山西省土壤和玉米中多環(huán)芳烴的空間分布特征、溯源及健康風(fēng)險評價

曲文彥 李淵 劉晶

摘要：多環(huán)芳烴（PAHs）是廣泛存在于環(huán)境中的一類持久性有機(jī)污染物，農(nóng)作物作為主要的食物來源，可吸收環(huán)境中的PAHs 并富集到體內(nèi)，隨后通過食物鏈，最終危害人體健康。為了明確山西省土壤和玉米中PAHs 的污染特征及其暴露風(fēng)險，采集105 個表層土壤及玉米籽粒樣本，檢測16 種優(yōu)先控制的PAHs。結(jié)果表明，土壤中Σ 16PAHs 含量為22.12～1 315.43 ng/g，平均值為426.17 ng/g，土壤主要受到高分子量PAHs（3～5 環(huán)）的影響，呈輕度—中度污染；高分子量PAHs（3～5 環(huán)）分別占土壤和玉米中所有PAHs 總量的81.32% 和91.58%。山西省玉米中PAHs 總含量為8.73～760.70 ng/g，平均為307.07 ng/g；菲（Phe）在土壤中的平均含量最高（235.34 ng/g），苯并[b]熒蒽（Bbf）在玉米中的平均含量最高（70.81 ng/g）。太原—臨汾盆地是土壤和玉米污染最嚴(yán)重的地區(qū)，燃燒源和交通源分別是土壤和玉米PAHs 的主要來源；此外，6.09% 的玉米種植區(qū)可能會遭受高致癌暴露風(fēng)險。

關(guān)鍵詞：土壤；玉米；多環(huán)芳烴；空間格局；致癌風(fēng)險；源解析

中圖分類號：X53 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A 文章編號：1002?2481（2023）03?0299?07

多環(huán)芳烴（Polycyclic aromatic hydrocarbons，PAHs）是廣泛存在于環(huán)境中的一類持久性有機(jī)污染物，其致癌和致突變潛力嚴(yán)重威脅著生態(tài)系統(tǒng)和人類健康。土壤作為PAHs 主要的匯，是受PAHs威脅最嚴(yán)重的生態(tài)系統(tǒng)之一。大氣中的PAHs 通過干濕沉降不斷沉積到土壤表層，并最終與土壤顆粒結(jié)合[1]。由于PAHs 的親酯性、疏水性和高穩(wěn)定性，因此，PAHs 很容易被土壤顆粒吸附并遷移到其他位置，環(huán)境中超過90% 的PAHs 集中在土壤中[2]。根據(jù)《中國土壤調(diào)查公報》，全國土壤中PAHs 超標(biāo)率為1.4%，部分地區(qū)已呈重度污染狀態(tài)[3]。土壤PAHs 的分布受到區(qū)域經(jīng)濟(jì)發(fā)展、能源組成和人口密度的顯著影響，其主要來自于工業(yè)活動的釋放，如化石燃料燃燒發(fā)電、車輛排放、煉油、化工制造和工業(yè)加工等[4]。伴隨著工業(yè)化的高速發(fā)展和化石能源的消費(fèi)，土壤受到PAHs 污染的程度進(jìn)一步加劇[5]。農(nóng)作物作為主要的食物來源，可吸收土壤中的PAHs 并富集到體內(nèi)，隨后通過食物鏈，最終危害人體健康[6-7]。

近幾年來，國內(nèi)外關(guān)于土壤受PAHs 污染，進(jìn)而農(nóng)產(chǎn)品被污染的報道不斷出現(xiàn)[8-10]，主要集中在土壤中或農(nóng)作物中PAHs 的濃度和風(fēng)險，而針對大宗作物及其土壤中PAHs 空間分布和來源的協(xié)同分析較少。LIU 等[11]調(diào)查了某化工廠附近農(nóng)業(yè)土壤的PAHs，Σ16PAHs（16 priority PAHs）的含量范圍為250.49～9 387.26 ng/g（平均為2 781.42 ng/g），部分樣點(diǎn)已經(jīng)嚴(yán)重污染并對農(nóng)作物造成嚴(yán)重危害。

PARA?BA 等[12]通過設(shè)計(jì)田間試驗(yàn)并建立模型，研究玉米籽粒富集PAHs 的能力，結(jié)果顯示，玉米籽粒對PAHs 的富集因子范圍為1.57～10.97 L/kg，且高環(huán)PAHs 在玉米中的富集能力低于低環(huán)PAHs。

陳亞南[13]調(diào)查了長春市區(qū)周邊7 條主要公路沿線玉米中PAHs 含量，結(jié)果表明，玉米中PAHs 的范圍為202.70～716.00 ng/g，平均值為362.01 ng/g，高速公路兩側(cè)玉米和玉米葉片中PAHs 的含量沒有出現(xiàn)隨路基距離的增加而減少的規(guī)律。了解農(nóng)業(yè)土壤及農(nóng)作物中PAHs 污染狀況，并溯源分析，對于我國農(nóng)業(yè)環(huán)境污染防治意義重大。玉米是黃土高原旱塬區(qū)的主要糧食作物，其生產(chǎn)對保障山西省的糧食安全具有重要意義[14]。

本研究采集了山西省主要玉米產(chǎn)區(qū)的土壤及玉米籽粒，分析了PAHs 的污染特征和來源，評估了居民可能遭受的致癌風(fēng)險，并提出了土壤及玉米PAHs 污染的防治措施，旨在為山西省玉米PAHs的防治及作物產(chǎn)量提升提供科學(xué)依據(jù)。

1材料和方法

1.1 樣品采集和處理

2020 年9—10 月，從山西省玉米主要產(chǎn)區(qū)采集了105 份表層土壤樣本，在采樣點(diǎn)位置同時采集玉米籽粒樣品（圖1）。在10～30 cm 土層收集土壤樣本，并將其儲存在聚乙烯袋中，然后在-4 ℃下儲存。移除土壤樣本中的石塊和殘余根系，并冷凍干燥48 h。分析前，將土壤樣本篩分為70 個網(wǎng)眼顆粒[15]。所采集的玉米籽粒樣品自然風(fēng)干后用植物粉碎機(jī)進(jìn)行研磨，磨碎的樣品收集好在低溫保存待用。使用全球定位系統(tǒng)（GPS、GISIBAO G138BD）記錄樣本的位置。

本研究中16 種優(yōu)先PAHs 為萘（Nap）、苊（Acy）、苊（Ace）、芴（Flu）、菲（Phe）、蒽（Ant）、熒蒽（Fla）、芘（Pyr）、苯并[a]蒽（Baa）、?（Chr）、苯并[b]熒蒽（Bbf）、苯并[k]熒蒽（Bkf）、苯并[a]芘（Bap）、茚并[1，2，3-cd]芘（Inp）、二苯并[ah]蒽（Daa）和苯并[ghi]苝（Bgap）。

1.2 化學(xué)分析和質(zhì)量控制

用10 g 無水硫酸鈉（1∶1，V/V）和2 g 活性銅，使用自動溶劑提取器（Dionex ASE 300，Sunnyvale，CA，USA）處理10 g 土壤樣品。將20 mL 正己烷/二氯甲烷（1∶1，V/V）作為萃取溶劑加入混合物中。PAHs（20 mg/kg 的d8 Nap、d10 Ace、d10 Ant、d12Chr 和d12 Pyr）被用作替代物。添加30 mL 正己烷/丙酮后，用超聲波提取混合物10 min。然后，使用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器將提取物濃縮至2 mL，并加載到硅膠氧化鋁色譜柱上進(jìn)行清理，并在分析之前在氮?dú)饬髦袧饪s至1 mL。分析前，更換溶劑并將洗脫液濃縮至1～2 mL。使用HP-5MS 毛細(xì)管柱（長度30 m，內(nèi)徑0.32 mm，膜厚0.25 mm），通過氣相色譜-質(zhì)譜法（島津GC-MS 2010 plus，Japan）測量所有PAHs。根據(jù)美國環(huán)保局方法8270D、3550B 執(zhí)行分析程序，并通過外部參考物（Sigma-AldrichCorporation Supelco，USA）的峰面積分析PAHs 的標(biāo)準(zhǔn)樣品。

準(zhǔn)確稱取5.0 g 經(jīng)干燥研磨的玉米籽粒、5 g 無水硫酸鈉和5 g 銅粉，放置于250 mL 錐形瓶中，用40 mL 二氯甲烷/丙酮（1∶1，V/V）溶液進(jìn)行超聲提取。將3 次超聲處理的提取液收集至磨口錐形瓶中，旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至1 mL，得到濃縮液。經(jīng)固相萃取柱純化后，用60 mL 正己烷/二氯甲烷（7∶3，V/V）進(jìn)行洗脫。洗脫液通過旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀濃縮并用10 mL正己烷進(jìn)行溶劑置換，最終濃縮定容至1 mL，過0.22 μm 濾膜后裝入2 mL 自動進(jìn)樣瓶中待測。玉米樣品PAHs 的測定條件與土壤的測定條件相同。

標(biāo)準(zhǔn)曲線的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差小于20%，線性定量方程R2>0.99。方法檢出限為10～15 ng/g，回收率為48.14%～123.88%，包括d8 Nap（48.14%～82.68%）、d10 Ace（57.78%～86.29%）、d10 Phe（60.61%～104.13%）、d12 Chr（66.91%～115.70%）和d12 Pyr（73.45%～123.88%）。

1.3 源解析

正矩陣分解（PMF）是一種簡單實(shí)用的污染源分析方法，可以定量分析PAHs 源的貢獻(xiàn)比例。PMF 不依賴于污染源的排放成分譜和許多研究中應(yīng)用最廣泛的源識別受體模型。使用美國EPA（環(huán)境保護(hù)局）PMF 5.0 進(jìn)行PMF 計(jì)算。山西土壤中的PAHs 污染可分為3 個主要來源：煤炭和生物質(zhì)、焦化、石油和交通。

1.4 致癌風(fēng)險評估

Bap 毒性當(dāng)量濃度（Toxic equivalent concentration?Bapeq）用于評估PAHs 的健康風(fēng)險，并通過將單個PAH 的濃度乘以相應(yīng)的毒性當(dāng)量因子（Toxicityequivalent factor，TEF）值來計(jì)算。通過3 種途徑評估土壤和玉米PAHs 的致癌風(fēng)險（Carcinogenicrisk，CR），包括成人的意外攝入、皮膚接觸和呼吸攝入。美國環(huán)保局規(guī)定，當(dāng)風(fēng)險水平低于10-6時，不存在CR；當(dāng)風(fēng)險水平在10-6～10-4 時，存在潛在CR；當(dāng)風(fēng)險水平大于10-4 時，CR 較高。在本研究中，創(chuàng)建了4 個分類風(fēng)險水平，即極高（CR>4.0×10-5）、高（2.0×10-5）。

1.5 統(tǒng)計(jì)分析

多變量統(tǒng)計(jì)技術(shù)，包括直方圖和餅圖，均在SigmaPlot 14.0（Systat，USA）上運(yùn)行。所有空間可視化地圖均使用ArcGIS Desktop 10.2（Esri，USA）繪制。采用空間自相關(guān)方法（Global MoranⅠ）對土壤樣品的空間特征進(jìn)行分析，對具有空間相關(guān)性的污染物進(jìn)行聚類和離群值分析（Anselin-Local-MoranⅠ）?？紤]到并非所有類型的PAHs 都具有顯著的空間自相關(guān)，使用地質(zhì)統(tǒng)計(jì)分析工具箱中的反距離加權(quán)法（Inverse distance weighting，IDW）對污染物進(jìn)行空間預(yù)測。IDW 插值的冪設(shè)置為1。最大和最小鄰居分別設(shè)置為15 和10。

2結(jié)果與分析

2.1 山西省土壤和玉米PAHs 的含量和組成特征分析

山西省土壤中多環(huán)芳烴（PAHs）的含量如表1所示。

由表1 可知，土壤Σ16 PAHs 的含量為22.12～1 315.43 ng/g，平均值為426.17 ng/g，土壤中4 環(huán)PAHs 的含量最高，為81.22 ng/g。菲（Phe）在土壤中的平均含量最高，為32.92 ng/g。不同環(huán)數(shù)的土壤PAHs 所占比例如圖2 所示，主要為Phe、Bbf 和Fla，分別占PAHs 總量的13.64%、13.45% 和12.48%。土壤樣品中4 環(huán)PAHs 含量最高（37.58%），其次是5 環(huán)（23.94%）、3 環(huán)（19.80%）、6 環(huán)（13.56%）和2 環(huán)（5.12%）。高分子量PAHs（3～5 環(huán)）占所有PAHs總量的81.32%。

由表2 可知，玉米Σ16 PAHs 的含量為8.73～760.70 ng/g，平均值為307.07 ng/g，土壤中5 環(huán)PAHs 的含量最高，為91.58 ng/g。Bbf 在玉米中的平均含量最高， 為70.81 ng/g。不同環(huán)數(shù)的玉米PAHs 占比結(jié)果如圖2 所示，主要為Bbf、Fla 和Phe，分別占PAHs 總量的34.12%、16.23% 和9.93%。土壤樣品中4 環(huán)PAHs 含量最高（44.13%），其次是3 環(huán)（32.59%）、2 環(huán)（14.86%）、6 環(huán)（4.27%）和2 環(huán)（4.15%）。高分子量PAHs（3～5 環(huán)）占PAHs 總量的91.58%。

2.2 山西省土壤和玉米PAHs 的空間分布格局

土壤和玉米中16 種PAHs 具有一致的空間格局，其中，山西省中部和西部較高，北部、南部和東部較低（圖3）。具體而言，這些地區(qū)位于臨汾盆地和太原盆地。山西省南部地區(qū)土壤和玉米中的PAHs 呈“低—低”聚類，而中部的太原市土壤和玉米中的PAHs 呈現(xiàn)“高— 高”聚類和“低— 高”離群值的混合聚類模型（圖3）。

2.3 山西省土壤和玉米PAHs 的來源分析

在土壤樣本中，3 種已確定來源對PAHs 總量的相對貢獻(xiàn)依次為煤炭和生物質(zhì)燃燒（43.1%）、焦炭（35.6%）、石油和交通（21.3%），煤炭和生物質(zhì)燃燒是土壤PAHs 的主要來源（圖4）。在玉米樣本中，石油和交通（57.1%）是玉米PAHs 的主要來源，其次為煤炭和生物質(zhì)燃燒（26.5%）和焦炭（16.4%）。

2.4 山西省土壤和玉米PAHs 的致癌風(fēng)險

山西省土壤中16 種PAHs 的Bap 毒性當(dāng)量（Bapeq）為2.20～974.89 ng/g，平均值為30.81 ng/g。7 種致癌PAHs 的Bapeq 值為0.96～180.40 ng/g，平均值為20.57 ng/g，占Σ16 PAHs Bapeq值的97.53%，其中，7 種致癌PAHs 對致癌風(fēng)險的貢獻(xiàn)最大，僅Bap（11.25 ng/g）就占Bapeq 總量的52.02%。玉米中PAHs 的Bapeq 值為0.30～426.34 ng/g，平均值為14.36 ng/g。7 種致癌PAHs 的Bapeq值為0.44～102.13 ng/g，平均值為12.10 ng/g，占Σ 16 PAHsBapeq值的96.88%。土壤和玉米中PAHs 對成人的高危暴露區(qū)域分別為6.09% 和1.41%（圖5），土壤和玉米PAHs 高風(fēng)險區(qū)主要分布在晉中太原盆地和忻州盆地。

3結(jié)論與討論

由于我國尚未有土壤PAHs 的環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)，根據(jù)歐洲土壤污染標(biāo)準(zhǔn)，Σ16 PAHs<200 ng/g 表示無污染，200～600 ng/g 表示弱污染，600～1 000 ng/g表示中度污染，而>1 000 ng/g 表示重度污染[16]。

山西省土壤Σ16 PAHs 的最大值比嚴(yán)重污染水平（1 000 ng/g）高1.34 倍，因此，山西省土壤PAHs 呈中—重度污染水平，山西省玉米PAHs 呈無—弱污染水平。污染土壤和玉米中以高分子量PAHs（3～5 環(huán)，81.32%）為主，表明PAHs 的來源可能與大量的工業(yè)活動和大量的交通運(yùn)輸有關(guān)。高分子量PAHs（3～6 環(huán)）主要由包括交通排放、焦化和工業(yè)燃煤在內(nèi)的高溫燃燒過程產(chǎn)生，而低分子PAHs（<3 環(huán)）主要由包括家用煤炭和生物質(zhì)燃燒在內(nèi)的中低溫燃燒過程產(chǎn)生。PMF 源識別進(jìn)一步證實(shí)，以煤炭和生物質(zhì)燃燒為主的工業(yè)活動是山西土壤PAHs 污染的主要驅(qū)動因素，而交通源對玉米PAHs 的影響更為關(guān)鍵。農(nóng)業(yè)活動引入的輕工業(yè)、運(yùn)輸業(yè)和旅游業(yè)增加了土壤中PAHs[17-18]。此外，農(nóng)藥的使用和農(nóng)業(yè)活動廢水的排放嚴(yán)重影響了土壤環(huán)境，例如，本研究觀察到農(nóng)田中Phe 水平較高，這可能是由Phe 制備的農(nóng)藥噴灑引起的。

高含量PAHs 主要分布在臨汾盆地和太原盆地。煤炭是臨汾市最大的礦產(chǎn)資源，探明儲量398億t，占山西省的14%。臨汾每年約生產(chǎn)1 920 萬t 焦炭，占山西省的21.2%，發(fā)電量為204.9 億kW·h。太原盆地是山西省的經(jīng)濟(jì)和政治中心，包括太原、呂梁和晉中市。太原盆地有許多大型焦化企業(yè)，年產(chǎn)量約為1 000 萬t。2021 年，呂梁生產(chǎn)原煤14 575 萬t，焦炭2 500 萬t，發(fā)電330.3 億kW·h[19]。2017 年，晉中市原煤產(chǎn)量7 289 萬t，焦炭產(chǎn)量1 161 萬t，發(fā)電量192.3 億kW·h[20]。大量的焦化和燃煤發(fā)電可能是這些地區(qū)土壤PAHs 污染的最重要因素。一些多環(huán)芳烴，如Bap，由于其疏水性，很容易隨大氣長距離遷移，并容易沉積在周圍地區(qū)。此外，太原有7 243 km的開放道路和1.04 km/km2的公路網(wǎng)密度。繁忙的交通排放是玉米PAHs 含量較高的重要因素，太原土壤PAHs 的高— 低和低— 高空間集群可能是潛在的問題區(qū)域，需進(jìn)一步關(guān)注。雖然點(diǎn)源污染是由采礦業(yè)、焦化、冶煉和交通造成的，但污染源附近城市地區(qū)的環(huán)境質(zhì)量管理不容忽視[21-23]。

Bap 在山西省土壤和玉米中的風(fēng)險最高。Bap是一種5-PAH，通常來源于煤焦油、化石燃料燃燒、香煙煙霧、汽車尾氣以及焦化、煉油、瀝青和塑料行業(yè)的工業(yè)污水[24-25]。Bap 很容易留在土壤中，然后污染糧食作物、水果和蔬菜。長期生活在高含量Bap 的環(huán)境中會導(dǎo)致慢性中毒，甚至肺癌。山西省的煤炭工業(yè)、焦化和繁忙的交通是形成Bap 的重要因素，工業(yè)廢物和汽車尾氣的處理對降低居民接觸PAHs 的風(fēng)險非常有效。山西省所有土壤和玉米樣品都有PAHs 致癌風(fēng)險。風(fēng)險分布預(yù)測結(jié)果顯示，近10% 的玉米產(chǎn)區(qū)可能對居民產(chǎn)生高致癌風(fēng)險，再加上使用玉米導(dǎo)致的風(fēng)險，這些地區(qū)的居民需要被及時保護(hù)，以預(yù)防相關(guān)疾病，決策者需制定合理可行的土壤保護(hù)措施以確保居民健康。

本研究采集了山西省105 個表層土壤及玉米籽粒樣本，并檢測了16 種優(yōu)先控制的PAHs，以了解其污染特征及暴露風(fēng)險。結(jié)果表明，山西省土壤和玉米中Σ16 PAHs的平均含量分別為426.17、307.07 ng/g，主要受到高分子PAHs（3～5 環(huán)）的影響，山西省土壤PAHs 呈中—重度污染水平，山西省玉米PAHs 呈無—弱污染水平。菲和苯并[b]熒蒽是土壤和玉米中含量最高的PAH。太原—臨汾盆地是土壤和玉米污染最嚴(yán)重的地區(qū)，燃燒源和交通源分別是山西省土壤和玉米PAHs的主要來源。此外，山西省6.09% 的玉米種植區(qū)可能會遭受高致癌暴露風(fēng)險。

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