吉林省畜禽糞便還田后耕地土壤重金屬污染研究

梁馨月， 張 穎， 金明姬 ， 趙春子， 樸文華

（1.延邊大學(xué)農(nóng)學(xué)院，吉林延吉 133002；2.延邊大學(xué)地理與海洋科學(xué)學(xué)院，吉林延吉 133002）

隨我國規(guī)?；B(yǎng)殖業(yè)的不斷發(fā)展， 畜禽糞便產(chǎn)生量也不斷增多， 而大部分畜禽糞便仍未得到有效處理及利用對環(huán)境造成巨大威脅（吳玉高等，2021）。 2020 年我國農(nóng)業(yè)農(nóng)村部關(guān)于進(jìn)一步明確畜禽糞污還田利用要求強化養(yǎng)殖污染監(jiān)管的通知，建議加快推進(jìn)各省畜禽糞污還田利用。而現(xiàn)階段，因我國飼料行業(yè)還未對飼料中的銅、鋅等重金屬作出相關(guān)限制標(biāo)準(zhǔn)，導(dǎo)致飼料中重金屬過量（吳玉高等，2021；穆虹宇等，2020；王飛等，2015）。 飼料中的重金屬大部分又隨畜禽糞便排出， 使畜禽糞便中含有大量重金屬（Chen 等，2021），這對畜禽糞便還田后的土壤重金屬污染埋下隱患（王國蘭等，2022；吳玉蘭等，2021）。因此，有關(guān)畜禽糞便還田后的重金屬污染問題也成為我國眾多學(xué)者關(guān)注的焦點（Qian 等，2016；E Belon 等，2012）。 吉林省作為農(nóng)業(yè)畜牧大省， 畜禽糞便還田后的農(nóng)田重金屬污染隱患也是吉林省高度關(guān)注的焦點（黃鑫等，2022；吳佩蓉等，2020）。鑒于此，本文以吉林省為研究區(qū)， 擬系統(tǒng)了解畜禽糞便中不同重金屬排放量，評估畜禽糞便還田后可對耕地造成的隱患，為后續(xù)吉林省實行農(nóng)牧循環(huán)發(fā)展提供相關(guān)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源 據(jù)調(diào)查，吉林省主要的畜禽種類有豬、牛、羊及家禽等，故本文結(jié)合吉林省畜禽養(yǎng)殖業(yè)發(fā)展現(xiàn)狀， 著重分析了上述4 種畜禽糞便的重金屬污染問題。2011—2020 年吉林省畜禽養(yǎng)殖基本數(shù)據(jù)及耕地面積均取自2012—2021 年吉林省統(tǒng)計年鑒。

1.2 計算方法

1.2.1 畜禽糞便排放量 畜禽種類不同， 其畜禽體重及生理狀態(tài)不同， 故不同畜禽種類飼養(yǎng)周期及糞便排泄系數(shù)也不同。 如表1，本文通過查閱文獻(xiàn)確定了不同畜禽種類飼養(yǎng)周期（張?zhí)锏龋?012）及糞便排泄系數(shù)（Peng 等，2019；牛新勝等，2017；劉永等，2013）。 畜禽糞便排放量計算公式如下：

表1 畜禽飼養(yǎng)周期及糞便排泄系數(shù)

M=N×K×D；

式中：M 為畜禽糞便排放量，kg；N 為畜禽養(yǎng)殖量， 頭；K 為糞便排泄系數(shù)，kg/頭·d；D 為飼養(yǎng)周期，d。

1.2.2 重金屬排放量 畜禽種類不同， 其飼養(yǎng)方式及生理狀態(tài)不同， 故畜禽糞便中重金屬含量也不同。 如表2， 本文通過查閱文獻(xiàn) （黃紹文等，2017；胡海平等，2013；劉秋萌等，2013；Zhang 等，2012；謝忠雷等，2011；張樹清等，2005；劉榮樂等，2005）確定了不同畜禽糞便中鋅（Zn）、銅（Cu）、鉛（Pb）、鎘（Cd）、鉻（Cr）、汞（Hg）、砷（As）和鎳（Ni）等8 種重金屬含量。相比2012 年中華人民共和國農(nóng)業(yè)部 《有機肥標(biāo)準(zhǔn)》 和 《德國腐熟堆肥標(biāo)準(zhǔn)》（Verdonck，1998），豬糞中Zn、Cu 及Cd 含量遠(yuǎn)高于標(biāo)準(zhǔn)限值。 畜禽糞便中重金屬排放量計算公式如下：

表2 畜禽糞便中重金屬含量

式中：H 為畜禽糞便中重金屬排放量，kg；M為畜禽糞便排放量，kg；W 為畜禽糞便含水率，%；C 為畜禽糞便中重金屬含量，mg/kg·DW。

1.2.3 重金屬耕地負(fù)荷 為進(jìn)一步了解畜禽糞便還田后的耕地重金屬污染隱患， 本文結(jié)合畜禽糞便中重金屬排放總量及耕地面積計算了畜禽糞便還田時的重金屬耕地負(fù)荷，其計算公式如下：

式中：Hm為畜禽糞便還田時的重金屬耕地負(fù)荷，g/hm2；∑H 為畜禽糞便中的重金屬排放總量，g；S 為耕地面積，hm2；P 為畜禽糞便還田率，%。本文參考2018 年《吉林省加快推進(jìn)畜禽養(yǎng)殖廢棄物資源化利用工作方案》，P 值取75%。

1.2.4 潛在生態(tài)風(fēng)險 潛在生態(tài)風(fēng)險評價是瑞典科學(xué)家Hakanson 根據(jù)重金屬性質(zhì)，從沉積學(xué)角度對土壤中重金屬提出來的環(huán)境風(fēng)險評估。 本文將畜禽糞便還田后，不考慮其他影響因素的前提下，探討了畜禽糞便中的重金屬對農(nóng)田土壤的沉積和風(fēng)險評估，其計算公式如下：

式中： Eir為單項重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)；Ti為重金屬i 的生物毒性系數(shù)，Zn、Cu、Pb、Cd、Cr、Hg、As 及Ni 的生物毒性系數(shù)分別為1、5、5、30、2、40、10 及5 （徐爭啟等，2008）；Ci為畜禽糞便還田后重金屬耕地含量，mg/kg；CB為吉林省土壤背景值，mg/kg；RI 為多項重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)。潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)分級及污染程度如表3。計算過程中，結(jié)合單位面積耕層土壤質(zhì)量（2.25×106kg/hm2），將重金屬耕地負(fù)荷（Hm）轉(zhuǎn)換為重金屬耕地含量（Ci）。

表3 潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)分級與污染程度

2 結(jié)果與分析

2.1 重金屬排放量

2.1.1 2020 年吉林省畜禽糞便排放量占比 如圖1，2020 年吉林省豬、牛、羊及家禽糞便總排放量4.23×107t。其中，牛糞排放量最多為2.64×107t，占總排放量的62.4%；其次為豬糞排放量8.78×106t，占總排放量的20.8%； 羊糞和家禽糞便排放量較少，分別為3.61×106t 和3.50×106t，僅占總排放量的8.5%和8.3%。

圖1 2020 年吉林省畜禽糞便排放量占比

2.1.2 2011 —2020 年吉林省畜禽糞便重金屬排放量 如表4，2011—2020 年受畜禽養(yǎng)殖量影響，吉林省畜禽糞便中重金屬總排放量整體呈先上升后下降趨勢，但差異不顯著。 2014 年出現(xiàn)最大值，為5242.13 t，占10 年總排放量的11.02%；其次為2013 年，占總排放量的10.86%；而2020 年最少，僅占8.55%。 受畜禽糞便中不同重金屬含量的影響，8種重金屬中Zn 的排放量最大，占10 年重金屬總排放量的53.82%；其次為Cu，占總排放量的35.65%；而Hg 的排放量最少，僅占總排放量的0.06%。

表4 2011—2020 年吉林省畜禽糞便重金屬排放量t

2.1.3 2020 年吉林省各市（州）畜禽糞便重金屬排放量 如圖2，2020 年吉林省畜禽養(yǎng)殖業(yè)8 種重金屬排放總量高達(dá)4068.98 t，吉林省各市（州）受畜禽養(yǎng)殖量影響， 重金屬排放量差異較大。 其中， 長春市排放量最大， 占全省排放總量的33.78%， 且8 種重金屬排放量均為全省第一；其次為四平市，占全省排放總量的17.18%；白山市重金屬排放量最少，僅占1.47%。

圖2 2020 年吉林省各市（州）畜禽糞便重金屬排放量

2.1.4 2020 年吉林省不同畜禽種類重金屬排放量 如圖3，就不同畜禽種類重金屬排放量而言，豬對Zn、Cu、Cd、Cr 和As 排放量的貢獻(xiàn)最大，分別占各類重金屬排放總量的62.38%、82.37%、82.69%、39.62%和59.47%； 牛對Pb、Hg 和Ni 的貢獻(xiàn)最大， 分別占各類重金屬排放總量的44.57%、58.55%和44.80%； 而羊和家禽對吉林省重金屬排放量影響相對較少。 就8 種重金屬排放總量而言，雖豬糞排放量小于牛糞，但豬糞中的重金屬排放量略高于牛糞， 占全省排放總量的67.02%；牛糞占全省排放總量的21.14%，豬糞為吉林省畜禽糞便重金屬排放主要污染源。因此，對豬糞進(jìn)行還田時，應(yīng)高度重視重金屬污染問題。

圖3 2020 年吉林省不同畜禽種類重金屬排放量

2.2 重金屬耕地負(fù)荷

2.2.1 2011 —2020 年畜禽糞便重金屬耕地負(fù)荷如圖4，2011—2020 年吉林省不同重金屬耕地負(fù)荷總體呈先上升后下降趨勢，除Pb 與Hg 耕地負(fù)荷最大值出現(xiàn)在2013 年外，其余6 種重金屬耕地負(fù)荷最大值均出現(xiàn)在2014 年， 而Pb 與Hg 耕地負(fù)荷2014 年與2013 年幾乎相近；8 種重金屬耕地負(fù)荷最小值均出現(xiàn)在2020 年。受重金屬排放量影響8 種重金屬中Zn 和Cu 耕地負(fù)荷均高于其他重金屬，2014 年Zn 和Cu 耕地負(fù)荷最高達(dá)到302.55 g/hm2和200.20 g/hm2。

圖4 2011—2020 年畜禽糞便重金屬耕地負(fù)荷

2.2.2 2020 年吉林省各市（州）重金屬耕地負(fù)荷如圖5，2020 年吉林省各市（州）重金屬耕地負(fù)荷為168.19 ～828.76 g/hm2，全省均值為487.59 g/hm2。各市（州）中長春市、吉林市及四平市的耕地負(fù)荷大于全省均值， 其中吉林市最高， 為全省均值的1.7 倍；其余市（州）耕地負(fù)荷低于全省均值，其中白城市最低，僅為全省均值的0.34 倍。 此外，雖然白山市重金屬排放量為全省最低， 但因白山市耕地面積較小， 導(dǎo)致白山市重金屬耕地負(fù)荷大于通化市、松原市、白城市及延邊州，接近全省均值。

圖5 2020 年吉林省各市（州）重金屬耕地負(fù)荷

2.2.3 2020 吉林省與其他省份畜禽糞便重金屬耕地負(fù)荷比較 如表5，對比遼寧省、黑龍江省、山東省和全國畜禽糞便重金屬耕地負(fù)荷（Peng等，2019；Luo 等，2009 ），8 種重金屬中2020 年吉林省Cd、Hg 和Ni 耕地負(fù)荷大于遼寧省；8 種重金屬耕地負(fù)荷均大于黑龍江?。籆d 耕地負(fù)荷大于畜牧大省的山東?。籆u、Pb、Cd、Hg 和Ni 耕地負(fù)荷大于全國平均值， 分別超過全國耕地負(fù)荷1.13、1.66、6.23、1.97 和2.15 倍。 由此可知，吉林省畜禽糞便還田時，應(yīng)高度重視耕地重金屬污染問題，尤其要對Cd 污染引起警戒。

表5 2020 吉林省與其他省份畜禽糞便重金屬耕地負(fù)荷比較 g/hm2

2.3 重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險評價 為了解長期畜禽糞便還田情況下，耕地重金屬污染隱患，本文評價了10 年間（2011—2020 年）重金屬累積情況下的耕地重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險。 評價過程中本文只考慮了耕地重金屬的畜禽糞便還田輸入， 未考慮耕地重金屬的其他輸入輸出。 此外，10 年間每年的糞便還田比均設(shè)定為75%。

經(jīng)10 年重金屬累積后的2020 年吉林省單項潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)依次為Hg（41.81）＞Cd（38.78）＞As（10.02）＞Cu（5.25）＞Ni（5.02）＞Pb（5.01）＞Cr（2.00）＞Zn （1.02），8 種重金屬中Hg 排放量雖最少，但因其生物毒性強，Hg 風(fēng)險指數(shù)最高，屬中等生態(tài)危害；而其余重金屬均屬于輕微生態(tài)危害，故Hg 為吉林省畜禽糞便還田后的主要風(fēng)險因子。2020 年吉林省多項重金屬潛在風(fēng)險指數(shù)RI 為108.90，吉林省整體處于輕微生態(tài)危害，但也應(yīng)加強畜禽糞便中Hg 含量的管控問題。

如圖6，2020 年吉林省各市（州）多項重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)RI 均小于150，屬輕微生態(tài)危害，且各市（州）間無顯著差異。 各市（州）中長春市、吉林市、四平市、遼源市、通化市和白山市RI值大于全省RI 值外，其余市（州）均小于全省RI值。 其中，四平市RI 值最大，為全省的1.11 倍，其次為長春市；白城市最小，為全省的0.94 倍。

圖6 2020 年吉林省各市（州）多項重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)

為更直觀了解2011—2020 年吉林省各市（州）畜禽糞便還田后的潛在生態(tài)風(fēng)險時空變化趨勢， 本文選取吉林省主要畜禽糞便污染因子Hg和Cd，繪制了2011 年、2015 年及2020 年3 個年份Hg 和Cd 的潛在生態(tài)風(fēng)險等級圖，其結(jié)果如圖7。 就Cd 而言，2011 年吉林省各市（州）的潛在生態(tài)風(fēng)險等級均為Ⅰ級， 為輕微生態(tài)危害；2015 年四平市潛在生態(tài)風(fēng)險等級升級為Ⅱ級， 屬中等生態(tài)危害；而到2020 年四平市、吉林市、長春市及白山市的潛在生態(tài)風(fēng)險等級升極為Ⅱ級， 屬中等生態(tài)危害。就Hg 而言，2011 年除松原市與白城市潛在生態(tài)風(fēng)險等級為Ⅰ級，為輕微生態(tài)危害外，其余市（州）潛在生態(tài)風(fēng)險等級均為Ⅱ級，為中等生態(tài)危害；到2015 年由于畜禽糞便還田導(dǎo)致Hg 在耕地中的累積， 松原市和白城市生態(tài)風(fēng)險等級也由Ⅰ級上升至Ⅱ級，為中等生態(tài)危害，至此2015 年全省各市（州）均屬中等生態(tài)危害；到2020 年全省各市（州）Hg 潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)均有上升，但其等級仍為Ⅱ級，屬中等生態(tài)危害。隨畜禽糞便的持續(xù)還田， 重金屬將在耕地中不斷累積， 吉林省各市（州）的生態(tài)風(fēng)險也將會不斷升級。因此，畜禽糞便還田過程中， 耕地的重金屬污染問題應(yīng)得到相應(yīng)的重視。

圖7 2011 年、2015 年及2020 年吉林省各市（州）Cd 和Hg 潛在生態(tài)風(fēng)險等級

3 結(jié)論

本文以吉林省為研究區(qū)，在系統(tǒng)了解畜禽糞便中不同重金屬排放量的基礎(chǔ)上，評估了畜禽糞便還田后可對耕地造成的隱患，其結(jié)果如下：（1）2011—2020 年吉林省畜禽糞便中重金屬排放總量整體呈先上升后下降趨勢，2014 年最多，2020 年最少，但不同年份間差異不顯著。10 年間8 種重金屬中Zn 的排放量最大，占總排放量的53.82%；而Hg排放量最少，僅占總排放量的0.06%。 （2）2020 年吉林省畜禽糞便重金屬排放總量高達(dá)4068.98 t。其中，長春市排放量最大，占全省33.78%；白山市最少，僅占全省的1.47%。 2020 年不同畜禽種類中， 豬糞重金屬排放量， 占全省排放總量的67.02%，為吉林省畜禽糞便重金屬排放主要污染源。 就重金屬耕地負(fù)荷而言，2020 年吉林市耕地負(fù)荷最高，白城市最低；吉林省Cd 耕地負(fù)荷大于全國平均值6.23 倍，即吉林省畜禽糞便還田時要對Cd 污染引起警戒。（3）2020 年吉林省單項潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)依次為Hg＞Cd＞As＞Cu＞Ni＞Pb＞Cr＞Zn，其中Hg 風(fēng)險指數(shù)最高，屬中等生態(tài)危害，為吉林省畜禽糞便還田后的主要風(fēng)險因子， 應(yīng)加強畜禽糞便中Hg 含量的管控問題。 2020 年全省RI為108.90，處輕微生態(tài)危害水平。 2020 年吉林省各市（州）中，多項重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)均屬輕微生態(tài)危害，其中四平市最大，白城市最小。 就Cd 單項潛在生態(tài)風(fēng)險， 到2020 年四平市、 吉林市、長春市及白山市升級為中等生態(tài)危害；而Hg單項潛在生態(tài)風(fēng)險，2015 年全省各市（州）均已升級為中等生態(tài)危害。