基于石蠟/月桂酸/膨脹石墨的軟包鋰離子電池控溫性能

孫 玥，張冠華，陳凱盛，豆斌林

基于石蠟/月桂酸/膨脹石墨的軟包鋰離子電池控溫性能

孫 玥，張冠華?，陳凱盛，豆斌林

（上海理工大學(xué) 能源與動力工程學(xué)院，上海 200093）

為提高鋰離子電池散熱安全性，基于石蠟/月桂酸/膨脹石墨制備復(fù)合相變儲熱材料，對電池進(jìn)行強化散熱，以實驗和模擬結(jié)合的方式，研究不同環(huán)境和放電倍率下電池的散熱特性。結(jié)果表明，0.5 C倍率下鋰電池基本無需強化散熱，高倍率放電下相變材料有很好的控溫效果。0.8 C放電倍率下，最高溫度分別下降了10.74、14.36、17.76、19.31?℃；0.9 C放電倍率下，最高溫度分別下降了14.31、19.06、19.59、20.92?℃；1.0 C放電倍率下，最高溫度分別下降了20.49、19.51、21.00、20.24?℃。相變材料在相變區(qū)間內(nèi)發(fā)生相變作用，仿真結(jié)果與實驗結(jié)果誤差均在3.5?℃內(nèi)，驗證了電池?zé)峁芾韺嶒灥臏?zhǔn)確性。

鋰離子電池；相變材料；電池?zé)峁芾?；?shù)值模擬

0 引 言

碳達(dá)峰和碳中和的提出將中國的綠色發(fā)展之路提升到新的高度，發(fā)展綠色能源和推廣新能源汽車已成為未來發(fā)展的必然趨勢[1-2]。目前，汽車產(chǎn)業(yè)與新興互聯(lián)網(wǎng)技術(shù)結(jié)合呈現(xiàn)的多元化發(fā)展趨勢為社會大眾提供更便捷的服務(wù)。隨著消費者越來越高的需求和逐漸減少的國家優(yōu)惠政策，新能源汽車不得不在產(chǎn)業(yè)成本和制造方式等方面進(jìn)行更加充分的變革，而動力電池則是變革期間的首要任務(wù)[3-4]。鋰離子電池以其無記憶、高比功率、高能量密度和高循環(huán)次數(shù)等優(yōu)點成為當(dāng)前電動汽車能源供應(yīng)的核心。溫度是影響鋰電池性能的關(guān)鍵因素[5]，過高的工作溫度使得電池產(chǎn)生的熱量無法及時釋放，從而降低電池使用壽命，引發(fā)熱失控甚至爆炸[6-7]，因此必須將鋰電池充放電時的溫度維持在安全范圍（20 ～ 50?℃）[8]。因此，設(shè)計高效的電池?zé)峁芾硐到y(tǒng)具有非常重要的意義。

相變材料（phase change material, PCM）以潛熱的形式可逆地存儲和釋放大量能量，同時在固?液相變期間溫度基本保持不變。相變材料熱管理系統(tǒng)因結(jié)構(gòu)簡單、無需消耗能源、潛熱量大且溫度均勻性好等優(yōu)勢，逐漸成為眾多學(xué)者的研究熱點[9-10]。凌子夜[11]制備的RT44HC/膨脹石墨復(fù)合相變材料保留了較高的相變焓，熱導(dǎo)率較純相變材料提升了20 ～ 60倍。尚文斌等[12]將相變材料和微管道相結(jié)合，結(jié)果表明增加微型管道數(shù)和冷卻液流量可以有效降低電池表面最高溫度。趙佳騰等[13]采用數(shù)值模擬的方法建立了圓柱形LiFePO4動力電池電池組三維模型，與沒有PCM情況下對比，填充PCM后，溫度曲線隨時間呈現(xiàn)先增加后平緩的趨勢，最高溫度得以控制在安全溫度范圍內(nèi)。張志豪等[14]制備的熱塑性苯乙烯基聚合物（thermoplastic styrene, TPS）/石蠟（paraffin, PA）/碳化硅（SiC）復(fù)合相變材料可以滿足實際電池組件的使用要求，使電池組保持良好的溫度均勻性。上述研究結(jié)果表明復(fù)合相變材料冷卻方式優(yōu)勢突出，具有更好的控溫效果。

目前，石蠟和脂肪酸都是常用的有機固?液相變材料[15]，被廣泛用作儲能材料，成為電池儲能散熱的研究熱點。但石蠟的低導(dǎo)熱率和單一的脂肪酸類相變材料熔點過高等缺點限制了其在電池?zé)峁芾碇械膽?yīng)用，石蠟和月桂酸（lauric acid, LA）的混合可以很好地克服單一相變材料的缺點，使其可以更好地應(yīng)用于電池?zé)峁芾?。另外，膨脹石墨（expanded graphite, EG）作為一種常見的多孔基支撐材料[16-17]，具有良好的導(dǎo)熱性和吸附性，被認(rèn)為是理想的添加劑。例如，呂培召等[18]通過低共熔理論合成了多元共熔相變材料，三種多元共熔相變材料具有較低的相變溫度和較高的潛熱，并且能實現(xiàn)良好的控溫效果。LI等[19]制備的石蠟/環(huán)氧樹脂/膨脹石墨復(fù)合相變材料中，膨脹石墨增加了材料的導(dǎo)熱率，降低了相變遲緩性，復(fù)合相變材料具備良好的冷卻性能。

綜上所述，將PA和LA以1∶1比例混合后再添加15% EG得到的復(fù)合相變材料具有良好的熱性能，將制成的PA/LA/EG復(fù)合相變材料貼附在電池表面，在不同放電倍率和環(huán)境溫度下進(jìn)行溫升測試，研究復(fù)合材料對電池放電溫升特性的影響，實現(xiàn)對電池放電溫升的有效控制。

1 實 驗

1.1 實驗材料

切片石蠟（熔點48 ～ 50?℃）購自國藥集團化學(xué)試劑有限公司；月桂酸（熔點44?℃）購自上海麥克林生化科技有限公司；膨脹石墨（膨脹容積250 mL/g，粒度80目）購自青島騰盛達(dá)碳素石墨公司。

1.2 復(fù)合相變材料的制備

首先，將一定質(zhì)量的石蠟和月桂酸放入玻璃杯，并按質(zhì)量比1∶1混合后置于60?℃的油浴鍋中加熱融化，待完全融化后磁力攪拌1 h，再加入膨脹石墨攪拌1 h使材料混合均勻，將樣品靜置1 h冷卻后倒入模具中壓制成片獲得實驗樣品。表1為相變材料配比表，按不同比例混合后，測試選出復(fù)合相變材料最佳配比。

表1 復(fù)合相變材料的質(zhì)量比

1.3 復(fù)合相變材料用量估測

采用復(fù)合相變材料對鋰離子電池進(jìn)行電池冷卻實驗時，首先需要根據(jù)電池產(chǎn)熱確定合適的相變材料用量。假設(shè)在常物性穩(wěn)定狀態(tài)下，鋰電池最終產(chǎn)熱量為1，復(fù)合相變材料蓄熱量為2，則其能量關(guān)系可以表述為：

式中：1為鋰電池產(chǎn)熱量，J；2為相變材料蓄熱量，J；為復(fù)合相變材料質(zhì)量，g；為復(fù)合相變材料比熱容，J/(kg?K)；為相變材料焓值，J/g；1為相變材料熔點溫度，K；2為環(huán)境溫度，K。

當(dāng)環(huán)境溫度為35?℃、放電倍率為1.0 C時，結(jié)合內(nèi)阻38.15 mΩ，通過式（4）可以計算出單體電池最大生熱量：

式中：為鋰電池放電時最大生熱量，J；為鋰電池放電電流，A；為鋰電池直流內(nèi)阻，Ω；為鋰電池放電時間，s。

通過上式可以計算得出用于鋰電池散熱的復(fù)合相變材料用量，然而實際過程中鋰電池產(chǎn)熱更為復(fù)雜，復(fù)合相變材料用量計算只能作為參考。

1.4 實驗裝置實驗流程

采用114 mm × 62.3 mm × 10.7 mm的軟包鋰離子聚合物電池，其標(biāo)稱容量為100 000 mA?h。實驗裝置如圖1所示，由單體電池、復(fù)合相變材料、電池充放電儀、數(shù)據(jù)采集儀和恒溫箱組成。系統(tǒng)溫度采用T型熱電偶測量，環(huán)境溫度由恒溫箱控制，復(fù)合相變材料貼附在電池兩側(cè)。

圖1 實驗裝置圖

對單體電池進(jìn)行放電實驗時，布置的5個測溫點如圖2所示。測點5在電池中心，測點1、測點3位于電池負(fù)極極耳側(cè)，測點2、測點4位于電池正極極耳側(cè)。在實驗前，將電池置于恒溫箱中直至電池溫度穩(wěn)定，在20、25、30、35?℃溫度下，分別采用自然冷卻和相變冷卻的方式進(jìn)行實驗。單體電池采用先恒流再恒壓方式充電，恒流電流為5 A，恒壓電壓為4.2 V，在恒壓過程中電流降到0.2 A時停止充電。放電采用恒流放電，在0.5 C、0.8 C、0.9 C、1.0 C倍率下（電流分別為5、8、9、10 A）進(jìn)行放電，恒流放電到截止電壓3.0 V。

圖2 鋰電池溫度測點分布圖

2 數(shù)值模擬

2.1 基于復(fù)合相變材料鋰離子電池模型的建立

用SpaceClaim模塊建立電池散熱裝置的模型，建模完成后采用Fluent Meshing對模型進(jìn)行網(wǎng)格劃分，最后將符合要求的網(wǎng)格模型導(dǎo)入到Fluent模塊中進(jìn)行計算和分析。為進(jìn)一步對相變材料的冷卻性能研究提供指導(dǎo)，對基于復(fù)合相變材料的鋰離子電池?zé)崮Ｐ妥龀鋈缦录僭O(shè)：①電池內(nèi)部產(chǎn)熱量保持均勻；②忽略電池的質(zhì)量、體積變化，其內(nèi)部材料均勻分布，密度一致；③忽略電池內(nèi)部的對流換熱以及鋰電池輻射散熱；④電池的相關(guān)熱物性參數(shù)如比熱容、密度、導(dǎo)熱系數(shù)等，不隨環(huán)境溫度和放電倍率變化；⑤石蠟/月桂酸/石蠟復(fù)合相變材料發(fā)生固?液相變時，因相變而引起的體積變化可以忽略；⑥石蠟/月桂酸/石蠟復(fù)合相變材料融化不發(fā)生流動。

2.2 控制方程

基于以上假設(shè)，鋰離子電池三維瞬態(tài)傳熱微分方程可描述為：

式中：為電池密度，kg/m3；為電池比熱容，J/(kg?K)；為電池溫度，K；為時間，s；為電池導(dǎo)熱系數(shù)，W/(m?K)；為電池內(nèi)部單位體積的產(chǎn)熱速率，W/m3。

根據(jù)Bernardi理論，電池產(chǎn)熱速率計算公式為：

式中：0為電池開路電壓，V；為電池工作電壓，V；為電池工作電流，A；為電池體積，m3；d0/d為熵?zé)嵯禂?shù)。

式（6）中的（0?）可用放電電流和歐姆內(nèi)阻乘積表示。因此式（6）可以簡化為：

2.3 仿真設(shè)計

采用的鋰離子電池?zé)嵛镄詤?shù)和相變材料的物性參數(shù)見表2和表3。

表2 鋰離子電池?zé)嵛镄詤?shù)

表3 相變材料的物性參數(shù)

模型選用ANSYS Fluent中的Solidfication & Melting模型和Energy模型。壓力速度耦合方式為SIMPLE，壓力插值方案選用PRESTO，動量方程和能量方程采用二階迎風(fēng)格式，殘差標(biāo)準(zhǔn)均采用默認(rèn)值，選用壓力基求解器，設(shè)置為瞬態(tài)計算。

3 結(jié)果與討論

相變材料的熱性能見表4。將PA和LA以質(zhì)量比1∶1混合后得到的潛熱值最大，再添加不同質(zhì)量的EG，EG的質(zhì)量比例越大，復(fù)合材料的導(dǎo)熱率越高，潛熱值反而越低。綜合考慮下，將PA和LA以1∶1混合后，添加15%的EG制成復(fù)合相變材料（B3）。

表4 復(fù)合相變材料的熱性能

制備的PA/LA/EG復(fù)合相變材料質(zhì)量為92.17 g，測試后的導(dǎo)熱率為1.22 W/(m?K)，相變潛熱為146.9 J/g，相變溫度為36.1?℃。圖3為復(fù)合相變材料的差示掃描量熱計（differential scanning calorimeter, DSC）曲線。

圖3 石蠟/月桂酸/膨脹石墨復(fù)合相變材料DSC曲線

3.1 電池放電散熱特性

圖4展示了不同環(huán)境溫度下鋰離子電池表面最高溫度溫升特性。當(dāng)環(huán)境溫度為20、25、30、35?℃時，鋰電池分別以0.5 C、0.8 C、0.9 C、1.0 C進(jìn)行放電。從圖中可以明顯看出，同一放電倍率下，放電溫升曲線基本趨于一致。如圖4（a）所示，當(dāng)放電倍率為0.5 C時，不同環(huán)境溫度下，電池最高溫度分別達(dá)到35.02、37.93、43.73、50.76?℃。在放電初期，由于電池內(nèi)阻較大，歐姆反應(yīng)熱大于可逆反應(yīng)熱，溫升速率大；放電中期，內(nèi)阻降低，溫升呈較平緩趨勢；到放電后期，電池容量基本耗盡，內(nèi)阻增大，歐姆反應(yīng)熱大于可逆反應(yīng)熱，溫升趨勢明顯增大。0.5 C放電倍率下，電池溫度隨著環(huán)境溫度的升高而升高，最高溫度基本能控制在安全溫度范圍內(nèi)，說明在低倍率放電的情況下，電池放電的安全性可以得到保障。如圖4（d）所示，當(dāng)放電倍率為1.0 C，環(huán)境溫度分別為20、25、30、35?℃時，電池最高溫度達(dá)到60.77、61.66、68.21、70.20?℃。此時電池溫升曲線呈急速上升趨勢，最高溫度均超過安全溫度。在0.8 C、0.9 C、1.0 C放電倍率下，電池溫升隨放電倍率的增大而增大，放電溫度超過50?℃的比例也越來越大。因此，高放電倍率下，設(shè)計電池?zé)峁芾硐到y(tǒng)很有必要。

圖4 不同放電倍率下環(huán)境溫度對鋰電池溫升特性的影響

圖5為環(huán)境溫度為30?℃時，不同放電倍率下的電池溫度變化曲線。在0.5 C倍率下，溫升趨勢較平緩，最高溫度為45.05?℃，在安全溫度范圍內(nèi)；高倍率放電下，溫升曲線幾乎呈線性增加，最高溫度分別達(dá)到61.68、64.46、68.21?℃，均超過安全溫度。高倍率下，電池不能安全進(jìn)行放電，需要采用措施將電池的溫度控制在安全溫度范圍內(nèi)。

圖5 30?℃下不同放電倍率對鋰電池溫升特性的影響

3.2 復(fù)合相變材料強化電池散熱特性

圖6為相變冷卻下，鋰離子電池溫度變化特性曲線。圖中可見，相變材料能吸收電池產(chǎn)生的大量熱量，在相變區(qū)間內(nèi)起控溫作用，有效地將溫度控制在安全溫度內(nèi)。圖6（a）為0.5 C倍率下，環(huán)境溫度20?℃時，電池最高溫度為34.20?℃，電池最高溫度低于相變點，復(fù)合相變材料未發(fā)生相變；25?℃和30?℃時，相變材料在放電末期發(fā)生相變，電池溫度逐漸趨于平緩，最高溫度分別為37.94?℃和37.99?℃；35?℃時，隨著電池放電產(chǎn)熱，相變材料在相變區(qū)間內(nèi)相變吸熱，抑制電池溫度快速上升，到電池放電后期，相變材料完全相變后，電池溫度快速上升至40.37?℃。表明相變材料具有優(yōu)異的控溫效果。

圖6 不同放電倍率下環(huán)境溫度相變冷卻對鋰電池溫升特性的影響

圖7為環(huán)境溫度30?℃時不同放電倍率下的溫升情況?？梢钥闯?，0.5 C、0.8 C、0.9 C、1.0 C倍率下電池的最高溫度分別為37.99、43.92、44.87、47.21?℃。0.8 C、0.9 C、1.0 C倍率下溫升曲線趨于一致，在相變溫度前溫度快速上升，相變溫度區(qū)間內(nèi)溫升平緩，出現(xiàn)低于40.5?℃的溫度平臺，完全相變后，溫度再次上升。且隨著放電倍率的增加，平臺溫度時間越短，相變控溫時間越短，說明放電倍率影響相變控溫時間的長短。

以環(huán)境溫度30?℃為例，0.5 C、0.8 C、0.9 C、1.0 C放電倍率下無相變冷卻和相變冷卻對比見圖8，電池溫度分別下降了7.06、17.76、19.59、21.00?℃，散熱效果十分顯著。圖中可見，相變材料在相變區(qū)間內(nèi)產(chǎn)生作用，一旦超過相變區(qū)間，溫度急速上升。并且放電倍率越大，控溫效果越明顯。

圖7 30?℃下不同放電倍率對相變冷卻下鋰電池溫升特性的影響

圖8 不同放電倍率下有無相變冷卻的溫升特性對比

3.3 復(fù)合相變材料對鋰電池散熱特性模擬分析

圖9為30?℃時不同放電倍率工況下實驗與模擬溫升對比圖。0.5 C、0.8 C、0.9 C、1.0 C下，實驗與模擬結(jié)果的最大誤差分別為1.22、1.64、2.55、3.18?℃。可以看出，模擬曲線與實驗曲線趨勢基本一致，吻合度較好。模擬與實驗的誤差主要是由于數(shù)值模擬過程中，鋰電池設(shè)定為均勻發(fā)熱，質(zhì)量體積等參數(shù)保持不變，而實際工況中鋰電池和相變材料的物性參數(shù)會隨環(huán)境溫度和放電倍率等發(fā)生變化。

在不同環(huán)境溫度下，對0.5 C、0.8 C、0.9 C、1.0 C倍率放電進(jìn)行數(shù)值模擬計算，溫升曲線如圖10所示。相變冷卻很好地抑制了電池的溫升，將電池溫度控制在安全溫度內(nèi)。0.5 C倍率放電時，鋰電池的模擬溫度為34.08、36.86、36.77、40.42?℃；0.8 C倍率放電時，鋰電池的模擬溫度為36.37、38.60、43.79、47.21?℃；0.9 C倍率放電時，鋰電池的模擬溫度為38.14、39.76、44.94、49.06?℃；1.0 C倍率放電時，鋰電池的模擬溫度為39.02、40.55、46.86、49.51?℃。從圖中可以明顯看出，在達(dá)到相變材料熔點前，電池溫度越來越高，達(dá)到相變材料熔點時，相變材料相變吸熱，這時潛熱發(fā)生作用，電池溫度上升趨勢變緩，直到相變材料完全相變，電池溫度再次快速上升，到放電結(jié)束時溫度達(dá)到最高點。

圖9 30?℃下不同放電倍率的模擬和實驗對比分析

圖10 不同放電倍率及環(huán)境溫度下鋰電池模擬溫升特性圖

不同環(huán)境溫度和不同放電倍率下實驗結(jié)果與模擬結(jié)果的誤差見圖11，當(dāng)溫度為35?℃、放電倍率為1.0 C時，實驗與模擬間的誤差最大且最大誤差為3.31?℃，驗證模擬和實驗結(jié)果之間吻合較好。

圖11 不同環(huán)境溫度與放電倍率下實驗與模擬結(jié)果誤差

4 結(jié) 論

（1）無相變材料散熱時，低倍率放電下，鋰電池溫升曲線呈現(xiàn)較緩慢的溫升趨勢，最高溫度基本在安全溫度范圍內(nèi)；高倍率放電時，鋰電池溫升曲線呈線性上升趨勢，放電結(jié)束后最高溫度均超過安全溫度。基于相變材料散熱時，不同環(huán)境溫度和不同放電倍率下，相變材料很好地吸收電池產(chǎn)生的熱量，將溫度控制在安全溫度范圍內(nèi)。

（2）基于相變材料熱管理時，鋰電池基本呈現(xiàn)“上升?平緩?上升”的溫升趨勢。達(dá)到相變材料熔點前，電池溫升速率較大，到達(dá)熔點時溫升速率平緩，相變材料相變結(jié)束后，溫升速率再次增大。在低倍率和低環(huán)境溫度下，溫升曲線只有“上升?平緩”趨勢，這是由于相變材料能完全吸收電池產(chǎn)生的熱量。

（3）在同一環(huán)境溫度下，放電倍率越大，溫升速率越大，更快地到達(dá)相變材料熔點，相變材料控溫效果越明顯，相變材料只在相變區(qū)間內(nèi)相變吸熱。

（4）鋰電池溫度的模擬值與實驗值誤差在3.5?℃內(nèi)，該模型可以應(yīng)用在復(fù)合相變材料鋰電池?zé)峁芾淼钠渌麥y試條件。

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Temperature Control Performance of Soft-Coated Lithium-Ion Battery Based on Paraffin/Lauric Acid/Expanded Graphite

SUN Yue, ZHANG Guanhua?, CHEN Kaisheng, DOU Binlin

(School of Energy and Power Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China)

In order to improve the heat dissipation safety of lithium-ion batteries, a composite phase change thermal storage material based on paraffin/lauric acid/expanded graphite was prepared to strengthen the heat dissipation of the batteries, and the heat dissipation characteristics under different environments and discharge multipliers were studied by a combination of experiments and simulations. The results showed that the heat dissipation of lithium battery was basically not needed at 0.5 C rate, and the phase change material had a good temperature control effect at a high discharge rate. At the discharge rate of 0.8 C, the maximum temperature decreased by 10.74, 14.36, 17.76, and 19.31oC respectively. At 0.9 C discharge rate, the maximum temperature decreased by 14.31, 19.06, 19.59, and 20.92oC, respectively. At the discharge rate of 1.0 C, the maximum temperature decreased by 20.49, 19.51, 21.00, and 20.24oC, respectively. The phase change effect of the phase change material occurred in the phase change interval, and the error between the simulation results and experimental results was within 3.5oC, which verified the accuracy of the battery thermal management experiment.

lithium-ion batteries; phase change material; battery thermal management; numerical simulation

2095-560X（2023）05-0457-07

TK124

A

10.3969/j.issn.2095-560X.2023.05.010

2022-11-07

2022-12-10

國家自然科學(xué)基金項目（51976126）；上海市自然科學(xué)基金項目（22ZR1442700）

張冠華，E-mail：guanhuazhang@usst.edu.cn

孫玥, 張冠華, 陳凱盛, 等. 基于石蠟/月桂酸/膨脹石墨的軟包鋰離子電池控溫性能[J]. 新能源進(jìn)展, 2023, 11(5): 457-463.

：SUN Yue, ZHANG Guanhua, CHEN Kaisheng, et al. Temperature control performance of soft-coated lithium-ion battery based on paraffin/lauric acid/expanded graphite[J]. Advances in new and renewable energy, 2023, 11(5): 457-463.

孫 玥（1998-），女，碩士研究生，主要從事相變材料及電池?zé)峁芾硌芯俊?/p>

張冠華（1982-），男，博士，副教授，主要從事相變材料研究。