中國農(nóng)業(yè)氨排放和PM2.5空間分布特征分析

宋曉聰，杜帥，沈鵬，趙慈，陳忱，謝明輝

（1.中國環(huán)境科學(xué)研究院 國家環(huán)境保護生態(tài)工業(yè)重點實驗室，北京 100012；2.中國環(huán)境科學(xué)研究院環(huán)境技術(shù)工程有限公司，北京 100012）

氨（NH3）是大氣中主要的堿性氣體，可與硫酸和硝酸反應(yīng)生成二次無機顆粒物（PM2.5）[1-3]，由于較高的消光系數(shù)，形成的細顆粒物造成嚴重的霧霾，對全球環(huán)境構(gòu)成威脅[4]。中國是化肥施用量最高、畜牧業(yè)規(guī)模最大的國家，是全球NH3排放的重點國家，NH3的排放有80%以上源于農(nóng)業(yè)[5]。PAULOT等[6]指出，2005—2008年中國的NH3排放量超過了美國和歐盟的綜合。又有研究[7]表明，中國NH3排放量從1978年到2017年增長了102%。此外，NH3排放對PM2.5濃度的影響不容忽視，而且霧霾頻發(fā)對人類健康和環(huán)境質(zhì)量產(chǎn)生了不利影響[8-10]。自大氣污染防治行動計劃實施以來，中國空氣質(zhì)量有了明顯改善，但是仍有許多城市PM2.5濃度沒有達到空氣質(zhì)量二級標準，大氣污染防治依然任重道遠。因此，農(nóng)業(yè)NH3減排是中國細顆粒物污染治理的另一關(guān)鍵路徑，研究中國農(nóng)業(yè)NH3排放和PM2.5空間分布特征對中國大氣污染協(xié)同治理有著重要意義。

目前已有研究從空間和時間方面分析農(nóng)業(yè)NH3排放特征，例如牲畜糞便NH3排放量的空間分布[11]、稻田[12]和化肥施用[13]等方面的NH3排放特征，然而這些研究只探討了農(nóng)業(yè)中NH3排放的單一來源，并不全面。此外對于核算全部農(nóng)業(yè)系統(tǒng)氨排放的研究也多數(shù)是區(qū)域、省級或市級層面的，全國層面的文獻較少。例如，張津建等[14]對青海省東部城市群的氨排放進行了源解析和空間特征分析；河北[15]、山東[16]等省份的氨排放也被進行了研究；此外，陳雯等[17]以亳州市為例，通過核算該市六類農(nóng)業(yè)源的氨排放量及分析空間分布特征，以進一步了解黃淮平原農(nóng)業(yè)氨排放特征；計堯等[18]采用排放因子法構(gòu)建了鄭州市氨排放清單并對其空間分布情況進行了分析。也有許多文獻[19-22]研究了我國PM2.5濃度的時空變化特征，但是很少有將NH3和PM2.5放在一起進行對比研究的。

針對以上研究的不足，本文使用排放因子法估算了2010—2019年中國農(nóng)業(yè)源的NH3排放量，明確了各來源貢獻大小，從NH3單位面積排放強度和單位GDP排放強度兩方面分析了其空間變化；探究了2013—2020年中國PM2.5年均濃度時空分布特征，并利用SPASS軟件對PM2.5和NH3的相關(guān)性進行分析，以期為中國氨霾協(xié)同治理提供依據(jù)。

1 研究方法

1.1 NH3排放量估算

參考《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南》[23]及NH3源清單相關(guān)成果研究確定使用排放因子法[24-29]計算NH3排放量，計算公式如下：

式中：x表示各省份或地區(qū)；y表示NH3排放源；h表示排放因子；C表示活動水平；Nx,y表示x地區(qū)y排放源的NH3排放量/t；N表示中國NH3排放總量/t。

1.2 數(shù)據(jù)來源

PM2.5濃度數(shù)據(jù)來源于歷年環(huán)境質(zhì)量公報，2017—2020年P(guān)M2.5空間分布數(shù)據(jù)來源于各省份生態(tài)環(huán)境廳，NH3相關(guān)數(shù)據(jù)的來源如表1所示。

表1 NH3數(shù)據(jù)來源說明

1.3 NH3排放因子

根據(jù)相關(guān)文獻研究[24-25,30-37]及中國出臺的《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南》[23]確定農(nóng)業(yè)源NH3的排放因子，中國大氣中NH3的農(nóng)業(yè)來源主要包括：禽畜養(yǎng)殖、氮肥使用、土壤釋放、人體釋放、固氮植物5個項目，各項目的具體排放因子[23-25,30-37]見表2。

表2 中國農(nóng)業(yè)源NH3排放因子

2 結(jié)果與討論

2.1 中國NH3的排放量和空間分布特征分析

2.1.1 2010—2019年NH3的排放分析

2010—2019年中國農(nóng)業(yè)源NH3排放量如表3所示，排放組成見圖1。2010—2015年中國農(nóng)業(yè)源NH3排放量逐年增長，主要源于氮肥施用的增加，這與鄧明君等[9]的研究結(jié)果相同。從2016年起中國農(nóng)業(yè)源NH3排放量開始下降，從2015年的2 714.80萬噸降到2019年的2 502.80萬噸，下降了7.81%，從污染源解析，除固氮植物外，其他污染源的NH3排放量均實現(xiàn)減低，各污染源的減排貢獻率大小依次為：氮肥施用＞禽畜養(yǎng)殖＞人體釋放＞土壤釋放。從NH3排放組成上分析，禽畜養(yǎng)殖和氮肥施用產(chǎn)生的NH3占農(nóng)業(yè)源NH3排放量的90%以上。中國農(nóng)業(yè)源NH3貢獻率排序為：禽畜養(yǎng)殖＞氮肥施用＞人體釋放＞土壤釋放＞固氮植物，ZHANG[5]和MA等[7]的研究也印證了這一結(jié)論。

圖1 2010—2019年中國農(nóng)業(yè)源NH3排放組成

表3 中國農(nóng)業(yè)源NH3排放總量

2.1.2 NH3排放強度的空間分布

2011年、2013年、2015年和2017年NH3單位面積排放強度空間分布如圖2所示。從圖2中可以看出，不同地區(qū)NH3單位面積排放強度具有較大的空間差異性，整體來看主要集中在東部地區(qū)。其中2011年、2013年和2015年河南、山東、天津、河北、湖北及長三角地區(qū)（浙江除外）NH3單位面積排放強度高于70 kg/hm2；其次是湖北、廣東、海南、湖南、遼寧、重慶、廣西均在50 kg/hm2以上。2017年NH3單位面積排放強度70 kg/hm2以上的省份由8個降為7個，上海NH3單位面積排放強度由＞80 kg/hm2降到67 kg/hm2,其他50～70 kg/hm2的省份不變。2011年、2013年、2015年和2017年NH3單位面積排放強度＞50 kg/hm2的省份均為15個，排放強度由高到低排前三名的均為河南、山東、江蘇。其中河南NH3單位面積排放強度保持穩(wěn)定（152 kg/hm2），江蘇由2011年的118 kg/hm2降到了2017年107 kg/hm2，但是山東NH3單位面積排放強度反而增長，由2011年的140 kg/hm2增長為2017年147 kg/hm2。

圖2 2011—2017年中國NH3單位面積排放強度空間分布

從2011年、2013年、2015年和2017年NH3單位GDP排放強度空間分布圖分析（圖3），情況恰恰相反，單位GDP排放強度較高的地區(qū)主要集中在西部，這與西部地區(qū)NH3總量較大，但是地區(qū)生產(chǎn)總值較低，同時行政區(qū)劃面積較大有關(guān)。2011年、2013年、2015年和2017年西藏和青海單位GDP排放強度較高，始終位于前列，但是均處于下降趨勢。西藏單位GDP排放強度從2011年41 kg/萬元降到2017年17 kg/萬元，下降了58.45%。青海單位GDP排放強度從2011年16 kg/萬元降到2017年10 kg/萬元，下降了38.48%。

圖3 2011—2017年中國NH3單位GDP排放強度空間分布

2.2 PM2.5時空分布特征分析

2.2.1 PM2.5時間變化特征

2013—2020年中國PM2.5年均濃度變化情況如圖4所示。從圖4分析可知自2013年中國開始對PM2.5濃度進行監(jiān)測以來，PM2.5年均濃度呈逐年下降趨勢。這與“十二五”及“十三五”期間國家頒布的有關(guān)大氣污染防治的各種政策措施緊密相關(guān)，《大氣污染防治行動計劃》的實施標志著中國大氣污染治理由總量控制進入總量和質(zhì)量雙控的新階段[38]，2015和2018年《大氣污染防治法》的修訂為空氣質(zhì)量改善提供了更完善的法律保障。PM2.5年均濃度由2013年的72 μg/m3降到了2020年的33 μg/m3，從超出空氣質(zhì)量二級標準1.06倍到達到空氣質(zhì)量二級標準，這說明國家實施的空氣質(zhì)量控制措施已取得一定成效。但是，從PM2.5年均濃度下降率來分析，PM2.5年均濃度下降趨勢在減緩，說明PM2.5污染防治工作仍然任重道遠，需加大力度增強顆粒物污染持續(xù)改善的動力。

圖4 2013—2020年中國PM2.5年均濃度

近5年中國PM2.5月均濃度變化情況如圖5所示。近5年P(guān)M2.5污染變化情況高度相似，1—12月份 PM2.5濃度分布均呈“U”型曲線。從季節(jié)方面分析，PM2.5污染均表現(xiàn)為冬季最為嚴重，即12月份至次年1、2月份，PM2.5濃度維持在49～85 μg/m3之間，遠高于空氣質(zhì)量二級標準，其他季節(jié)PM2.5總體污染情況為秋季＞春季＞夏季，這與不利的氣象條件、較強的大氣氧化性以及區(qū)域傳輸有著密切的聯(lián)系[39-41]。

圖5 2017—2021年中國PM2.5月均濃度變化

2.2.2 PM2.5空間分布

2013年、2015年、2017年和2019年中國的PM2.5年均濃度空間分布如圖6所示。由圖6分析可知，中國的PM2.5年均濃度空間聚集特征明顯：2013年全國PM2.5污染形勢嚴峻，胡煥庸線以東地區(qū)是PM2.5污染重災(zāi)區(qū)，有14個省份的PM2.5年均濃度超過70 μg/m3，僅有3個省份達到空氣質(zhì)量二級標準；2015年京津冀地區(qū)、山東、河南的PM2.5年均濃度達70 μg/m3以上，污染最為嚴重，其次是吉林、遼寧、重慶、陜西、長江中下游城市群（江西、浙江除外）的PM2.5年均濃度在50～70 μg/m3之間，8個省份的PM2.5年均濃度達到GB3095—2012二級標準；2017年P(guān)M2.5污染形勢有所好轉(zhuǎn)，所有省份PM2.5年均濃度降到70 μg/m3以下，但是新疆、環(huán)渤海地區(qū)、山西、陜西、河南、安徽等地區(qū)的PM2.5污染仍為嚴重，PM2.5濃度均在50 μg/m3以上，這與姜磊等[21]的研究結(jié)果相似。其次就是東北地區(qū)、中部地區(qū)、長三角地區(qū)、廣西、長江中游城市群的PM2.5污染較為嚴重，未達到GB3095—2012二級標準，PM2.5濃度均在36～50 μg/m3之間，9個省份的PM2.5年均濃度達到GB3095—2012二級標準；2019年P(guān)M2.5污染形勢持續(xù)向好發(fā)展，50 μg/m3以上的省份只剩河南、天津、河北和山東4個省份，同時除山東外其他3省的PM2.5年均濃度都保持下降趨勢。此外，17個省份的PM2.5達到GB3095—2012二級標準。

圖6 2013—2019年中國PM2.5年均濃度空間特征

2.3 PM2.5與NH3相關(guān)性分析

通過SPASS軟件對2013—2019年中國PM2.5年均濃度和NH3的單位GDP排放強度進行Pearson相關(guān)性分析，表4為源數(shù)據(jù)的正態(tài)性檢驗結(jié)果。

表4 正態(tài)性檢驗

從正態(tài)性檢驗結(jié)果分析，PM2.5年均濃度和NH3單位GDP排放強度的D和W檢驗均＞0.05，所以數(shù)據(jù)適合進行Pearson分析，其分析結(jié)果見表5。

表5 PM2.5和NH3的相關(guān)性分析

P值＜0.05，Pearson相關(guān)性系數(shù)r為0.951，表示PM2.5年均濃度和NH3單位GDP排放強度呈顯著的正相關(guān)性，即PM2.5年均濃度隨NH3排放強度的增強而不斷增加，NH3減排有利于PM2.5污染治理，與翟冬玉[25]的研究結(jié)論相同。目前已有許多文獻[42-47]明確了NH3是形成PM2.5污染的前提物質(zhì)，這與本研究的結(jié)論同樣相符合，說明PM2.5污染的治理需要協(xié)同NH3減排[48-49]。

對2013—2019年我國PM2.5年均濃度和NH3的單位GDP排放強度進行二次方程擬合（圖7），R2值達到0.978 8，擬合程度良好。從曲線分析可以看出，近年來PM2.5年均濃度隨著NH3排放強度的增加而增大，呈現(xiàn)協(xié)同增長的特征。

圖7 2013—2019年中國PM2.5年均濃度與NH3的單位GDP排放強度擬合曲線

3 結(jié)論

（1）NH3排放量在時間分布上表現(xiàn)為先增后減，這主要源于氮肥施用的增減；中國農(nóng)業(yè)源NH3貢獻率排序為：禽畜養(yǎng)殖＞氮肥施用＞人體釋放＞土壤釋放＞固氮植物。NH3排放強度具有空間差異性。東部地區(qū)NH3單位面積排放強度較高，而西部地區(qū)NH3單位GDP排放強度較高，這與西部地區(qū)NH3總量較大，但是地區(qū)生產(chǎn)總值較低，同時行政區(qū)劃面積較大有關(guān)。NH3單位面積排放強度由高到低排前三名均為河南、山東、江蘇，其中河南NH3單位面積排放強度保持穩(wěn)定（152 kg/hm2），江蘇穩(wěn)定下降，但是山東反而增長。此外，西藏和青海單位GDP排放強度較高，始終位于前列，但是均處于下降趨勢。

（2）PM2.5時間分布上具有差異性，自2013年以來，PM2.5年均濃度逐年下降，但下降趨勢在減緩；同時季節(jié)上PM2.5總體污染情況為冬季＞秋季＞春季＞夏季，這與不利的氣象條件、較強的大氣氧化性以及區(qū)域傳輸有著密切的聯(lián)系?？臻g分布上表現(xiàn)為聚集性特征，PM2.5年均濃度未達到國家空氣質(zhì)量二級標準的省份基本均聚集在胡煥庸線以東地區(qū)。

（3）PM2.5年均濃度和NH3單位GDP排放強度兩者間具有很強的正相關(guān)性（Pearson相關(guān)性系數(shù)r為0.951，且P值＜0.05），PM2.5年均濃度隨NH3排放強度的增加而增加，即中國PM2.5污染的治理需要協(xié)同NH3減排。