水化學(xué)性質(zhì)對(duì)支撐裂縫中煤粉運(yùn)移的影響

劉子亮，魏迎春, ，張 琦，張雙源 ，王安民,，曹代勇,

(1.中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京) 地球科學(xué)與測(cè)繪工程學(xué)院,北京 100083；2.中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京) 煤炭資源與安全開(kāi)采國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100083；3.中聯(lián)煤層氣國(guó)家工程研究中心有限責(zé)任公司,北京 100095；4.中石油煤層氣有限責(zé)任公司,北京 100028)

煤層氣作為綠色清潔非常規(guī)天然氣資源，是我國(guó)重要的戰(zhàn)略能源之一。由于我國(guó)煤盆地構(gòu)造-熱演化的復(fù)雜性和煤儲(chǔ)層的特殊性，煤粉問(wèn)題已成為嚴(yán)重制約我國(guó)煤層氣井產(chǎn)能的關(guān)鍵問(wèn)題之一[1]。我國(guó)煤層氣開(kāi)發(fā)中均不同程度地存在煤粉問(wèn)題，煤粉聚集、沉降導(dǎo)致煤粉滯留在裂縫中的通道內(nèi)，在井內(nèi)沉積聚集或進(jìn)入排采系統(tǒng)，導(dǎo)致埋泵和卡泵，逐漸降低裂縫導(dǎo)流能力，嚴(yán)重影響煤層氣的高效開(kāi)發(fā)[2-3]。在煤層氣開(kāi)發(fā)過(guò)程中，儲(chǔ)層和支撐裂縫中會(huì)接觸到不同性質(zhì)水溶液如地下水、鉆井液、壓裂液等外部流體[4]。這些流體可能會(huì)與煤粉發(fā)生物理或化學(xué)反應(yīng)，導(dǎo)致煤粉的生成、運(yùn)移、產(chǎn)出。煤粉滯留堵塞通道，減小儲(chǔ)層滲透率，導(dǎo)致煤層氣井產(chǎn)能降低；煤粉隨流體運(yùn)移、排出則會(huì)增大儲(chǔ)層滲透率，間接提升煤層氣井產(chǎn)能[5-7]。

為探究煤粉在支撐裂縫內(nèi)的煤粉運(yùn)移規(guī)律，國(guó)內(nèi)外學(xué)者進(jìn)行了大量研究。通過(guò)支撐裂縫中煤粉運(yùn)移模擬試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)煤粉中無(wú)機(jī)礦物成分質(zhì)量分?jǐn)?shù)越高、煤粉顆粒粒徑越小，產(chǎn)出煤粉質(zhì)量越大[8]。圍壓穩(wěn)定情況下，煤粉的運(yùn)移具有一定的啟動(dòng)運(yùn)移速率，煤粉產(chǎn)出量與流體流速成正相關(guān)，與圍壓成負(fù)相關(guān)[9]。煤粉的聚集附著、橋堵孔喉是支撐裂縫導(dǎo)流能力傷害的主要原因；煤粉的運(yùn)移和沉積受支撐劑尺寸、支撐劑類型和煤粉性質(zhì)的影響[10]。利用煤巖夾板鋪石英砂注入不同濃度煤粉懸浮液進(jìn)行動(dòng)態(tài)規(guī)律研究發(fā)現(xiàn)沿煤粉運(yùn)移方向支撐裂縫內(nèi)沉積煤粉濃度逐漸減小，大量煤粉沉積堵塞在裂縫入口端，裂縫內(nèi)通道堵塞程度較小[11]。

目前關(guān)于水化學(xué)性質(zhì)對(duì)煤粉的影響研究主要集中在煤粉的靜態(tài)聚集、懸浮等方面。水對(duì)煤粉顆粒分散聚集的影響研究不同礦化度水對(duì)細(xì)小煤粉浮選影響明顯，礦化度的增加會(huì)促進(jìn)煤粉顆粒聚集[12]。礦化度的降低會(huì)導(dǎo)致靜電顆粒的附著減弱[13]。利用不同水化學(xué)類型溶液NaHCO3懸浮液的聚集能力略優(yōu)于標(biāo)準(zhǔn)鹽水懸浮液，且遠(yuǎn)優(yōu)于去離子水懸浮液[14]。采用不同酸堿度和鹽度的標(biāo)準(zhǔn)鹽水作為試驗(yàn)注入液，在恒定有效應(yīng)力條件下進(jìn)行水敏和鹽敏試驗(yàn)中，不同酸堿度下的鹽敏感性特征表明在高鹽度條件下更有利于固定煤粉源[15]，再對(duì)煤泡沫和煤漿的振蕩流變進(jìn)行測(cè)量，結(jié)合掃描電子顯微鏡進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)煤粉顆粒的沉降速度隨水鹽度的增加而增加，浮在水面上的泡沫量也有所增加[16]。目前學(xué)者對(duì)不同水化學(xué)性質(zhì)下支撐裂縫中煤粉運(yùn)移規(guī)律研究不足。

因此，筆者采用物理模擬試驗(yàn)方法，選用韓城礦區(qū)山西組3 號(hào)煤層煤樣，開(kāi)展了不同水化學(xué)性質(zhì)對(duì)支撐裂縫中煤粉運(yùn)移影響的物理模擬試驗(yàn)。分析裂縫導(dǎo)流系統(tǒng)滲透率及煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度變化，探究不同水化學(xué)性質(zhì)對(duì)支撐裂縫中煤粉運(yùn)移的影響，為提出相應(yīng)的煤粉管控措施提供科學(xué)依據(jù)。

1 樣品制備與試驗(yàn)方法

1.1 樣品制備

(1)煤巖樣品。試驗(yàn)用煤樣采自鄂爾多斯盆地東南緣韓城礦區(qū)山西組3 號(hào)煤層。樣品的煤巖煤質(zhì)分析數(shù)據(jù)見(jiàn)文獻(xiàn)[17](表1)。

表1 3 號(hào)煤樣的煤巖及煤質(zhì)分析數(shù)據(jù)[17]Table 1 Coal rock and coal quality analysis data of No.3 coal sample[17] %

試驗(yàn)選擇380～830 μm 的石英砂，根據(jù)等徑和不等徑球體最緊密堆積形成的通道空間特征[18]，計(jì)算得到通道的直徑為65.7～352.1 μm，基于現(xiàn)場(chǎng)煤粉產(chǎn)出粒度分布特征[19-20]，部分煤層氣井產(chǎn)出的煤粉粒度＜63 μm，為確保煤粉可以通過(guò)支撐裂縫通道排出，選用＜63 μm 粒徑煤粉進(jìn)行試驗(yàn)樣品制備。

物理模擬試驗(yàn)煤巖樣品的制備包括煤粉支撐劑的稱重混合和模擬試驗(yàn)樣品的壓制2 個(gè)步驟。首先，利用破碎機(jī)破碎煤巖樣品，破碎至粒徑＜63 μm，稱取煤粉6 g 倒入燒杯中，稱取380～830 μm 石英砂支撐劑30 g 倒入燒杯中，將煤粉和石英砂支撐劑用藥匙充分?jǐn)嚢?，選擇配制的相應(yīng)水溶液作為黏結(jié)劑，水溶液一方面可以潤(rùn)濕煤粉及石英砂顆粒，同時(shí)還可以增加顆粒與石英砂之間的附著力，使煤粉顆粒與石英砂顆粒在攪拌過(guò)程中混合均勻。使用注射器吸取6 g 溶液注入到燒杯中，再次攪拌均勻，最終煤粉、石英砂以及黏結(jié)劑最終以質(zhì)量比1∶5∶1 的比例混合均勻，制成煤粉與支撐劑均勻混合原料。然后將配置好的混合原料放入人工煤心標(biāo)準(zhǔn)試件模具中，采用全自動(dòng)壓力試驗(yàn)機(jī)恒定正向壓力6 kN(12 MPa)下，壓10 min，制成一定長(zhǎng)度，直徑為25 mm 的支撐劑系統(tǒng)模擬試件。打開(kāi)模具，將壓制好的試件在兩端上加入導(dǎo)流墊塊進(jìn)行封裝。每組試驗(yàn)開(kāi)始前進(jìn)行樣品制備，制備完成后將試驗(yàn)樣放入LYD32 型巖心流動(dòng)裝置的巖心夾持器內(nèi)。試驗(yàn)樣品如圖1 所示。

圖1 試驗(yàn)樣品Fig.1 Experimental sample

(2)驅(qū)替液配置。韓城區(qū)塊的地下水含有高礦化度的NaHCO3、Na2SO4和MgCl2，地下水中不同無(wú)機(jī)物礦化度從2 000～20 000 mg/L 不等。而地下水含有多種礦物質(zhì)成分，使用地下水溶液進(jìn)行試驗(yàn)并不能查明某個(gè)因素對(duì)煤粉運(yùn)移的影響，只有查明單一水化學(xué)因素對(duì)煤粉運(yùn)移的影響，才能為后期進(jìn)行不同水化學(xué)性質(zhì)混合溶液對(duì)煤粉運(yùn)移的影響研究提供理論基礎(chǔ)。因此，根據(jù)韓城區(qū)塊地下水礦化度及水化學(xué)類型實(shí)際情況，筆者選擇合理的礦化度增長(zhǎng)幅度，采用控制變量法選擇礦化度為3 000、6 000、10 000 mg/L 的NaHCO3和Na2SO4溶液及礦化度為10 000、15 000、20 000 mg/L 的MgCl2溶液。為了排除水中其他陰陽(yáng)離子對(duì)煤粉聚集的影響，選用去離子水來(lái)配制不同水化學(xué)性質(zhì)的溶液及利用去離子水進(jìn)行空白對(duì)照試驗(yàn)。

1.2 試驗(yàn)方法

筆者采用控制變量法，共進(jìn)行了10 組水化學(xué)性質(zhì)對(duì)支撐裂縫中煤粉運(yùn)移影響的物理模擬試驗(yàn)，具體試驗(yàn)條件見(jiàn)表2。通過(guò)試驗(yàn)交叉組合分別探究不同水化學(xué)類型和不同礦化度條件對(duì)支撐劑中煤粉運(yùn)移的影響。通過(guò)改變驅(qū)替液的類別，進(jìn)行物理模擬試驗(yàn)，模擬支撐裂縫中煤粉在不同水化學(xué)性質(zhì)下的煤層氣生產(chǎn)中的運(yùn)移過(guò)程。試驗(yàn)使用LYD32 型巖心流動(dòng)裝置(圖2)進(jìn)行物理模擬試驗(yàn)。利用計(jì)算機(jī)實(shí)時(shí)監(jiān)控驅(qū)替過(guò)程中的驅(qū)替壓力。

圖2 LYD32 型巖心流動(dòng)裝置Fig.2 Schematic diagram of LYD32 core flow device

表2 不同礦化度和水化學(xué)類型煤粉運(yùn)移物理模擬試驗(yàn)條件Table 2 Experimental scheme for physical simulation of coal fines migration with different salinities and hydrochemical types

(1)煤粉運(yùn)移物理模擬試驗(yàn)。穩(wěn)定圍壓5 MPa，以0.5 mL/min 將模擬試驗(yàn)樣用驅(qū)替液飽和2 h；調(diào)整流速為15 mL/min，流量的選擇基于韓城煤層氣井實(shí)際生產(chǎn)情況以及前人研究確定[8-9]。開(kāi)展煤粉運(yùn)移物理模擬試驗(yàn)，在出口端用燒杯收集產(chǎn)出的驅(qū)替液，并實(shí)時(shí)動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)模擬試驗(yàn)樣滲透率情況。收集模擬試驗(yàn)排出的含煤粉液體。試驗(yàn)流程如圖3 所示。

圖3 試驗(yàn)流程Fig.3 Experimental flow chart

(2)煤粉產(chǎn)出量。將定量濾紙放入烘干箱中，在60 ℃條件下恒溫干燥2 h，冷卻至室溫，使用電子天平反復(fù)稱重穩(wěn)定后取平均值。將煤粉運(yùn)移物理模擬試驗(yàn)中排出的煤粉懸浮液搖晃均勻，每階段選取200 mL，利用快速過(guò)濾裝置(由漏斗、濾紙、真空泵組成的聚集裝置)過(guò)濾，在40 ℃條件下干燥12 h 后取出，反復(fù)稱重待稱重穩(wěn)定后取平均值，對(duì)不同水化學(xué)性質(zhì)下的煤粉產(chǎn)出量進(jìn)行計(jì)算，得到不同試驗(yàn)條件下的產(chǎn)出煤粉質(zhì)量濃度。

(3)試驗(yàn)樣品內(nèi)部煤粉分布規(guī)律、聚集特征觀察：物理模擬試驗(yàn)結(jié)束后，取出試驗(yàn)樣品，將試驗(yàn)樣品剖開(kāi)利用顯微鏡，選用目鏡10 倍，物鏡10 倍來(lái)觀測(cè)試驗(yàn)后試驗(yàn)樣品內(nèi)部煤粉的分布規(guī)律和聚集特征。

2 試驗(yàn)結(jié)果

2.1 煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度

通過(guò)收集試驗(yàn)出口端產(chǎn)出煤粉溶液，進(jìn)行煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度測(cè)試試驗(yàn)，獲得不同試驗(yàn)條件下煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)，研究不同水化學(xué)類型及不同礦化度條件對(duì)煤粉運(yùn)移的影響。研究表明，在飽和階段由于驅(qū)替液流速小，產(chǎn)出溶液清澈，可見(jiàn)并未含有煤粉，說(shuō)明飽和流速尚未達(dá)到煤粉啟動(dòng)的臨界速率。在調(diào)整流速為15 mL/min 后產(chǎn)出溶液開(kāi)始有煤粉顆粒排出，收集物理模擬試驗(yàn)后的含煤粉溶液，測(cè)得并分析溶液的煤粉質(zhì)量濃度(表3、圖4)。

圖4 物理模擬實(shí)驗(yàn)中煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度Fig.4 Mass concentration of coal fines output in the physical simulation experiment

表3 物理模擬試驗(yàn)中煤粉產(chǎn)出的質(zhì)量濃度Table 3 Mass concentration of coal fines output in the physical simulation experiment under different

去離子水溶液驅(qū)替條件下煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度為45.21 mg/L。3 000、6 000、10 000 mg/L 的NaHCO3溶液驅(qū)替條件下煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度分別為4.87、10.46、14.29 mg/L。隨NaHCO3溶液礦化度的增高，煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度增大。3 000、6 000、10 000 mg/L 的Na2SO4溶液驅(qū)替條件下煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度分別為20.83、10.25、10.63 mg/L。Na2SO4溶液隨礦化度的增高而煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度降低。不同礦化度MgCl2溶液驅(qū)替條件下煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度整體較高。10 000、15 000、20 000 mg/L 的MgCl2溶液驅(qū)替條件下煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度分別為5.42、26.21、43.75 mg/L。試驗(yàn)結(jié)果可以看出隨MgCl2溶液礦化度的增高，驅(qū)替條件下煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度增大。

相同礦化度條件下(10 000 mg/L)，NaHCO3、Na2SO4、MgCl2溶液驅(qū)替條件下煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度分別為14.29、10.63、5.42 mg/L。在相同礦化度(10 000 mg/L)條件下，不同水化學(xué)類型溶液驅(qū)替條件下煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度：NaHCO3＞ Na2SO4＞ MgCl2。

2.2 試驗(yàn)樣滲透率

物理模擬試驗(yàn)過(guò)程中對(duì)試驗(yàn)樣滲透率進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，物理模擬試驗(yàn)中試驗(yàn)樣滲透率如圖5 所示，試驗(yàn)樣平均滲透率如表4、圖6 所示。

圖5 物理模擬試驗(yàn)中試驗(yàn)樣滲透率Fig.5 Permeability of experimental samples in the physical simulation experiments

圖6 物理模擬試驗(yàn)中試驗(yàn)樣平均滲透率Fig.6 Average permeability of experimental samples in the physical simulation experiments

表4 物理模擬試驗(yàn)中試驗(yàn)樣平均滲透率Table 4 Average permeability of experimental samples in the physical simulation experiments

去離子水溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣平均滲透率為75.96×10-15m2。試驗(yàn)樣滲透率從試驗(yàn)開(kāi)始時(shí)約為82×10-15m2在第12 min 時(shí)，滲透率上升至88×10-15m2隨后保持穩(wěn)定緩慢下降至53 min 時(shí)的79×10-15m2，產(chǎn)出煤粉團(tuán)突降至53×10-15m2，隨后恢復(fù)至77×10-15m2，緩慢下降至結(jié)束時(shí)的平均65×10-15m2。

3 000 mg/L 的NaHCO3溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣平均滲透率為72.85×10-15m2。試驗(yàn)樣滲透率基本保持穩(wěn)定緩慢下降至結(jié)束時(shí)的平均71×10-15m2，滲透率變化不明顯。6 000 mg/L 的NaHCO3溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣平均滲透率為136.03×10-15m2。驅(qū)替開(kāi)始前5 min，滲透率從126.66×10-15m2快速升至142.77×10-15m2，滲透率數(shù)值保持平穩(wěn)變化，在47 min 時(shí)，巖心內(nèi)部分通道被堵塞，巖心滲透率降低至132×10-15m2左右，并保持穩(wěn)定。10 000 mg/L 的NaHCO3溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣平均滲透率為58.17×10-15m2。試驗(yàn)開(kāi)始溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣滲透率從65×10-15m2緩慢下降至60×10-15m2左右，在61 min 時(shí)，滲透率出現(xiàn)波動(dòng)，下降至56×10-15m2左右并緩慢下降至53×10-15m2。

3 000 mg/L 的Na2SO4溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣平均滲透率為29.03×10-15m2。試驗(yàn)樣滲透率從試驗(yàn)開(kāi)始27×10-15m2上升至38×10-15m2左右，之后滲透率始終處于勻速下降，在54 min 時(shí)，滲透率出現(xiàn)下降至25×10-15m2，保持勻速下降至試驗(yàn)結(jié)束23×10-15m2左右。6 000 mg/L 的Na2SO4溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣平均滲透率為88.11×10-15m2。試驗(yàn)樣滲透率始終保持穩(wěn)定，在100 min 時(shí)，滲透率降低至85×10-15m2左右，并保持穩(wěn)定至試驗(yàn)結(jié)束。10 000 mg/L 的Na2SO4溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣平均滲透率為55.88×10-15m2。試驗(yàn)初期滲透率平均值為58×10-15m2，隨后緩慢下降至結(jié)束時(shí)的平均54×10-15m2，滲透率變化不大。

3 種不同礦化度條件MgCl2溶液驅(qū)替條件下滲透率差異不明顯。10 000 mg/L 的MgCl2溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣平均滲透率為62.62×10-15m2。試驗(yàn)樣滲透率在前期維持在保持66×10-15m2左右，隨試驗(yàn)進(jìn)行，滲透率緩慢降低至59×10-15m2左右。15 000 mg/L的MgCl2溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣平均滲透率為65.92×10-15m2。試驗(yàn)樣滲透率由55.18×10-15m2上升至70.04×10-15m2保持穩(wěn)定，滲透率穩(wěn)定在70×10-15m2左右，在第57 分鐘時(shí)，滲透率突然降低至62×10-15m2左右并保持穩(wěn)定。20 000 mg/L 的MgCl2溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣平均滲透率為63.56×10-15m2。試驗(yàn)樣滲透率保持穩(wěn)定下降，自試驗(yàn)開(kāi)始的70.41×10-15m2開(kāi)始始終保持穩(wěn)定下降態(tài)勢(shì)至試驗(yàn)結(jié)束的57.95×10-15m2。根據(jù)試驗(yàn)結(jié)果可以看出，MgCl2溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣滲透率受礦化度的影響不明顯。

相同礦化度條件下(10 000 mg/L)，NaHCO3、Na2SO4、MgCl2溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣平均滲透率分別為58.17×10-15、55.88×10-15、62.62×10-15m2。在10 000 mg/L 礦化度條件下試驗(yàn)樣平均滲透率結(jié)果為MgCl2＞ NaHCO3＞ Na2SO4。

3 分析與討論

3.1 不同水化學(xué)性質(zhì)對(duì)煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度影響

試驗(yàn)樣支撐裂縫中煤粉堵塞有3 種類型：煤粉吸附于支撐劑表面，煤粉架橋堵塞通道，濾餅堵塞流動(dòng)通道(圖7)[21]。試驗(yàn)開(kāi)始前樣品內(nèi)煤粉均勻分布，樣品入口端煤粉隨驅(qū)替的不斷進(jìn)行，逐漸向試驗(yàn)樣末端運(yùn)移，由于試驗(yàn)前期有2 h 飽和作用，因此煤粉在進(jìn)行試驗(yàn)驅(qū)替過(guò)程中試驗(yàn)樣品已經(jīng)發(fā)生煤粉與溶液之間的相互作用。

圖7 試驗(yàn)樣煤粉堵塞示意[21]Fig.7 Schematic diagram of coal fines plugging of experimental samples[21]

試驗(yàn)選用3 種水化學(xué)類型條件下溶液中的鹽會(huì)產(chǎn)生電離和水解作用。NaHCO3在水中由于具有弱酸根，因此既發(fā)生電離，又發(fā)生水解反應(yīng)，反應(yīng)式為

Na2SO4和MgCl2溶液在水中只發(fā)生電離，化學(xué)反應(yīng)式為

煤粉的疏水性和吸附性決定了支撐劑充填層中排出煤粉具有一定的困難，導(dǎo)致煤粉在支撐劑充填體中聚集[10]。煤層氣儲(chǔ)層釋放煤粉顆粒必須滿足的臨界條件機(jī)制之一是地下水礦化度降低至臨界鹽濃度(CSC)以下，使顆粒與基質(zhì)表面之間的斥力超過(guò)結(jié)合力[22]。根據(jù)DLVO 理論，電離的金屬陽(yáng)離子Na+、Mg2+等會(huì)壓縮煤粉顆粒雙電層結(jié)構(gòu)導(dǎo)致煤粉團(tuán)聚[23]。

物理模擬試驗(yàn)完成后，將巖心夾持器內(nèi)的試驗(yàn)樣品取出，沿軸線方向?qū)⒃囼?yàn)樣品剖開(kāi)(圖8)，利用顯微鏡觀察試驗(yàn)樣內(nèi)部發(fā)現(xiàn)：①利用去離子水驅(qū)替后的試驗(yàn)樣品內(nèi)部支撐劑表面會(huì)吸附部分小粒徑煤粉顆粒(圖9(a))，主要由小粒徑的煤粉團(tuán)堵塞試驗(yàn)樣內(nèi)部孔隙(圖9(b))。②利用含礦化度水驅(qū)替后的試驗(yàn)樣內(nèi)部存在煤粉團(tuán)聚堵塞支撐劑孔隙通道(圖10(a))、支撐劑通道堵塞后會(huì)增加流體流動(dòng)軌跡彎曲度(圖10(b))、支撐劑孔隙內(nèi)煤粉顆粒排出會(huì)擴(kuò)大裂縫內(nèi)通道(圖10(c))以及煤粉顆粒之間發(fā)生團(tuán)聚重疊(圖10(d))。

圖8 試驗(yàn)后剖開(kāi)的試驗(yàn)樣品Fig.8 Experimental samples cut open after experiment

圖9 去離子水驅(qū)替試驗(yàn)樣品內(nèi)部煤粉聚集特征Fig.9 Coal fines aggregation characteristics in deionized water displacement experimental samples

圖10 含鹽溶液驅(qū)替試驗(yàn)樣品內(nèi)部煤粉聚集特征Fig.10 Coal fines aggregation characteristics in salinity water displacement experimental samples

煤粉顆粒在去離子水驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度最大。說(shuō)明地下水礦化度導(dǎo)致的煤粉團(tuán)聚會(huì)影響煤粉顆粒的產(chǎn)出。煤粉顆粒在3 種不同水化學(xué)溶液驅(qū)替條件下、不同礦化度條件下具有不同的煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度規(guī)律。Na2SO4溶液驅(qū)替條件下，隨礦化度的增加，煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度呈現(xiàn)出降低的趨勢(shì)，這是由于低礦化度條件下煤粉顆粒之間附著力較弱，顆粒團(tuán)聚程度低，小粒徑煤粉運(yùn)移加劇[24-25]，部分煤粉從通道排出，煤粉產(chǎn)出量大。礦化度的增大，煤粉間附著力增強(qiáng)，導(dǎo)致煤粉團(tuán)聚堵塞通道，煤粉產(chǎn)出量小。

NaHCO3溶液驅(qū)替條件下，表現(xiàn)出隨礦化度的增加，煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度增大的趨勢(shì)。煤粉運(yùn)移至試驗(yàn)樣末端堵塞試驗(yàn)樣后，伴隨礦化度的增加，水解產(chǎn)生的陰離子OH-使煤粉顆粒表面負(fù)電荷增加，增強(qiáng)煤粉間排斥力，緩解煤粉聚集效果[14,26]，改善試驗(yàn)樣末端煤粉堵塞情況，產(chǎn)出部分煤粉顆粒，隨礦化度的增加，煤粉產(chǎn)出量增大。

MgCl2溶液驅(qū)替條件下，試驗(yàn)樣內(nèi)部煤粉受MgCl2溶液影響，高礦化度有利于煤粉的聚集[14]，試驗(yàn)樣內(nèi)部煤粉在驅(qū)替液影響下，煤粉團(tuán)聚，礦化度的增加影響試驗(yàn)樣內(nèi)部平衡狀態(tài)，導(dǎo)致試驗(yàn)樣內(nèi)部原有相對(duì)平衡被打破，煤粉產(chǎn)出量增大[9]。

在相同礦化度條件(10 000 mg/L)下，煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度在一定程度上取決于煤粉聚集的程度，煤粉聚集的程度較低，可以在支撐裂縫通道運(yùn)移，且煤粉團(tuán)聚在一定程度上影響煤粉運(yùn)移，因此在相同礦化度條件下，不同水化學(xué)類型溶液驅(qū)替條件下煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度：NaHCO3＞ Na2SO4＞ MgCl2。

3.2 不同水化學(xué)性質(zhì)對(duì)滲透率影響

煤層氣開(kāi)發(fā)過(guò)程中導(dǎo)致煤儲(chǔ)層滲透率變化有4種原因：煤粉在裂隙中沉積和堵塞，破壞滲透性(即被截留的煤粉)；增大通道壓力(或減小有效應(yīng)力)，使煤裂隙膨脹，從而提高煤層滲透率；煤粉的產(chǎn)出使裂隙變寬，滲透性逐漸增大；由于局部壓力增大，煤粉被重新分配和/或重新捕獲，導(dǎo)致滲透率波動(dòng)[3,27]。煤粉團(tuán)聚是影響煤儲(chǔ)層滲透率的一個(gè)重要因素[28]。隨驅(qū)替作用進(jìn)行，煤粉會(huì)重新排列并遷移到支撐劑充填層中，導(dǎo)致通道堵塞和降低滲透率[10]。

去離子水驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣滲透率小于6 000 mg/L礦化度條件下Na2SO4和NaHCO3溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣滲透率，大于其他礦化度條件下試驗(yàn)樣滲透率，說(shuō)明煤粉團(tuán)聚現(xiàn)象會(huì)影響試驗(yàn)樣滲透率變化，不同的水化學(xué)性質(zhì)水溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣滲透率不同。

鹽水會(huì)增強(qiáng)煤粉顆粒的聚集，低礦化度水釋放的顆粒質(zhì)量濃度明顯低于注入淡水釋放的顆粒質(zhì)量濃度[13]，低礦化度水接觸煤粉顆粒改變其潤(rùn)濕性和減弱靜電力導(dǎo)致煤粉顆粒運(yùn)移[25,29]，煤粉運(yùn)移堵塞通道，改變了流體運(yùn)動(dòng)軌跡，增加流體流動(dòng)軌跡彎曲度，導(dǎo)致滲透率顯著降低[30]。3 000 mg/L 礦化度條件下Na2SO4和NaHCO3溶液容易導(dǎo)致小粒徑煤粉運(yùn)移，堵塞試驗(yàn)樣內(nèi)部通道，滲透率降低。伴隨礦化度的升高，煤粉團(tuán)聚效果增強(qiáng)，煤粉運(yùn)移程度降低，6 000 mg/L 礦化度條件下部分煤粉發(fā)生聚集沉降，部分煤粉聚集，從而擴(kuò)展團(tuán)聚煤粉外通道，使流體具有更多的展布空間從而提高滲透率[31-32]。礦化度增高至10 000 mg/L 時(shí)，高礦化度有利于煤粉聚集將煤粉固定在其初始位置附近處，堵塞試驗(yàn)樣內(nèi)部運(yùn)移通道，造成滲透率降低。另一個(gè)原因?yàn)楦叩V化度時(shí)煤粉相互聚集附著，形成煤粉濾餅[33]，因此6 000 mg/L 礦化度條件下MgCl2試驗(yàn)樣滲透率最高。Mg2+通過(guò)礦物表面的離子吸附和離子交換顯著壓縮雙電層，對(duì)煤粉聚集效果較為強(qiáng)烈，MgCl2溶液3 種礦化度條件下煤粉受溶液影響后聚集程度均表現(xiàn)較高的堵塞通道效果，3 種不同礦化度條件試驗(yàn)樣內(nèi)部煤粉堵塞程度大致相同，對(duì)滲透率影響不大[25]。單價(jià)陽(yáng)離子(Na+)注入時(shí)，與Mg2+相比，Na+對(duì)煤粉表面親和力較弱，Mg2+的離子水合半徑小于Na+，強(qiáng)力壓縮雙電層[34]，所以Na+礦化度水平對(duì)滲透率的影響更重要。

在10 000 mg/L 礦化度條件下，MgCl2溶液聚集沉降能力較強(qiáng)，飽和階段，由于煤粉團(tuán)聚效果較強(qiáng)，將更多團(tuán)聚煤粉固定在試驗(yàn)樣內(nèi)初始位置[33]，Na2SO4和NaHCO3團(tuán)聚作用效果較低，部分煤粉發(fā)生運(yùn)移，堵塞試驗(yàn)樣末端通道，末端堵塞程度高于MgCl2溶液，且NaHCO3水解產(chǎn)生OH-，煤粉處于堿性環(huán)境中，改善試驗(yàn)樣堵塞情況[14,26]，提高滲透率，因此溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣平均滲透率結(jié)果表現(xiàn)為MgCl2＞NaHCO3＞ Na2SO4。

3.3 試驗(yàn)樣滲透率與煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度的關(guān)系

煤粉適當(dāng)產(chǎn)出與脫落在一定程度上有利于裂縫空間的擴(kuò)展，并改善導(dǎo)流能力[32,35]，但儲(chǔ)層內(nèi)煤粉顆粒大量產(chǎn)出時(shí)，煤粉運(yùn)移會(huì)堵塞滲流通道，導(dǎo)致滲透率降低，即儲(chǔ)層傷害[36]。本試驗(yàn)選用粒徑 ＜ 63 μm 煤粉，配置煤樣的煤粉與支撐劑之間通道被填滿并壓實(shí)，不同水化學(xué)類型水溶液促進(jìn)煤粉聚集，試驗(yàn)過(guò)程中部分煤粉排出，并不能完全改善試驗(yàn)樣內(nèi)部導(dǎo)流條件。試驗(yàn)樣滲透率表現(xiàn)上下波動(dòng)明顯時(shí)，說(shuō)明試驗(yàn)樣內(nèi)部平衡狀態(tài)被打破，部分煤粉產(chǎn)出、運(yùn)移。煤粉的產(chǎn)生和運(yùn)移是導(dǎo)致滲透率迅速降低的主要原因，煤粉的再分布導(dǎo)致了滲透率的波動(dòng)[27]。理論上煤粉從煤樣中排出可以提高滲透率，但根據(jù)實(shí)際生產(chǎn)和滲透率演化數(shù)據(jù)，煤粉產(chǎn)量增加并不一定能提高滲透率，相反，有時(shí)煤粉產(chǎn)量越高滲透率越低，這是由于隨煤粉產(chǎn)量的增加，煤粉滯留現(xiàn)象加劇[27]。

前人將滲透率波動(dòng)趨勢(shì)分為3 種：上升狀態(tài)、下降狀態(tài)和輕微波動(dòng)狀態(tài)[8]。根據(jù)煤粉產(chǎn)出模擬試驗(yàn)中滲透率波動(dòng)的3 種趨勢(shì)，結(jié)合實(shí)測(cè)滲透率，統(tǒng)計(jì)滲透率變化趨勢(shì)時(shí)間段(表5)，分析煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度與煤樣滲透率之間的關(guān)系，并進(jìn)行相關(guān)性分析。統(tǒng)計(jì)的基本原則：①上升趨勢(shì)為2 個(gè)及以上滲透率差值為正值，且滲透率差值絕對(duì)值不小于前后滲透率差值平均值的一半，或一個(gè)時(shí)間段滲透率上升超過(guò)前后波動(dòng)滲透率2 倍，后滲透率未恢復(fù)原滲透率數(shù)值。②下降趨勢(shì)為2 個(gè)及以上滲透率數(shù)值差值為負(fù)值，且滲透率差值絕對(duì)值不小于滲透率差值平均值的一半，或者一個(gè)時(shí)間段滲透率下降超過(guò)前后波動(dòng)滲透率2 倍后滲透率未恢復(fù)原滲透率數(shù)值。③輕微波動(dòng)為滲透率差值上下波動(dòng)超過(guò)前后滲透率差值的一倍，后滲透率恢復(fù)原滲透率數(shù)值。

表5 不同水化學(xué)性質(zhì)下滲透率變化趨勢(shì)Table 5 Variation trend of permeability under different hydrochemical conditions

將煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度作為因變量，試驗(yàn)滲透率變化的3 種不同趨勢(shì)數(shù)據(jù)作為自變量，對(duì)不同水化學(xué)性質(zhì)下試驗(yàn)滲透率變化趨勢(shì)與煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度進(jìn)行多元線性回歸分析，結(jié)果發(fā)現(xiàn)該模型的R2=0.834，回歸顯著性為0.009，小于0.05，說(shuō)明回歸方程中2 者顯著具有相關(guān)性，表現(xiàn)在試驗(yàn)中煤粉運(yùn)移影響滲透率的波動(dòng)。

4 結(jié)論

(1)相同水化學(xué)類型條件下，NaHCO3和MgCl2溶液隨礦化度的增大煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度增大；Na2SO4溶液隨礦化度的增大而煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度降低。相同礦化度(10 000 mg/L)條件下，不同水化學(xué)類型溶液驅(qū)替條件下煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度：NaHCO3＞ Na2SO4＞MgCl2。

(2)相同水化學(xué)類型條件下，6 000 mg/L 礦化度的Na2SO4、NaHCO3溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣滲透率最高，而MgCl2溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣滲透率受礦化度的影響不明顯。相同礦化度(10 000 mg/L)條件下，不同水化學(xué)類型溶液驅(qū)替條件下試驗(yàn)樣的滲透率：MgCl2＞NaHCO3＞ Na2SO4。

(3)根據(jù)物理模擬試驗(yàn)中滲透率波動(dòng)的上升狀態(tài)、下降狀態(tài)和輕微波動(dòng)狀態(tài)3 個(gè)趨勢(shì)，結(jié)合實(shí)測(cè)滲透率數(shù)值，統(tǒng)計(jì)滲透率變化趨勢(shì)時(shí)間段，進(jìn)行回歸分析煤粉產(chǎn)出質(zhì)量濃度與煤樣滲透率之間的關(guān)系，回歸模型的R2=0.834，回歸顯著性為0.009，小于0.05，說(shuō)明試驗(yàn)中煤粉產(chǎn)出影響滲透率的波動(dòng)。

(4)地下水含有多種礦物質(zhì)成分，使用地下水溶液進(jìn)行試驗(yàn)并不能查明某個(gè)因素對(duì)煤粉運(yùn)移的影響，只有查明單一水化學(xué)因素對(duì)煤粉運(yùn)移的影響，才能為后期進(jìn)行不同水化學(xué)性質(zhì)混合溶液對(duì)煤粉運(yùn)移的影響研究提供理論基礎(chǔ)。且不同水化學(xué)性質(zhì)可能會(huì)對(duì)煤儲(chǔ)層中的泥質(zhì)物質(zhì)、焦的運(yùn)移產(chǎn)生一定影響。因此關(guān)于不同水化學(xué)性質(zhì)混合溶液對(duì)支撐裂縫中煤粉、泥質(zhì)物質(zhì)、焦運(yùn)移影響的物理模擬試驗(yàn)將在后續(xù)研究中開(kāi)展。