jǐn)嚢杈鶆颍磁c干土質(zhì)量百分比摻入固化材料并充分混合。參考已有研究[14-16],水泥質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%、20%、30%、40%、50%、60%;保持水泥和粉煤灰總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%不變,用不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的粉煤灰代替水泥,配比為36%水泥+4%粉煤灰、32%水泥+8%粉煤灰、28%水泥+12%粉煤灰、24%水泥+16%粉煤灰;石灰質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2%、4%、6%、8%、10%。

    干濕及凍融循環(huán)試驗過程中試樣內(nèi)水分遷移會導(dǎo)致重金屬的遷移,造成試樣中重金屬分布不均。因目前業(yè)內(nèi)尚無試樣尺寸的統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn),故在設(shè)計試樣尺寸時適當(dāng)降低高度,以減小重金屬隨高度分布不均對測試結(jié)果的影響。采用靜壓法制備直徑為60 mm、高度為40 mm的試樣(圖1)。試樣含水率設(shè)定為25%(無機材料完全水解所需水量的理論值)。

    固化率測試過程根據(jù)《固體廢物 浸出毒性浸出方法 醋酸緩沖溶液法》(HJ/T 300—2007),步驟為:

    1)試樣在溫度25 ℃,濕度≥90 %條件下養(yǎng)護28 d;

    2)用試劑水稀釋17.25 mL冰醋酸定容至1 L,配置成浸提劑;

    3)取粒徑小于9.5 mm的樣品于提取瓶中,按液固比20:1加入浸提劑,25 ℃下翻轉(zhuǎn)振蕩20 h;

    4)在壓力過濾器上裝好0.45 μm濾膜,過濾獲得浸出液;

    5)為保證重金屬完全浸出,浸出液用硝酸酸化至pHlt;2,并于4 ℃冷藏保存;

    6)用原子吸收分光光度計(圖2)測定浸出液中重金屬濃度,按式(1)計算固化率。

    式中:Q為固化率,%;C0為未添加固化材料重金屬初始浸出濃度,mg/L;C為添加固化材料后重金屬浸出濃度,mg/L。

    1.2.2 環(huán)境效應(yīng)試驗

    干濕環(huán)境模擬:依據(jù)美國ASTM D4843-88 [17],將固化土放在透水石上再放入水槽中,加水至土樣高度的1/2,直至土樣上表面出水;取出試樣,放入20 ℃養(yǎng)護室內(nèi)脫水24 h,為一次干濕循環(huán),循環(huán)0、1、3、5、7、10次。

    浸水環(huán)境模擬:將土樣完全浸入水面以下,浸泡時間為7、14、21、28 d。

    高溫環(huán)境模擬:利用烘箱調(diào)節(jié)溫度,土樣被分別放置50、60、70 ℃條件下12 h。

    凍融環(huán)境模擬:依據(jù)京津冀近50年氣候條件,選擇-20 ℃為凍結(jié)溫度,20 ℃為融化溫度,土樣包裹保鮮膜放入快速凍融試驗機內(nèi),凍結(jié)12 h、融化12 h為一次凍融循環(huán),循環(huán)0、1、3、5、7、10次。

    對干濕、凍融循環(huán)后土樣進行預(yù)試驗,即在試樣剖面中軸線處由下至上等距依次取5個樣測試浸出濃度。預(yù)試驗結(jié)果表明,不同取樣位置處重金屬浸出濃度幾乎沒有差別,因此,降低試樣高度能夠保證水分遷移過程中重金屬分布的均勻性。另據(jù)文獻報道[18],相較于水分,溫度是影響重金屬浸出的主要因素,故干濕、浸水、凍融、高溫環(huán)境下均從中心取樣點(圖3)取樣,測試浸出毒性。采用Tessier連續(xù)提取法進行重金屬形態(tài)分析試驗[19]。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 無機固化劑適宜摻量的確定

    水泥對土中鎘、鉛、鎳的固化率分別為90.20%、86.48%、90.06%(圖4(a)),且隨水泥質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,重金屬的固化率上升,但40%~60%時,固化率幾乎保持不變,水泥的最佳摻量為40%。采用粉煤灰替換等量水泥后,鎘、鉛、鎳的固化率在8%替換量下分別提升了3.33%、5.70%、2.38%(圖4(b)),但隨粉煤灰質(zhì)量分?jǐn)?shù)的繼續(xù)增大,重金屬固化率大幅度下降,說明粉煤灰在改善固化效果方面具有局限性,過多粉煤灰不利于固化。石灰對鎘、鎳的固化率可分別達(dá)93.59%、92.05%,高于單一水泥固化效果,但石灰對鉛的固化效果不佳,出現(xiàn)質(zhì)量分?jǐn)?shù)越大,固化率反而降低的情形(圖4(c)),石灰不適用于鉛的固化。

    從整體上看,3種無機材料對重金屬的固化效果均為Cdgt;Nigt;Pb,但不同重金屬對固化材料依然存在選擇性。結(jié)合固化效果及經(jīng)濟性指標(biāo),鎘、鉛、鎳污染土適宜選用的固化材料及配比分別為石灰(8%)、水泥+粉煤灰(32%+8%)、水泥+粉煤灰(32%+8%),其中水泥+粉煤灰(32%+8%)的通用性較好,適用于混合污染土。

    2.2 固化重金屬污染土環(huán)境效應(yīng)分析

    2.2.1 水泥固化鎘鉛鎳污染土的環(huán)境效應(yīng)

    干濕循環(huán)條件下固化鎘鉛鎳污染土的浸出毒性小于未經(jīng)過干濕循環(huán)的污染土,均遠(yuǎn)小于限值(圖5(a))。干濕循環(huán)1~3次固化污染土的浸出毒性呈小幅度下降趨勢,3次循環(huán)后鎘、鉛、鎳的浸出毒性分別下降了0.218、0.893、0.46 mg/L,3~10次循環(huán)后保持穩(wěn)定。長期浸水條件下具有相似的性質(zhì),浸水后7 d浸出毒性下降,7 d后基本保持不變(圖5(a))。原因是水環(huán)境下養(yǎng)護28 d的試樣中水泥的水化作用其實只完成了2/3[20],循環(huán)中土體頻繁接觸H2O、空氣中的CO2,為水泥水化創(chuàng)造了有利條件,水化得以繼續(xù)進行,生成更多水化產(chǎn)物以繼續(xù)固化重金屬,故重金屬的浸出毒性下降。不同點在于,長期浸水條件水下封閉體系使固化體不能接觸空氣,影響了水解速率,故在穩(wěn)定后污染土的浸出毒性高于干濕循環(huán)條件下的浸出毒性。

    隨溫度升高,水泥固化污染土的浸出毒性顯著增大,70 ℃下鎘污染土、鎳污染土的浸出毒性超標(biāo),分別達(dá)到1.204、5.316 mg/L(圖5(b))。在凍融作用下,水泥固化污染土鎘、鉛、鎳的浸出毒性在1~5次循環(huán)時增加,5次循環(huán)的浸出毒性較未循環(huán)分別增加了0.221、2.06、1.628 mg/L,逼近限值,在5~10次循環(huán)中上下波動但變化幅度不大(圖5(b))。

    依據(jù)《危險廢物鑒別標(biāo)準(zhǔn) 浸出毒性鑒別》(GB 5085.3—2007)[21]中的重金屬浸出限值,在水環(huán)境(干濕循環(huán)、長期浸水)條件下,水泥固化重金屬污染土具有較好的環(huán)境效應(yīng),可以維持穩(wěn)定性,但水泥固化污染土對環(huán)境溫度具有敏感性。在水泥的固化反應(yīng)(硅相和鋁相反應(yīng))作用下[22],污染土中生成了大量的C-S-H凝膠、塊狀Ca(OH)2和針狀的鈣礬石(圖6(a)),同時,自由移動的重金屬污染物被比表面積較大的C-S-H凝膠所吸附并封閉起來,生成了CSH-重金屬絡(luò)合物;鈣礬石也通過離子置換和表面負(fù)電性吸附重金屬,有機結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)重金屬含量占據(jù)主導(dǎo),水泥固化重金屬污染土自身是具有穩(wěn)定性的,這與文獻[23-24]的研究結(jié)果一致。但溫度的改變會導(dǎo)致重金屬形態(tài)及土體微觀結(jié)構(gòu)發(fā)生改變。70 ℃下固化后污染土團聚體發(fā)生破裂,呈現(xiàn)出較多碎散晶體狀(圖6(b)),鎘、鉛、鎳的可交換態(tài)較25 ℃增加6.91%、6.07%、5.54%,鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)含量上升,穩(wěn)定態(tài)含量下降12.13%、10.07%、12.50%。凍融循環(huán)過程中伴隨溫度不斷變化,土體結(jié)構(gòu)由緊密變?yōu)樗缮顟B(tài),孔隙增大,顆粒間距增加(圖6(c)),鎘、鉛、鎳的穩(wěn)定態(tài)含量分別下降7.28%、2.57%、6.08%,可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)含量上升。5~10次循環(huán)土體不斷調(diào)整適應(yīng)了溫度變化,整個粒度成分向均一性發(fā)展[25],浸出毒性也趨于穩(wěn)定。溫度的改變會引起較大粒級顆粒團聚體間的分裂,進而破壞CSH-重金屬結(jié)構(gòu)體系穩(wěn)定性,導(dǎo)致可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的含量增多,浸出毒性增強,這一結(jié)論與文獻[8]一致。溫度是水泥固化土二次應(yīng)用必須考慮的因素。

    2.2.2 水泥粉煤灰固化鎘鉛鎳污染土的環(huán)境效應(yīng)

    水泥粉煤灰固化污染土環(huán)境效應(yīng)的變化規(guī)律與水泥固化時大致相同(圖7),水環(huán)境條件下浸出毒性均遠(yuǎn)小于限值。原因是在水泥水化的堿性環(huán)境中,適量的粉煤灰與硅相反應(yīng)的生成物Ca(OH)2反應(yīng),生成吸附、包裹重金屬的C-S-H,加快水化速度,但反應(yīng)生成的C-S-H覆蓋在粉煤灰顆粒表面,阻礙了剩余粉煤灰的活化(圖8(a));且粉煤灰進行反應(yīng)消耗了一部分后續(xù)鋁相水化所需的OH-,減緩了水化進程,而最佳的粉煤灰摻量對水泥水化起促進作用,經(jīng)3次干濕循環(huán),鎘、鉛、鎳的浸出毒性分別下降0.04、0.598、0.618 mg/L。干濕循環(huán)5次、浸水7 d浸出毒性的穩(wěn)定值均低于水泥單獨固化。

    同樣地,溫度變化會破壞水泥粉煤灰水化產(chǎn)物和重金屬固化體系的結(jié)構(gòu),土顆粒間距增大。凍融循環(huán)5次,鎘、鉛、鎳的穩(wěn)定態(tài)含量分別下降10.26%、6.6%、8.78%,非穩(wěn)定態(tài)含量上升。70 ℃下大的團聚體幾乎分解為游離的小顆粒(圖8(b)),鎘、鉛、鎳的穩(wěn)定態(tài)減少13.05%、10.84%、6.3%。

    2.2.3 石灰固化鎘鉛鎳污染土的環(huán)境效應(yīng)

    由圖9可見,干濕循環(huán)和長期浸水條件下石灰固化污染土的浸出毒性趨于穩(wěn)定,3種重金屬浸出毒性維持在0.452~0.482、3.174~3.325、2.318~2.402 mg/L范圍內(nèi)。沉淀物作為固化產(chǎn)物具有水穩(wěn)定性,溶解度不受浸水與否的影響,不會產(chǎn)生環(huán)境效應(yīng),重金屬的浸出毒性幾乎不變。凍融循環(huán)作用下鎘、鉛、鎳的浸出毒性略有上升。

    與水泥固化土不同的是,高溫條件下浸出毒性上升但幅度不大,原因在于石灰?guī)淼膹妷A性環(huán)境直接將重金屬轉(zhuǎn)化成穩(wěn)定的氫氧化物、碳酸鹽沉淀,重金屬的形態(tài)直接轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定態(tài)(圖10),沉淀并不會隨溫度升高而分解,浸出毒性小幅上升主要是溫度對重金屬浸出的促進作用。

    石灰固化污染土的浸出毒性受環(huán)境變化影響較小,在水環(huán)境和溫度環(huán)境中均具有較好的穩(wěn)定性。

    3 討論

    溫度會對固化污染土產(chǎn)生明顯影響,所有固化體的浸出毒性均升高。固化污染土的實際應(yīng)用過程中,夏季持續(xù)高溫暴曬使地表溫度容易達(dá)到70 ℃以上,固化土的高溫環(huán)境效應(yīng)予以重視。研究發(fā)現(xiàn),水泥、水泥粉煤灰固化污染土浸出毒性在5次凍融循環(huán)時逼近限值。在大面積土壤應(yīng)用中,固化劑和土壤混合程度及凍融溫度條件處于非理想狀態(tài),Tao等[26]、羅仁杰等[27]、Meeravali等[28]的研究中,試樣尺寸、凍融溫度、時間、循環(huán)次數(shù)指標(biāo)的選取都不盡相同,雖然均得出浸出毒性隨凍融次數(shù)的增加先增大后穩(wěn)定的統(tǒng)一規(guī)律,但不同試驗條件獲得的重金屬浸出極值有差距,因此,在大面積推廣前,還應(yīng)研究室內(nèi)模擬試驗和現(xiàn)場原位修復(fù)的差別。

    采用降低試樣高度的方法以保證水分遷移過程中重金屬分布的均勻性,若后續(xù)涉及力學(xué)性質(zhì)如抗壓、抗剪強度的測定,試樣高度需滿足一定要求以便于觀察分析試樣的破壞形態(tài),則可以參考馮亞松[29]用乳膠膜、PVC護筒包裹土樣,并用尼龍繩扎緊的方法使重金屬在土中分布更均質(zhì)。因此,試樣制備前應(yīng)充分考慮試樣高度有無特殊要求,進而采取針對性措施以達(dá)到重金屬均勻分布的目的。

    研究發(fā)現(xiàn)水環(huán)境(干濕、浸水)條件下無機材料固化重金屬污染土均不存在環(huán)境風(fēng)險,其浸出毒性均低于《危險廢物鑒別標(biāo)準(zhǔn) 浸出毒性鑒別》(GB 5085.3—2007)中的限值。而查甫生等[30]、張雪芹[31]研究表明,水泥固化污染土的浸出毒性隨干濕循環(huán)次數(shù)先減小后增大,原因是他們的研究中重金屬離子濃度為5 000 mg/kg的高濃度,高于筆者研究的濃度。故高濃度污染土的固化處置需進行特殊考慮,稀釋降低其濃度水平是提升固化效果的有效措施。

    石灰固化鉛試樣在浸水21 d左右發(fā)生了破碎(見圖11),這是由于石灰含量僅為2 %,不能為土體提供強度支撐,土體顆粒間孔隙較大,浸水后水填充進入土體內(nèi)部空隙導(dǎo)致破壞,但增加石灰摻量會顯著降低鉛的固化率。

    污染土的二次應(yīng)用需要統(tǒng)籌考慮固化率、環(huán)境效應(yīng)和土體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性等因素,按本試驗中的適宜配比,8%的粉煤灰代替水泥可以降低修復(fù)成本,每立方米污染土修復(fù)約節(jié)省40.96元。

    4 結(jié)論

    1)綜合考慮固化率、成本等因素,鎘、鉛、鎳污染土適宜選用的固化材料及配比分別為石灰(8%)、水泥+粉煤灰(32%+8%)、水泥+粉煤灰(32%+8%),其中水泥+粉煤灰(32%+8%)的通用性較好。

    2)水環(huán)境(干濕、浸水)下所有固化體均不存在環(huán)境風(fēng)險,浸出毒性均低于《危險廢物鑒別標(biāo)準(zhǔn) 浸出毒性鑒別》(GB 5085.3—2007)中的限值。干濕循環(huán)及長期浸水條件下,水泥、水泥粉煤灰固化污染土的浸出毒性呈下降趨勢,水環(huán)境能進一步促進水泥水化,增加重金屬固化體的含量;石灰固化污染土的浸出毒性保持穩(wěn)定。

    3)固化污染土對溫度變化敏感。隨溫度的升高,水泥、水泥粉煤灰固化污染土的浸出毒性持續(xù)增大,70 ℃下水泥固化鎘污染土、鎳污染土的浸出毒性超出標(biāo)準(zhǔn)限值,分別達(dá)1.204、5.316 mg/L;水泥粉煤灰固化鎳污染土的浸出毒性超標(biāo)。凍融循環(huán)作用下,水泥、水泥粉煤灰固化土的浸出毒性在5~7次循環(huán)時也接近限值。相比,石灰固化污染土抗溫敏性強于水泥及水泥粉煤灰固化土,雖然浸出毒性未超出標(biāo)準(zhǔn)限值,但也存在緩慢增大現(xiàn)象。高溫會促使重金屬賦存形態(tài)從穩(wěn)定態(tài)向非穩(wěn)定態(tài)轉(zhuǎn)化,凍融循環(huán)會破壞重金屬-固化產(chǎn)物體系的結(jié)構(gòu)。無機材料固化重金屬污染土的應(yīng)用需重點考慮環(huán)境溫度的影響。

    參考文獻

    [1]" 中華人民共和國生態(tài)環(huán)境部. 2020中國生態(tài)環(huán)境狀況公報[EB/OL]. (2021-05-26)[2021-12-06] https://www.mee.gov.cn/hjzl/sthjzk/zghjzkgb/202105/P020210526 572756184785.pdf.

    Ministry of Ecology and Environment of People,s Republic of China. Bulletin of china,s ecological environment 2020 [EB/OL]. (2021-05-26) [2021-12-06] https://www.mee.gov.cn/hjzl/sthjzk/zghjzkgb/202105/P020210526572756184785.pdf.(in Chinese)

    [2]" 駱永明, 滕應(yīng). 我國土壤污染的區(qū)域差異與分區(qū)治理修復(fù)策略[J]. 中國科學(xué)院院刊, 2018, 33(2): 145-152.

    LUO Y M, TENG Y. Regional difference in soil pollution and strategy of soil zonal governance and remediation in China [J]. Bulletin of Chinese Academy of Sciences, 2018, 33(2): 145-152. (in Chinese)

    [3]" MALONE P G, JONES L W, LARSON R J. Guide to the disposal of chemically stabilized and solidified waste (SW-872) [R]. Washington DC: Office of Water and Waste Management, 1980.

    [4]" MOUEDHEN I, COUDERT L, BLAIS J F, et al. Study of factors involved in the gravimetric separation process to treat soil contaminated by municipal solid waste [J]. Journal of Environmental Management, 2018, 209: 23-36.

    [5]" SARWAR N, IMRAN M, SHAHEEN M R, et al. Phytoremediation strategies for soils contaminated with heavy metals: Modifications and future perspectives [J]. Chemosphere, 2017, 171: 710-721.

    [6]" KUMPIENE J, LAGERKVIST A, MAURICE C. Stabilization of As, Cr, Cu, Pb and Zn in soil using amendments-A review [J]. Waste Management, 2008, 28(1): 215-225.

    [7]" 曹智國, 章定文, 劉松玉. 固化鉛污染土的干濕循環(huán)耐久性試驗研究[J]. 巖土力學(xué), 2013, 34(12): 3485-3490.

    CAO Z G, ZHANG D W, LIU S Y. Experimental research on durability of solidified lead-contaminated soils under wetting-drying cycles [J]. Rock and Soil Mechanics, 2013, 34(12): 3485-3490. (in Chinese)

    [8]" 楊潔, 錢趙秋, 王旌. 反復(fù)凍融與高溫老化對砷污染土壤固化穩(wěn)定化效果的影響[J]. 環(huán)境科學(xué), 2017, 38(11): 4844-4849.

    YANG J, QIAN Z Q, WANG J. Effects of repeated freezing and thawing and high temperature aging on the solidification and stabilization of arsenic contaminated soil [J]. Environmental Science, 2017, 38(11): 4844-4849. (in Chinese)

    [9]" LIU C, LV Y R, YU X J, et al. Effects of freeze-thaw cycles on the unconfined compressive strength of straw fiber-reinforced soil [J]. Geotextiles and Geomembranes, 2020, 48(4): 581-590.

    [10]" 侯世偉, 張皓, 楊鎮(zhèn)吉, 等. 磷酸鎂水泥固化銅污染土的凍融穩(wěn)定性研究[J]. 巖石力學(xué)與工程學(xué)報, 2020, 39(Sup1): 3123-3129.

    HOU S W, ZHANG H, YANG Z J, et al. Study on freeze-thaw stability of Cu-contaminated soil solidified by magnesium phosphate cement [J]. Chinese Journal of Rock Mechanics and Engineering, 2020, 39(Sup1): 3123-3129. (in Chinese)

    [11]" 周俊杰, 陳蕾, 唐強, 等. 凍融對固化重金屬污染土強度特性的影響[J]. 南京工業(yè)大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版), 2018, 40(3): 81-87.

    ZHOU J J, CHEN L, TANG Q, et al. Stress-strain properties of heavy metal contaminated soils stabilized/solidified by cement under cyclic freezing-thawing [J]. Journal of Nanjing Tech University (Natural Science Edition), 2018, 40(3): 81-87. (in Chinese)

    [12]" 土壤環(huán)境質(zhì)量 建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)(試件): GB 36600—2018 [S]. 北京: 中國標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2018.

    Soil environmental quality-Risk control standard for soil contamination of development land: GB 36600—2018 [S]. Beijing: Standards Press of China, 2018. (in Chinese)

    [13]" 公路土工試驗規(guī)程: JTG 3430—2020 [S]. 北京: 人民交通出版社股份有限公司, 2020.

    Test methods of soils for highway engineering: JTG 3430— 2020 [S]. Beijing: China Communications Press Co., Ltd., 2020. (in Chinese)

    [14]" MAAITAH O N. Soil stabilization by chemical agent [J]. Geotechnical and Geological Engineering, 2012, 30(6): 1345-1356.

    [15]" EL-AZEEM S A MABD, AHMAD M, USMAN A R A, et al. Changes of biochemical properties and heavy metal bioavailability in soil treated with natural liming materials [J]. Environmental Earth Sciences, 2013, 70(7): 3411-3420.

    [16]" 陳燦, 謝偉強, 李小明, 等. 水泥、粉煤灰及生石灰固化/穩(wěn)定處理鉛鋅廢渣[J]. 環(huán)境化學(xué), 2015, 34(8): 1553-1560.

    CHEN C, XIE W Q, LI X M, et al. Solidification/stabilization treatment of Pb and Zn in tailing waste using cement, fly ash and quick lime [J]. Environmental Chemistry, 2015, 34(8): 1553-1560. (in Chinese)

    [17]" Standard test method for wetting and drying test of solid wastes: ASTM D4843-88 [S]. West Conshohocken: American Society for Testing and Materials, 2009.

    [18]" ANTEMIR A, HILLS C D, CAREY P J, et al. Long-term performance of aged waste forms treated by stabilization/solidification [J]. Journal of Hazardous Materials, 2010, 181(1/2/3): 65-73.

    [19]" TESSIER A, CAMPBELL P G C, BISSON M. Sequential extraction procedure for the speciation of particulate trace metals [J]. Analytical Chemistry, 1979, 51(7): 844-851.

    [20]" GLASSER F P. Fundamental aspects of cement solidification and stabilisation [J]. Journal of Hazardous Materials, 1997, 52(2/3): 151-170.

    [21]" 國家環(huán)境保護總局. 危險廢物鑒別標(biāo)準(zhǔn) 浸出毒性鑒別: GB 5085.3—2007[S]. 北京: 中國環(huán)境科學(xué)出版社, 2007.

    State Environmental Protection Administration of the People's Republic of China. Identification standards for hazardous wastes-Identification for extraction toxicity: GB 5085.3—2007[S]. Beijing: China Environmental Science Press," 2007. (in Chinese)

    [22]" 孔祥明, 盧子臣, 張朝陽. 水泥水化機理及聚合物外加劑對水泥水化影響的研究進展[J]. 硅酸鹽學(xué)報, 2017, 45(2): 274-281.

    KONG X M, LU Z C, ZHANG C Y. Recent development on understanding cement hydration mechanism and effects of chemical admixtures on cement hydration [J]. Journal of the Chinese Ceramic Society, 2017, 45(2): 274-281. (in Chinese)

    [23]" 章定文, 項蓮, 曹智國. CaO對鈣礬石固化/穩(wěn)定化重金屬鉛污染土的影響[J]. 巖土力學(xué), 2018, 39(1): 29-35.

    ZHANG D W, XIANG L, CAO Z G. Effect of CaO on ettringite stabilization/solidification of lead-contaminated soil [J]. Rock and Soil Mechanics, 2018, 39(1): 29-35. (in Chinese)

    [24]" HALIM C E, AMAL R, BEYDOUN D, et al. Implications of the structure of cementitious wastes containing Pb(II), Cd(II), As(V), and Cr(VI) on the leaching of metals [J]. Cement and Concrete Research, 2004, 34(7): 1093-1102.

    [25]" BABA A, GURDAL G, SENGUNALP F, et al. Effects of leachant temperature and pH on leachability of metals from fly ash. A case study: Can thermal power plant, Province of Canakkale, Turkey [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2008, 139(1/2/3): 287-298.

    [26]" TAO Z F, ZHANG Y, CHEN X R, et al. Effects of freeze-thaw cycles on the mechanical properties of cement-fiber composite treated silty clay [J]. Construction and Building Materials, 2022, 316: 125867.

    [27]" 羅仁杰, 李發(fā)永. 凍融作用對土壤重金屬遷移轉(zhuǎn)化及修復(fù)調(diào)控的研究進展[J]. 環(huán)境生態(tài)學(xué), 2021, 3(2): 62-68.

    LUO R J, LI F Y. Effects of freezing-thawing on the migration, transformation and remediation of heavy metals in soil [J]. Environmental Ecology, 2021, 3(2): 62-68. (in Chinese)

    [28]" MEERAVALI K, ALLA S, SYED H, et al. An analysis of freeze-thaw cycles on geotechnical properties of soft-soil [J]. Materials Today: Proceedings, 2020, 27: 1304-1309.

    [29]" 馮亞松. 鎳鋅復(fù)合重金屬污染黏土固化穩(wěn)定化研究——可持續(xù)固化劑研發(fā)與性能測評[D]. 南京: 東南大學(xué), 2021.

    FENG Y S. Solidification/stabilization of clay soil contaminated by nickel and zinc: Sustainable binder development and performance evaluation [D]. Nanjing: Southeast University, 2021. (in Chinese)

    [30]" 查甫生, 劉晶晶, 許龍, 等. 水泥固化重金屬污染土干濕循環(huán)特性試驗研究[J]. 巖土工程學(xué)報, 2013, 35(7): 1246-1252.

    ZHA F S, LIU J J, XU L, et al. Cyclic wetting and drying tests on heavy metal contaminated soils solidified/stabilized by cement [J]. Chinese Journal of Geotechnical Engineering, 2013, 35(7): 1246-1252. (in Chinese)

    [31]" 張雪芹. 干濕循環(huán)作用下堿渣固化重金屬污染土的穩(wěn)定性研究[D]. 合肥: 合肥工業(yè)大學(xué), 2017.

    ZHANG X Q. Research on stability of soda residue solidified/stabilized heavy mental contaminated soils under wetting-drying cycles [D]. Hefei: Hefei University of Technology, 2017. (in Chinese)

    (編輯" 王秀玲)

    收稿日期:2021?12?07

    基金項目:國家自然科學(xué)基金(51978235);河北省自然科學(xué)基金(E2018202274);河北省科技創(chuàng)新戰(zhàn)略基金(20180602)

    作者簡介:李敏(1985- ),女,博士,教授,主要從事污染土的處置研究,E-mail:limin0409@hebut.edu.cn。

    Received: 2021?12?07

    Foundation items: National Natural Science Foundation of China (No. 51978235); Natural Science Foundation of Hebei (No. E2018202274); Science and Technology Innovation Strategic Fundation of Hebei (No. 20180602)

    Author brief: LI Min (1985- ), PhD, professor, main research interest: disposal of contaminated soil, E-mail: limin0409@hebut.edu.cn.

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