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    氣體分子在煤結(jié)構(gòu)與煤矸石狹縫結(jié)構(gòu)中的滲透擴(kuò)散模擬

    2023-11-29 10:04:16王文才李俊鵬
    煤礦安全 2023年11期
    關(guān)鍵詞:煤矸石擴(kuò)散系數(shù)溶解度

    王文才 ,王 鵬 ,曹 釗 ,李俊鵬

    (內(nèi)蒙古科技大學(xué) 礦業(yè)與煤炭學(xué)院,內(nèi)蒙古 包頭 014010)

    煤矸石是在成煤過程中形成的巖石,在煤炭開采和洗選加工過程中,作為固體廢棄物排出,與少量煤炭、黃鐵礦等可燃物混合堆放形成煤矸石山。由于長期堆放,對周圍環(huán)境造成各種嚴(yán)重危害[1-4]。煤矸石山的自燃由于其頻發(fā)性且危害大的特點(diǎn)成為研究熱點(diǎn),眾多學(xué)者已經(jīng)通過理論和實(shí)驗(yàn)研究得出其自燃規(guī)律[5-6]、治理技術(shù)[7-9]和生態(tài)修復(fù)[10-11]等成果。影響煤矸石山自燃的原因主要分為內(nèi)部因素和外部因素,內(nèi)部因素包括煤矸石的物理性質(zhì)和自燃傾向性等;外部因素中最重要的是矸石山的滲透率,它表征了向煤矸石山供氧的難易程度,且對煤矸石自燃起著極其重要的作用[12]。PERERAMSA 等[13]通過三軸試驗(yàn)和數(shù)值模擬相結(jié)合建立了氣體在多孔砂巖中的流動模型,解釋了流體在巖石中的流動行為;楊偉等[14]在余為等[15]、李順才等[16]的研究基礎(chǔ)上通過控制方程和滲流實(shí)驗(yàn)計(jì)算出氣體滲透率,得出巖石的破碎程度越高, 其對氣體的傳輸能力越弱, 氣體滲透率越小的基本規(guī)律;LI 等[17]對單一粒徑煤樣和混合粒徑煤樣進(jìn)行滲流試驗(yàn),分析了各向同性荷載作用下的壓實(shí)特性和滲透性特征;趙芳芳[18]將滲透試驗(yàn)運(yùn)用在不同粒徑不同級配下的煤矸石,得出分形維數(shù)與滲透系數(shù)之間呈負(fù)指數(shù)關(guān)系,從而驗(yàn)證了矸石山滲透性的非均勻性。

    國內(nèi)外研究人員采用量子化學(xué)和分子模擬方法對滲透擴(kuò)散特性做了大量研究工作。潘艷秋等[19]采用非平衡分子動力學(xué)方法模擬了CH4/CO2氣體混合物通過單孔狹縫的傳遞和分離,并考察了膜孔徑、體系溫度和壓力等因素對其傳遞過程的影響;HU 等[20]模擬了烴類分子與水分子在有機(jī)質(zhì)孔隙中的分布特征,認(rèn)為有機(jī)質(zhì)孔隙的官能團(tuán)可影響水分的滲透率;趙天逸[21]、李樹剛等[22]、楊宏民等[23]針對氣體孔隙賦存規(guī)律,利用吸附-解吸行為進(jìn)行微觀機(jī)理研究。通常氣體在巖石內(nèi)部擴(kuò)散較慢,不同氣體的滲透性差異不但取決于氣體本身的擴(kuò)散性能,還取決于滲透物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和類型。

    因此,以干燥多風(fēng)的烏海礦區(qū)作為研究背景,依據(jù)所在地區(qū)空氣含量,采用分子模擬方法對SO2、NO2、O2、N2和O35 種氣體分子在煤矸石山(煤矸石、煤)的滲透行為進(jìn)行模擬研究。通過分子動力學(xué)模擬和蒙特卡羅模擬,得到氣體分子的滲透狀態(tài)并解釋滲透過程的影響因素,從而求出氣體的滲透系數(shù)。

    1 模擬細(xì)節(jié)

    1.1 模型建立

    模型的構(gòu)建和計(jì)算均采用Material studios 軟件進(jìn)行。煤模型選取包括環(huán)烷烴和甲基的煙煤大分子結(jié)構(gòu)[24],該分子結(jié)構(gòu)式為C191H163NO8。然后通過Amorphous Cell 模塊將2 個(gè)優(yōu)化后的煤分子模型填充到三維周期性邊界晶胞中得到初始煤晶格模型,密度設(shè)置為1.3 g/cm3。進(jìn)一步將初始煤晶格模型進(jìn)行退火處理和幾何優(yōu)化[23],最終得到的煤分子結(jié)構(gòu)模型如圖1。

    圖1 煤分子結(jié)構(gòu)模型Fig.1 Molecular model of coal

    煤矸石的主要礦物組成為高嶺石,其晶層間孔隙多為小于10 nm 的狹縫狀孔隙[25],因此以高嶺石模型代表煤矸石模型,構(gòu)建1 nm 的狹縫模型。所用高嶺石晶胞模型為Materials Studio 模型庫中自帶的高嶺石晶胞模型,初始模型具有典型的1∶1 型層狀晶體結(jié)構(gòu)。然后構(gòu)建高嶺石(001)面并添加真空層使其具有三維周期性邊界條件,隨后擴(kuò)胞為3×2×2 規(guī)模的超晶胞結(jié)構(gòu),最后利用build layers 構(gòu)建1 nm 厚度的狹縫結(jié)構(gòu)。進(jìn)行過結(jié)構(gòu)優(yōu)化后的高嶺石和氣體分子結(jié)構(gòu)模型如圖2,模型確保初始構(gòu)型能量最低。

    圖2 高嶺石和氣體分子結(jié)構(gòu)模型Fig.2 Molecular model of kaolinite and gas

    1.2 分子動力學(xué)模擬

    在煤分子模型與高嶺石模型中分別加入10 個(gè)SO2、NO2、O2、N2和O3分子,構(gòu)成物質(zhì)-氣體體系,并對體系分別進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化。動力學(xué)性質(zhì)計(jì)算在Forcite 模塊中進(jìn)行,在整個(gè)模擬過程中,分子力場采用COMPASS Ⅱ力場,選用NVT 正則系統(tǒng)[26],初始速度服從玻爾茲曼隨機(jī)分布,總模擬時(shí)長1 ns,時(shí)間步長為1 fs,溫度控制采用Nose方法,壓力控制采用Berendsen 法,長程靜電作用和范德華作用的加和計(jì)算分別采用Ewald 和Atom based 方法,截?cái)喟霃讲捎?2.5 ?(1 ?=10-10m),精度為10-3kcal/mol(1 kcal=4.186 kJ),用后500 ps 的數(shù)據(jù)研究體系的動力學(xué)性質(zhì)。

    1.3 蒙特卡羅模擬

    運(yùn)用Sorption 模塊對優(yōu)化后的模擬體系進(jìn)行巨正則蒙特卡洛計(jì)算[27]。計(jì)算過程中采用周期性邊界條件,分子力場選用COMPASS Ⅱ力場,設(shè)置平衡步數(shù)為1×106步,產(chǎn)出步數(shù)為 3×106步,計(jì)算精度設(shè)置為Medium,范德華相互作用采用Atom based 求和法,截?cái)喟霃綖?2.5×10-10m,精度為10-3kcal/mol,范德華力計(jì)算采用 Atom based 算法;靜電力計(jì)算采用Ewald 算法,設(shè)定溫度為1 078 K,壓強(qiáng)變化范圍為101~1 013 kPa。最后采用Metropolis 算法分別選定SO2、NO2、O2、N2和O3作為吸附質(zhì)計(jì)算5 種氣體在煤和高嶺石中的吸附等溫線。

    1.4 滲透系數(shù)計(jì)算

    氣體在巖石微觀孔隙結(jié)構(gòu)中的滲透系數(shù)K可以用擴(kuò)散系數(shù)D和溶解度系數(shù)S來表示三者之間的定量關(guān)系:

    擴(kuò)散系數(shù)D表示氣體或固體擴(kuò)散程度的物理量,運(yùn)用愛因斯坦模型[28]來計(jì)算擴(kuò)散系數(shù):

    式中:N為分子數(shù);ri(0)為分子的初始位矢;ri(t)為時(shí)間t時(shí)的分子位矢。

    均方位移(MSD)是對給定粒子周圍其它粒子的平均距離的測量[29],MSD 計(jì)算公式如下:

    滲透平衡時(shí)氣體分子在巖石層中滲透的物質(zhì)量稱為溶解度系數(shù),當(dāng)壓力p為0 時(shí)對吸附等溫線求斜率即為溶解度系數(shù)S:

    式中:C為吸附濃度,cm3(STP)/cm3。

    將sorption 模塊模擬的各氣體分子的吸附等溫線用Langmiur 吸附公式的線性表達(dá)式進(jìn)行擬合,然后將得到的吸附公式轉(zhuǎn)化為濃度表達(dá)形式,代入式(5)便可求出溶解度系數(shù)。

    式中:qe為平衡吸附量,mg/g;b為吸附系數(shù);Ce為平衡濃度,mg/L;qm為飽和吸附量,mg/g。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 氣體分子滲透狀態(tài)

    利用氣體滲透模型進(jìn)行了不同壓力下的吸附模擬,得到初始模型的總能量,滲透模型總能量如圖3(1 kcal=4 184 J)。

    圖3 滲透模型總能量Fig.3 The total energy of permeation model

    在298 K 下,氣體-煤和氣體-煤矸石體系的總能量均隨壓力的升高而增大,且壓力一定時(shí),模型總能量大小均存在SO2>O2>O3>N2>NO2,從微觀上看,SO2體系相較于其他氣體體系具有更加穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。在溫度298 K 下,隨著壓力的增大,氣體-煤模型總能量的平均增長率分別為12.10%(O2)、18.58%(N2)、1.20%(SO2)、18.55%(NO2)和18.08%(O3)。氣體-煤矸石狹縫模型總能量的平均增長率分 別 為23.75%(O2)、24.54%(N2)、1.27%(SO2)、25.18%(NO2)和2.89%(O3)。氣體-煤矸石狹縫模型總能量的平均增長率總體上均高于氣體-煤模型,說明壓力的增大對氣體滲透煤矸石狹縫模型的影響也會更大。

    298 K 溫度下O2、N2、SO2、NO2、O35 種氣體分子在煤模型和煤矸石狹縫模型中的連續(xù)等密度面分布如圖4。通過與勢能相結(jié)合,圖中藍(lán)色區(qū)域表示氣體分子吸附作用的低能量區(qū),紅色區(qū)域表示氣體吸附作用的高能量區(qū)。顯示面積越大,藍(lán)色區(qū)域越深,代表其吸附位點(diǎn)越多并且所需能量越低,氣體分子就越容易吸附。反之,顯示面積越小,紅色區(qū)域越深,則代表氣體分子越不容易吸附。從圖中的能量區(qū)域分布來看,5 種氣體分子的吸附位點(diǎn)基本一致,且SO2的等密度面分布區(qū)域最多,而后依次為O2、O3、N2、NO2,因此認(rèn)為,5 種氣體分子在煤和煤矸石中具有相同的吸附能力規(guī)律,即SO2>O2>O3>N2>NO2。

    圖4 等密度面分布Fig.4 Isopycnic distribution

    為了進(jìn)一步從微觀角度研究5 種氣體分子在模型中的分布規(guī)律,對O2、N2、SO2、NO2、O3在298 K 下吸附平衡時(shí)的能量分布曲線進(jìn)行了分析,吸附能分布如圖5。

    圖5 吸附能分布Fig.5 Adsorption energy distribution curves

    由圖5 可以看出,除個(gè)別情況能量以雙峰形式分布,各氣體分子能量大多是以單峰形式分布,且均為負(fù)值,說明氣體在吸附過程中存在放熱現(xiàn)象,2 種模型中的吸附能大小排列均為:SO2>O2>O3>N2>NO2。與此同時(shí),由于煤模型、煤矸石狹縫模型與SO2氣體分子的吸附能力大于其他氣體分子,可以說明SO2-煤和SO2-煤矸石狹縫2 種模型的相互作用能最大,因此2 種模型對于SO2的吸附量要大于它對其他氣體分子的吸附量,此結(jié)論與等密度面分布結(jié)果相一致。

    2.2 溫度對滲透系數(shù)的影響

    分 別 在298、498、698、898、1 098 K 下,對5 種氣體分子在煤模型和煤矸石狹縫模型中的擴(kuò)散系數(shù)與溶解度系數(shù)進(jìn)行研究,煤模型中氣體在不同溫度下的擴(kuò)散系數(shù)和溶解度系數(shù)見表1,煤矸石模型中氣體在不同溫度下的擴(kuò)散系數(shù)和溶解度系數(shù)見表2。

    表1 煤模型中氣體在不同溫度下的擴(kuò)散系數(shù)和溶解度系數(shù)Table 1 Diffusion coefficients and solubility coefficients of gas molecules in coal at different temperature conditons

    表2 煤矸石模型中氣體在不同溫度下的擴(kuò)散系數(shù)和溶解度系數(shù)Table 2 Diffusion coefficients and solubility coefficients of gas molecules in coal gangue at different temperature conditions

    由表1 和表2 可以看出,各氣體在2 種模型中的擴(kuò)散系數(shù)都是隨溫度的升高而有不同程度的增大,溶解度系數(shù)則是隨溫度的升高而有不同程度的減小。相同溫度下,擴(kuò)散系數(shù)遵循:NO2>N2>O3>O2>SO2,而溶解度系數(shù)出現(xiàn)相反的規(guī)律,遵循:SO2>O2>O3>N2>NO2,SO2分子的擴(kuò)散能力最弱,溶解能力最強(qiáng),側(cè)面論證了上述規(guī)律的準(zhǔn)確性。

    由于溫度的升高,氣體分子的熱運(yùn)動加劇,導(dǎo)致加快分子間的碰撞頻率,增加分子平均自由程度,所以擴(kuò)散系數(shù)相應(yīng)變大。同時(shí)受到高溫環(huán)境的影響,氣體本身性質(zhì)的變化以及煤模型與煤矸石狹縫模型形成氣體瞬時(shí)通道能力的變化都在發(fā)生改變,這些因素同樣會影響氣體分子的滲透過程。

    通過式(1)得到的滲透系數(shù)分布曲線如圖6。各氣體在2 種模型中的滲透系數(shù)隨溫度的升高呈現(xiàn)不同程度增大的趨勢:當(dāng)溫度為298 K 增加到698 K 時(shí),滲透系數(shù)趨于穩(wěn)定增長;此后隨著溫度的繼續(xù)增加,滲透系數(shù)呈現(xiàn)出陡增現(xiàn)象,且溫度在1 098 K 時(shí)氣體的滲透系數(shù)達(dá)到最高。整體上看,升高溫度有助于氣體的滲透擴(kuò)散運(yùn)動,滲透程度的快慢取決于模型表面的物化性質(zhì)。

    圖6 滲透系數(shù)分布曲線Fig.6 Distribution curves of permeability coefficients

    另一方面,等量吸附熱可以反映吸附劑和吸附質(zhì)之間吸附能力的強(qiáng)弱,從而印證氣體分子在選取模型中的滲透規(guī)律。在298 ~1 098 K 溫度范圍下,氣體在煤模型中的等量吸附熱見表3,氣體在煤矸石模型中的等量吸附熱見表4。

    表3 氣體在煤模型中的等量吸附熱Table 3 Isosteric adsorption heat of gases in coal model

    表4 氣體在煤矸石模型中的等量吸附熱Table 4 Isosteric adsorption heat of gases in coal gangue model

    結(jié)果表明:5 種氣體分子在煤與煤矸石狹縫中的等量吸附熱隨溫度升高而增大,當(dāng)溫度一定時(shí),不同氣體產(chǎn)生的吸附熱相差較大,SO2的吸附熱具有顯著優(yōu)勢,NO2相對最低,且其受溫度變化的幅度最小。SO2氣體對煤和煤矸石結(jié)構(gòu)模型的吸附能力強(qiáng)于其它4 種氣體分子,但是擴(kuò)散能力相對最低。另外,表中所有的等量吸附熱大多小于40 kJ/mol,表明幾種氣體分子大多是以物理吸附為主。

    2.3 氣體分子間相互作用的影響

    為了探究氣體分子間的相互作用對滲透效果的影響,在溫度298 K 下,將煤模型中的氣體分子劃分為O2+N2(自然空氣)、SO2+NO2+O3(污染氣體)和O2+N2+SO2+NO2+O3(混合氣體)3 組進(jìn)行對比研究。由于煤矸石狹縫模型與煤模型在規(guī)律上具有一致性,因此,將通過煤-氣模型進(jìn)行分析。氣體在煤模型中的等密度面分布如圖7。

    圖7 氣體在煤模型中的等密度面分布Fig.7 Isopycnic distribution of gas molecules in the coal model

    由圖7 可以看出,與單組分氣體的密度場分布圖相比,3 種混合后的氣體分子模型均出現(xiàn)吸附位置減少的現(xiàn)象。隨著混合組分的增多,密度場分布的位點(diǎn)減少的越多,說明氣體間存在競爭吸附行為,從而促進(jìn)滲透擴(kuò)散。

    為了驗(yàn)證結(jié)論的正確性,進(jìn)一步對3 種組合下煤模型中各氣體組分沿z軸的相對濃度分布情況進(jìn)行研究,氣體在煤模型中的相對濃度分布如圖8。

    圖8 氣體在煤模型中的相對濃度分布Fig.8 Relative concentration distribution of gas in coal model

    由圖8 可知,單組分氣體在煤中的濃度分布相對平衡且濃度峰值較低,經(jīng)過氣體間的混合后,煤中各氣體組分相對濃度的峰值增大,氣體出現(xiàn)聚集現(xiàn)象。隨著混合組分的增加,氣體濃度峰值也隨之增大,煤模型中氣體濃度分布出現(xiàn)明顯聚集,濃度分布總體關(guān)系表現(xiàn)為:O2+N2+SO2+NO2+O3>SO2+NO2+O3>O2+N2>單一組分氣體。這一規(guī)律表明,在煤中的氣體分子間存在一定的相互作用,致使氣體間發(fā)生聚集現(xiàn)象,增大了氣體間的滲透能力。

    為了量化分析氣體分子間的相互影響,計(jì)算得到3 組不同體系下的氣體組分滲透參數(shù),不同體系下氣體在煤模型中的滲透參數(shù)見表5,不同體系下氣體在煤矸石模型中的滲透參數(shù)見表6。

    表5 不同體系下氣體在煤模型中的滲透參數(shù)Table 5 Permeation parameters of gases in coal models for different systems

    通過擴(kuò)散系數(shù)和溶解度系數(shù)可以看出,在煤模型和煤矸石狹縫模型中的氣體分子間存在一定的相互作用。與表1、表2 中單一氣體體系的擴(kuò)散系數(shù)相比,混合氣體體系中氣體的擴(kuò)散系數(shù)明顯增大,且混合氣體組分越多,擴(kuò)散系數(shù)越大,表明氣體分子在2 種模型中的擴(kuò)散運(yùn)動具有一定的協(xié)同效應(yīng)。相反,混合氣體體系中氣體的溶解度系數(shù)要小于純氣體體系中氣體的溶解度系數(shù),且混合氣體組分越多,溶解度系數(shù)越小,表明2 種模型中的氣體分子間存在阻礙吸附作用的效果。

    對于煤模型和煤矸石狹縫模型中氣體分子的滲透性能來說,其滲透系數(shù)均隨混合氣體組分的增多相應(yīng)增大,說明氣體組分的混合對滲透過程起到了一定的促進(jìn)作用。同時(shí),當(dāng)5 種氣體相互混合時(shí),煤模型中的各氣體滲透系數(shù)增長相對緩慢,平均增長率為20.62%,而煤矸石狹縫模型中各氣體滲透系數(shù)平均增長率為26.83%,說明氣體分子在煤矸石狹縫模型中的滲透性能比其在煤模型中對混合組分的影響更敏感,滲透效果更明顯。

    3 結(jié) 語

    1)氣體-煤模型和氣體-煤矸石狹縫模型的吸附能與等密度面的分布均呈現(xiàn)出:SO2>O2>O3>N2>NO2的規(guī)律,吸附在2 種模型上的氣體分子總能量隨著壓力的增大而增大,最后趨于平緩。

    2)通過對不同溫度下氣體分子在煤模型和煤矸石狹縫模型中的滲透系數(shù)、吸附熱以及速度分布進(jìn)行分析得出,隨著溫度升高,NO2氣體分子的滲透作用遠(yuǎn)大于其他氣體分子,且在煤矸石狹縫模型中的增強(qiáng)效果更加明顯。

    3)氣體分子在煤和煤矸石中的滲透擴(kuò)散會受到其混合組分的影響?;旌蠚怏w體系中氣體分子的擴(kuò)散作用具有協(xié)同效應(yīng),吸附作用存在阻礙效應(yīng),且混合氣體的組分越多,各氣體分子的滲透作用越強(qiáng)。

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