基于Kolmogorov-Zurbenko濾波法分析2015—2021年京津冀地區(qū)大氣顆粒物變化趨勢(shì)

占 青,張運(yùn)江,陳 紅,張可馨,蓋鑫磊

(南京信息工程大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院/ 江蘇省大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)與污染控制高技術(shù)研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/ 大氣環(huán)境與裝備技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 210044)

大氣顆粒物是影響人體健康和環(huán)境質(zhì)量的主要污染物,按照顆粒物粒徑進(jìn)行劃分,可分為細(xì)顆粒物(PM2.5)、可吸入顆粒物(PM10)和粗顆粒物(PM2.5-10)。我國(guó)城市規(guī)模擴(kuò)大、工業(yè)化迅速擴(kuò)展以及長(zhǎng)期積累的能源結(jié)構(gòu)矛盾,使得區(qū)域大氣狀況日益惡化[1]。為了統(tǒng)籌推進(jìn)區(qū)域空氣環(huán)境治理工作,2013年國(guó)家開始實(shí)施《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動(dòng)計(jì)劃》[2]。北京、天津、河北三地在積極響應(yīng)國(guó)家號(hào)召的同時(shí)也在積極探討區(qū)域環(huán)境污染的協(xié)調(diào)機(jī)制,以降低環(huán)境中有機(jī)物排放量和改善三地空氣環(huán)境質(zhì)量;2018和2019年連續(xù)發(fā)布《京津冀及周邊地區(qū)秋冬季大氣污染綜合治理攻堅(jiān)行動(dòng)方案》;2020年出臺(tái)《天津市大氣污染防治條例》[3]。京津冀作為國(guó)家經(jīng)濟(jì)發(fā)展中心,同時(shí)也是連接中原和華北平原的主要通道,通過(guò)分析京津冀大氣環(huán)境質(zhì)量和污染物空間分布特征,對(duì)實(shí)現(xiàn)區(qū)域空氣質(zhì)量聯(lián)合控制起到至關(guān)重要的作用。

自2013年以來(lái),我國(guó)各大城市空氣環(huán)境監(jiān)測(cè)中心陸續(xù)公布各大城市大氣污染指數(shù),并發(fā)表了一批關(guān)于京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角、成渝和汾渭平原等區(qū)域的研究成果[4-5]。基于大氣化學(xué)傳輸模型和污染源排放清單數(shù)據(jù),近年我國(guó)學(xué)者研究發(fā)現(xiàn)減排行動(dòng)是主導(dǎo)2013—2017年京津冀地區(qū)大氣顆粒物污染改善的重要因素,貢獻(xiàn)達(dá)80%[6-9]。采用大氣化學(xué)傳輸模式評(píng)估排放對(duì)大氣顆粒物污染貢獻(xiàn)的優(yōu)點(diǎn)之一是可以定量掌握格點(diǎn)化的大氣污染物排放總量與空氣質(zhì)量變化的直接響應(yīng)關(guān)系。然而,基于大氣化學(xué)傳輸模式的方法需要最新的排放清單數(shù)據(jù)作為模型輸入項(xiàng)。因此,近年來(lái)很多學(xué)者選用基于觀測(cè)數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)學(xué)方法來(lái)評(píng)估氣象條件和排放對(duì)大氣污染的貢獻(xiàn)[10-12]。基于觀測(cè)數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)學(xué)方法可以直接采用觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行評(píng)估,而不依賴于排放數(shù)據(jù),有助于快速掌握排放、氣象條件對(duì)污染物變化趨勢(shì)的貢獻(xiàn),目前該方法已被國(guó)內(nèi)外學(xué)者廣泛使用。例如,ZHAI等[13]基于逐步多元線性回歸模型(MLR)量化氣象條件對(duì)中國(guó)各地PM2.5的貢獻(xiàn)趨勢(shì)。在國(guó)外,該方法還在美國(guó)亞利桑那州圖森地區(qū)[14]和韓國(guó)[15]得到應(yīng)用,研究這些地區(qū)O3和顆粒物的污染趨勢(shì)、濾波分量與氣象參數(shù)之間的相關(guān)性,以及耦合其他方法開展O3污染預(yù)測(cè)研究[16]。但這些研究基本集中在2019年及之前,而近年來(lái)減排對(duì)大氣顆粒物的影響尚不清楚,對(duì)PM10尤其是PM2.5-10變化趨勢(shì)的了解也較少。雖然目前京津冀地區(qū)大氣環(huán)境質(zhì)量得到一定改善,但區(qū)域顆粒物污染狀況依然不容樂觀[17-18]。因此,以2015—2021年京津冀地區(qū)典型城市大氣顆粒物地面觀測(cè)數(shù)據(jù)和氣象要素?cái)?shù)據(jù)為基礎(chǔ),基于觀測(cè)數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)學(xué)方法,即Kolmogorov-Zurbenko(KZ)濾波法,從時(shí)間、空間角度剖析區(qū)域大氣顆粒物(包括PM2.5、PM10和PM2.5-10)污染特征及變化趨勢(shì),同時(shí)定量評(píng)估氣象條件和排放對(duì)變化趨勢(shì)的貢獻(xiàn),為制定京津冀地區(qū)大氣顆粒物減排對(duì)策提供科學(xué)參考。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域及數(shù)據(jù)來(lái)源

選取京津冀地區(qū)13個(gè)城市作為研究對(duì)象,即保定、北京、滄州、承德、邯鄲、衡水、廊坊、秦皇島、石家莊、唐山、天津、邢臺(tái)和張家口。采用KZ濾波方法,選取2015年1月1日至2021年12月31日13個(gè)城市PM2.5、PM10和PM2.5-10數(shù)據(jù)進(jìn)行分析?？諝赓|(zhì)量數(shù)據(jù)來(lái)自于全國(guó)大氣環(huán)境質(zhì)量監(jiān)控網(wǎng)格,包括PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO數(shù)據(jù)。相應(yīng)氣象數(shù)據(jù)來(lái)自于歐洲中期天氣預(yù)報(bào)中心(ECMWF)ERA5全球再分析數(shù)據(jù),使用的氣象要素包括:經(jīng)緯風(fēng)(U10和V10)、邊界層高度(BLH)、相對(duì)濕度(RH)、總降水量(TP)、太陽(yáng)輻射(SR)、距地面2 m溫度(T2m)、氣壓(SP)、云覆蓋(TCC)和850百帕經(jīng)緯風(fēng)和垂直輸送變量(u850、v850和w850)。

1.2 研究方法

1.2.1KZ濾波法

KZ濾波方法計(jì)算過(guò)程簡(jiǎn)便,且無(wú)需對(duì)缺失值進(jìn)行特殊處理,已廣泛用于北京、天津、河北等地的大氣污染指數(shù)、O3和顆粒物的相關(guān)分析[19-23]。KZ濾波器通常被應(yīng)用于消除高頻噪聲、將低頻成分與原始信號(hào)分開以及消除季節(jié)效應(yīng)3個(gè)典型場(chǎng)合[24-26]。

在此基礎(chǔ)上,空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)的時(shí)間序列可以表示為

A(t)=e(t)+S(t)+W(t)。

(1)

式(1)中,A(t)為原始序列;e(t)為長(zhǎng)期分量;S(t)為季節(jié)分量;W(t)為短期分量。長(zhǎng)期趨勢(shì)是由總排放、污染物傳輸、氣候、政策或經(jīng)濟(jì)方面的改變引起,季節(jié)分量是由太陽(yáng)角度的變化引起,短期分量可以解釋為天氣和污染物排放的短期波動(dòng)。

KZ濾波器是一種通過(guò)移動(dòng)平均的重復(fù)迭代產(chǎn)生的低通濾波器。將KZ(m,p)濾波器(表示窗口長(zhǎng)度為m和迭代次數(shù)為p的濾波器)的移動(dòng)平均定義為

(2)

式(2)中,Yi為經(jīng)KZ濾波后的時(shí)間序列;k為Ai在濾波時(shí)其兩端的滑動(dòng)窗口長(zhǎng)度;m為滑動(dòng)窗口長(zhǎng)度,m=2k+1;i為序列的時(shí)間間隔;j為滑動(dòng)窗口變量;A為輸入時(shí)間序列。迭代時(shí),上一次傳遞的輸出將成為下一次傳遞的輸入。通過(guò)調(diào)整窗口長(zhǎng)度和迭代次數(shù),可以控制不同運(yùn)動(dòng)尺度的濾波。對(duì)于小于N天的周期,采用以下準(zhǔn)則來(lái)確定濾波器有效寬度:

m×p1/2≤N。

(3)

因此,KZ(15,5)濾波器(表示窗口長(zhǎng)度為15和迭代次數(shù)為5的濾波器)將去除<33 d(15×51/2≤33)[24]的周期。Eq 3方法可用來(lái)確定濾波器有效寬度,即濾波器權(quán)值約為0.5時(shí)的窗口大小,而不是截止周期,這是濾波器傳遞函數(shù)的一個(gè)性質(zhì)[14]。在以往KZ濾波器研究中,有效寬度和截止時(shí)間都被使用[24,26]。采用KZ(15,5)過(guò)濾器過(guò)濾后的氣象和空氣質(zhì)量時(shí)間序列(分別為MBL和ABL)被稱為基線分量。將基線空氣質(zhì)量定義為長(zhǎng)期和季節(jié)分量的總和,計(jì)算公式為

KZ(15,5)=e(t)+S(t)。

(4)

每年的周期和更小的時(shí)間尺度可以通過(guò)選擇更大的窗口來(lái)移除。KZ(365,3)濾波器可以通過(guò)創(chuàng)建包含周期為632 d(365×31/2≤632)或1.7 a的周期的時(shí)間序列來(lái)從數(shù)據(jù)中提取長(zhǎng)期分量,其結(jié)果是原始空氣質(zhì)量時(shí)間序列的長(zhǎng)期成分:

e(t)=KZ(365,3)。

(5)

根據(jù)長(zhǎng)期分量,可以計(jì)算出季節(jié)和短期分量。數(shù)據(jù)的季節(jié)分量是由空氣質(zhì)量和氣象資料的基線序列減去長(zhǎng)期成分而得到:

S(t)=KZ(15,5)-KZ(365,3)。

(6)

短期時(shí)間序列是由原始時(shí)間序列減去基線而得到:

W(t)=A(t)-KZ(15,5)。

(7)

1.2.2逐步多元回歸模型

通過(guò)對(duì)濃度-時(shí)間序列的短期成分〔M(t)〕和基線成分〔XB(t)〕的多元線性回歸模型進(jìn)行研究[27],結(jié)果表明:

M(t)=a0+∑aiSi(t)+εM(t),

(8)

XB(t)=b0+∑bjBj(t)+εB(t)。

(9)

式(8)～(9)中,εM(t)和εB(t)分別為短期分量回歸殘差和基線分量回歸殘差;Si(t)為短期分量回歸的第i個(gè)氣象因子;Bj(t)為基線分量回歸的第j個(gè)氣象因子;a0、ai、b0和bj為回歸系數(shù)。

污染物長(zhǎng)期分量在均值附近的波動(dòng)主要有2個(gè)方面原因:一是污染物排放的變動(dòng),二是天氣狀況的改變。在進(jìn)行長(zhǎng)期成分研究時(shí),應(yīng)將其與大氣和污染物的環(huán)境因子區(qū)分開。所以,采用逐步多元線性回歸模型是一個(gè)較好的選擇。采用SPSS 26.0建立各個(gè)時(shí)期大氣污染物與氣象條件之間的對(duì)應(yīng)關(guān)系模型。

濃度時(shí)間序列回歸的總殘差〔ε(t)〕表達(dá)式為

ε(t)=εM(t)+εB(t)={M(t)-[a0+∑aiSi(t)]}+{B(t)-[b0+∑bjBj(t)]}。

(10)

(11)

評(píng)價(jià)指標(biāo)(K)為協(xié)方差總和與總方差之比,K值越小,分解效果就越好,其計(jì)算公式為

(12)

式(12)中,D(X)為ρ(PM2.5)、ρ(PM10)和ρ(PM2.5-10)時(shí)間序列總方差;D(W+S+e)為污染物短期分量、季節(jié)分量和長(zhǎng)期分量的總方差;cov(e,S)、cov(e,W)和cov(S,W)分別為長(zhǎng)期分量與季節(jié)分量、長(zhǎng)期分量與短期分量、季節(jié)分量與短期分量的協(xié)方差。

氣象條件貢獻(xiàn)率計(jì)算公式為

(13)

式(13)中,Pcontrib為氣象條件貢獻(xiàn)率;Korigin和Kfilter分別為原始數(shù)據(jù)趨勢(shì)斜率和濾波后趨勢(shì)斜率。

2 結(jié)果與分析

2.1 總體污染概況

京津冀地區(qū)西側(cè)為太行山脈,北側(cè)為燕山山脈,東臨渤海灣,地形呈現(xiàn)西北高、東南低的特征,因復(fù)雜地形產(chǎn)生的山谷風(fēng)是造成該地區(qū)顆粒物污染的重要原因[28]。已有調(diào)查結(jié)果顯示,京津冀地區(qū)主要受到北京西側(cè)太行山東側(cè)的西南向傳輸路徑的影響,而西南部和東南部的傳輸路徑為北京地區(qū)典型的污染物傳輸路徑,PM2.5在西南部的傳播通量最大,有時(shí)甚至超過(guò)60%[29]。同時(shí),京津冀地區(qū)極易出現(xiàn)嚴(yán)重的沙塵暴[30]。京津冀及其周圍區(qū)域位于華北大草原,受到西北風(fēng)沙的影響較大,而風(fēng)沙不但增加PM10濃度,還增加PM2.5濃度[31]。圖1為京津冀地區(qū)2015—2021年P(guān)M2.5、PM10和PM2.5-10年際變化趨勢(shì)及平均濃度分布,京津冀13個(gè)城市PM2.5濃度均呈下降趨勢(shì),其中PM2.5濃度高值區(qū)以河北省南部地區(qū)(邯鄲、邢臺(tái)、石家莊和保定)為主,該區(qū)域PM2.5濃度下降趨勢(shì)也尤為明顯,下降幅度介于32.3%～53.5%之間;河北省南部地區(qū)(張家口、承德和秦皇島)PM2.5濃度最低,該區(qū)域PM2.5濃度下降幅度約為30%。13個(gè)城市PM10濃度下降幅度介于22.7%～54.7%之間,其分布特征與PM2.5濃度分布特征一致,PM10濃度高值區(qū)也以河北省南部地區(qū)(邯鄲、邢臺(tái)、石家莊和保定)為主,該區(qū)域PM10濃度下降幅度介于33.6%～50.9%之間。13個(gè)城市PM2.5-10濃度下降幅度介于9.8%～56.1%之間,其分布特征與PM2.5和PM10濃度分布特征一致,高值區(qū)以河北省南部地區(qū)(邯鄲、邢臺(tái)和石家莊)為主,其下降趨勢(shì)介于17.1%～43.4%之間。

圖1 2015—2021年京津冀地區(qū)PM2.5、PM10和PM2.5-10年際變化趨勢(shì)及平均濃度分布特征

圖2為京津冀地區(qū)PM2.5、PM10年均濃度和不同程度污染時(shí)段(優(yōu)、良、輕度污染、中度污染和重度污染)占比。如圖2所示,京津冀地區(qū)PM2.5年均濃度從2015年的75.32 μg·m-3迅速下降至2021年的39.82 μg·m-3,年均下降約5.07 μg·m-3;PM10年均濃度從2015年的136.52 μg·m-3迅速下降至2021年的79.82 μg·m-3,年均下降約8.10 μg·m-3。

圖2 2015—2021年京津冀地區(qū)PM2.5和PM10年平均濃度和各污染時(shí)段占比

根據(jù)GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》和HJ 633—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn),進(jìn)一步分析顆粒物濃度發(fā)現(xiàn),2015年P(guān)M2.5和PM10污染(即24 h PM2.5平均濃度>75 μg·m-3、24 h PM10平均濃度>150 μg·m-3)天數(shù)分別為99(占全年有效數(shù)據(jù)天數(shù)的43%)和70 d(占全年的31%),其中,PM2.5和PM10重度污染(即24 h PM2.5平均濃度>150 μg·m-3、24 h PM10平均濃度>350 μg·m-3)天數(shù)分別為15(占全年的7%)和1 d(占全年的不到1%)。2021年,PM2.5和PM10污染天數(shù)分別下降為43(占全年的12%)和30 d(占全年的8%),其中,PM2.5和PM10重度污染天數(shù)分別為1和2 d。有關(guān)研究結(jié)果表明,京津冀城市群顆粒物濃度分布不是完全隨機(jī)的,而是表現(xiàn)出空間聚集性,城市群相似的高能耗工業(yè)結(jié)構(gòu)布局是影響區(qū)域顆粒物污染的重要因素,因此,調(diào)整產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、統(tǒng)籌工業(yè)布局是降低京津冀區(qū)域顆粒物污染的主要措施之一[32]。

2.2 典型城市PM2.5、PM10和PM2.5-10濃度時(shí)間序列分解

圖3為采用KZ濾波器得到的PM2.5、PM10和PM2.5-10時(shí)間序列各分量。在KZ濾波過(guò)程中,由于移動(dòng)平均的重復(fù)迭代,時(shí)間序列開始和結(jié)束部分?jǐn)?shù)據(jù)被截?cái)?。更長(zhǎng)的窗口長(zhǎng)度會(huì)導(dǎo)致額外數(shù)據(jù)丟失。因此,長(zhǎng)期趨勢(shì)分量比短期時(shí)間序列有更多數(shù)據(jù)被截?cái)?。需要注意的?如果不應(yīng)用時(shí)間序列分離方法,長(zhǎng)期分量的相對(duì)較小的變化范圍將很難從原始時(shí)間序列中分離出來(lái)[25]。

如圖3所示,PM2.5、PM10和PM2.5-10長(zhǎng)期分量均略有波動(dòng),但總體呈降低趨勢(shì),其中PM2.5、PM10和PM2.5-10濃度分別降低36.30、58.57和22.77 μg·m-3。短期分量變化幅度明顯,尤其冬天變化幅度最大。在短時(shí)間內(nèi),排放源變化不會(huì)太大,所以短期分量的劇烈變動(dòng)可看作是氣候的短期變動(dòng)。季節(jié)分量表現(xiàn)出明顯周期性變化,主要表現(xiàn)為6—12月和12月—次年6月的波動(dòng)。冬季大氣顆粒物濃度高,可能是受到冬季取暖的影響[33]。冬季供暖能源大多為一次能源,燃燒會(huì)產(chǎn)生大量顆粒物污染。除受供暖影響外,還受到冬季氣象條件影響[34],例如,降雪對(duì)顆粒物具有高達(dá)79%～100%的去除率[35]。另外,2019年11月15日至2020年3月15日為停工期(暫停項(xiàng)目包括水利工程、土石工程、各種道路施工和房屋拆除),同時(shí)2020年初新冠疫情爆發(fā),綜合各種情況,京津冀地區(qū)顆粒物濃度在冬季雖有所增加,但在一定程度上得到有效控制,未出現(xiàn)長(zhǎng)期嚴(yán)重污染現(xiàn)象。在污染源一定的條件下,由于各季節(jié)氣象因子不同,導(dǎo)致各地區(qū)顆粒物濃度存在明顯季節(jié)性變化[36],如,秋季較弱的冷空氣活動(dòng)和低地面風(fēng)速導(dǎo)致大氣邊界層降低,從而使得大氣低層水汽積累,形成重污染天氣[37]。在春季,當(dāng)風(fēng)速大于2級(jí)時(shí),強(qiáng)風(fēng)使空氣中顆粒物濃度急劇上升[38],同時(shí)由于重污染天氣,顆粒物濃度也隨之升高。夏季降水對(duì)顆粒物的去除效果顯著[39],但夏季高溫高濕天氣也會(huì)使空氣中污染物擴(kuò)散條件出現(xiàn)不同程度惡化,從而使空氣中顆粒物濃度增加,因此總體上夏季空氣中顆粒物濃度變化不大[40]。

通過(guò)分析短期分量、季節(jié)分量和長(zhǎng)期分量對(duì)原始序列的影響,可以得到各分量對(duì)原始序列的貢獻(xiàn)率。在理想條件下,3個(gè)成分是彼此獨(dú)立的,所以原始序列變化應(yīng)等于3個(gè)成分的變化之和。圖4為京津冀地區(qū)PM2.5、PM10和PM2.5-10各分量方差對(duì)原始序列方差的貢獻(xiàn),其中未知項(xiàng)為原始序列方差與3個(gè)分量方差和的差值。如圖4所示,京津冀地區(qū)各城市PM2.5、PM10和PM2.5-10的短期、長(zhǎng)期和季節(jié)3個(gè)分量的總和均超過(guò)90%,且K值在0.04～0.10之間(表1),說(shuō)明3個(gè)分量基本上都符合獨(dú)立性,證明KZ濾波法適用于京津冀城市群13個(gè)城市PM2.5、PM10和PM2.5-10濃度的序列分解。3個(gè)分量中,短期分量貢獻(xiàn)最大,均在50%以上,季節(jié)分量次之,長(zhǎng)期分量最少。由此可以看出,原始時(shí)間序列的波動(dòng)主要與短期和季節(jié)影響有關(guān),即與污染源排放和氣象條件的短期和季節(jié)變化有關(guān)。因此,為了更好地研究長(zhǎng)期變化趨勢(shì),必須將長(zhǎng)期分量與原始序列分離。

表1 2015—2021年京津冀13個(gè)城市污染物評(píng)價(jià)指標(biāo)(K)

圖4 京津冀13個(gè)城市PM2.5、PM10和PM2.5-10分量貢獻(xiàn)

2.3 減排措施與氣象條件對(duì)顆粒物長(zhǎng)期分量變化趨勢(shì)的影響

圖5為2015—2021年京津冀13個(gè)城市經(jīng)氣象調(diào)整后PM2.5、PM10和PM2.5-10濃度長(zhǎng)期分量序列以及氣象條件對(duì)PM2.5、PM10和PM2.5-10濃度長(zhǎng)期分量的影響。如圖5所示,京津冀13個(gè)城市PM2.5、PM10和PM2.5-10長(zhǎng)期分量變化趨勢(shì)在調(diào)整后與調(diào)整前基本一致,只在細(xì)節(jié)上有一些差異,長(zhǎng)期分量與經(jīng)氣象調(diào)整后長(zhǎng)期分量都呈現(xiàn)波動(dòng)下降趨勢(shì),說(shuō)明長(zhǎng)期分量變化趨勢(shì)主要與污染物排放變化有關(guān)。為了得到氣象條件對(duì)長(zhǎng)期分量的影響,且能更直觀表現(xiàn)氣象條件對(duì)PM2.5濃度的影響,將長(zhǎng)期分量與經(jīng)氣象調(diào)整后長(zhǎng)期分量做差值。當(dāng)差值為正時(shí),表明污染源導(dǎo)致的長(zhǎng)期分量小于污染源和氣象因素影響的長(zhǎng)期分量,氣象條件對(duì)污染狀況改善是有利的;當(dāng)差值為負(fù)時(shí),表明由污染源導(dǎo)致的長(zhǎng)期分量大于污染源和氣象因素影響的長(zhǎng)期分量,表明氣象條件對(duì)環(huán)境改善不利[20]。如圖5所示,京津冀13個(gè)城市氣象條件對(duì)PM2.5、PM10和PM2.5-10長(zhǎng)期分量的影響均在“0”上下波動(dòng),這表明氣象條件在某些時(shí)段有利,在有些時(shí)段則為不利。2015—2019年京津冀13個(gè)城市氣象條件對(duì)PM2.5、PM10和PM2.5-10長(zhǎng)期分量的影響呈上升趨勢(shì),說(shuō)明該時(shí)段氣象條件有利于污染狀況改善,但是至2021年底,氣象條件的影響呈現(xiàn)下降趨勢(shì),且逐漸趨于“0”以下,說(shuō)明這時(shí)氣象條件從有利于轉(zhuǎn)為不利于大氣污染狀況改善。

圖5 2015—2021年京津冀13個(gè)城市經(jīng)氣象調(diào)整后PM2.5、PM10和PM2.5-10濃度長(zhǎng)期分量序列以及氣象條件對(duì)PM2.5、PM10和PM2.5-10濃度長(zhǎng)期分量的影響

表2為京津冀城市群減排和氣象條件分別對(duì)PM2.5、PM10和PM2.5-10濃度變化趨勢(shì)的具體貢獻(xiàn)。由于京津冀各城市氣象條件和大氣環(huán)境污染防治措施實(shí)施效果的不同,京津冀各城市氣象條件和減排措施對(duì)PM2.5、PM10和PM2.5-10長(zhǎng)期分量改變的貢獻(xiàn)也不同。就PM2.5而言,氣象條件的貢獻(xiàn)介于3.23%～14.86%之間,減排措施的貢獻(xiàn)介于85.14%～96.77%之間,其中,秦皇島市氣象條件對(duì)PM2.5的影響最大,占比為14.86%,衡水市減排措施影響最大,占比為96.77%。

表2 2015—2021年京津冀13個(gè)城市減排措施和氣象條件對(duì)顆粒物濃度的貢獻(xiàn)

就PM10而言,氣象條件的貢獻(xiàn)介于6.04%～13.69%之間,減排措施的貢獻(xiàn)介于86.31%～93.96%之間,其中,秦皇島市氣象條件影響最大,占比為13.69%,廊坊市減排措施影響最大,占比為93.96%。就PM2.5-10而言,氣象條件的貢獻(xiàn)介于8.20%～26.23%之間,減排措施的貢獻(xiàn)介于73.77%～91.80%之間,其中,滄州市氣象條件影響最大,占比為26.23%,廊坊市減排措施影響最大,占比為91.80%。為了驗(yàn)證KZ濾波模型的分離成果,CHEN等[9]將基于WRF-CMAQ模型分離出的結(jié)果與基于KZ濾波模型分離出的結(jié)果進(jìn)行對(duì)比,發(fā)現(xiàn)2種方法的結(jié)果相似:基于KZ濾波模型的結(jié)果顯示,氣象條件和減排措施對(duì)北京PM2.5濃度減少的貢獻(xiàn)分別為19%和81%;基于WRF-CMAQ模型結(jié)果顯示,氣象條件和減排措施對(duì)PM2.5濃度變化的貢獻(xiàn)分別為21%和79%。這2個(gè)模型都表明減排措施對(duì)大氣顆粒物污染的改善至關(guān)重要。此外,張小曳等[4]和ZHAI等[13]研究結(jié)果也與之類似。這表明筆者研究結(jié)果具有一定可信度。

3 結(jié)論

基于KZ濾波法評(píng)估京津冀13個(gè)城市大氣PM2.5、PM10和PM2.5-10變化趨勢(shì)特征,以及氣象條件和減排對(duì)變化趨勢(shì)的貢獻(xiàn),主要結(jié)論如下:

(1)京津冀區(qū)域PM2.5年均濃度從2015年的75.32 μg·m-3迅速下降至2021年的39.82 μg·m-3,年均下降5.07 μg·m-3;PM10年均濃度從2015年的136.52 μg·m-3迅速下降至2021年的79.82 μg·m-3,年均下降8.10 μg·m-3。PM2.5和PM10污染天數(shù)比例從2015年的43%和31%分別下降至2021年的12%和8%。PM2.5、PM10和PM2.5-10濃度高值區(qū)主要分布在河北省南部邯鄲、邢臺(tái)、石家莊和保定等地,其變化趨勢(shì)也最為顯著。

(2)采用KZ濾波法對(duì)京津冀城市群13個(gè)城市大氣PM2.5、PM10和PM2.5-10濃度時(shí)間序列進(jìn)行分解,發(fā)現(xiàn)短期分量貢獻(xiàn)最大,表明原始序列的波動(dòng)主要是受污染物排放量、天氣和季節(jié)變化的影響。京津冀城市群13個(gè)城市大氣PM2.5、PM10和PM2.5-10濃度長(zhǎng)期分量呈下降趨勢(shì)。基于KZ濾波分析結(jié)果建立多元?dú)庀笠蜃踊貧w模型,得到氣象條件和減排措施對(duì)顆粒物長(zhǎng)期分量變化的影響規(guī)律。結(jié)果表明,京津冀地區(qū)長(zhǎng)期分量變化趨勢(shì)主要與污染物排放變化有關(guān),說(shuō)明2015至2021年京津冀地區(qū)實(shí)施的大氣污染治理措施取得良好成效,同時(shí),氣象條件對(duì)大氣環(huán)境改善也存在一定影響。

(3)2015—2021年減排措施對(duì)京津冀地區(qū)大氣顆粒物污染狀況改善起著至關(guān)重要作用。就PM2.5而言,氣象條件和減排措施的貢獻(xiàn)分別介于3.23%～14.86%和85.14%～96.77%之間,其中,秦皇島市氣象條件對(duì)PM2.5的影響最大,為14.86%,衡水市減排措施影響最大,為96.77%。就PM10而言,氣象條件和減排措施的貢獻(xiàn)分別介于6.04%～13.69%和86.31%～93.96%之間,其中,秦皇島市氣象條件影響最大,占比13.69%,廊坊市減排措施影響最大,占比93.96%。就PM2.5-10而言,氣象條件和減排措施的貢獻(xiàn)分別介于8.20%～26.23%和73.77%～91.80%之間,其中,滄州市氣象條件影響最大,為26.23%,廊坊市減排措施影響最大,為91.80%。