強化混凝對低濁含藻水污染控制研究

摘要：針對水源地夏季藻類暴發(fā)現(xiàn)象，探究了單獨投加聚合氯化鋁（PAC）、輔助投加高嶺土為助凝劑，以及高錳酸鉀（KMnO4）預氧化強化混凝3種工藝對穩(wěn)定生長期內(nèi)不同藻細胞濃度的低濁含藻水中OD680、UV254、DOC和濁度的去除效果。結(jié)果表明，當藻細胞密度為105個/mL時，輔助投加高嶺土提高初始濁度至10 NTU后投加10 mg/L PAC對OD680、UV254、DOC的去除效果最佳，分別為96.8%、52.0%、55.1%，且沉淀30 min后出水濁度小于1 NTU；當藻細胞密度為106個/mL時，采用KMnO4預氧化（1.2 mg/L，1.5 h）強化混凝可有效降低PAC投加量（4 mg/L），對OD680、UV254、DOC的去除效果最佳，分別為97.5%、39.3%、25.4%，且沉淀30 min后出水濁度仍小于1 NTU。掃描電鏡（SEM）結(jié)果顯示，預氧化對藻細胞的損傷較小，外殼出現(xiàn)輕微變化，混凝后對藻細胞的包裹性更強。對于實際低濁含藻水源水，KMnO4預氧化強化混凝工藝對藻類、有機物和濁度的去除效果最優(yōu)，同時在出水濁度達標情況下可以大幅減少混凝劑使用量。

關(guān)鍵詞：低濁含藻水；高錳酸鉀；聚合氯化鋁；強化混凝；藻密度

中圖分類號：X52 " " " "文獻標志碼：A " " " "文章編號：1674-3075（2024）06-0172-08

近年來，受全球氣候變暖和水體富營養(yǎng)化影響，湖泊和水庫等水源地藻華頻發(fā)，嚴重危害飲用水安全（張童等，2022；Fan et al，2023）。在夏季藻類暴發(fā)期，水廠常面臨除藻除濁效果下降、濾網(wǎng)頻繁堵塞、消毒副產(chǎn)物（DBPs）生成勢增加等問題（易晉等，2021）。富營養(yǎng)化水體往往呈現(xiàn)低濁（低于20 NTU）、高藻特征，顆粒物表面帶負電，在混凝過程中產(chǎn)生的絮體松散、密實度低并且沉降性差，增加了混凝劑的消耗量（王兆東等，2017）。在水處理過程中，藻細胞表面的胞外有機物（EOM）對藻細胞具有保護作用，不僅限制了傳統(tǒng)工藝對藻細胞及其代謝物的去除效果，還可能造成濾料池堵塞、凈水建筑物腐蝕、管網(wǎng)使用壽命縮短等危害（倪蓉等，2024）。目前飲用水處理廠對低濁高藻水通常采用加大混凝劑投加量來控制出水指標，但因藻細胞表面帶負電且穩(wěn)定性強，常面臨除污效果差和藥劑消耗量高等問題。

為解決低濁高藻水污染控制難題，國內(nèi)外水廠藻類去除方法大部分采用預氧化強化混凝工藝，常見的有次氯酸鈉（Wan et al，2019）、高錳酸鹽（Wang et al，2023a）、過氧乙酸（Zhu amp; Liu，2022；Liu et al，2024）、臭氧（Wang et al，2023b）、以及紫外（Dai et al，2020）聯(lián)用等氧化方法。如陽離子聚合物、陽離子淀粉、硅烷改性復合材料等除藻工藝目前還處在實驗室科研階段（Zhang amp; Mao，2023；Xia et al，2023；Aditya L et al，2024）。Zhao等（2024）在次氯酸鈉和粉末活性炭相互作用對含藻水除污效能的研究發(fā)現(xiàn)，次氯酸鈉可造成藻細胞局部破裂和胞內(nèi)有機物釋放。Wang等（2015）研究表明KMnO4預氧化強化混凝處理含藻水體是一種優(yōu)良且綠色的選擇。相較于其他氧化劑，具有使用方便、副產(chǎn)物少等優(yōu)勢（牛璐瑤等，2020）。El-Dars 等（2015）研究也表明，KMnO4可以降低混凝劑的用量并保持較高的除藻效果，且生成的水合 MnO2還具有助凝功效。

目前，針對低混凝劑濃度下，投加黏土顆粒提高初始濁度并結(jié)合KMnO4預氧化處理不同濃度含藻水的效果仍然缺乏系統(tǒng)性研究。本文以飲用水廠使用最廣泛的聚合氯化鋁（PAC）作為混凝劑，比較單獨投加PAC、高嶺土強化混凝以及KMnO4預氧化強化混凝3種工藝，通過檢測OD680、出水濁度、UV254和總有機碳（DOC）的去除效果，探究投加高嶺土和KMnO4預氧化強化混凝對不同藻濃度的低濁含藻水和水廠原水的處理效能和機理。

1 " 材料與方法

1.1 " 實驗藥劑與儀器

純水（18 MΩ，Mili-Q 超純水），KMnO4（≥99.5 %，分析純，永華化學科技有限公司），PAC（≥98 %，上海麥克林生化科技有限公司），高嶺土（化學純，上海麥克林生化科技有限公司），戊二醛（50 %，分析純，上海麥克林生化科技有限公司），磷酸二氫鈉（≥99 %，分析純，廣東光華科技股份有限公司），十二水合磷酸氫二鈉（≥99 %，分析純，廣東光華科技股份有限公司），乙醇（≥95 %，分析純，上海麥克林生化科技有限公司），乙酸異戊酯（99 %，分析純，上海麥克林生化科技有限公司）。

生物顯微鏡（CX31，奧林巴斯OLYMPUS），光照培養(yǎng)箱（SPX-250B-G，上海博迅實業(yè)有限公司醫(yī)療設備廠），掃描電鏡（SEM，GeminiSEM300，卡爾蔡司光學有限公司，中國），冷凍干燥機（SCIENTZ-18N/A，寧波新芝生物科技股份有限公司），臺式低速自動平衡離心機（TDZ4-WS，長沙湘智離心機儀器有限公司），循環(huán)水式真空泵（SHZ-D III，鞏義市予華儀器有限責任公司），總碳分析儀（TOC-L CPH，島津儀器有限公司，蘇州），雙光束紫外可見光光度計（helios γ，SPR-200-510U，Thermo），六聯(lián)攪拌機（MY3000-6M，武漢市梅宇儀器有限公司），便攜式濁度儀（2100Q，哈希，美國）。

1.2 " 模擬配置低濁含藻水源水

實驗所用的銅綠微囊藻購自中國科學院水生生物研究所國家淡水藻種庫（FACHB），采用BG11培養(yǎng)基培養(yǎng)。接種完成的藻液裝于500 mL錐形瓶中，在光照培養(yǎng)箱中培養(yǎng)，培養(yǎng)溫度為（25±1）℃，光照強度為1 000 lx，光暗比L：D=12 h：12 h，早晚各搖勻1次。實驗均使用穩(wěn)定期初期的銅綠微囊藻，保證其活性。絮凝燒杯實驗前使用純水稀釋高濃度藻液配制模擬含藻水源水，水質(zhì)指標如表1。

1.3 " 實驗原水

實驗原水取自浙江省永康市某水廠水源水，其中優(yōu)勢藻種為小球藻。采用藻類所含的Chl-a指標計算藻細胞數(shù)量，實驗過程中原水主要水質(zhì)參數(shù)均取平均值，詳見表2。2023年6月份PAC投加量為55.9 g/t（即55.9 mg/L），因夏季藻類暴發(fā)，應急投加0.2 g/t（即0.2 mg/L） KMnO4提升藻細胞去除率。

1.4 " 實驗方法

1.4.1 " 藻細胞數(shù)量的確定 " 藻類計數(shù)采用血球計數(shù)法，藻細胞密度與吸光度建立函數(shù)聯(lián)系，繪制藻類數(shù)量與吸光度之間的標準曲線。銅綠微囊藻的最大吸收波長是680 nm，因此用在680 nm波長處的光密度值OD680來表示藻液中藻細胞的數(shù)量。將藻液充分搖勻，稀釋一定倍數(shù)，在電子顯微鏡下對藻細胞進行計數(shù)。每組樣品計數(shù)3次并按照公式①計算藻密度：

[ρ=A1+A2+A3×400×10480×3×n] ①

式中：[ρ]為藻密度；[Ax]為第1、2、3次計數(shù)區(qū)域內(nèi)藻細胞的數(shù)量個數(shù)；n為稀釋倍數(shù)。

1.4.2 " DOC的測定 " 取約40 mL藻液離心，取上清液用0.45 μm的濾器過濾后，采用總碳分析儀測定水中DOC，作為胞外有機物（EOM）的表征。

1.4.3 " 強化混凝除藻實驗 " 取0.5 L配水于六聯(lián)攪拌機燒杯中，投加所需量的PAC、高嶺土或KMnO4。單純投加PAC和高嶺土強化混凝時快速（200 r/min）攪拌1 min，慢速（30 r/min）攪拌10 min，靜置30 min；投加KMnO4時中速（100 r/min）攪拌60 min或90 min預氧化，再投加PAC，快速（200 r/min）攪拌1 min，慢速（30 r/min）攪拌10 min，靜置30 min。于液面以下2 cm處取上清液測定OD680、UV254、濁度、DOC指標并計算去除率。

2 " 結(jié)果與分析

2.1 " 低濃度含藻水去除效果

當藻細胞密度為105個/mL時，分別比較單獨投加PAC、投加高嶺土助凝以及KMnO4強化混凝對低濁含藻水的除污效能，結(jié)果如圖1。

圖1（a）顯示，UV254和DOC去除率隨PAC投加量增加而提高，OD680去除率在74.1%～78.6%，在8 mg/L時趨于平穩(wěn)，原因可能是PAC投加過量，電位轉(zhuǎn)變?yōu)檎姲l(fā)生再穩(wěn)現(xiàn)象，導致混凝效果變差。PAC投加量為10 mg/L時，OD680、UV254和DOC的去除率分別為78.6%、54.7%、40.1%。單一增加PAC投加量對OD680去除率的提升有限，所形成的絮體松散、密實度低，易造成礬花上浮現(xiàn)象，需要對低濁含藻水進行強化處理。

控制其他實驗條件不變，投加5.2、7.8 和10.8 mg/L高嶺土調(diào)節(jié)初始濁度為10、15和20 NTU，探究高嶺土強化混凝時PAC最佳投加量。如圖2（b）所示，當投加10 mg/L PAC時OD680、UV254和DOC的去除率分別提高至96.8%、52.0%和55.1%，藻類和有機物的去除效能顯著提升，同時出水濁度仍然能夠維持在1 NTU以下。在圖1（c）中，提高初始濁度至15NTU時，UV254、DOC和濁度的去除效率受到抑制。在圖1（d）中，進一步提高初始濁度至20 NTU時，藻類及有機物等污染物去除率大幅降低，OD680最高去除率僅為85.1%，原因可能是高嶺土投加過量，溶液中膠體顆粒電負性增加，降低了藻類及有機物的去除效果，并且高嶺土在混凝后仍有剩余，提高了出水濁度（杜瑩瑩，2019）。結(jié)果表明，適量投加高嶺土提高低濁含藻水初始濁度（10 NTU）能夠提高混凝效率，在相同混凝劑投加量情況下可以促進藻類及有機污染物的去除效率，并且不影響出水濁度達標排放。主要原因可能是由于高嶺土的加入增加了低濃度含藻水中的成核顆粒，加大顆粒間有效碰撞的幾率，同時高嶺土的層狀結(jié)構(gòu)令其擁有較大的比表面積和孔隙度，可以為藻細胞和其他污染物提供大量吸附位點，形成密實度更大的礬花，所以OD680、UV254和DOC的去除率與PAC投加量成正比（杜瑩瑩，2019；李晶，2017）。

為保證低混凝劑投加量下仍能實現(xiàn)藻類及污染物的高效去除，采用KMnO4預氧化強化混凝工藝，探究其對低濁含藻水除污效能的影響。由于單一增加PAC的除污效果較差，從經(jīng)濟性考慮，PAC投加量以4 mg/L為宜。如圖1（e）所示，隨著KMnO4投加量提高（0.4～1.6 mg/L），UV254和DOC的去除率逐漸增加，OD680的去除率保持在82%～87%，相比單獨投加PAC時提高近15%，沉淀出水濁度由1.22 NTU降至0.91 NTU。結(jié)果表明，KMnO4預氧化強化混凝工藝可提高藻類及有機物的去除效率，還可在出水濁度達標情況下大幅減少PAC使用量。原因是KMnO4預氧化形成的中間產(chǎn)物水合MnO2具有比表面積大、吸附性能強等優(yōu)點（李思敏等，2020）。水合MnO2作為凝結(jié)核促使絮體形成，通過吸附-共沉作用可與低濁水中細小膠體顆粒結(jié)合形成大分子聚合物，改變藻類表面特性，增加藻類絮體比重，進而強化混凝形成粒徑較大、密實度較高的絮體（張龍等，2013）。綜上，KMnO4預氧化強化混凝工藝可實現(xiàn)低濁含藻水污染物的有效控制。

目前生活飲用水所用聚氯化鋁市場價約2 100元/t，優(yōu)質(zhì)高嶺土市場價約1 000元/t，KMnO4市場價約18 500元/t。在實驗最優(yōu)投加量條件下，計算單獨投加PAC（10 mg/L）、高嶺土（5.2 mg/L）強化混凝（PAC，10 mg/L）、KMnO4（1.6 mg/L）預氧化強化混凝（PAC，4 mg/L）3種工藝的藥劑成本分別為0.021、0.026和 0.038元/t。綜合考慮去除效果和藥劑成本，投加高嶺土提高初始濁度和KMnO4預氧化2種強化混凝工藝均可用于低濃度含藻水（≈105個/mL）污染物控制。

2.2 " 高濃度含藻水去除效果

藻細胞密度為106個/mL時3種混凝工藝的除污效能如圖2。

如圖2（a）所示，隨著PAC投加量增加，OD680、UV254和DOC的去除率逐漸提高，在單獨投加16 mg/L PAC時，OD680、UV254和DOC的去除率分別為95.5%、27.5%、41.8%，但是PAC投加量較高，可能導致經(jīng)濟性較差等問題。

相同條件下，分別投加5.8、16.4和28.8 mg/L高嶺土調(diào)節(jié)初始濁度至20、30 和40 NTU，探究PAC最佳投加量。在圖2（b）中，原始濁度為15～18 NTU，略微提高初始濁度未能有效提高混凝除污效能。圖2（c）顯示，投加12 mg/L PAC時，OD680、UV254和DOC去除率分別為95.4%、45.3%、50.1%，沉淀水的濁度低于1 NTU。提高初始濁度至40 NTU時，仍可實現(xiàn)較好的去除效果，但由于初始濁度過高，相同PAC投加量下沉淀水的濁度高于2.5 NTU（圖2d）。

探究KMnO4預氧化強化混凝工藝對低濁高藻水除污染效能的影響。由于單一增加PAC的除污效果較差，從經(jīng)濟性考慮，PAC投加量以4 mg/L為宜。如圖2（e）所示，隨著KMnO4投加量的提高，OD680的去除率從86.7%緩慢提升至94.5%，沉淀出水濁度由2.04 NTU降至1.35 NTU。結(jié)果表明，KMnO4預氧化不僅可以強化低濁高藻水中藻類及有機物去除效果，還可大幅降低混凝劑投加量。水合MnO2對含芳香環(huán)結(jié)構(gòu)等弱極性有機物分子有吸附作用，因此KMnO4可以氧化去除水中含不飽和雙鍵或含芳香環(huán)結(jié)構(gòu)有機物從而提高UV254去除率。由圖2（a）和圖2（e）對比可知，當PAC投加量相同（4 mg/L）時，KMnO4預氧化有助于出水濁度的控制。

進一步探究低投加量時延長預氧化時間的去除效果。如圖2（f）所示，隨著KMnO4投加量提高，UV254去除率呈現(xiàn)先增加后平穩(wěn)，OD680去除率保持在91.4%～97.5%。由圖2（e）和圖2（f）可知，在KMnO4（1.2 mg/L）和PAC（4 mg/L）投加量條件下，氧化時間由1 h增加到1.5 h，OD680的去除率提高3.1%。在此條件下，OD680、UV254、DOC 的去除效果最佳，分別為 97.5%、39.3%、25.4%。且沉淀出水濁度降至0.93 NTU。原因可能是較長的氧化時間使得KMnO4水解更加完全，原位生成具有吸附效果的水合MnO2作為絮體核心，增加藻細胞的比重和沉降性能（牛璐瑤等，2020）。當KMnO4投加量高于0.8 mg/L時，DOC去除率呈下降趨勢，在1.6 mg/L時僅為10.2%，原因可能是KMnO4氧化時間較長引起藻細胞破裂，胞內(nèi)有機物釋放進入水體，導致胞外有機物升高，降低了混凝去除效果，故KMnO4氧化時間應控制在1 h左右。

在最優(yōu)投加量條件下，計算單獨投加PAC（16 mg/L）、高嶺土（16.4 mg/L）強化混凝（PAC，12 mg/L）、KMnO4（1.2 mg/L） 預氧化強化混凝（PAC，4 mg/L）3種工藝藥劑成本分別為0.034、0.042和0.03元/t。綜合去除效果和藥劑成本，采用KMnO4預氧化強化混凝處理高濃度含藻水（≈106個/mL）最佳方案。

2.3 " 2種混凝工藝下銅綠微囊藻微觀結(jié)構(gòu)的比較

銅綠微囊藻微觀結(jié)構(gòu)如圖3。圖3（a）顯示，藻細胞形貌未明顯變化，表明單獨投加PAC對藻細胞損傷較小，藻細胞間存在較大空隙，可能出現(xiàn)水力攪拌導致藻細胞再懸浮問題（劉世昌等，2012）。圖3（b）中，KMnO4 （1.2 mg/L）預氧化過程中，大部分藻細胞形狀完整，少數(shù)出現(xiàn)犄角、破碎、塌陷等形變，部分胞外有機物包裹在藻細胞外部，利于藻細胞團聚。結(jié)果表明，該濃度下KMnO4對藻細胞的氧化效果較溫和，作用效果較緩慢，僅內(nèi)部結(jié)構(gòu)輕度損傷，胞內(nèi)可溶性有機物釋放量較少，且氧化過程產(chǎn)生的MnO2顆粒對藻細胞具有吸附作用（張曉東等，2017；Ma et al，2023）。如圖3（c）所示，相比單獨投加PAC的絮凝效果，預氧化強化混凝后絮體更密實，團聚現(xiàn)象更明顯。表明KMnO4/PAC對于低濁高藻水中藻細胞去除效果理想。

2.4 " 水廠原水處理效果

針對浙江省永康市某水廠原水水樣（表2），采用高嶺土助凝和KMnO4預氧化2種強化混凝方式探究對水體藻類及其他污染物的去除效果（圖4）。

分別投加2.8和6.0 mg/L高嶺土調(diào)節(jié)水廠原水初始濁度為6和10 NTU，探究高嶺土強化混凝時PAC的最佳投加量。圖4（a）顯示，UV254去除率隨PAC投加量增加而提升，OD680去除率在75%～81%，PAC為12 mg/L時，OD680、UV254和DOC的去除率分別為81.25%、50.4%和38.2%，沉淀出水濁度為0.94 NTU。PAC投加量超過12 mg/L時，DOC和濁度去除效果略有下降，原因可能是PAC投加過量，整體電位轉(zhuǎn)變?yōu)檎姡l(fā)生再穩(wěn)現(xiàn)象，導致混凝效果變差（王林，2014）。由圖4（b）可知，提高初始濁度至10 NTU時，OD680去除率大幅降低，沉淀出水濁度約為2.50 NTU。表明投加高嶺土對有機質(zhì)濃度較高的水源水除污效能較差。由圖4（c）可知，UV254和DOC隨KMnO4濃度增加而提高，OD680隨KMnO4濃度增加而降低。UV254和DOC升高可能是高濃度的KMnO4引起藻細胞破壞，導致胞內(nèi)有機物釋放到水中造成的，因此KMnO4最優(yōu)投加量為0.5 mg/L。由圖4（d）可知，KMnO4預氧化強化混凝工藝可顯著提高OD680、UV254和濁度的去除效果，投加16 mg/L PAC時OD680、UV254和DOC的去除率分別為98.1%、55.2%和27.9%，沉淀出水濁度為0.60 NTU。綜上，適量的KMnO4不僅可以氧化去除水中有機污染物，高效去除藻細胞，生成的MnO2還可強化混凝。

最優(yōu)投加條件下，計算單獨投加PAC（55.9 mg/L）、高嶺土（2.8 mg/L）強化混凝（PAC，12 mg/L）和KMnO4（0.5 mg/L）預氧化強化混凝（PAC，16 mg/L）3種工藝藥劑成本分別為0.117、0.028和0.043 元/t。綜合考慮去除效果和藥劑成本，采用KMnO4預氧化強化混凝為最佳方案。

3 " 結(jié)論

（1）對于低濃度含藻水（≈105個/mL），投加適量高嶺土提高原水濁度強化混凝可以顯著增強藻類和有機物的去除效能。KMnO4預氧化強化混凝不僅可以實現(xiàn)高效除藻及有機物，同時在出水濁度達標情況下還可以大幅減少混凝劑使用量。

（2）對于高濃度含藻水（≈106個/mL），相比高嶺土（16.4 mg/L）強化混凝（PAC，12 mg/L）工藝，采用KMnO4（1.2 mg/L） 預氧化強化混凝（PAC，4 mg/L）工藝對藻類及有機物去除效果更佳，同時適度延長氧化時間有助于進一步提高藻類和濁度的去除效果。

（3）適量KMnO4預氧化對藻細胞的氧化效果較為溫和，大部分藻細胞維持完整形狀，少數(shù)出現(xiàn)犄角、破碎、塌陷等形變現(xiàn)象，原位生成的水合MnO2對藻細胞有一定的吸附和團聚效果，有利于提高絮體密實度和沉降性，從而提高強化混凝效果。

（4）在實際低濁含藻水源水的去除中，KMnO4預氧化強化混凝工藝對藻類、有機物和濁度的去除效果優(yōu)于單獨投加PAC和高嶺土強化混凝工藝，同時在出水濁度達標的情況下還可以大幅減少PAC的使用量。

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（責任編輯 " 鄭金秀）

Pollution Control in Low Algal Turbidity Water Using Enhanced Coagulation

SHEN Song‐tu1， YE Qiao‐ling1， SHI Xin‐bo1， LYU Chang‐gen1， MA Xin2， ZHU Shi‐jun2， DENG Jing2

（1. Qianjiang Water Conservancy Development Co.， Ltd.， Hangzhou " 310013， P.R. China;

2. College of Civil Engineering， Zhejiang University of Technology， Hangzhou " 310014， P.R. China）

Abstract：Frequent algae blooms in lakes and reservoirs during summer has seriously impaired the safety of drinking water sources in recent years. In this study， polyaluminium chloride （PAC） was selected as the coagulant， and we compared the efficacy and mechanism of three treatment processes. Treatment effectiveness was assessed by measuring the OD680， UV254， DOC and turbidity in low algal turbidity water with different algae concentrations and raw water from water treatment plants. The three treatments included： PAC （10 g/L）， PAC with kaolin as a coagulant aid， and enhanced coagulation using pre-oxidation with potassium permanganate （KMnO4， 1.2 mg/L）. Trials were run on simulated source water， including two algal cell concentrations （105 cells /mL， 106 cells /mL） tested during the stable growth period and three levels of turbidity （10， 15， 20 NTU）. With PAC alone， at an algal cell concentration of 105 cells /mL and a turbidity level of 10 NTU， the decreases in OD680， UV254 and DOC were 78.6%， 54.7%， 40.1%. When kaolin was added to the same system， the OD680， UV254 and DOC decreased 96.8%， 52.0% and 55.1%， and the turbidity of the effluent was lt; 1 NTU after 30 min. At an algal cell concentration of 106 cells /mL， KMnO4 pre-oxidation （1.2 mg/L， 1.5 h） enhanced coagulation with a decrease in PAC dosage （4 mg/L）， and the OD680， UV254 and DOC were reduced by 97.5%， 39.3% and 25.4%. After 30 min， the turbidity of the effluent was still lt; 1 NTU. Based on scanning electron microscope （SEM） imagery， pre-oxidation caused little damage to the algal cells. Only slight changes were observed on the outer membrane， and encapsulation of algal cells was stronger after coagulation. With raw water from the treatment plant， KMnO4 pre-oxidation enhanced coagulation and gave the highest reductions in algae， organic matter and turbidity. Further， it allows for a significant reduction in coagulant dosage while ensuring that the turbidity of treated water meets the standard.

Key words：low algal turbidity water; potassium permanganate; polyaluminium chloride; enhanced coagulation; algal cell concentration