SiO2逐層沉積模擬燃料包殼表面沉積層的流動(dòng)沸騰實(shí)驗(yàn)研究

鄧日寧,蔡杰進(jìn)

(華南理工大學(xué) 電力學(xué)院,廣東 廣州 510641)

核反應(yīng)堆中的燃料包殼長時(shí)間處于高溫、高壓的運(yùn)行環(huán)境中[1],并且通過在冷卻工質(zhì)中添加一定濃度的硼酸(H3BO3)來完成一定程度的反應(yīng)控制[2],這使得燃料包殼處于化學(xué)腐蝕性的環(huán)境中;除此之外,壓水堆一回路中,冷卻工質(zhì)流經(jīng)以鎳基合金為主要材料的蒸汽發(fā)生器和不銹鋼冷卻劑管道,即使這些金屬容器或管道已經(jīng)經(jīng)過鈍化處理生成致密的氧化膜,大大降低了腐蝕反應(yīng)的速率,但仍不可避免地向冷卻劑中釋放金屬離子[3]。因此,在實(shí)際運(yùn)行中,燃料包殼表面自然形成了表面沉積層(Chalk River unidentified deposits, CRUD層)。研究發(fā)現(xiàn),表面沉積層為多孔親水層,具有一定的表面特征諸如孔隙率、潤濕性較好,以及具有一定的毛細(xì)特性及芯吸效應(yīng)[4]。因此,在考慮堆芯內(nèi)燃料包殼存在表面沉積層的情況下,明確沉積層對堆內(nèi)流動(dòng)傳熱特性的影響機(jī)理對于指導(dǎo)壓水堆常規(guī)運(yùn)行、維護(hù)以及熱工安全設(shè)計(jì)基準(zhǔn)的制定至關(guān)重要。

美國麻省理工學(xué)院的Buongiorno[5]提出,由于壓水堆燃料包殼表面沉積層的多孔親水的表面特征,一定程度上改變了燃料包殼的潤濕性、粗糙度等表面形貌特征參數(shù),對過冷沸騰傳熱特性及臨界沸騰傳熱特性有一定的提高。Park等[6]研究了包殼表面氧化層厚度對沉積層厚度、沸騰傳熱和表面潤濕性的影響,發(fā)現(xiàn)表面沉積層厚度隨著氧化層的厚度的增加而增加,沸騰傳熱增強(qiáng)效果明顯,但對表面潤濕性的影響不大。Baek等[7]分析了在13 MPa的壓水堆中不同熱流密度對過冷核沸騰和包殼表面沉積層的影響,從核態(tài)沸騰傳熱的角度討論了不同熱流密度對表面沉積層厚度的影響:發(fā)現(xiàn)隨著熱流密度的增大,表面沉積層厚度增大約3.6倍。除實(shí)驗(yàn)外,Yeo等[8-10]研究了在表面沉積層內(nèi)的傳熱方式,并與西屋電氣公司實(shí)驗(yàn)堆的結(jié)果[11]進(jìn)行對比,提出了一種沉積層內(nèi)的傳熱模型,為明晰表面沉積層的傳熱影響提供一個(gè)較為精準(zhǔn)的計(jì)算模型。由于壓水堆內(nèi)復(fù)雜多變的工況條件,得到相同結(jié)構(gòu)的表面沉積層困難。研究發(fā)現(xiàn)[12-13],采用逐層沉積的方法,將不同粒徑的二氧化硅(SiO2)納米顆粒沉積于基板表面,由于SiO2沉積層的結(jié)構(gòu)特點(diǎn),改變了傳熱能力,并且已經(jīng)過流動(dòng)沸騰和池式沸騰實(shí)驗(yàn)的驗(yàn)證[14-15],即使達(dá)到臨界熱流密度(critical heat flux, CHF)點(diǎn)也不會(huì)脫落。

基于上述分析,本文將在鋯-4合金表面逐層沉積不同厚度的SiO2沉積層,在測量不同沉積厚度的鋯-4實(shí)驗(yàn)樣片表面接觸角后,進(jìn)行流動(dòng)沸騰實(shí)驗(yàn),對比分析不同厚度的SiO2沉積層對流動(dòng)傳熱特性的影響,為明確燃料包殼表面沉積層的傳熱特性提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 流動(dòng)沸騰實(shí)驗(yàn)裝置

沉積所得到的SiO2沉積層與堆內(nèi)燃料包殼表面沉積層結(jié)構(gòu)相似,在一些關(guān)鍵的表面形貌參數(shù)上具有相近的特點(diǎn)[5,16],具體參數(shù)對比列于表1[16]。

表1 表面沉積層與SiO2沉積層的表面特征參數(shù)對比Table 1 Comparison of surface characteristics parameters of CRUD layer and SiO2 deposited layer

流動(dòng)沸騰實(shí)驗(yàn)回路如圖1所示,該實(shí)驗(yàn)在常壓下進(jìn)行,流動(dòng)回路主要由實(shí)驗(yàn)段、預(yù)熱器、冷凝器、泵以及加熱水箱組成。采用電阻率大于18 MΩ·m的去離子水作為工作流體。去離子水主要儲存在帶有多根加熱棒的水箱內(nèi),經(jīng)離心泵從水箱中抽出后,流經(jīng)流量計(jì)和預(yù)熱器,最后到達(dá)實(shí)驗(yàn)段沸騰區(qū)。設(shè)置預(yù)熱器的主要目的是將去離子水加熱到規(guī)定溫度,使流入實(shí)驗(yàn)段的去離子水滿足設(shè)定的溫度要求。隨后,工質(zhì)在流過實(shí)驗(yàn)樣片時(shí)被加熱至沸騰。從實(shí)驗(yàn)段流出的去離子水流經(jīng)冷凝器后返回水箱,準(zhǔn)備進(jìn)行下一個(gè)循環(huán),實(shí)驗(yàn)段固定在鐵架上并與地面垂直。在回路中設(shè)置K型鎧裝熱電偶用以測量工質(zhì)的溫度。在實(shí)驗(yàn)段的進(jìn)出口處皆設(shè)置有K型鎧裝熱電偶以及壓力傳感器,所有熱電偶與壓力傳感器通過數(shù)據(jù)采集模塊實(shí)時(shí)傳輸并記錄。實(shí)驗(yàn)段樣片表面的沸騰傳熱現(xiàn)象使用高速攝像機(jī)搭配照明系統(tǒng)進(jìn)行采集,高速攝像機(jī)拍攝幀率設(shè)置為1 300幀/s。

圖1 流動(dòng)沸騰實(shí)驗(yàn)回路示意圖Fig.1 Sketch of flow boiling test loop

實(shí)驗(yàn)段局部圖如圖2所示,流道主體為整個(gè)流動(dòng)沸騰實(shí)驗(yàn)臺的核心裝置,使用的材料為314矩形不銹鋼,流通橫截面積為36 mm×16 mm,流道全長600 mm。在120 mm×10 mm×1 mm大小的鋯-4實(shí)驗(yàn)樣片上方區(qū)域設(shè)置開口并安裝一塊可視化面積約80 mm×36 mm的亞克力(PMMA材料)觀察窗,本實(shí)驗(yàn)中使用的PMMA材料具有良好的透明度,透光率可達(dá)95%,設(shè)置在實(shí)驗(yàn)樣片上方用以觀測采集沸騰表面的氣泡現(xiàn)象。鋯-4實(shí)驗(yàn)樣片通過紫銅螺母固定連接于兩片銅電極上,并連接在大電流直流電源直接加熱。出于防止加熱熱量泄漏以及出于電絕緣的考慮,在鋯-4實(shí)驗(yàn)樣片的背面設(shè)置導(dǎo)熱性能差的電絕緣氧化鋁陶瓷底座和聚四氟乙烯(PTFE材料)底板,PTFE底板和亞克力觀察窗均使用螺栓固定在流道主體。實(shí)驗(yàn)樣片的表面溫度由上方直接插入的K型熱電偶測量,熱電偶的設(shè)置方式通過圖2中所示的K型熱電偶座,從樣片的正上方插入直抵樣片表面,并在接觸的測溫點(diǎn)附近涂敷一層極薄的耐高溫絕緣膠以保證測量溫度為樣片的實(shí)際溫度。實(shí)驗(yàn)儀器的參數(shù)設(shè)置及測量范圍列于表2。

圖2 流道示意圖Fig.2 Sketch of flow channel

表2 實(shí)驗(yàn)儀器的參數(shù)及測量范圍Table 2 Parameter of experimental instrumentation and measurement range

在實(shí)驗(yàn)進(jìn)行前,確認(rèn)相關(guān)測量儀器工作正常,對回路中的去離子水工質(zhì)加熱至沸騰1 h以上進(jìn)行除氣處理,以防止不凝性氣體對實(shí)驗(yàn)樣片流動(dòng)傳熱造成影響。為保證實(shí)驗(yàn)的精準(zhǔn)性,所有溫度、流量以及壓力等數(shù)據(jù)測量頻率均設(shè)置為每60 次/min,所有測量數(shù)據(jù)均自動(dòng)記錄。在完成上述準(zhǔn)備后,調(diào)節(jié)預(yù)熱器及冷凝器的工作功率,保持當(dāng)前實(shí)驗(yàn)工況所需的工質(zhì)溫度穩(wěn)定15 min以上,使用實(shí)驗(yàn)段的入口溫度來計(jì)算當(dāng)前實(shí)驗(yàn)工況的過冷度。開啟鋯-4實(shí)驗(yàn)樣片連接的電源并以穩(wěn)流的方式輸出功率,在每次增大電流后保持樣片表面溫度穩(wěn)定5 min以上,記錄當(dāng)前數(shù)據(jù),再次增大電源的輸出功率,多次增大電源輸出功率直至樣片表面發(fā)生臨界沸騰現(xiàn)象。實(shí)驗(yàn)樣片的CHF點(diǎn)的判斷通過測量實(shí)驗(yàn)樣片表面溫度的K型熱電偶實(shí)時(shí)測量溫度的飛升,以及配合觀測到樣片表面的出現(xiàn)連續(xù)的氣膜,確認(rèn)當(dāng)前實(shí)驗(yàn)工況發(fā)生臨界傳熱現(xiàn)象,實(shí)際測溫與CHF發(fā)生現(xiàn)象示意如圖3所示,此時(shí)迅速關(guān)閉連接實(shí)驗(yàn)樣片的電源,確保樣片表面不被燒毀,所有實(shí)驗(yàn)組均按照上述步驟完成。

圖3 實(shí)際測溫與CHF判定現(xiàn)象Fig.3 Actual temperature measurement curve and CHF determination phenomenon

1.2 數(shù)據(jù)處理與不確定性分析

由于鋯-4實(shí)驗(yàn)樣片直接連接大電流直流電源加熱,熱流密度q″可通過施加在樣片的電流電壓計(jì)算:

(1)

式中:I和U為施加的電流和電壓;Aheat為實(shí)際的傳熱面積;q″loss為通過包含實(shí)驗(yàn)樣片在內(nèi)的加熱組件與環(huán)境空氣間的熱量損失,實(shí)驗(yàn)樣片的背面隔有絕緣陶瓷和PTFE底板,這兩種材料的導(dǎo)熱性能較差,因此通過這種方式與環(huán)境空氣換熱的損失很小。由于樣片采取兩顆紫銅螺母緊固在銅電極柱上,為保證發(fā)熱功率主要集中于樣片表面,對兩端的銅螺母及樣片側(cè)面區(qū)域采用耐熱絕緣膠封閉以防止有效加熱區(qū)域外的任何氣泡,因此Aheat=ld=100 mm×10 mm,傳熱面積的長和寬使用游標(biāo)卡尺進(jìn)行測量。對于不確定性分析,使用Kline的分析公式[17]:

(2)

在本實(shí)驗(yàn)中,不確定性由測量誤差和數(shù)據(jù)收集系統(tǒng)誤差共同引起,因此熱流密度的不確定性可用式(3)表示。

(3)

式中,l和d為使用游標(biāo)卡尺測量傳熱面積。電流和電壓的不確定性取決于大電流直流電源,隨著施加的功率增大,實(shí)際施加的電流電壓數(shù)值和讀取的電流電壓數(shù)值之間的相對誤差約為1.5%;l和d的相對不確定度為0.5%,因此,經(jīng)過式(3)計(jì)算,熱流密度的相對不確定度為2%。樣片表面溫度由K型鎧裝熱電偶直接測量,誤差為±0.5 ℃。

2 鋯-4樣片表面處理及表征

鋯-4作為壓水堆常見的包殼材料,在實(shí)驗(yàn)前經(jīng)過600、1 200和2 000目的砂紙逐次打磨表面,并使用異丙醇和去離子水超聲波清洗,目的是為了清潔樣片表面及除油去脂。

對部分鋯-4樣片進(jìn)行SiO2逐層沉積處理。由于100 nm SiO2顆粒溶液和聚烯丙基銨鹽酸鹽(PAH)的溶液帶有的相反的zeta電位,因此,將鋯-4樣片交替浸入兩種不同的溶液時(shí),100 nm SiO2顆粒能夠逐層的附著與樣片表面,這種單層正負(fù)電荷顆粒的粘附形成了所謂的雙層。多次重復(fù)這樣的交替浸入,鋯-4樣片表面沉積的SiO2層厚度將不斷增加。重復(fù)到一定次數(shù)達(dá)到所需要的厚度后,將樣片放入350 ℃的高溫環(huán)境中進(jìn)行加熱,目的是去除表面的PAH以及燒結(jié)SiO2納米顆粒,使SiO2納米顆粒更好地附著在樣片表面[14-16],具體的逐層沉積過程如圖4所示,DI水代表去離子水清洗。在本實(shí)驗(yàn)中,通過逐層沉積的方法處理得到了1 μm及3 μm兩種不同厚度的樣片表面,1 μm厚度表面重復(fù)約80次浸入,3 μm厚度表面重復(fù)約190次浸入。在逐層沉積及燒結(jié)處理結(jié)束后,測量了未經(jīng)沉積處理和不同沉積厚度表面的接觸角,測量結(jié)果如圖5所示,由測量結(jié)果可知,未沉積鋯-4表面、1 μm沉積表面和3 μm沉積表面的表面接觸角分別為81.5°、75.7°和67.1°。平均孔隙率等其余表面特征形貌使用掃描電子顯微鏡3D光學(xué)輪廓儀進(jìn)行測量分析,具體表面特征參數(shù)對比由表3列出,圖6示出了不同沉積厚度的掃描電子顯微鏡圖像。

圖4 逐層沉積過程Fig.4 Layer-by-layer deposition process

圖5 不同表面接觸角Fig.5 Contact angles of different surfaces

圖6 不同表面掃描電鏡圖像Fig.6 Scanning electron microscope images of different surfaces

表3 CRUD層與不同厚度的SiO2沉積層的表面特征參數(shù)對比Table 3 Comparison of surface characteristics parameters of CRUD layer and SiO2 deposited layers of different thicknesses

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析與討論

對3種不同的樣片進(jìn)行實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)工況的具體設(shè)置:流量G為0.3 m3/h;工質(zhì)過冷度ΔTsub為0、3、5 K;實(shí)驗(yàn)樣片表面類型為無沉積、1 μm沉積、3 μm沉積。每組實(shí)驗(yàn)按照前文所述的實(shí)驗(yàn)方法,從沸騰起始點(diǎn)開始,直到發(fā)生臨界沸騰結(jié)束。3種過冷度加上3種不同樣片共9組不同的實(shí)驗(yàn)工況。

3.1 同一表面實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

對同一種實(shí)驗(yàn)樣片表面在0.3 m3/h的流量下,0、3和5 K的3種工質(zhì)過冷度工況進(jìn)行實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖7所示。不同的過冷度下,3種表面的沸騰換熱曲線表現(xiàn)出的趨勢相似。

圖7 不同過冷度下壁面過熱度與熱流密度的關(guān)系Fig.7 Heat flux against wall superheat in different subcoolings

對3種實(shí)驗(yàn)樣片表面,熱流密度與壁面過熱度呈現(xiàn)出正相關(guān)的關(guān)系,隨著壁面過熱度的增大,熱流密度隨之上升。不同的過冷度下,過冷度大的實(shí)驗(yàn)組如過冷度為5 K時(shí),實(shí)驗(yàn)組樣片所表現(xiàn)出的傳熱能力更強(qiáng),CHF點(diǎn)也較高。該結(jié)果表明,對于同一樣片,由于工質(zhì)的過冷度不同,同一流量下過冷度高的組能夠帶走更多的熱量,換熱系數(shù)也更大。

3.2 不同表面實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

對于不同的實(shí)驗(yàn)樣片表面在0.3 m3/h的流量下,0、3和5 K的3種工質(zhì)過冷度工況的實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖8所示。結(jié)果發(fā)現(xiàn)沉積有SiO2層的鋯-4表面的換熱能力更強(qiáng),相比于未沉積表面,有SiO2沉積層的樣片CHF點(diǎn)更高,并且對應(yīng)的壁面過熱度更大,這說明SiO2沉積層具有強(qiáng)化傳熱的作用。原因在于有SiO2沉積層的樣片表面潤濕性比未沉積表面稍好,并且沉積層具有多孔結(jié)構(gòu),能在一定程度上促進(jìn)表面氣泡的生長,從而導(dǎo)致表面的熱量能夠更快地與工質(zhì)發(fā)生換熱。多孔結(jié)構(gòu)增強(qiáng)傳熱現(xiàn)象和Tan等[18]研究結(jié)果一致。

圖8 不同樣片表面壁面過熱度與熱流密度的關(guān)系Fig.8 Heat flux against wall superheat in different samples

對于CHF點(diǎn)的對比差異列于表4。從表4可知,在不同的過冷度下,3 μm沉積表面的臨界傳熱增強(qiáng)較1 μm沉積表面更大。在過冷度為0 K時(shí),3 μm沉積表面與未沉積表面相比臨界傳熱能力增強(qiáng)最為明顯,CHF增大了77.4%;在過冷度為3 K時(shí),3 μm沉積表面與未沉積表面相比CHF增大了54.9%;在過冷度為5 K時(shí),3 μm沉積表面與未沉積表面相比CHF增大了35.8%。在3種不同的過冷度下,1 μm沉積表面與未沉積表面相比CHF分別增大了19.1%、42.4%和17.1%。上述結(jié)果說明,在考慮包殼內(nèi)沉積層的多孔結(jié)構(gòu)對包殼與冷卻劑間的換熱影響情況下,一定厚度的沉積層由于潤濕性更好,將會(huì)有效地增強(qiáng)傳熱。

表4 不同表面CHF對比Table 4 Comparison of CHF on different surfaces

4 結(jié)論

本文通過逐層沉積的方法,將平均直徑為100 nm的SiO2納米顆粒沉積于鋯-4材料表面,以此模擬堆內(nèi)燃料包殼的沉積層結(jié)構(gòu),并搭建流動(dòng)沸騰實(shí)驗(yàn)平臺研究了不同程度的SiO2沉積層對流動(dòng)傳熱特性的影響,主要有以下結(jié)論:相比于未經(jīng)沉積表面,SiO2沉積表面表現(xiàn)出更好的流動(dòng)傳熱特性,臨界熱流密度也更高,其原因主要在于表面潤濕性的差別;不同厚度的SiO2沉積表面對傳熱能力的增強(qiáng)也存在差異,相比于1 μm SiO2沉積表面,3 μm SiO2沉積表面增強(qiáng)效果更為明顯,特別是在過冷度為0 K時(shí),臨界熱流密度增大了77.4%。因此可以初步說明,在考慮燃料包殼表面沉積層的表面結(jié)構(gòu)對堆內(nèi)流動(dòng)傳熱特性影響的情況下,燃料包殼表面沉積層能夠增強(qiáng)換熱能力,進(jìn)而在一定程度上可提高堆芯的安全性。