南昌市酸雨變化特征及來源分析

謝文琪，鐘蘭頔，曾 凱

（1.南昌縣氣象局，南昌 330200；2.江西省農(nóng)業(yè)氣象中心，南昌 330200；3.南昌市氣象局，南昌 330008）

酸雨已成為全球性環(huán)境問題［1-3］。探究酸雨的時(shí)空分布及影響因素對(duì)了解和掌握全球酸雨及環(huán)境問題具有重要意義［4］。

中國(guó)的大氣環(huán)境問題主要是酸雨-細(xì)顆粒物-光化學(xué)煙霧復(fù)合型污染［5，6］。根據(jù)2020 年《中國(guó)生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》顯示，中國(guó)酸雨主要分布在長(zhǎng)江以南-云貴高原以東地區(qū)，以江西省南昌市和湖南省長(zhǎng)沙市等城市為中心的華中酸雨區(qū)污染水平超過西南酸雨區(qū)。

南昌市位于江西省中部，以農(nóng)業(yè)和工業(yè)生產(chǎn)為主，重污染行業(yè)所排放的污染物較多，且該地屬亞熱帶，在高溫強(qiáng)輻射條件下，大氣光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈，高溫高濕度下很容易使NOx及SO2轉(zhuǎn)化為H2SO4、HNO3等物質(zhì)［7，8］，因此酸雨污染是南昌市面臨的重要環(huán)境問題。本研究利用南昌市南昌縣國(guó)家氣象觀測(cè)站的酸雨觀測(cè)資料，分析南昌市2011—2020 年酸雨的時(shí)空分布變化，并利用HYSPLIT 后向軌跡模型及潛在源區(qū)、權(quán)重因子分析南昌市酸雨來源，以期為探討華東地區(qū)酸雨污染物的來源、特征及相對(duì)貢獻(xiàn)提供參考。

1 資料來源與研究方法

1.1 資料來源

采用南昌縣國(guó)家氣象觀測(cè)站（115.57°N，28.33°E，海拔31.9 m）2011—2020 年酸雨觀測(cè)資料表征南昌市酸雨的變化，該站點(diǎn)位于南昌市南昌縣蓮塘鎮(zhèn)、城鎮(zhèn)交界處，酸雨離子成分含量與市區(qū)接近，能夠較好地反映南昌市酸雨的特點(diǎn)。經(jīng)過質(zhì)量控制得到原始數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)符合酸雨探測(cè)環(huán)境和中國(guó)氣象局（2017）《酸雨觀測(cè)規(guī)范》的要求。氣象資料來源于美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心（NCEP）提供的全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)GDAS 資料。

1.2 研究方法

1.2.1 酸雨數(shù)據(jù)處理 除按照酸雨觀測(cè)數(shù)據(jù)的常規(guī)業(yè)務(wù)流程［9］對(duì)觀測(cè)資料進(jìn)行審核外，還采用K-pH不等式方法對(duì)所有的降水、pH 和K值數(shù)據(jù)進(jìn)行數(shù)據(jù)質(zhì)量控制。K-pH 不等式如下。

式中，Km為實(shí)測(cè)降水K值；KH和KOH分別為氫離子電導(dǎo)率和氫氧根離子電導(dǎo)率，由pH、氫離子摩爾電導(dǎo)率（AH）和氫氧根離子摩爾電導(dǎo)率（AOH）計(jì)算。剔除觀測(cè)數(shù)據(jù)中ΔpH＜-0.5 的嚴(yán)重可疑數(shù)據(jù)，并對(duì)-0.5≤ΔpH＜0 的觀測(cè)數(shù)據(jù)做進(jìn)一步訂正處理，以保證觀測(cè)數(shù)據(jù)分析的科學(xué)性，保證酸雨分析的結(jié)果。

1.2.2 后向軌跡模型及方法 應(yīng)用混合單粒子拉格朗日綜合軌跡（Hysplit）模型，基于王亞強(qiáng)［10］編制的Meteoinfo 軟件，模擬2017 年南昌市每個(gè)酸雨日4 個(gè)時(shí)次（2：00、8：00、14：00、20：00）后向72 h 氣流軌跡，模擬初始高度為1 500 m，再通過聚類分析獲得具有代表性的軌跡模型?；诤笙蜍壽E及pH 來確定酸雨源區(qū)，進(jìn)行潛在源貢獻(xiàn)分析（PSCF）。利用0.5°×0.5°網(wǎng)格對(duì)南昌縣觀測(cè)站進(jìn)行網(wǎng)格化處理（65°—136° E，6°—46° N），通過計(jì)算軌跡端點(diǎn)數(shù)來確定源區(qū)，閾值選擇2017 年平均降水pH。為確定各源區(qū)的貢獻(xiàn)程度，采用濃度權(quán)重分析法（CWT）反映南昌市傳輸路徑上酸雨分布狀況［11，12］。

2 結(jié)果與分析

2.1 降水的pH 和電導(dǎo)率

2.1.1 年際變化特征 根據(jù)中國(guó)氣象局（2017 年）酸雨和酸雨區(qū)等級(jí)［13］，將酸雨按日降水pH 劃分為4個(gè)等級(jí)。從降水pH 和pH 頻率分布（圖1）可以看出，2011—2020 年南昌市降水除2012 年pH 為4.69，屬于弱酸雨等級(jí)外，2011、2013—2020 年降雨pH 介于5.08～5.52，呈較穩(wěn)定的波動(dòng)，屬于較弱酸雨等級(jí)，南昌市降雨的pH 范圍和姜磊［14］計(jì)算的江西省其他城市pH 范圍接近，表明南昌市主要受區(qū)域性降水酸化的影響。2011—2020 年強(qiáng)酸雨頻率顯著降低，至2016 年沒有再出現(xiàn)強(qiáng)酸雨，特強(qiáng)酸雨至2014 年后未出現(xiàn)，表明南昌市的酸雨?duì)顩r有明顯改善，降水pH整體呈上升趨勢(shì)，但由于其pH 仍低于5.6，酸雨防治仍是需重點(diǎn)關(guān)注的環(huán)境問題。

圖1 2011—2020 年南昌市降水pH 和pH 頻率分布

降水電導(dǎo)率K值表征降水受污染的程度，一般以K=50 μS/cm 為分界線，若大于50 μS/cm，表明該地區(qū)空氣質(zhì)量較差，污染物濃度也越高［15］。由圖2可知，2011—2020 年南昌市歷年平均降水電導(dǎo)率為50.9 μS/cm，K值總體呈波動(dòng)性變化，表明南昌市空氣質(zhì)量整體較好。其中，2020 年空氣質(zhì)量最差，降水電導(dǎo)率達(dá)68.3 μS/cm，2017 年空氣質(zhì)量最好，降水電導(dǎo)率為40.1 μS/cm。

2.1.2 季節(jié)變化 為探究季節(jié)變化對(duì)南昌市酸雨的影響，按照春季（3—5 月）、夏季（6—8 月）、秋季（9—11 月）、冬季（12—2 月）分析2011—2020 年南昌市降水的pH、K值，以及降水量、酸雨頻率的季節(jié)變化趨勢(shì)。由表1 可知，南昌市春、夏、冬季平均降水pH 與K值、酸雨頻率成反比，與降雨量成正比。冬季平均降水pH 最低，為5.06，表明冬季酸雨最為嚴(yán)重，且酸雨頻率也最高，達(dá)65.49%，降水的潔凈程度也最差。夏季平均降水pH 最大，為5.34，酸性最弱，K值最小，為45.7 μS/cm。這可能與大氣層結(jié)穩(wěn)定度有關(guān)，夏季大氣層結(jié)不穩(wěn)定、降水量大，有利于大氣污染物的擴(kuò)散，而冬季則相反。

表1 2011—2020 年南昌市降水季節(jié)性變化

2.2 酸雨與地面風(fēng)向風(fēng)速的關(guān)系

2.2.1 酸雨與地面風(fēng)速的關(guān)系 為分析南昌市酸雨與地面風(fēng)速的關(guān)系，將地面風(fēng)速按照風(fēng)力等級(jí)劃分，分析2011—2020 年不同風(fēng)速下南昌市酸雨的變化情況。由表2可知，當(dāng)為3級(jí)風(fēng)，即風(fēng)速在3.3～5.4 m/s時(shí)，2011—2020 年南昌市酸雨出現(xiàn)頻率最高，達(dá)到67.19%，當(dāng)為1 級(jí)風(fēng)，即風(fēng)速≤1.5 m/s 時(shí)，出現(xiàn)酸雨的次數(shù)最多，總數(shù)達(dá)到489 次。表明微風(fēng)條件下，有利于酸雨的形成。

表2 2011—2020 年南昌市酸雨變化特征與風(fēng)速的關(guān)系

2.2.2 酸雨與地面風(fēng)向的關(guān)系 酸雨的形成除了受到風(fēng)速的影響，還與風(fēng)向有關(guān)。如圖3a 所示，將風(fēng)向劃分為16 個(gè)等級(jí)，并計(jì)算出不同方位風(fēng)向下2011—2020 年南昌市降雨的pH。如圖3b 所示，繪制不同等級(jí)酸雨出現(xiàn)頻率的玫瑰圖，地面風(fēng)為北風(fēng)（N）時(shí)，酸雨污染較重，pH 達(dá)4.94，地面風(fēng)為西風(fēng)（W）時(shí)，酸雨污染較輕，pH 為5.38。即來自安徽等地的酸雨污染影響南昌市，使其酸雨發(fā)生較重，而來自西側(cè)河南省等地的酸雨污染較輕，這一結(jié)果與吳建明等［16］的研究結(jié)果相反，主要是由于地面風(fēng)速表征的是近地面的情況，而大氣中酸雨的前體物的輸送高度在850 hPa（1 500 m 左右），代表高空的輸送情況，即地面的風(fēng)向無法代表高空風(fēng)向的變化，需進(jìn)一步討論平流輸送對(duì)酸雨的影響。

2.3 后向軌跡及潛在源區(qū)分析

2.3.1 后向軌跡聚類分析 為進(jìn)一步探究遠(yuǎn)距離輸送對(duì)酸雨的影響，以2017 年為時(shí)間點(diǎn)（最接近南昌市2011—2020 年平均pH），利用HYSPLIT 后向軌跡模型，對(duì)南昌市酸雨日1 500 m 高度處72 h 的氣流后向軌跡進(jìn)行聚類分析。由圖4 可見，2017 年南昌市酸雨后向軌跡可分為4 類：第1 類為西南偏西向氣流，貢獻(xiàn)率為17%，多為弱酸雨，污染源起源自河內(nèi)途經(jīng)廣西壯族自治區(qū)中部、湖南省南部、江西省西部輸送至南昌市，遠(yuǎn)距離輸送；第2 類為偏西向氣流，貢獻(xiàn)率達(dá)51%，為最主要的酸雨輸送路徑，多為強(qiáng)酸雨，該類軌跡較短，氣團(tuán)移動(dòng)速度較慢，起源自湖南省中部途經(jīng)江西省西部，受區(qū)域污染物輸送及本地排放影響較大；第3 類為西南氣流，貢獻(xiàn)率為23%，多為弱酸雨，主要是夏季受海南省、廣東省等地輸送的西南暖濕氣流影響；第4 類為偏東向氣流，貢獻(xiàn)率僅有9%，多為弱酸雨，污染源主要來自于東海沿海地區(qū)酸性污染物及海上船舶廢氣。酸雨軌跡聚類分析表明，南昌市酸雨來源以南昌市以西的大陸氣團(tuán)為主，廣東、廣西、浙江等省（自治區(qū)）沿海城市均有貢獻(xiàn)。

2.3.2 潛在源區(qū)及權(quán)重分析 為進(jìn)一步分析南昌市酸雨輸送的原理及潛在源區(qū)，進(jìn)行潛在源貢獻(xiàn)和權(quán)重分析，獲得了2017 年南昌市酸雨的潛在源貢獻(xiàn)分析（PSCF）結(jié)果以及濃度權(quán)重分析法（CWT）結(jié)果。由圖5a可見，潛在源區(qū)主要分布在湖南省、湖北省東部、福建省西部、廣西壯族自治區(qū)北部以及廣東省中部沿海等地。影響南昌市酸雨的潛在源貢獻(xiàn)高值區(qū)（潛在源區(qū)貢獻(xiàn)值WPSCF＞0.5）上述地區(qū)均有涉及，其中湖南省中東部一帶為最主要的潛在源區(qū)，這也與第2 類后向軌跡聚類分析結(jié)果相對(duì)應(yīng)。與2020年中國(guó)生態(tài)環(huán)境公報(bào)［17］中指出的酸雨主要分布區(qū)域一致。究其原因可能是由于南方土壤酸化嚴(yán)重、降水多的氣候條件以及汽車尾氣排放和工業(yè)污染的影響所致。

圖5 2017 年南昌市酸雨的潛在源區(qū)（a）及權(quán)重因子（b）分析結(jié)果

由于潛在源區(qū)分析只能得到酸雨軌跡的占比，不同pH 的氣團(tuán)可能計(jì)算得到相同的潛在源區(qū)貢獻(xiàn)值（WPSCF），因此無法識(shí)別影響氣團(tuán)pH 程度的大小，也無法得到氣團(tuán)對(duì)地區(qū)的貢獻(xiàn)值。故對(duì)潛在網(wǎng)格進(jìn)行pH 的加權(quán)計(jì)算，來對(duì)比不同網(wǎng)格的貢獻(xiàn)水平。由圖5b 可見，CWT分布與PSCF分布基本一致?？梢娔喜兴嵊甑膹?qiáng)源主要來自于本地排放，城區(qū)污染的影響。南昌市區(qū)人口密度大，小藍(lán)工業(yè)區(qū)作為南昌市重要的工業(yè)源地，其排放的SO2、NOX作為酸雨的前體物加劇酸雨的形成。隨著汽車保有量的增加，據(jù)南昌市2021 年國(guó)民經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展統(tǒng)計(jì)公報(bào)［18］數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果，南昌市2020 年汽車保有量達(dá)202 萬(wàn)輛，同比增長(zhǎng)7.7%，為酸雨形成提供了充足的條件。湖南省依舊為南昌市酸雨的另一大源區(qū)，可能是其屬于內(nèi)陸地區(qū)，污染物不易擴(kuò)散，受西南氣流引導(dǎo)，空氣中攜帶的SO2、NOX輸送至南昌市，進(jìn)而形成酸雨。

3 小結(jié)

1）2011—2020 年南昌市酸雨、強(qiáng)酸雨日數(shù)與頻率總體呈上升趨勢(shì)，酸雨污染有明顯改善，但降水pH 仍低于5.6，需重點(diǎn)防治。

2）南昌市酸雨年際變化、季節(jié)性變化明顯，冬季酸雨污染最為嚴(yán)重，主要是由于冬季不利于污染物擴(kuò)散，夏季強(qiáng)對(duì)流天氣常發(fā)，對(duì)流不穩(wěn)定，不利于酸雨的形成，降水酸性較弱。在微風(fēng)條件下，有利于酸雨的形成。酸雨易形成于地面風(fēng)向?yàn)楸憋L(fēng)（N）、北東北（NNE）下。

3）后向軌跡聚類分析與潛在源區(qū)、權(quán)重因子分析表明，南昌市酸雨受本地局地排放和外來輸送共同影響，其中來自偏西方向湖南省等內(nèi)陸地區(qū)輸送的氣團(tuán)占比較大，江西省本地輸送的氣團(tuán)影響最大。