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    燃燒氧化-非分散紅外吸收法測(cè)定水中總有機(jī)碳的不確定度評(píng)定

    2023-07-20 11:39:54田翠芳范秀全呂倩王永興孟哲蔣振洋
    化學(xué)分析計(jì)量 2023年6期
    關(guān)鍵詞:曲線擬合重復(fù)性容量瓶

    田翠芳,范秀全,呂倩,王永興,孟哲,蔣振洋

    (1.青島中石大環(huán)境與安全技術(shù)中心有限公司,山東 青島 266520;2.獨(dú)山子石化公司塔里木石化分公司,新疆 庫爾勒 841000;3.青島歐賽斯環(huán)境與安全技術(shù)有限責(zé)任公司,山東 青島 266520)

    總有機(jī)碳(TOC)是指水體中溶解性和懸浮性有機(jī)物含碳的總量,反映了有機(jī)物對(duì)水體的污染程度。目前TOC 測(cè)量已經(jīng)廣泛應(yīng)用到各種水質(zhì)監(jiān)測(cè)評(píng)價(jià)方面,成為許多國家水處理和質(zhì)量控制的重要監(jiān)測(cè)指標(biāo)[1?3]。

    測(cè)定水中TOC的方法有直接燃燒氧化-非分散紅外法、過硫酸鉀氧化-非分散紅外法、離子選擇電極法、電導(dǎo)法、氣相色譜法等[4?5],還有結(jié)合特定情況開發(fā)的超聲空化致發(fā)光法[6]、紫外氧化-電導(dǎo)池相結(jié)合的方法[7]、化學(xué)發(fā)光-流動(dòng)注射法[8]、臭氧法[9]等。在上述方法中,燃燒氧化-非分散紅外吸收法因具有靈敏度高、精確度好、受干擾物質(zhì)少等優(yōu)點(diǎn),應(yīng)用最為廣泛[10]。

    不確定度評(píng)定是測(cè)量系統(tǒng)和測(cè)量結(jié)果質(zhì)量的重要部分,反映了測(cè)量結(jié)果的可靠性以及檢測(cè)過程中各項(xiàng)不確定度來源對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響程度[11]。宋瑩[12]通過對(duì)直接法測(cè)量TOC 的過程進(jìn)行不確定度評(píng)定,發(fā)現(xiàn)校準(zhǔn)曲線擬合引入的不確定度高于重復(fù)性和系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液配制過程引入的不確定度。楊志群[13]通過對(duì)TOC 的測(cè)量過程進(jìn)行不確定度評(píng)定,發(fā)現(xiàn)標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合和標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制為不確定度的關(guān)鍵因素,同時(shí)認(rèn)為,在對(duì)實(shí)際水樣進(jìn)行分析時(shí),一定要考慮直接法和差減法的使用范圍,當(dāng)揮發(fā)性有機(jī)物含量較高時(shí),選用差減法測(cè)定,當(dāng)無機(jī)碳含量相對(duì)較高時(shí),宜用直接法測(cè)定,以便降低不確定度,提高分析結(jié)果的準(zhǔn)確性。

    筆者依據(jù)HJ 501—2009《水質(zhì) 總有機(jī)碳的測(cè)定 燃燒氧化-非分散紅外吸收法》[14]、JJF 1059.1—2012《測(cè)量不確定度評(píng)定與表示》[15]和CNASGL006—2019《化學(xué)分析中不確定度的的評(píng)估指南》[16],采用不確定度連續(xù)傳遞模型[17],從標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)、溶液配制、校準(zhǔn)曲線擬合、重復(fù)性測(cè)量等多方面進(jìn)行不確定度評(píng)定,對(duì)文獻(xiàn)中提到的影響較明顯的標(biāo)準(zhǔn)曲線采用傳統(tǒng)的線性最小二乘法回歸方式[18]擬合,以期降低其對(duì)測(cè)定結(jié)果的影響。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    總有機(jī)碳測(cè)定儀:Multi N/C 3100 型,德國耶拿分析儀器公司。

    電子天平:ME204 型,量程為0~220 g,感量為0.1 mg,梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司。

    超純水機(jī):UPR-Ⅱ-10T型,四川優(yōu)普超純科技有限公司。

    鄰苯二甲酸氫鉀:優(yōu)級(jí)純,純度(質(zhì)量分?jǐn)?shù))為(99.8±0.1)%,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    鹽酸:分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    氧氣:純度(體積分?jǐn)?shù))大于99.999%,山東泓達(dá)生物科技有限公司。

    待測(cè)水質(zhì)樣品:某煉化企業(yè)污水處理場水樣。

    1.2 有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)使用液配制

    準(zhǔn)確稱取鄰苯二甲酸氫鉀(預(yù)先在110~120 ℃下干燥至恒重)0.850 2 g,置于燒杯中,加水溶解后,轉(zhuǎn)移于1 000 mL容量瓶中,用水稀釋至標(biāo)線,混勻,換算成有機(jī)碳的質(zhì)量濃度,即得到400 mg/L的有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,取一定量上述有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,用水稀釋,配制成100.0 mg/L的有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)使用液。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    取不同體積標(biāo)準(zhǔn)使用液進(jìn)樣測(cè)定,儀器自動(dòng)稀釋,得到不同含量的校準(zhǔn)點(diǎn),儀器根據(jù)折算所得的有機(jī)碳的質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),對(duì)應(yīng)儀器響應(yīng)值(取三次測(cè)定結(jié)果的平均值)為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線。

    用2 mol/L鹽酸溶液將樣品進(jìn)行酸化至pH不大于2,放入自動(dòng)進(jìn)樣器中,按照儀器操作規(guī)程進(jìn)行吹掃后測(cè)試。用不含二氧化碳的水代替樣品溶液進(jìn)行空白試驗(yàn),總有機(jī)碳測(cè)定結(jié)果小于0.5 mg/L。

    2 定量方法與數(shù)學(xué)建模

    2.1 有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)貯備液質(zhì)量濃度

    有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)貯備液的質(zhì)量濃度ρC按照式(1)計(jì)算:

    式中:ρC——有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)貯備液的質(zhì)量濃度,mg/L;

    m——鄰苯二甲酸氫鉀的稱取質(zhì)量,g;

    P——鄰苯二甲酸氫鉀的純度(質(zhì)量分?jǐn)?shù));

    VK——有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液的定容體積,mL;

    MK——鄰苯二甲酸氫鉀的摩爾質(zhì)量,g/mol;

    MC——碳的摩爾質(zhì)量,g/mol。

    2.2 水中總有機(jī)碳質(zhì)量濃度

    水中總有機(jī)碳質(zhì)量濃度按照式(2)計(jì)算:

    式中:ρ——水中總有機(jī)碳質(zhì)量濃度,mg/L;

    A——樣品溶液測(cè)得的響應(yīng)值;

    a——校準(zhǔn)曲線截距;

    b——校準(zhǔn)曲線斜率;

    V——進(jìn)樣體積,V=500 μL。

    3 不確定度來源

    依據(jù)樣品移取、處理、溶液配制等過程,影響測(cè)定結(jié)果的不確定度主要有4 方面:(1)有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液配制過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(ρC);(2)有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液稀釋成標(biāo)準(zhǔn)使用液過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(f);(3)重復(fù)性測(cè)量引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(R);(4)校準(zhǔn)曲線擬合引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(J)。

    4 不確定度評(píng)定

    4.1 有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液配制過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(ρC)

    根據(jù)式(1)可知,有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液配制過程引入的不確定度來源主要有4 個(gè)方面,分別是鄰苯二甲酸氫鉀稱量、有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液定容體積、鄰苯二甲酸氫鉀純度及鄰苯二甲酸氫鉀摩爾質(zhì)量。

    4.1.1 鄰苯二甲酸氫鉀稱量過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(m)

    根據(jù)JJG 1036—2008《中華人民共和國國家計(jì)量檢定規(guī)程 電子天平》[19],實(shí)驗(yàn)所用天平感量為0.1 mg,天平稱量引入的不確定度采用矩形分布計(jì)算,包含因子k=,其標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    稱量質(zhì)量為0.850 2 g,則其相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    4.1.2 鄰苯二甲酸氫鉀純度引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(P)

    供應(yīng)商證書提供的鄰苯二甲酸氫鉀純度(質(zhì)量分?jǐn)?shù))為(99.8±0.1)%,其擴(kuò)展不確定度為0.1%,采用矩形分布計(jì)算,k=,鄰苯二甲酸氫鉀純度引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    4.1.3 有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液定容體積引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(V)

    (1) 容量瓶容量允差引入的不確定度。根據(jù)JJG 196—2006《中華人民共和國國家計(jì)量檢定規(guī)程 常用玻璃量器》[20],1 000 mL的A級(jí)容量瓶的允許差為0.40 mL,假設(shè)按照矩形分布,k=,則由容量瓶容量允差引入的不確定度:

    (2) 溫度變化引入的不確定度。實(shí)驗(yàn)室溫度控制在(20±3) ℃,水體積膨脹系數(shù)為2.1×10-4℃-1,采用1 000 mL 容量瓶,溫度差異引起體積的變化為1 000×3×2.1×10-4=0.63 mL,按照矩形分布計(jì)算,k= 3,溫度變化引入的標(biāo)準(zhǔn)不準(zhǔn)確度:

    以上不確定度分量互不相關(guān),合成得有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液定容體積引入的標(biāo)準(zhǔn)不準(zhǔn)確度:

    相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    4.1.4 鄰苯二甲酸氫鉀摩爾質(zhì)量計(jì)算過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(MK)

    鄰苯二甲酸氫鉀(C8H5KO4)中各元素的原子質(zhì)量和擴(kuò)展不確定度查IUPAC可知,標(biāo)準(zhǔn)不確定度按照矩形分布計(jì)算,k=,具體數(shù)值見表1。

    表1 元素參數(shù)信息

    鄰苯二甲酸氫鉀摩爾質(zhì)量引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    以上不確定度分量互不相關(guān),合成得有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液配制過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    4.2 有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液稀釋過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(f)

    取有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液25.00 mL,置于100 mL容量瓶中,用水稀釋并定容至刻度,搖勻即為有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)使用液。

    4.2.1 移液引入的不確定度urel(f1)

    根據(jù)JJG 196—2006《中華人民共和國國家計(jì)量檢定規(guī)程 常用玻璃量器》[20],25 mL單標(biāo)線移液管允差為0.03 mL,按矩形分布計(jì)算,k=,25 mL 單標(biāo)線移液管引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    4.2.2 標(biāo)準(zhǔn)使用液定容引入的不確定度urel(f2)

    (1) 容量瓶容量允差引入的不確定度。根據(jù)JJG 196—2006《中華人民共和國國家計(jì)量檢定規(guī)程 常用玻璃量器》[20],100 mL A 級(jí)容量瓶的允許差為0.10 mL,按矩形分布計(jì)算,k=,由容量瓶容量允差引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    (2) 溫度變化引入的不確定度。實(shí)驗(yàn)室溫度為(20±3)℃,水體積膨脹系數(shù)為2.1×10-4℃-1,采用100 mL 容量瓶,溫度差異引起體積的變化為100×3×2.1×10-4=0.063 mL,按照矩形分布計(jì)算,k= 3,溫度變化引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)使用液定容體積引入的標(biāo)準(zhǔn)不準(zhǔn)確度:

    相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液稀釋過程引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    4.3 重復(fù)性測(cè)量引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(R)

    樣品8 次平行測(cè)定數(shù)據(jù)見表2。由表2 可知,8次測(cè)定值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.28%,則重復(fù)性測(cè)量引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(R)=1.28%。

    表2 樣品重復(fù)性測(cè)定結(jié)果

    4.4 校準(zhǔn)曲線擬合引入的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(J)

    按照1.3 實(shí)驗(yàn)方法進(jìn)樣測(cè)定并繪制有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)工作曲線,相關(guān)測(cè)定數(shù)據(jù)見表3。

    表3 有機(jī)碳系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液測(cè)定數(shù)據(jù)

    由表3數(shù)據(jù)采用最小二乘法擬合得到的校準(zhǔn)曲線方程為y=1 447.5x-50.324,r=0.999 9。由校準(zhǔn)曲線擬合引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度參照文獻(xiàn)[18]計(jì)算,則校準(zhǔn)曲線擬合引入的標(biāo)準(zhǔn)不確定度u(J)=0.092 μg,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(J)=0.38%。

    5 合成不確定度

    綜合上述分析,各不確定度分量及其數(shù)值見表4。

    表4 測(cè)定水質(zhì)總有機(jī)碳的不確定度分量

    各不確定度分量相互獨(dú)立,則合成相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度:

    合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度:uρ==0.65 mg/L。

    取包含因子k=2 (置信水平95%),則擴(kuò)展不確定度:U=uρ×k=1.30 mg/L。

    基于以上不確定度評(píng)定過程及表4 可知,對(duì)測(cè)試結(jié)果影響最大的是重復(fù)性測(cè)量,與文獻(xiàn)[12]中提到的校準(zhǔn)曲線擬合影響最大的結(jié)論不一致,原因是本次測(cè)定繪制的校準(zhǔn)曲線偏差較小,并且進(jìn)行了3次測(cè)試取其平均值,使得校準(zhǔn)曲線擬合引入的不確定度明顯降低。

    6 結(jié)語

    用燃燒氧化-非分散紅外吸收法測(cè)試水中總有機(jī)碳,從標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)、溶液配制過程、校正曲線擬合、重復(fù)性測(cè)量等多方面分析了影響測(cè)定結(jié)果的不確定度來源,對(duì)采集的某水質(zhì)樣品進(jìn)行測(cè)定,測(cè)試結(jié)果為(48.28±1.30) mg/L (k=2),相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度為1.34%,通過對(duì)各不確定度分量的分析,可以得出重復(fù)性測(cè)量是影響不確定度的主要因素,校準(zhǔn)曲線擬合和標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)本身的影響相對(duì)較小。

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