本征磁性拓撲絕緣體MnBi2Te4 研究進展*

謝向男 李成 曾俊煒 周珅 江天?

1) (國防科技大學(xué)理學(xué)院,量子信息研究所,長沙 410073)

2) (國防科技大學(xué)計算機學(xué)院,量子信息研究所兼高性能計算國家重點實驗室,長沙 410073)

本征磁性拓撲絕緣體非平庸拓撲態(tài)和磁有序的相互作用使其具備量子反?；魻栃?yīng)和軸子絕緣體等奇異物理性質(zhì),在低功耗拓撲自旋電子器件及拓撲量子計算等方面展現(xiàn)廣泛應(yīng)用前景.自2019 年第一種本征磁性拓撲絕緣體MnBi2Te4 在實驗上被發(fā)現(xiàn)以來,該材料體系領(lǐng)域迅速吸引了大量研究者的目光,引發(fā)了研究熱潮.本文將從MnBi2Te4 基本性質(zhì)出發(fā),介紹近期本征磁性拓撲絕緣體MnBi2Te4 的一些重要研究成果,著重闡述MnBi2Te4 系列的量子反常霍爾效應(yīng)、軸子絕緣體態(tài)和馬約拉納零能模等拓撲量子態(tài),并列舉該材料體系其他研究方向及目前存在的問題.最后,總結(jié)并展望MnBi2Te4 的下一步研究,期望為相關(guān)領(lǐng)域人員的研究提供一定參考價值.

1 引言

回顧拓撲絕緣體(TI)的研究歷史,第一代和第二代拓撲絕緣體(TIs)分別是 HgTe/CdTe 量子阱[1,2]和Bi-Sb 合金[3,4],但它們的能帶結(jié)構(gòu)復(fù)雜,因此理論和實驗研究較困難.2009 年,以Bi2Se3為代表的第三代拓撲絕緣體[5]問世,由于其在相干自旋傳輸[6]、高性能催化[7]和量子信息調(diào)控[8]等領(lǐng)域展現(xiàn)的巨大潛力,引發(fā)了人們研究的廣泛興趣.此類Z2拓撲絕緣體的拓撲性質(zhì)受時間反演對稱性保護.當其時間反演對稱性被長程磁有序破壞時,會形成新的拓撲態(tài)(磁性拓撲絕緣體).雖然學(xué)術(shù)界已經(jīng)預(yù)測、驗證很多非磁絕緣體的拓撲相,但磁性材料的拓撲相很少被研究分析.這是因為磁性材料復(fù)雜的相互作用使其理論預(yù)測更加困難;并且實際磁性材料經(jīng)常出現(xiàn)各種磁疇和缺陷,純凈磁性材料的制備面臨巨大挑戰(zhàn).然而,磁性自由度與空間群結(jié)合形成巨大的磁空間群.這極大豐富了磁性拓撲物質(zhì)態(tài),進而為調(diào)控拓撲態(tài)提供更多的機遇、為探索各種奇異量子現(xiàn)象提供有效途徑.所以磁性拓撲絕緣體在實驗上更具吸引力.目前該領(lǐng)域尚處于初步探索階段.前幾年,大量的實驗研究多集中在磁性摻雜的TIs[9,10]和磁拓撲異質(zhì)結(jié)[11-14].然而,在磁摻雜TI 薄膜中,磁性雜質(zhì)的隨機分布使得人們只能在超低溫度下觀測到奇異量子現(xiàn)象.在磁拓撲異質(zhì)結(jié)中,磁性和拓撲性之間的耦合通常較弱,且敏感地依賴于界面性質(zhì).這使得磁性導(dǎo)致的拓撲量子態(tài)的實驗實現(xiàn)較困難.對它們的研究相當有挑戰(zhàn)性并且進展緩慢.因此,發(fā)現(xiàn)簡單、易于控制的本征磁性拓撲絕緣體將對該領(lǐng)域的研究具有重要推動意義.

近年來,第一次被發(fā)現(xiàn)的本征磁性拓撲絕緣體MnBi2Te4(MBT)引起了人們的廣泛關(guān)注.它可以在不同的空間尺寸和磁場調(diào)控下表現(xiàn)極其豐富的拓撲量子態(tài),包含奇數(shù)層MBT 薄膜的高溫量子反常霍爾效應(yīng)[15-17];偶數(shù)層MBT 薄膜的軸子絕緣體態(tài)拓撲磁電效應(yīng)[15,18];在費米能級附近包含一對Weyl 點的理想的Weyl 半金屬[15,16];通過與s波超導(dǎo)體[19]相互作用可能存在的馬約拉.這種同時具備拓撲性和磁性的本征磁性拓撲絕緣體,不僅為研究拓撲磁有序結(jié)構(gòu)和新穎的拓撲相變提供了理想的平臺,而且對低功耗甚至無功耗的拓撲自旋電子器件[20]、太赫茲輻射器件[21]及拓撲量子計算[22]等領(lǐng)域的發(fā)展起到積極推動作用,如圖1所示.

圖1 磁性拓撲絕緣體奇異拓撲性質(zhì)及應(yīng)用前景[23] (a) 量子反?；魻栃?yīng)[9];(b) 軸子絕緣體態(tài)[24,25];(c) 太赫茲輻射[21];(d) 手性馬約拉納費米子及拓撲量子計算[26]Fig.1.Singular topological properties and application prospects of magnetic topological insulators[23]: (a) Quantum anomalous Hall effect[9];(b) axion insulator state with antiparallel magnetization [24,25];(c) terahertz radiation[21];(d) chiral Majorana fermions and topological quantum computation[26].

2010 年,Mong 等[27]曾理論預(yù)言存在一種本征的反鐵磁拓撲絕緣體,即使不滿足時間反演對稱性,但當其滿足時間反演Θ和空間平移對τ1/2的聯(lián)合對稱性S(S=Θτ1/2)時,可以同時保留磁性和拓撲性.2013 年,韓國科學(xué)家[28]最早合成MBT多晶,但并沒有涉及拓撲性和磁性的研究.因此,未引起凝聚態(tài)相關(guān)領(lǐng)域研究者的關(guān)注.直到2018年,該領(lǐng)域的研究者才開始關(guān)注這一點.由此拉開了MBT 體系中本征磁性拓撲性的研究序幕[15,29,30].

清華大學(xué)何珂研究組[29]使用分子束外延方法成功合成MBT 薄膜,觀測到典型的Dirac表面態(tài),并指出該體系具有A 型反鐵磁結(jié)構(gòu).這表明該體系是一類新的磁性拓撲絕緣體.南京大學(xué)張海軍和復(fù)旦大學(xué)王靖研究組[15]理論上最早指出MBT 體系是受S對稱性保護的三維反鐵磁軸子絕緣體,其軸子場θ=π;并且驗證了其A 型反鐵磁結(jié)構(gòu).清華大學(xué)徐勇與合作者[16]通過第一性原理計算獨立發(fā)現(xiàn)MBT 體系的磁性和拓撲性,特別是預(yù)言了奇數(shù)層和偶數(shù)層MBT 分別對應(yīng)著量子反?；魻枒B(tài)和軸子絕緣體態(tài).國際上,西班牙Chulkov團隊[30]與國內(nèi)研究者幾乎同時發(fā)現(xiàn)了MBT 的磁性和拓撲性.很快地,國內(nèi)外越來越多的研究組對MBT體系展開了深入系統(tǒng)的研究.

目前,MBT 拓撲量子物態(tài)的實驗研究已取得突破性進展[31-33].中國研究人員在該材料體系的研究處于世界領(lǐng)先地位.復(fù)旦大學(xué)張遠波和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳仙輝研究組[31]實驗上證實了MBT具有A 型反鐵磁結(jié)構(gòu)且其奈爾溫度為25 K,率先在1.4 K 觀測到奇數(shù)層MBT 手撕薄膜的高溫量子反常霍爾效應(yīng).清華大學(xué)王亞愚和徐勇等[32]發(fā)現(xiàn)MBT 薄膜(6 SL)在磁場下可實現(xiàn)量子反?；魻枒B(tài)與軸子絕緣態(tài)之間的量子轉(zhuǎn)變.北京大學(xué)王健課題組[33]實現(xiàn)了MBT 器件高陳數(shù)的量子反常霍爾態(tài).清華大學(xué)王亞愚團隊和張金松團隊合作[34]測量出只存在于偶數(shù)層軸子絕緣態(tài)MBT 的非定域電阻.并與華中科技大學(xué)脈沖強磁場中心合作,發(fā)現(xiàn)陳絕緣體態(tài)(或者說量子反?；魻枒B(tài)).MBT在高達61 T 的超強磁場下存在一個以零級霍爾平臺和螺旋式邊緣態(tài)輸運為典型特征的新拓撲物態(tài)[35].中國科學(xué)研究院田明亮課題組[36]證實了在大于10 T 磁場下MBT 由于軌道磁矩存在平面霍爾效應(yīng)等.此外,國際上,哈佛大學(xué)的Xu Su-Yang與加州大學(xué)洛杉磯分校倪霓[37]合作發(fā)現(xiàn)偶數(shù)層MBT 在電場作用下產(chǎn)生層霍爾效應(yīng),有助于表征其軸子絕緣態(tài).加州大學(xué)洛杉磯分校Wang 研究組[38]發(fā)現(xiàn)了磁性拓撲絕緣體MBT 極性可調(diào)的反?；魻栃?yīng).新加坡南洋理工大學(xué)的王驍及其合作者研究組[39]和Zhang 等[40]分別在MBT/Pt 和MBT 樣品中觀測到非互易效應(yīng).清華大學(xué)楊魯懿研究組[41]揭示了原子薄層MBT 的層間范德瓦耳斯耦合強度及其超快光學(xué)性質(zhì).這些突破性結(jié)果為低功耗的新型納米拓撲自旋電子器件的開發(fā)應(yīng)用提供了全新思路.

本文將總結(jié)歸納MBT 的基本性質(zhì)、奇異的拓撲量子態(tài)、該材料體系其他的研究方向及存在的問題,并對其下一步的研究做出展望.

2 MBT 基本性質(zhì)

2.1 晶體結(jié)構(gòu)

MBT 是一種A-B-C 型密堆型范德瓦耳斯層狀結(jié)構(gòu)材料.Te-Bi-Te-Mn-Te-Bi-Te 七原子層(septuple layer,SL)是其基本單元;Mn 原子層位于每個SL 單元的中心.MBT 的每個SL 層可以看作一個五原子層Bi2Te3中間插入一個額外的Mn-Te雙分子層.SL 單元內(nèi)部,近鄰原子之間形成強共價鍵,而SL 單元之間是弱的范德瓦耳斯相互作用.該體系空間對稱性與Bi2Te3的一致,屬于空間群(No.166),晶格常數(shù)a=b=4.36 ?和c=40.6 ?[42-44],如圖2(a)所示.清華大學(xué)何珂柯研究組[29]使用高分辨掃描透射電子顯微鏡(STEM)對MBT 薄膜(5 SLs)實空間的晶體結(jié)構(gòu)進行了表征.高角度環(huán)形暗場(HAADF)圖像清楚地顯示其特征SL 結(jié)構(gòu),如圖2(b)所示.圖2(c)顯示沿兩個SLs 的原子剖面強度分布圖(cut 1).在SL 中不同位置的原子對比度變化很大.HAADF-STEM 圖像中原子的對比度與其原子序數(shù)直接相關(guān).因此,沿SL 的強度分布與Te-Bi-Te-Mn-Te-Bi-Te 原子排列相一致.X 射線衍射(XRD)表征MBT 薄膜的面外晶體結(jié)構(gòu)并證實其高質(zhì)量晶體結(jié)構(gòu).在Si(111)襯底上生長的MBT 薄膜沿著 (00l)晶面,如圖2(d)所示.

圖2 MBT 的晶體結(jié)構(gòu)圖[15,29] (a) 由兩個SLs 組成反鐵磁MBT 的原子結(jié)構(gòu)圖[15].每個SL 內(nèi)為鐵磁性,相鄰SL 之間為反鐵磁性.紅色箭頭表示Mn 原子磁矩;綠色箭頭表示空間平移算符τ1/2;(b) 在Si(111)襯底上生長的5 SLs MBT 薄膜的橫截面HAADF-STEM圖像[29];(c) HAADF-STEM 沿(b)中Cut 1 的強度分布圖[29];(d)在Si(111)上生長的MBT 薄膜的XRD 圖[29]Fig.2.Crystal structure in MBT[15,29]: (a) Atomic structure of MBT consists of two SLs,whose magnetic states are ferromagnetic within each SL and antiferromagnetic between adjacent SLs[15].The red arrows represent the spin moment of Mn atom.The green arrow denotes for the half translation operator τ1/2;(b) cross-sectional HAADF-STEM image of a 5 SLs MBT films grown on a Si(111) substrate[29];(c) intensity distribution of HAADF-STEM along Cut 1 in panel (b)[29];(d) XRD pattern of MBT films grown on Si(111)[29].

2.2 磁性

MBT 的磁性主要由Mn 的3d 態(tài)提供.理論計算表明,MBT 是一種具有范德瓦耳斯層狀結(jié)構(gòu)的本征反鐵磁拓撲絕緣體AFM TI,在SLs 內(nèi)保持鐵磁(FM)有序,在相鄰SLs 之間保持反鐵磁(AFM)有序[15,17,30].每層SL 中的單個Mn2+離子預(yù)計貢獻5μB磁矩.在磁基態(tài)下,Mn 原子的磁矩沿著面外易軸z方向,相鄰SL 層之間的磁矩相反,因此具有A 型AFM-z磁基態(tài),如圖2(a)所示.在MBT中,Mn 原子位于由相鄰Te 原子形成的輕微畸變八面體的中心,Mn-Te-Mn 超交換作用引起的層內(nèi)FM 耦合明顯強于Mn-Te···Te-Mn 超交換作用導(dǎo)致的層間AFM 耦合[29].利用非彈性中子散射證實了長程FM 層內(nèi)耦合、AFM 層間耦合和面外易軸z的磁各向異性[45,46].北京大學(xué)葉堉及其合作者[47]使用反射式磁圓二向色譜(RMCD)首次研究了從單層到少層的MBT 在層數(shù)、溫度和外磁場等參數(shù)變化下的磁行為.通過對RMCD 信號的溫度擬合,得到層數(shù)-溫度磁相圖,如圖3(a)所示.隨著溫度升高,MBT 經(jīng)歷反鐵磁到順磁的磁相變;并且隨著層數(shù)的增加,奈爾溫度TN逐漸升高直至達到體態(tài)的24.5 K.他們認為隨著樣品趨近二維(2D)極限,熱擾動增加,進而抑制TN.在TN以下,利用平均場近似模擬得到各個不同層厚樣品隨溫度、外磁場下的磁相變演化,從而獲得在各個層厚下樣品的磁場-溫度磁相圖,如圖3(c)和圖3(d)所示.圖中展示了2 SLs 和3 SLs MBT 的磁場-溫度磁相圖.理論計算的A-AFM 與CAFM 相轉(zhuǎn)變的臨界spin-flop 場μ0H1值和CAFM 與FM 相轉(zhuǎn)變的臨界spin-flip 場μ0H2值與實驗測得的結(jié)果一致.這種一致性有望進一步揭示MBT 體系中磁性和拓撲性的相互關(guān)系,并且利用層數(shù)、外場等調(diào)控磁性從而調(diào)控拓撲性成為可能.隨后,新加坡南洋理工的王驍與其合作者[39]實驗上在12 SLs層MBT 中也得到了類似的磁場-溫度磁相圖,如圖3(b)所示.

圖3 MBT 磁相圖 (a) MBT 薄膜的層數(shù)-溫度相圖[47];PM 代表順磁區(qū)域;A-type AFM 代表A 型反鐵磁區(qū)域;(b) 12 SLs MBT/Pt異質(zhì)結(jié)自旋排列隨溫度和外加磁場的變化[39];(c) 2 SLs MBT 的溫度-磁場相圖[47];(d) 3 SLs MBT 的溫度-磁場相圖[47];白色圓圈和三角形分別表示在不同溫度下計算得到的spin-flop 場μ0H1 和spin-flip 場μ0H2,即A-AFM/CAFM 相和CAFM/FM 相的臨界轉(zhuǎn)變點;實驗數(shù)據(jù)點用灰色的球和三角形表示Fig.3.Magnetic phase diagram of MBT: (a) Layer number-temperature phase diagram of the MBT flake[47];PM denotes the region where the flake is paramagnetic;A-type AFM denotes the region where adjacent ferromagnetic SLs couple antiferromagnetically with each other;(b) spin configuration of 12 SLs MBT/Pt bilayer as functions of temperature and external magnetic field[39];(c) temperature-field phase diagram of 2 SLs MBT[47];(d) temperature-field phase diagram of 3 SLs MBT[47];the white circles and triangles represent the calculated spin-flop field μ0H1 and spin-flip field μ0H2,respectively,at various temperatures,showing the boundaries of the A-type AFM/CAFM phase and CAFM/FM phase;the experimental data points are represented using grey spheres and triangles with corresponding error bars.

2.3 拓撲性

磁性體系不具有時間反演對稱性Θ,而拓撲絕緣體的拓撲性是受時間反演對稱性保護的.在磁性拓撲絕緣體中,當Θ被有磁序打破時,它與某些磁晶格對稱性(如旋轉(zhuǎn)對稱性Cn和平移對稱性τ1/2等)結(jié)合組成的聯(lián)合對稱性等效于Θ,使得系統(tǒng)仍然保持拓撲性[15,23].2010 年,Mong 等[27]理論預(yù)言存在一種三維本征的反鐵磁拓撲絕緣體3D AFM TI,即使不滿足時間反演對稱性,但當其滿足時間反演對稱操作Θ和空間平移操作τ1/2的聯(lián)合對稱性S時,可以同時保留磁性和拓撲性.與3D TI 不同的是,3D AFM TI 只在某些S對稱性破缺的表面上具有無帶隙的拓撲表面態(tài);而3D TI 所有表面都具有Θ保護的無帶隙的拓撲表面態(tài).直到2018 年,實驗上第一個被發(fā)現(xiàn)的本征反鐵磁拓撲絕緣體MBT 單晶的成功合成[29]驗證了上述的理論預(yù)測,并引發(fā)了人們對本征磁性拓撲絕緣體的研究熱潮.MBT 具有弱拓撲性,拓撲非平庸性主要由Bi 元素和Te 的p 態(tài)提供.其表面態(tài)不再像3D TI 那樣全部表面保持無帶隙,而是在滿足S對稱性的表面上才保持無帶隙[42].例如,在保持S對稱性的(011)面,MBT 存在無帶隙的拓撲表面態(tài);而在S對稱性破缺的(001)和(111)晶面,MBT 拓撲表面態(tài)打開帶隙,如圖4 所示.

圖4 MBT 表面態(tài)能帶結(jié)構(gòu)圖 (a) 保留S 對稱性的表面具有無能隙的Dirac 錐表面態(tài)示意圖[42];(b) MBT(011)方向表面 (保持S 對稱性)的表面態(tài)[15,42];(c) 破壞S 對稱性的表面具有有能隙的Dirac 錐表面態(tài)[42];(d) MBT (111)方向表面(破壞S 對稱性)的表面態(tài)[15,42]Fig.4.Energy band structure of MBT with surface state: (a) The Dirac surface state is gapless due to the S symmetry[42];(b) the surface state on MBT(011) with S symmetry[15,42];(c) the Dirac surface state is fully gapped due to the S symmetry broken[42];(d) the surface state on MBT(111) without S symmetry[15,42].

該材料體系具有豐富的拓撲量子態(tài)[16,48].能帶結(jié)構(gòu)計算表明[16],MBT 可能出現(xiàn)各種奇異的拓撲相,包括量子反?；魻柦^緣態(tài)QAHE、軸子絕緣態(tài)AI、量子自旋霍爾絕緣態(tài)QSHE、Weyl 半金屬WSM、Dirac 半金屬DSM 和反鐵磁拓撲絕緣態(tài)AFM TI,如圖5(a)所示.通過空間維度和磁排列調(diào)控可改變這些2D 或3D 拓撲量子態(tài).MBT 具有層間反鐵磁AFM;根據(jù)層數(shù)的奇偶性,少層MBT 的上下表面具有相同或相反的磁矩,從而決定了其拓撲性.因此少層MBT 的磁性和相應(yīng)的拓撲性會隨著層數(shù)的變化而變化.理論計算[17]表明單層的MBT是拓撲平庸的;偶數(shù)層的MBT 是完全反鐵磁的,凈磁矩為零;三層及三層以上奇數(shù)層是非補償反鐵磁的,凈磁矩為非零.奇數(shù)層的MBT 為C=1 的陳絕緣體態(tài);偶數(shù)層的MBT 的C=0,但拓撲上是非平庸的,即為軸子絕緣體態(tài).由于MBT 的層間AFM 相互作用較弱,通過施加適度的面外磁場,MBT 的層間反鐵磁序可以調(diào)制為面外FM-z,拓撲性質(zhì)也隨之發(fā)生變化,成為只有一對Weyl 點的最簡單的Ⅱ型磁性WSM.當外部磁場旋轉(zhuǎn)時,系統(tǒng)從FM-z相連續(xù)變化到FM-x相;同時,系統(tǒng)由Ⅱ型磁性WSM 相變?yōu)棰裥痛判訵SM 直至普通FM 絕緣體[49].在無磁場情況下,體態(tài)MBT 是一種AFM TI,側(cè)表面態(tài)無帶隙,而頂部和底部表面態(tài)存在磁帶隙.對于MBT 薄膜,有帶隙的頂部和底部表面態(tài)具有相反或相同符號的半整數(shù)量子霍爾電導(dǎo),導(dǎo)致C=0 或 1.C>1 的陳絕緣體態(tài)在此薄膜上是不可能存在的.然而,在適度磁場下,塊狀MBT 變?yōu)殍F磁 Weyl 半金屬.當薄膜厚度處于量子限域區(qū)時,鐵磁MBT 表現(xiàn)出陳絕緣態(tài);隨著薄膜厚度增加,帶隙減小,陳數(shù)C增大.這種不尋常的特性歸因于量子限域效應(yīng)與MBT 鐵磁相的Weyl 半金屬特性的結(jié)合,為實現(xiàn)高陳數(shù)陳絕緣態(tài)鋪平了道路,如圖5(b)所示.

圖5 MBT 豐富的拓撲量子態(tài) (a) MBT 薄膜(2D)和塊體(3D)在不同磁化狀態(tài)下豐富的拓撲量子態(tài).QAH,量子反常霍爾態(tài);AI,軸子絕緣體;QSH,量子自旋霍爾態(tài);TI,拓撲絕緣體;WSM,Weyl 半金屬;DSM,Dirac 半金屬[16,48].(b) MBT (110)面和 (111)面的無帶隙和有帶隙表面態(tài)能帶結(jié)構(gòu)[16,48]Fig.5.Rich MBT topological quantum states.(a) MBT thin films (2D) and bulk (3D) have rich topological quantum states in different magnetic states.QAH,quantum anomalous Hall state;AI,axion insulator;QSH,quantum spin Hall state;TI,topological insulator;WSM,Weyl semimetal;DSM,Dirac semimetal[16,48].(b) Surface states of the MBT (110) and (111) surfaces,which are gapless and gapped,respectively[16,48].

接下來,我們將重點介紹MBT 幾種代表性拓撲量子態(tài),包括量子反?；魻枒B(tài)、軸子絕緣體態(tài)和馬約拉納準粒子態(tài).

3 MBT 拓撲量子態(tài)

3.1 量子反?；魻枒B(tài)和量子霍爾態(tài)

量子反常霍爾效應(yīng)是一種無需外加磁場而由自發(fā)磁化強度引起的量子霍爾效應(yīng).拓撲絕緣體的拓撲性受時間反演對稱性保護,即存在無帶隙的Dirac 錐表面態(tài).當引入磁性后,長程磁有序打破時間反演對稱性,并在無帶隙的Dirac 錐表面態(tài)中引入磁帶隙.具有磁帶隙表面態(tài)的有效哈密頓量表示為:H(k)=(σxky-σykx)+mzσz,其中σ為泡利矩陣,σz=±1 分別代表自旋向上和自旋向下,mz為表面交換場.磁帶隙的打開伴隨著手性邊緣態(tài)的出現(xiàn).當費米能級處于磁帶隙中時,量子反?；魻栃?yīng)出現(xiàn),如圖6(a)所示.相較于磁性摻雜的拓撲絕緣體和鐵磁/拓撲絕緣體異質(zhì)結(jié)而言,在本征磁性拓撲絕緣體中觀測QAHE 更具優(yōu)勢,例如其磁性離子的均勻分布、磁性和拓撲性的強耦合有望在更高溫度下觀察到QAHE 等.在本征磁性拓撲絕緣體MBT 中,厚度大于1 SL 的樣品頂部和底部表面態(tài)間的雜化可以忽略不計.因此,其拓撲電子性質(zhì)由上下兩個孤立的表面決定.奇數(shù)層(偶數(shù)層) SLs 的MBT 上下表面具有相同(相反)的mz,既具有相同(相反)的半整數(shù)量子化霍爾電導(dǎo)e2/(2h),如圖6(b) (圖8(a))所示.所以,奇數(shù)SL層MBT 薄膜是陳數(shù)C=1 的本征量子反?；魻柦^緣體;偶數(shù)SL 層薄膜是本征軸子絕緣體(C=0),在直流測量中表現(xiàn)為普通絕緣體,但在交流測量中表現(xiàn)出拓撲磁電效應(yīng)[18].復(fù)旦大學(xué)張遠波及其合作者[31]在1.4 K 的5 SLs MBT 樣品中觀察到零場量子反?；魻栃?yīng),即在零磁場下,幾乎量子化的霍爾電阻Ryx=0.97(h/e2) 和縱向電阻Rxx=0.061(h/e2)(如圖6(c)).外加的7.6 T 磁場促使所有SL 層鐵磁排列,進而將量子化溫度提高到6.5 K.此外,在5 SLs的薄片中研究門電壓調(diào)控QAHE時,外加10T 以上的面外磁場、門電壓Vg在-20–-60V的情況下,Ryx趨近-h/(2e2)平臺,即填充因子v=-2;同時Rxx趨于0,如圖7(a)所示.這意味著除了QAH 態(tài)之外出現(xiàn)了一個額外的量子霍爾態(tài).他們進一步證實這個額外的量子霍爾態(tài)起源于朗道能級.朗道能級與QAH態(tài)共存促使Ryx=-h/(2e2).朗道能級量子化只負責(zé)兩個邊緣通道中的一個,QAH 效應(yīng)貢獻另一個邊緣通道,如圖7(b)所示.北京大學(xué)王健及其合作者[33]在9SLs和10SLs的MBT中,外加6–10T的面外磁場時,同樣觀察到Ryx=h/(2e2)及縱向電阻Rxx的消失,如圖7(c)所示.然而研究表明此時v=2 只起源于高陳數(shù)C=2,而與朗道能級無關(guān).在6–10 T 的面外磁場范圍內(nèi),本征AFM TI 的MBT轉(zhuǎn)變?yōu)殍F磁Weyl 半金屬.理論計算表明,由于量子限域效應(yīng),鐵磁Weyl 半金屬MBT 可以實現(xiàn)高陳數(shù)絕緣體態(tài),如圖7(d)、圖7(e)和圖7(f)所示.因此,上述觀察到的實驗現(xiàn)象和理論計算結(jié)果相一致.此外,研究者在MBT 異質(zhì)結(jié)中也發(fā)現(xiàn)了QAHE[50-52].最近,Ying 等[53]在5 SLs 器件中再現(xiàn)了陳絕緣態(tài),并通過非局域輸運測量證實了邊緣態(tài)的手性.

圖7 MBT 高陳數(shù)陳絕緣體態(tài) (a) 5 SLs MBT 門電壓調(diào)控的反?；魻栃?yīng)[31];(b) 5 SLs MBT 的頂部和底部表面態(tài)的示意圖[31];(c) 10 SLs MBT 中C=2 的高陳數(shù)陳絕緣體態(tài)的Ryx 和Rxx 與磁場和溫度間的關(guān)系[33];(d) 具有兩個手性邊緣態(tài)的高陳數(shù)陳絕緣態(tài)示意圖;灰色和綠色表示相鄰SLs 的MBT[33];(e) 鐵磁 MBT 能帶結(jié)構(gòu)示意圖,其為磁性Weyl 半金屬[33];(f) 計算得到的MBT陳數(shù)隨膜厚的變化函數(shù)[33]Fig.7.High Chern number of Chern insulator MBT.(a) Anomalous Hall effect of 5 SLs MBT by gate voltage[31].(b) Schematic band diagrams for the top and bottom surface states of this fivelayer sample[31].(c) Temperature and magnetic field dependence of Ryx and Rxx in high-Chern-number Chern insulator states with C=2 in 10 SLs MBT device[33].(d) Schematic of high-Chern-number Chern insulator states with two chiral edge states across the band gap;gray and green indicate adjacent MBT SLs[33].(e) Schematic diagram of band structure of the ferromagnetic MBT,which is a magnetic Weyl semimetal[33].(f) Chern number as a function of film thickness in MBT[33].

3.2 軸子絕緣體態(tài)

軸子絕緣體態(tài)[48]是一種獨特的拓撲相,其陳數(shù)C=0,但Chern-Simon 項有限[18].如上所述,偶數(shù)SL 層MBT 薄膜是本征軸子絕緣體,在直流測量中表現(xiàn)為普通絕緣體,但在交流測量中表現(xiàn)出拓撲磁電效應(yīng)[18];與普通絕緣體相比,軸子絕緣體態(tài)對有質(zhì)量的Dirac 表面態(tài)具有獨特的電磁響應(yīng),從而產(chǎn)生半整數(shù)量子化表面霍爾電導(dǎo)、量子化拓撲磁電效應(yīng)和拓撲磁光效應(yīng)等[54-57].在實驗上,軸子絕緣體表現(xiàn)出巨大的縱向電阻和零霍爾電導(dǎo)(或零霍爾電阻),這是由于上下表面霍爾電導(dǎo)相互抵消,如圖8(a)所示.然而,普通絕緣體也會表現(xiàn)出這種性質(zhì).因此,依據(jù)零霍爾電導(dǎo)間接判斷軸子絕緣體態(tài)的存在顯得不充分.所以探索直接判定軸子絕緣體態(tài)存在的實驗判據(jù)尤為重要.接下來,簡單介紹幾種直接判斷軸子絕緣體態(tài)存在的證據(jù).

圖 8 MBT 軸子絕緣體態(tài)[16,32] (a) 偶數(shù)層MBT 本征軸子絕緣體的示意圖[16].頂部和底部有帶隙的表面具有半整數(shù)量子化的霍爾電導(dǎo),其符號在偶數(shù)層中相反,導(dǎo)致C=0;(b) 軸子絕緣態(tài)的ρxx 和 與柵極電壓的依賴關(guān)系[32];(c) 柵極電壓Vg=25 V時,不同溫度下縱向電阻率和霍爾電阻率隨磁場強度的變化關(guān)系[32]Fig.8.Axion insulator state in MBT[16,32]:(a) Illustration of intrinsic axion insulators in even layers[16].The intrinsically gapped surfaces on the top and bottom sides have half-quantized Hall conductances,whose signs are opposite in even layers,leading to C=0 ;(b) gate dependence of ρxx and in axion insulator state[32];(c) longitudinal and Hall resistivities versus magnetic field strength at various temperatures with gate voltage Vg=25 V[32].

在量子色動力學(xué)下,軸子場在麥克斯韋方程中引入了耦合電場和磁場的附加項.根據(jù)有效拓撲場論,三維TI 的電磁響應(yīng)包含附加項[18,58].這類似于擁有附加軸子項的麥克斯韋方程.這里,E和B分別是電場和磁場,h為普朗克常數(shù),θ為軸子角.附加的軸子項耦合磁場和電場,并導(dǎo)致拓撲磁電效應(yīng)(TME)[15],即電場可以誘導(dǎo)磁極化,而磁場可以誘導(dǎo)電極化.從三維TI 的有效作用量來看,電流項為,其中第1 項jfree為自由電荷電流密度;第2 項是霍爾電流(垂直于電場),完全是由軸子項引起的.這是系統(tǒng)的非平庸拓撲性的結(jié)果.如果表面的能隙完全打開,并且體態(tài)軸子角完全量化為π,那么軸子項將是穩(wěn)定系統(tǒng)的唯一電流貢獻項.沿著表面法線方向積分,可以得到由每個表面貢獻的半整數(shù)量子霍爾電導(dǎo)σxy=e2/(2h),其中符號由表面磁矩的方向決定.當磁矩的方向在上下表面相反時,軸子項引起的電流方向相反.因此,雖然某一表面具有半整數(shù)霍爾電導(dǎo),但由于上下表面相互抵消,系統(tǒng)的凈霍爾電流變?yōu)榱?所以可以觀察到零平臺量子反?；魻栃?yīng)ZPQAH.此外,當施加電場時,環(huán)形霍爾電流形成.這樣的環(huán)形霍爾電流相當于表面量子化磁化強度導(dǎo)致的表面磁電流,其中n為整數(shù),c為光速.同樣地,施加磁場也能導(dǎo)致電極化.當磁場緩慢增加時,感應(yīng)電場產(chǎn)生平行于磁場的霍爾電流,電荷在上下表面聚集,相當于量子化極化.這種電場和磁場之間的感應(yīng)被稱為TME,是軸子絕緣體態(tài)的直接證據(jù).然而,由于儀器精度和樣品質(zhì)量的嚴格要求,TME的觀測具有很大的挑戰(zhàn)性.因此,迄今為止的研究工作一直以探測零霍爾平臺作為軸子絕緣體相的證據(jù)[12,32].此外,最近提出的二維無序?qū)е碌慕饘?絕緣體轉(zhuǎn)變[55]和層霍爾效應(yīng)[37]也是判定軸子絕緣體態(tài)的間接證據(jù).

實現(xiàn)軸子絕緣態(tài)需滿足3 個條件[15,18]: 1) 系統(tǒng)的所有拓撲表面態(tài)需完全打開帶隙;2) 軸子角θ必須有一定的對稱性才能量子化;3) 費米面需落入體態(tài)和所有表面態(tài)的帶隙.MBT 作為一種本征磁性拓撲絕緣體,有望克服這些困難.MBT 的磁有序結(jié)構(gòu)使其更有利于避免帶隙波動和超順磁性[15]等無序效應(yīng).大帶隙有利于在高溫下觀測軸子絕緣態(tài).偶數(shù)層MBT 薄膜的AFM-z相是本征軸子絕緣體,因為其上、下表面態(tài)被相反方向的磁矩自然地打開了帶隙.清華大學(xué)王亞愚與其合作者等[32]報道了6 SLs 的MBT 在 22V ≤Vg≤30 V 柵壓范圍內(nèi),弱磁場下的縱向電阻率較大:ρxx>4.5h/e2;同時在 -3.5T<μ0H<3.5T 磁場范圍內(nèi)霍爾效應(yīng)保持為零,形成一個較寬的ρyx=0 平臺.這是軸子絕緣體的標志特征,它被預(yù)測為具有偶數(shù)SLs 的MBT 在AFM 態(tài)的本征基態(tài)[15-17].他們進一步在1.6 K 溫度下總結(jié)零磁場下ρxx,ρyx與柵壓Vg的關(guān)系.圖8(b)顯示零磁場下,當EF被調(diào)節(jié)到表面態(tài)帶隙中時 (22 V ≤Vg≤34 V) ,縱向電阻率ρxx表現(xiàn)出很強的絕緣性;同時霍爾效應(yīng)形成ρyx=0 的平臺,因此霍爾電阻率的斜率表現(xiàn)出零平臺.這與傳統(tǒng)絕緣體不同.他們還研究了柵壓Vg為25 V 時,ρxx,ρyx隨溫度的演化現(xiàn)象,如圖8(c)所示.在T=1.6 K 時,弱磁場下MBT 較大的縱向電阻率和較寬的零霍爾平臺驗證了軸子絕緣態(tài)的出現(xiàn).零磁場中穩(wěn)固的軸子絕緣態(tài)顯著提高了發(fā)現(xiàn)量子化拓撲磁電和磁光效應(yīng)以及探索凝聚態(tài)系統(tǒng)中的軸子電動力學(xué)的可能性[58-61].

3.3 MBT 超導(dǎo)異質(zhì)結(jié)產(chǎn)生馬約拉納準粒子

二十多年來,凝聚態(tài)體系中馬約拉納準粒子的實現(xiàn),包括馬約拉納零能模(MZM)和馬約拉納手性邊緣態(tài),一直備受關(guān)注[26,62-67].馬約拉納準粒子的主要特征是其反粒子等于它自身,即γ=γ?.理論發(fā)現(xiàn),無自旋一維p 波拓撲超導(dǎo)體[68,69]的邊界處和無自旋二維p+ip 拓撲超導(dǎo)體[70-75]的渦旋中心存在零能的MZM,如圖9(a)、圖9(b)和圖9(c)所示.相應(yīng)地,實驗上有望在一維SOC 納米線[76]、二維異質(zhì)結(jié)[66,77]以及本征材料[78-81]中獲得MZM.驗證MZM 存在的間接證據(jù)有零偏壓電導(dǎo)峰[82-85]和整數(shù)化分布的能級[79]等.MZM 可以用來構(gòu)造非局域拓撲量子比特,有望解決量子態(tài)易受環(huán)境影響產(chǎn)生的退相干問題,并且會帶來基態(tài)簡并度和非局域性[86],因此在拓撲量子計算中有重要的應(yīng)用[65,86].除了MZM,一維馬約拉納手性邊緣態(tài)是二維p +ip 手性超導(dǎo)體的拓撲邊緣態(tài).Fu 和Kane[66]提出了由鐵磁體、TIs 和s 波超導(dǎo)體組成的異質(zhì)結(jié)構(gòu),以形成等效的p+ip 超導(dǎo)體,進而獲得可能的1D馬約拉納手性邊緣態(tài).此外,很多研究組提出,臨近s 波超導(dǎo)體的QAHI[64,87-89]、半平臺表面QAHI(HPSQAH)[90]和零平臺QAHI(ZPQAH)[17,91],可實現(xiàn)馬約拉納手性邊緣態(tài).不僅如此,近期研究[92,93]發(fā)現(xiàn),臨近超導(dǎo)體的AI 同樣可以實現(xiàn)馬約拉納邊緣態(tài).Yan 等[92]證明了C=1/2 軸子態(tài)對應(yīng)于馬約拉納基中Chern 數(shù)為N=1 的拓撲態(tài).在臨近s波超導(dǎo)體,臨界超導(dǎo)配對尺度下發(fā)生從N=1 向N=0 相的拓撲相變.他們理論分析表明,在AI表面N=1 和N=0 區(qū)域的邊界處出現(xiàn)了手性馬約拉納鉸鏈模.Zhang 和Liu[93]基于緊束縛模型分析也發(fā)現(xiàn)臨近超導(dǎo)體的AI 可實現(xiàn)馬約拉納邊緣態(tài).與磁摻雜拓撲絕緣體/s 波超導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)相比,最近發(fā)現(xiàn)的本征磁拓撲MBT 材料家族具有更大的磁交換帶隙和更少的無序,并且奇數(shù)層為QAHI、偶數(shù)層為AI,被認為與s 波超導(dǎo)體組成的異質(zhì)結(jié)是實現(xiàn)手性馬約拉納模的潛在平臺.Peng 和Xu[19]提出了利用MBT 和s 波超導(dǎo)體組成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)實現(xiàn)手性馬約拉納態(tài).在這種異質(zhì)結(jié)構(gòu)中,超導(dǎo)鄰近效應(yīng)可以在MBT 側(cè)表面打開超導(dǎo)間隙.該超導(dǎo)能隙與上下表面的磁交換能隙在拓撲上是截然不同的.在具有這兩種能隙表面的共用邊,即異質(zhì)結(jié)的鉸鏈,會呈現(xiàn)一維馬約拉納手性邊緣態(tài),如圖9(d)所示.最近,Chen 等[94]提出,當MBT 薄膜與其上表面的s 波超導(dǎo)體耦合時,無論門電壓如何調(diào)控,MBT 上表面態(tài)的磁能隙始終處于費米能級以下.若調(diào)控下表面費米能級到磁帶隙中,則會出現(xiàn)手性馬約拉納模,如圖9(e)所示.Zhang 和Liu[93]使用第一性原理方法預(yù)測在超導(dǎo)襯底上生長的MBT/Bi2Te3薄膜是在較寬能量范圍(約80 meV)內(nèi)實現(xiàn)馬約拉納手性邊緣態(tài)的理想實驗平臺.

4 該體系其他研究方向

4.1 MnBi2Te4 異質(zhì)結(jié)及超晶格 [MnBi2Te4(Bi2Te3)n 和MnBi2Te4(MnTe)m]

除MnBi2Te4之外,MnBi2Te4(Bi2Te3)n(n=1,2,3,···) 范德瓦耳斯家族材料也具有本征磁性拓撲性[95,97-107].MnBi2Te4(Bi2Te3)n族的非平庸拓撲結(jié)構(gòu)與該系列中相應(yīng)的磁性能緊密相連,從而可通過調(diào)節(jié)層間AFM 耦合強度來調(diào)控拓撲態(tài).這一特性有助于在MnBi2Te4家族/拓撲超導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)實現(xiàn)馬約拉納準粒子[19].MnBi2Te4家族為探索新的量子拓撲相[31-33],低功耗電子學(xué)、自旋電子學(xué)[62,108]和拓撲量子計算[65]等領(lǐng)域的應(yīng)用提供一個可行且高度可調(diào)的二維平臺.在該體系材料中,MBT 層由n層Bi2Te3隔開,如圖10(a)所示.層間AFM相互作用隨著MnBi2Te4層間距離的增加而迅速減弱,因此其磁性和拓撲性可以由Bi2Te3層數(shù)n大幅度調(diào)控.n越大,AFM 耦合越弱,奈爾溫度越低,越易形成鐵磁基態(tài)[109].當n=1 或 2 時,MnBi4Te7和MnBi6Te10分別在奈爾溫度為13 K 和11 K時保持層間AFM 耦合[105,106];并且天然超晶格MnBi2Te4(Bi2Te3)n(n=1 和2)[110]存在鐵磁及反鐵磁相共存和交換偏置效應(yīng).理論計算表明,通過材料設(shè)計,改變MnBi2Te4和Bi2Te3層的比例及堆疊情況,可以實現(xiàn)多種二維拓撲相,包括時間反演對稱的量子自旋霍爾效應(yīng)、時間反演破缺的量子自旋霍爾效應(yīng)以及量子反?；魻栃?yīng),如圖11(a)所示;并且Mn-Bi-Te 體系隨層間電子耦合及交換相互作用的不同展現(xiàn)出豐富的三維拓撲物相,如圖11(b)所示.掃描隧道顯微鏡STM 和角分辨光電子能譜ARPES 實驗[111]表明,MnBi4Te7頂部和底部表面態(tài)與MnBi2Te4或Bi2Te3截止面相關(guān),存在兩種拓撲表面態(tài).這兩種表面態(tài)強烈依賴表面MnBi2Te4層和Bi2Te3層之間的相互作用.擁有MnBi2Te4截止面的比擁有Bi2Te3截止面的MnBi4Te7頂表面態(tài)的能隙小得多[106].MnBi6Te10的側(cè)表面無帶隙,頂和底表面態(tài)有帶隙[97]等.此外,Bi2Te3/ MnBi2Te4異質(zhì)結(jié)[112]的拓撲表面態(tài)存在明顯磁帶隙;MnBi2Te4/Bi2Te3超晶格[50]擁有高溫量子反?；魻枒B(tài).當n=3 時,輸運結(jié)果表明,MnBi8Te13在10.5 K 以下進入鐵磁相,第一性原理計算和ARPES 測量進一步證明,MnBi8Te13是Z4=2 的本征鐵磁軸子絕緣體[98].研究表明[113]擁有MnBi2Te4截止面的MnBi8Te13具有磁性起源的表面態(tài)帶隙;此帶隙隨溫度的升高而減小,并在順磁相時完全關(guān)閉.另一方面,具有Bi2Te3截止面的MnBi8Te13表面由于鐵磁性的缺失,具有無帶隙的Dirac 錐表面態(tài).當Bi2Te3層數(shù)n進一步增加時,相鄰MnBi2Te4SLs 之間的層間交換相互作用變得過于微弱.在臨界溫度以下,MnBi2Te4SLs被認為是相互磁獨立的,并且SLs 的磁化在z軸上變得無序.最近,上海科技大學(xué)的寇煦豐和楊雨夢合作[96]報道了具有可調(diào)諧磁交換相互作用的鐵磁體插層MnBi2Te4超晶格,將鐵磁MnTe 層插入MnBi2Te4中,形 成[(MnBi2Te4)(MnTe)m]N超 晶格,如圖10(b)所示,并利用偏振中子反射儀和磁電阻測量研究它們的磁相互作用.鐵磁體MnTe的加入通過MnBi2Te4/MnTe 異質(zhì)界面的交換彈簧效應(yīng)調(diào)節(jié)了MnBi2Te4層的磁層間耦合.

圖10 (a) MnBi2Te4(Bi2Te3)n[95]和(b) MnBi2Te4(MnTe)m[96]的原子結(jié)構(gòu)排列圖Fig.10.Atomic structure of (a) MnBi2Te4(Bi2Te3)n[95] and (b) MnBi2Te4(MnTe)m[96] .

圖11 (MnBi2Te4)m(Bi2Te3)n 體系豐富的拓撲物相 (a) (MnBi2Te4)m(Bi2Te3)n 體系拓撲相圖[114].灰色、黃色和藍色分別代表平庸的絕緣體、量子自旋霍爾態(tài)和量子反?；魻枒B(tài);(b) Mn-Bi-Te 體系隨層間電子耦合和交換作用的不同展現(xiàn)豐富的拓撲物相[115]Fig.11.Rich topological phase in (MnBi2Te4)m(Bi2Te3)n system: (a) Topological phase diagram in (MnBi2Te4)m(Bi2Te3)n system[114].Gray,yellow,and blue represent normal insulators,quantum spin Hall states,and quantum anomalous Hall states,respectively;(b) phase diagram of the multilayer topological heterostructure Mn-Bi-Te systems in terms of relative spacing and magnetization[115].

4.2 Mn(Bi1?xSbx)2Te4

根據(jù)ARPES 的測量結(jié)果,MBT 樣品總是表現(xiàn)出重n 型摻雜,即費米能級位于樣品體態(tài)的導(dǎo)帶中.這限制了其豐富拓撲物相的出現(xiàn).從材料的角度出發(fā),利用Sb 元素替代Bi 形成Mn(Bi1-xSbx)2Te4可有效將其費米能級從導(dǎo)帶調(diào)控到價帶,即載流子的類型從n 型轉(zhuǎn)變?yōu)閜 型,進而可以觀測到其拓撲物性.不僅如此,Mn(Bi1-xSbx)2Te4還具有其他豐富物理現(xiàn)象[116],包括拓撲相變、金屬絕緣轉(zhuǎn)變、不同的磁性和反常朗道量子化[117]等,如圖12(a)所示.因此,Mn(Bi1-xSbx)2Te4值得進一步研究,并可能在未來提供廣泛的潛在應(yīng)用.

圖12 Mn(Bi1-xSbx)2Te4 的豐富物理現(xiàn)象及能帶結(jié)構(gòu) (a) Mn(Bi1-xSbx)2Te4 的n-p 載流子轉(zhuǎn)變和拓撲相變圖[116];(b) 不同Sb 摻雜濃度的Mn(Bi1-xSbx)2Te4 樣品的ARPES 測量的能帶結(jié)構(gòu)圖[116,129]Fig.12.Rich physical phenomena and band structure of Mn(Bi1-xSbx)2Te4: (a) n-p carrier transition and topological phase transition diagram of Mn(Bi1-xSbx)2Te4[116];(b) band structure diagram of ARPES measurement of Mn(Bi1-xSbx)2Te4 samples with different Sb doping concentrations[116,129].

沈大偉及其合作者[116]發(fā)現(xiàn)在Mn(Bi1-xSbx)2Te4中,當摻雜量x=0.3 時,材料擁有相對較低的載流子濃度(3×1018cm-3).這表明費米能級處在帶隙中.當Sb 完全取代Bi 時,MnSb2Te4(MST)的載流子為p 型(4×1020cm-3).因此,從體態(tài)電子結(jié)構(gòu)的角度來看,Mn(Bi1-xSbx)2Te4系列樣品可以調(diào)控費米能級、帶隙,甚至能帶反轉(zhuǎn)[118],如圖12(b)所示.由于組分和生長條件不同,MST 可以表現(xiàn)出反鐵磁性(奈爾溫度TN=20 K)[119]、鐵磁性[120]、亞鐵磁性[119,121](TC=25–34 K)甚至是混合磁有序[122].通過研究分析,推測這與每層內(nèi)Mn 位和Sb 位間交換作用有關(guān)[119,123].Yan 等[124]報道,隨著Mn(SbxBi1-x)2Te4中Sb 含量的增加,奈爾溫度從MBT 的24 K 略微下降到MST 的19 K,而自旋翻轉(zhuǎn)和磁矩飽和所需的臨界磁場強度明顯下降.Lei 等[125]建立了一種簡單的模型解釋膜厚、磁排列及堆疊序列對Mn(Bi1-xSbx)2Te4的磁性和拓撲性的影響;并通過密度泛函理論DFT 計算發(fā)現(xiàn),完全有序的MST 是反鐵磁性的,但拓撲上是平庸的.而另一項研究[126]表明在微過量Mn 摻雜Mn Sb2Te4(M-MST)中,Mn 部分取代Sb 使其兼具鐵磁性和拓撲絕緣性,并且TC提高到了45–50 K.該樣品具有垂直磁各向異性的鐵磁性、2D Dirac錐,并且隨著Mn 的微量摻雜量增加,其費米能級又從價帶逐漸靠近Dirac 點.在TC以下,具有磁性導(dǎo)致的拓撲表面態(tài)帶隙.Lee 等[127]在本征反鐵磁拓撲絕緣體Mn(Bi1-xSbx)2Te4中觀察到磁場導(dǎo)致的Type-II Weyl 態(tài).此外,Wang 等[128]系統(tǒng)地測量了Mn(Bi1-xSbx)2Te4的電阻率、塞貝克系數(shù)和導(dǎo)熱系數(shù)等,驗證了當費米能級位于體隙內(nèi)電荷中性點附近時,雙極效應(yīng)可能在其輸運性質(zhì)中起重要作用.

5 存在的問題

近幾年,MBT 的電子結(jié)構(gòu)還存在一些分歧,即MBT 的自然解理(001)晶面的拓撲表面態(tài)是否存在帶隙[30,95].理論研究表明,由于該晶面的S對稱性破缺,在TN以下,其拓撲表面態(tài)會出現(xiàn)帶隙[15,31,112,130-132].早期的ARPES 測量結(jié)果[30,130,132]表明其拓撲表面態(tài)存在70–200 meV 的帶隙.但有些研究組發(fā)現(xiàn),在TN以下和以上,其拓撲表面態(tài)都無帶隙[30,107,132-137].另有結(jié)果表明,拓撲表面態(tài)的帶隙還會隨空間位置的變化而變化[9,116,130].南方科技大學(xué)陳朝宇等[23]最近發(fā)表的一篇文章指出MBT 的拓撲表面態(tài)無磁隙的原因主要歸類為兩種: 磁重構(gòu)和拓撲表面態(tài)重分布.1) 磁重構(gòu): 理論計算表明,在MBT 中,偏離A 型AFM-z的表層磁結(jié)構(gòu)[49,104,134,138],例如無序磁結(jié)構(gòu)、G-AFM 以及A 型AFM-x,都會導(dǎo)致無帶隙的拓撲表面態(tài).另一種類型的磁重構(gòu)為磁疇和磁疇壁的形成[139].基于緊束縛模型的第一性原理[140]和實驗[24]均證實了無帶隙手性邊緣態(tài)在相反磁疇存在時受到拓撲保護,因此這種邊緣態(tài)是嚴格無帶隙的.實驗觀察到MBT 表面存在磁疇壁[141,142],并且其拓撲表面態(tài)帶隙大小與樣品質(zhì)量和空間位置相關(guān)[131,143].所以MBT 表面磁疇壁也可能導(dǎo)致無帶隙的拓撲表面態(tài).一種更復(fù)雜的亞鐵磁結(jié)構(gòu)已被實驗觀察到[119,144],并被用來解釋MBT 中大大減小的拓撲表面態(tài)帶隙[145].Mn-Bi 的互摻雜可以引入從表面數(shù)第二和第六原子層中MnBi的缺陷,其磁矩與中心Mn 層的磁矩反平行.由于拓撲表面態(tài)密度主要局域于Te-Bi-Te 層,MnBi的缺陷磁矩抵消了部分中心Mn 層的磁矩,這導(dǎo)致拓撲表面態(tài)帶隙減小.MnBi缺陷的不均勻性可以解釋拓撲表面態(tài)帶隙大小與樣品質(zhì)量和空間位置的依賴性,這表明改善樣品晶體質(zhì)量進而抑制Mn-Bi 的互摻雜是近期研究的關(guān)鍵問題[145].此外,貢獻磁性的Mn d 軌道和貢獻拓撲表面態(tài)的Bi/Te p 軌道間的弱耦合[135]也可能導(dǎo)致MBT 無帶隙的拓撲表面態(tài).2) 拓撲表面態(tài)重分布: 無帶隙的拓撲表面態(tài)也可歸因于拓撲表面態(tài)從最頂層SL 到下一層的擴展分布使得拓撲表面態(tài)感受到的有效磁矩減小.導(dǎo)致拓撲表面態(tài)重分布的內(nèi)因有能帶雜化[146],vdW 間距膨脹[147,131]和電荷[143]/缺陷[148]效應(yīng)等.拓撲表面態(tài)與Rashba劈裂能帶雜化會引起拓撲表面態(tài)的重分布[146],進而產(chǎn)生無帶隙的表面態(tài).在理想情況下,拓撲表面態(tài)主要位于最頂端的SL.在A-AFM 結(jié)構(gòu)中,拓撲表面態(tài)的有效磁矩約等于最頂層SL 的凈鐵磁矩,這足以像預(yù)期的那樣打開一個相當大的拓撲表面態(tài)Dirac 帶隙.然而在實際情況中,拓撲表面態(tài)的分布擴展到第二個SL 層.層間反鐵磁排列導(dǎo)致前兩個SLs 的凈磁化為零,從而抵消了拓撲表面態(tài)感受到的有效磁矩.在極端情況下,不論表面AAFM 磁結(jié)構(gòu)多么穩(wěn)固、磁有序與能帶耦合多么強,若拓撲表面態(tài)平均分布在前兩個SLs,則無帶隙拓撲表面態(tài)出現(xiàn)[23].

該領(lǐng)域面臨的另一個問題是大面積MBT 薄膜樣品的質(zhì)量不高,進而影響其拓撲量子態(tài)的觀測.到目前為止,驗證MBT 的量子反常霍爾效應(yīng)、軸子絕緣體態(tài)等拓撲量子態(tài)的樣品幾乎都是塊體MBT 單晶手撕的薄片.但手撕薄片的形狀不規(guī)則、尺寸較小、性能調(diào)控不良并且產(chǎn)率低,這使得MBT 材料體系性能的系統(tǒng)研究及優(yōu)化非常困難,導(dǎo)致不同的樣品測量數(shù)據(jù)不一致,不利于促進其實際的拓撲應(yīng)用.為了開發(fā)其拓撲應(yīng)用,需要以可重復(fù)、可控和可擴展的方式制備MBT 樣品,使其能夠構(gòu)建復(fù)雜的、大面積的異質(zhì)結(jié)構(gòu)和陣列等,進而實現(xiàn)不同用途.而薄片狀樣品很難滿足要求.分子束外延是目前最精密的制備高質(zhì)量薄膜的方法之一,可提供大面積、規(guī)則并且易于調(diào)控的樣品,滿足重復(fù)性、可調(diào)性和可擴展性的制備需求[149].自2018 年何珂研究組[29]首次使用分子束外延制備成功MBT 薄膜以來,一直未在使用分子束外延制備的MBT 樣品中[150,151]觀測到這些奇異的拓撲量子態(tài).直到近期,清華大學(xué)的馮硝研究組[149]使用分子束外延制備了MBT 薄膜,并在高磁場下的鐵磁MBT 薄膜中測試到量子化的霍爾電阻率.因此,繼續(xù)探索MBT 制備高質(zhì)量大面積致密的MBT 薄膜尤為重要.

6 總結(jié)與展望

本文簡要回顧了本征磁性拓撲絕緣體MBT的基本性質(zhì),重點介紹了其奇異的拓撲量子態(tài): 量子反?；魻栃?yīng)、軸子絕緣體、手性馬約拉納模等.對本征磁拓撲絕緣體MBT 的研究具有重要的科學(xué)價值和應(yīng)用前景,因其在無耗散自旋電子學(xué)、信息存儲和量子計算方面的巨大潛力.當前MBT 體系的研究正在如火如荼地開展,并不斷涌現(xiàn)一些重要的成果.MBT 系列的發(fā)現(xiàn)只是磁性拓撲物理研究的開端,預(yù)期更多新的磁性拓撲物理效應(yīng)和理想磁性拓撲體系會被發(fā)現(xiàn).通過摻雜、應(yīng)變、缺陷工程、加壓、異質(zhì)結(jié)和超晶格構(gòu)建等手段,MBT 及其相關(guān)體系的磁性、電學(xué)等性質(zhì)有望進一步改善,這也為更多新奇拓撲量子物態(tài)的研究提供了絕佳平臺.其次,由于MBT 還存在磁轉(zhuǎn)變溫度低、重n 型摻雜等問題,尋找具有更高磁轉(zhuǎn)變溫度、更優(yōu)的本征磁性拓撲性質(zhì)的新材料體系有望在更高溫度下實現(xiàn)拓撲量子態(tài),進而更接近實際應(yīng)用.不局限于在拓撲材料中引入磁性,反過來在磁性材料中尋找拓撲性將有可能更有效地發(fā)現(xiàn)本征磁性拓撲材料[44].高通量計算和磁空間群分析預(yù)測大量新的磁性拓撲材料[152-156],為相關(guān)實驗提供指導(dǎo).研究不同的磁性(鐵磁、反鐵磁、亞鐵磁和新的磁化狀態(tài)等)與拓撲性相互作用可能產(chǎn)生更多奇異拓撲量子態(tài)等.本征磁性拓撲絕緣體不僅為研究拓撲磁有序結(jié)構(gòu)和新穎的拓撲相變提供理想平臺,而且對物理學(xué)、材料和信息技術(shù)領(lǐng)域的發(fā)展具有重要的推動意義.

感謝南方科技大學(xué)量子研究院陳朝宇研究員和王淵博士的討論.