• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    微生物燃料電池在含酚廢水處理中的應(yīng)用

    2023-06-30 07:17:39劉嘉潤(rùn)何怡靜喬宇石玉青梁杰
    關(guān)鍵詞:降解廢水處理污染物

    劉嘉潤(rùn) 何怡靜 喬宇 石玉青 梁杰

    摘要:近年來(lái),工業(yè)化的快速發(fā)展所帶來(lái)的環(huán)境問(wèn)題受到了廣泛的關(guān)注.含酚廢水作為造紙、制藥、石油化工等工業(yè)生產(chǎn)的主要有機(jī)污染物廢水,具有毒性大和生化降解難的特點(diǎn),亟須開(kāi)發(fā)一些能夠?qū)ζ溥M(jìn)行高效降解的廢水處理工藝.文章著重介紹了微生物燃料電池(MFC )的技術(shù)原理、處理含酚廢水中的應(yīng)用及影響其性能的幾個(gè)因素,并指出了未來(lái) MFC 技術(shù)的研究方向.

    關(guān)鍵詞:微生物燃料電池(MFC );含酚廢水;污染物;降解;廢水處理

    中圖分類號(hào):O 69? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A?? 文章編號(hào):1000-5137(2023)01-0110-08

    Application of microbial fuel cell in phenol containing wastewater treatment

    LIU Jiarun,HE? Yijing,QIAO? Yu,SHI Yuqing,LIANG Jie*

    (College of Chemistry and Materials Science,Shanghai Normal University,Shanghai 200234,China)

    Abstract:In recent years,the environmental problems brought by the rapid development of industrialization have attracted extensive attention. Phenol containing wastewater is the main organic pollutant wastewater in papermaking,pharmaceutical, petrochemical and other industrial productions. Due to its high toxicity and difficult biodegradation,it is urgent to develop some wastewater treatment processes that can degrade it efficiently . This paper focuses on the principle of microbial fuel cell( MFC ) technology,its application in the treatment of phenol containing wastewater and several factors affecting its performance,and points out the research direction of MFC technology in the future .

    Key words:microbial fuel cell( MFC );phenol containing wastewater;pollutant;degradation;wastewater treatment

    1 含酚廢水的來(lái)源與危害

    1.1 含酚廢水的主要來(lái)源

    隨著我國(guó)工業(yè)的飛速發(fā)展,我們的生活變得越來(lái)越便利.然而,在科技改善我們生活的同時(shí),環(huán)境問(wèn)題也引起了廣泛的關(guān)注.工業(yè)生產(chǎn)會(huì)產(chǎn)生大量工業(yè)廢水,無(wú)機(jī)和有機(jī)污染物排入水中導(dǎo)致環(huán)境問(wèn)題層出不窮.苯酚及其衍生物是工業(yè)廢水中最常見(jiàn)的有機(jī)污染物[1].其廣泛存在于石油化工、制藥、煉油造紙、塑料和木制品等各個(gè)行業(yè)的廢水中[2].據(jù)統(tǒng)計(jì),2020年,在我國(guó)工業(yè)行業(yè)中,化學(xué)需氧量(COD )排放量排名前列的行業(yè)為紡織業(yè)、化學(xué)原料和化學(xué)制品制造業(yè)、農(nóng)副食品加工業(yè)、造紙和紙制品業(yè).僅紡織業(yè)、造紙和紙制品業(yè)就約占工業(yè)行業(yè) COD 排放量的1/4,可見(jiàn)苯酚及酚類化合物在工業(yè)廢水中占有較大比重.

    1.2 含酚廢水的危害

    苯酚及其衍生物是一種有毒污染物,可通過(guò)植物吸收和富集進(jìn)入食物鏈,對(duì)生態(tài)系統(tǒng)中許多物種的長(zhǎng)期生存和人類健康造成嚴(yán)重影響[3].即使在低濃度下,其對(duì)人類與水生生物也有較大傷害.尤其是這些化合物不僅對(duì)人體的皮膚有很強(qiáng)的腐蝕作用,而且對(duì)呼吸系統(tǒng)、肝臟和腎臟都會(huì)有一定的損害[4].其有害影響涉及急性毒性、組織病理學(xué)變化、致突變性和致癌性等[5].美國(guó)環(huán)境保護(hù)署(EPA )將苯酚列為優(yōu)先污染物,規(guī)定飲用水中,苯酚的量短時(shí)間內(nèi)應(yīng)低于6 mg·L-1,永久低于2 mg ·L-1.中華人民共和國(guó)環(huán)境保護(hù)部將苯酚設(shè)計(jì)為排放前必須去除的重點(diǎn)污染物,根據(jù)《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 8978—1996),揮發(fā)酚類廢水一級(jí)排放標(biāo)準(zhǔn)應(yīng)小于20 mg·L-1[6].可見(jiàn),開(kāi)發(fā)有效的方法來(lái)降解廢水中的酚類化合物對(duì)于保護(hù)公眾的健康具有重要的意義.

    2 含酚廢水的傳統(tǒng)處理技術(shù)

    2.1 物理法

    物理法是通過(guò)萃取法、吸附法等物理的方法處理水中的酚,與其他方法相比,物理法來(lái)源廣泛、應(yīng)用范圍廣和工藝簡(jiǎn)單,是一種簡(jiǎn)便易行的處理方法.但物理法僅改變污染物在廢水中的存在狀態(tài),并不能完全降解目標(biāo)污染物.LI 等[7]以甲基異丁基酮(MIBK )為萃取劑,分別對(duì)苯酚和鄰甲基苯酚進(jìn)行萃取.通過(guò)改變酚類溶液的濃度,調(diào)節(jié)不同的萃取溫度,考察了酚類濃度和萃取溫度對(duì)萃取的影響.結(jié)果表明, MIBK 對(duì)苯酚及鄰甲酚都有較好的萃取性能,在室溫平衡的情況下,油相中的酚類濃度會(huì)隨水相濃度呈線性增加.經(jīng)實(shí)驗(yàn)證實(shí),溫度對(duì)酚類萃取性能的影響較大,隨萃取溫度的增加,MIBK 對(duì)苯酚和鄰甲酚的分配系數(shù)都有明顯下降.YAO 等[8]首次成功構(gòu)建了熱分離磁性離子液體水相兩相系統(tǒng)(MILATPS ),并將其應(yīng)用于從水溶液中提取和回收苯酚、鄰甲酚和間甲酚,取得較好性能.對(duì)熱分離磁性離子液體(MIL )用量、酚類化合物溶解水的 pH 值等影響提取效率的條件進(jìn)行優(yōu)化后,提取效率均能高于90%.后續(xù)又研究了簡(jiǎn)便方法回收高純度 MIL 和酚類化合物,對(duì)經(jīng)回收后的材料進(jìn)行重復(fù)實(shí)驗(yàn),仍具有較好的性能,在萃取-回收過(guò)程和含酚廢水的工業(yè)處理中顯示出了巨大的潛力.GUO 等[9]證明了一種具有固有微孔性的可溶性有機(jī)聚合物,利用其比表面積更高、溶劑選擇性溶解度更好等優(yōu)點(diǎn),對(duì)苯酚的吸附能力與當(dāng)今先進(jìn)的固體吸附劑相當(dāng),并開(kāi)發(fā)了一種溶解分離-沉淀(DSP )策略來(lái)再生吸附劑和克服結(jié)垢問(wèn)題,為吸附劑設(shè)計(jì)提供了新的概念.

    2.2 化學(xué)法

    化學(xué)法是在一定條件下通過(guò)使酚類化合物與其他物質(zhì)發(fā)生化學(xué)反應(yīng),從而形成易于降解的小分子.化學(xué)法主要包括光催化、電催化、臭氧氧化等.化學(xué)法近年來(lái)發(fā)展迅速,電化學(xué)法具有適用范圍廣和無(wú)選擇性的特點(diǎn),化學(xué)氧化法反應(yīng)迅速、毒性低,被廣泛應(yīng)用于難生化降解廢水中.但電化學(xué)法對(duì)設(shè)備要求較高,降解成本也較高,傳統(tǒng)的化學(xué)氧化法也難以降解高濃度廢水,限制了其在高濃度廢水處理方面的應(yīng)用.JOTHINATHAN 等[10]制備了一種新型雙金屬(鐵、錳)摻雜粉狀活性炭(PAC )顆粒(Fe-Mn/PAC ),作為臭氧氧化含酚廢水的臭氧催化劑,可將1 h COD 和苯酚的去除率提高到79%和95%.在提高降解效率的同時(shí),大大降低臭氧的使用量,且具有良好的穩(wěn)定性.BAN 等[11]通過(guò)將伽馬-氧化鋁(γ-Al2 O3)負(fù)載的氮-釩(N-V )共摻雜二氧化鈦(TiO2)催化劑,使其作為粒子電極,研究采用可見(jiàn)光輔助電催化處理模擬含酚廢水,且研究了影響可見(jiàn)光輔助電催化處理苯酚廢水降解的因素及其相互作用.結(jié)果表明,該粒子電極在可見(jiàn)光輔助電催化中表現(xiàn)出良好的催化性能,對(duì)該方法處理苯酚廢水的降解效果影響因素從大到小依次為:pH 值,電極間距,電解液濃度.LIU 等[12]采用臭氧-高鐵酸鉀聯(lián)合氧化的方法處理含酚廢水,并與單獨(dú)使用臭氧或高鐵酸鉀處理含酚廢水的效果進(jìn)行比較.結(jié)果表明,在最佳條件下,臭氧單獨(dú)處理100 mg·L-1苯酚廢水的去除率為89.6%,而臭氧-高鐵酸鉀聯(lián)合處理同濃度苯酚廢水的去除率提高到了98.6%.聯(lián)合處理比使用單一方法有更優(yōu)異的降解效果.

    2.3 生物法

    生物法主要通過(guò)微生物代謝作用來(lái)處理污染物質(zhì).例如,好氧微生物將酚類物質(zhì)進(jìn)行消化和分解,達(dá)到微生物新陳代謝的機(jī)理.生物法能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)酚類的無(wú)毒分解,但其缺點(diǎn)為抗負(fù)荷沖擊能力較差,也無(wú)法對(duì)高濃度酚類廢水進(jìn)行有效降解.由于酚類廢水是難生化降解廢水,對(duì)微生物有毒害作用,近年來(lái)常使用生物法與其他方法相組合的工藝降解含酚廢水.ELY 等[13]評(píng)估了某生物精煉廠廢水使用辣根過(guò)氧化物酶(HRP )和 Fenton 法通過(guò)酶的生物轉(zhuǎn)化的效果,發(fā)現(xiàn)在 pH=7、酶活性為0.8 U·mL-1和過(guò)氧化氫濃度為1.61 g·L-1時(shí),酶促苯酚的轉(zhuǎn)化率為97.5%.再使用 Fenton 法進(jìn)一步處理剩余苯酚,得到廢水中剩余苯酚濃度為0.11 mg ·L-1.因此,HRP 與 Fenton 相結(jié)合的方法可被視為生物煉油廠處理廢水的新方法. ZHONG 等[14]制備了殼聚糖/有機(jī)累托石(CTS/OREC )復(fù)合材料,將多酚氧化酶(PPO )通過(guò)物理吸附( APPO )和共價(jià)結(jié)合(CPPO )2種方法固定在 CTS/OREC 上.用田口法優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件,比較實(shí)驗(yàn)結(jié)果后得出:APPO 酶活性高于 CPPO,而 CPPO 酶載量高于 APPO. APPO 對(duì)酚類的去除效率高于 CPPO,其在2 h 內(nèi)對(duì)苯酚、4-氯苯酚和2,4-二氯苯酚的去除率分別可以達(dá)到(69.3±4.2)%,(89.8±2.5)%和(93.8±1.7)%.且連續(xù)實(shí)驗(yàn)10次以后,2種 PPO 仍具有較高的去除效率.該方法為 PPO 的固定化提供了一種新的載體,固定化的 PPO 在廢水處理中具有巨大的潛力.

    3 微生物燃料電池(MFC )技術(shù)

    3.1? MFC

    MFC 是一種利用產(chǎn)電的微生物將有機(jī)物中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的裝置,為可再生的能源生產(chǎn)與廢水處理提供了一種新途徑[15-16].“動(dòng)物電”的概念最早可以追溯到18世紀(jì),由 GALVANI 試驗(yàn)青蛙腿在肌肉運(yùn)動(dòng)中的電力.而利用微生物來(lái)發(fā)電的想法最初是在1911年由 POTTER 提出.他將鉑電極放入酵母或大腸桿菌的培養(yǎng)物中,并提出了可能會(huì)產(chǎn)生電位差[17-19].DAVIS 等[20]進(jìn)一步開(kāi)發(fā)出能夠產(chǎn)生超過(guò)35 V 電勢(shì)的 MFC.由于早期科學(xué)技術(shù)和環(huán)境的限制,MFC 技術(shù)并未獲得很大的關(guān)注.在沉寂了一段時(shí)間后,到20世紀(jì)50年代,美國(guó)科學(xué)家們利用宇航員的生活垃圾作為 MFC 的原料,研究顯示出 MFC 的實(shí)用性,從而引起了人們的興趣[21].20世紀(jì)80年代,隨著電子介體的引入,MFC 的輸出電能得到了大大的提升, MFC 近些年來(lái)發(fā)展迅速.在1991年,RABAEY 等[22-23]提出了用于處理生活廢水的 MFC. MFC 作為一種新型電化學(xué)技術(shù),不僅能夠有效降解污染物,同時(shí)還能在無(wú)需外部能量攝入的情況下產(chǎn)出電能,無(wú)污染且操作條件溫和、簡(jiǎn)單,逐漸成為水處理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),具有較大發(fā)展?jié)摿?

    3.2? MFC 原理

    MFC 技術(shù)的產(chǎn)電基礎(chǔ)是氧化還原反應(yīng).MFC 裝置主要是由陽(yáng)極室、離子交換膜、陰極室組成.陽(yáng)極室與陰極室分別含有陽(yáng)極與陰極.陽(yáng)極與陰極通過(guò)外電路相連.兩室可以通過(guò)質(zhì)子交換膜(PEM )隔開(kāi).陽(yáng)極室里的溶液介質(zhì),可以是有機(jī)污染物,為陽(yáng)極室里的微生物提供電子供體來(lái)源.微生物在陽(yáng)極厭氧環(huán)境下氧化有機(jī)污染物,產(chǎn)生電子和質(zhì)子.電子通過(guò)連接2個(gè)電極的導(dǎo)線傳輸至陰極.質(zhì)子則通過(guò) PEM 從陽(yáng)極物理遷移到陰極,形成水、甲烷或乙醇等生物燃料[24-25].MFC 是一種復(fù)合體系,其既有厭氧處理的工藝,也有好氧處理的特點(diǎn).正是由于 MFC 工藝的特殊性,使 MFC 技術(shù)在水處理方面有了更大的應(yīng)用前景.

    4 MFC 技術(shù)在廢水處理方面的應(yīng)用

    4.1? MFC 處理含酚廢水

    20世紀(jì)90年代起,MFC 在處理含酚廢水方面的技術(shù)得到了不少學(xué)者的青睞.BUITR?N 等[26]用含苯酚廢水作為單室 MFC 的陽(yáng)極燃料,評(píng)價(jià)其性能,并評(píng)估苯酚含量對(duì)于 MFC 產(chǎn)電能力的影響.通過(guò)實(shí)驗(yàn),在單室 MFC 中,對(duì)苯酚有較高的去除效率,且苯酚濃度的增加(最高至200 mg·L-1)并不會(huì)影響 MFC 的發(fā)電能力.苯酚濃度增加時(shí),陽(yáng)極中的微生物多樣性仍能保持相對(duì)穩(wěn)定,從而保持良好的降解率.DING 等[27]將苯酚化合物作為陽(yáng)極室的底物,厭氧微生物為陽(yáng)極催化劑,鈦基二氧化鉛電極為陰極來(lái)構(gòu)建 MFC,通過(guò)降解苯酚廢水,同時(shí)產(chǎn)出電能.結(jié)果表明,MFC 能有效降解苯酚廢水,對(duì)條件進(jìn)行優(yōu)化后,得出在苯酚濃度為0.15 g·L-1,溫度為35℃條件下,去除效率達(dá)到了99.63%. LUO 等[28]成功地使以苯酚作為燃料的雙室 MFC 發(fā)電,發(fā)現(xiàn)使用400 mg·L-1苯酚作為唯一燃料時(shí),MFC 的降解率比開(kāi)路時(shí)提高約15%.并進(jìn)一步對(duì)比苯酚作為唯一燃料或者苯酚-葡萄糖混合物作為燃料時(shí) MFC 的發(fā)電性能,結(jié)果表明,苯酚-葡萄糖混合物作為燃料時(shí),MFC 最大功率密度遠(yuǎn)高于苯酚作為唯一燃料,且兩者的苯酚降解效率都能在60 min 內(nèi)達(dá)到95%以上.

    4.2 影響 MFC 性能的因素

    隨著 MFC 技術(shù)被證明能有效降解含酚廢水,近些年學(xué)者們開(kāi)始研究不同的實(shí)驗(yàn)條件對(duì)含酚廢水降解效果的影響,旨在提高 MFC 的降解效率,同時(shí)使其能夠具有較好的產(chǎn)電能力.

    4.2.1 微生物

    在 MFC 中,微生物的主要作用是分解有機(jī)物,產(chǎn)生電子與質(zhì)子,通過(guò)電子傳遞機(jī)制將電子傳遞至電極上.微生物的活性很大程度上決定了 MFC 的產(chǎn)電性能與降解效果.

    FAN 等[29]以厭氧污泥作為初始接種體,構(gòu)建單室 MFC,考察梯度馴化、直接馴化和間接馴化3種不同的馴化方式對(duì)苯酚降解效果與產(chǎn)電性能的影響.結(jié)果發(fā)現(xiàn),MFC 在產(chǎn)電的同時(shí),也能加速苯酚的降解.通過(guò)比較,梯度馴化相較于其他2種馴化方式,具有更高的產(chǎn)電性能與降解效率.KHAN 等[30]研究了雙室 MFC 中混合微生物培養(yǎng)對(duì)2,4,6-三氯苯酚(TCP )的生物降解.將 TCP 在2個(gè)相同的雙室 MFC( MFC-A 和 MFC-B )的陽(yáng)極室與陰極室中分別用厭氧和好氧條件進(jìn)行微生物電化學(xué)處理.結(jié)果發(fā)現(xiàn),對(duì) TCP 進(jìn)行生物陰極處理的 MFC-B 比用生物陽(yáng)極處理的 MFC-A 具有更高的功率密度、庫(kù)侖效率和降解效果.同時(shí),用循環(huán)伏安圖證明生物陰極在處理 MFC-B 中氯苯酚時(shí)具有更好的電化學(xué)活性.SUN 等[31]以焦木液作為空氣陰極 MFC 的燃料.在最佳條件下獲得1.94 A·m-2的最大電流密度、28%的庫(kù)侖效率和84%的苯酚去除率.通過(guò)分析陽(yáng)極生物膜的微生物群落特征發(fā)現(xiàn),在1 g COD ·L-1的環(huán)境下,典型電生細(xì)菌Geobacter的相對(duì)豐度最高,為33%;其次是Sphaerochaeta和 Clostridium,分別為6%和4%.這些功能性微生物的相互作用對(duì)焦木液的降解與電流產(chǎn)生有著巨大貢獻(xiàn).

    4.2.2 電極

    電極分為陽(yáng)極與陰極.陽(yáng)極與微生物和目標(biāo)廢水直接接觸,起傳遞電子的作用.因此,陽(yáng)極材料需要有良好的導(dǎo)電性、耐腐蝕性等.陰極的主要作用是吸附氧氣,進(jìn)行氧化還原反應(yīng),陰極對(duì) MFC 的產(chǎn)電性能具有較大影響.陰極材料需要對(duì)氧氣具有較好的吸附能力,加快氧化還原反應(yīng),提高產(chǎn)電性能.

    LIU 等[32]開(kāi)發(fā)了與碳納米管(CNT )集成的α-氧化鐵(α-Fe2 O3)納米纖維,制備多孔α-Fe2 O3納米纖維結(jié)合 CNT 作為陽(yáng)極來(lái)提高燃料電池的生物發(fā)電能力.結(jié)果表明,以CNTs/α-Fe2 O3納米纖維為陽(yáng)極的 MFC 的功率密度與 COD 的去除效率分別達(dá)到了1959 mW·m-2和85.04%,優(yōu)于α-Fe2 O3陽(yáng)極的940 mW·m-2和81.66%,以及碳纖維布陽(yáng)極的432 mW·m-2和65.83%.同時(shí)發(fā)現(xiàn),CNTs/α-Fe2 O3改性陽(yáng)極有利于點(diǎn)活性細(xì)菌的附著,從而提高生物電性能.YANG 等[33]設(shè)計(jì)了微氧生物陽(yáng)極(RMO )來(lái)確定將氧氣引入陽(yáng)極室對(duì)電力輸出與苯酚降解的影響.通過(guò)與厭氧生物陽(yáng)極(RAN )相比,RMO 的苯酚降解效率提高了6倍,發(fā)電量提高了4倍,而庫(kù)侖效率下降了26.9%. RMO 在燃料電池中表現(xiàn)出更優(yōu)異的性能. ZIAEDINI 等[34]對(duì)于700 mg·L-1的苯酚,在不使用任何共基質(zhì)的情況下,使空氣陰極和生物陰極都達(dá)到最高功率,分別為25 mW·m-2和5 mW·m-2,對(duì)苯酚的去除率都達(dá)到了71.8%,并證實(shí)了空氣陰極電極在氧還原反應(yīng)中具有更高的性能.

    4.2.3 構(gòu)造與膜材料

    MFC 反應(yīng)器構(gòu)造一般分為雙室型與單室型兩大類,兩者最顯著的區(qū)別是有無(wú) PEM.單室型 MFC 反應(yīng)器配置簡(jiǎn)單,運(yùn)行成本較低,但是容易導(dǎo)致從陰極擴(kuò)散至陽(yáng)極,造成庫(kù)侖效率低的問(wèn)題.雙室型因其具有 PEM,具有良好的穩(wěn)定性,但由于陰極與陽(yáng)極之間距離過(guò)長(zhǎng),電阻相對(duì)較大,導(dǎo)致產(chǎn)電效率過(guò)低.PEM 是分隔陰陽(yáng)兩極的材料,能有效阻擋其他離子在兩室之間轉(zhuǎn)移,能確保庫(kù)侖效率.因此,PEM 需要具有良好的傳導(dǎo)性與防污能力.

    LI 等[35]構(gòu)建了雙管顆粒污泥 MFC,以石墨纖維為陽(yáng)極,碳纖維布為陰極,研究 MFC降解偶氮染料的性能.經(jīng)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),其雙管 MFC 的陽(yáng)極(偶氮染料的降解率為85.56%)對(duì)染料的脫色性能高于陰極(偶氮染料的降解率為14.16%).WANG 等[36]首次將硅橡膠膜(SRM )引入 MFC 用于被動(dòng)供氧,能夠同時(shí)去除合成焦?fàn)t廢水中的苯酚和氮,且氧氣傳輸提高了18倍.MFC 處理焦?fàn)t廢水的最大功率密度達(dá)到54 mW·m-2,庫(kù)侖效率為2.7%. RAYCHAUDHURI 等[37]將二氧化硅改性黏土陶瓷隔板應(yīng)用于燃料電池中,嘗試開(kāi)發(fā)一種低成本高效的燃料電池.與未改性的膜相比,含有二氧化硅(質(zhì)量分?jǐn)?shù)30%)的膜性能更佳.在相同條件下,含有二氧化硅膜(30%)的燃料電池比含有未改性膜的燃料電池在功率密度與庫(kù)侖效率上,均有60.4%和48.5%的提升.在 COD 和苯酚去除效率方面,分別達(dá)到了76.2%和58.2%.結(jié)果表明,用改性陶瓷隔板的 MFC 表現(xiàn)出更高的發(fā)電量與污染物去除率,改善了質(zhì)子傳輸性能.WU 等[38]以自制的磺化聚醚醚酮作為 PEM 來(lái)構(gòu)建兩室 MFC,用于處理苯酚/丙酮廢水,研究其性能.經(jīng)研究發(fā)現(xiàn),一個(gè)運(yùn)行周期的發(fā)電時(shí)間為289 h,最大輸出電壓達(dá)到250 mV.在降解污染物方面也有較好的性能,在苯酚濃度低于50 mg·L-1,丙酮濃度低于100 mg·L-1時(shí),能夠完全降解污染物.為 MFC 技術(shù)提供一種經(jīng)濟(jì)且廉價(jià)的膜材料.

    4.2.4 與其他工藝聯(lián)合

    單獨(dú)的 MFC 工藝對(duì)一些復(fù)雜廢水,存在處理效果差、產(chǎn)電效率降低的問(wèn)題.將 MFC 工藝與其他工藝聯(lián)合作用,能充分發(fā)揮各自的優(yōu)勢(shì),增強(qiáng)降解效率和產(chǎn)電能力.

    YANG 等[39]將 MFC 與吸附工藝相結(jié)合,將 MFC 產(chǎn)生的電能運(yùn)用于電吸附中,在吸附苯酚的同時(shí),處理人工廢水.經(jīng)實(shí)驗(yàn)表明,對(duì)100 mg·L-1苯酚的吸附量達(dá)到1.70 mmol ·g-1,比傳統(tǒng)吸附效率提高41.7%,接近需要外部電源供電的電吸附(1.81 mmol ·g-1).同時(shí),可去除73.3%以上的 COD. WANG 等[40]提出了一種耦合的光催化-生電陽(yáng)極,將光催化和 MFC 技術(shù)相結(jié)合,協(xié)同降解 TCP.結(jié)果表明,光催化-MFC 技術(shù)在10 h 內(nèi)對(duì)200 mg·L-1的 TCP 的去除率達(dá)到79.3%,高于單獨(dú)的 MFC 技術(shù)的66.0%和單獨(dú)光催化的56.1%.光催化與 MFC 技術(shù)相結(jié)合,優(yōu)化了微生物種群并形成協(xié)同去除有機(jī)物的效果.HOU 等[41]將 MFC 與膜生物反應(yīng)器(MBR)耦合降解苯酚,并在開(kāi)路與閉路的條件下,研究耦合系統(tǒng)的降解能力.結(jié)果表明,閉路耦合系統(tǒng)對(duì)苯酚與 COD 的降解率高于開(kāi)路耦合系統(tǒng).SAKET 等[42]開(kāi)發(fā)了一種新型的人工濕地與MFC結(jié)合工藝,增強(qiáng)染料的降解與發(fā)電性能.通過(guò)實(shí)驗(yàn),對(duì)于目標(biāo)污染物剛果紅染料,該系統(tǒng)在(50±10) mg ·L-1和(750±50)mg·L-1的初始濃度下,分別表現(xiàn)出(89.99±0.04)%的脫色能力與(95.80±0.71)%的COD 去除效果.在發(fā)電性能方面,實(shí)現(xiàn)了235.94 mW·m-3和1176.4 mA·m-3的功率密度和電流密度.結(jié)果表明,該系統(tǒng)具有較強(qiáng)染料脫色能力與發(fā)電性能.

    5 總結(jié)

    含酚廢水作為一種難生化降解的廢水,隨意排放將對(duì)環(huán)境造成巨大傷害,并且也會(huì)影響人類的身體健康.因此,需要高效且經(jīng)濟(jì)的降解工藝.傳統(tǒng)處理技術(shù)雖然操作簡(jiǎn)便,應(yīng)用廣泛,但其對(duì)設(shè)備的要求較高、耗能較大,并且對(duì)一些高濃度含酚廢水的降解效果不理想.MFC 由于在降解的同時(shí)還有產(chǎn)能的特點(diǎn),引起了廣泛的關(guān)注,近些年發(fā)展迅速,通過(guò)進(jìn)一步的深入研究,如果能提高降解效果和產(chǎn)電效率,不僅能降低廢水中酚類化合物的濃度,還能解決一部分能源問(wèn)題.通過(guò)實(shí)驗(yàn)已經(jīng)證明 MFC 具有降解含酚廢水的能力,處理高濃度的含酚廢水與提高 MFC 的發(fā)電性能是未來(lái) MFC 工藝需要進(jìn)一步研究的方向.1)在微生物方面:需要研究一種使微生物富集的馴化方法,篩選更優(yōu)的產(chǎn)電菌種.2)在電極方面:改善陽(yáng)極材料有利于生物膜的形成,形成更好的傳電效率,例如多孔納米材料有更好的吸附效果;改善陰極有利于氧氣與質(zhì)子的傳輸,提升產(chǎn)電能力.3)目前較昂貴的膜材料制約著 MFC 的發(fā)展,需要一種低成本且有高傳輸能力的質(zhì)子傳輸膜.4)隨著 MFC 技術(shù)的深入探究,越來(lái)越多的工藝與 MFC 技術(shù)相聯(lián)合,不僅能夠提升廢水的降解能力與產(chǎn)電性能,還能彌補(bǔ) MFC 本身的缺陷,為未來(lái) MFC 技術(shù)提供新的研究方向.

    參考文獻(xiàn):

    [1] CUI P Z ,MAI Z? H ,YANG? S Y ,et al. Integrated treatment processes for coal-gasification wastewater with highconcentration of phenol and ammonia [J]. Journal of Cleaner Production,2017,142(1):2218-2226.

    [2] VILLEGAS L G C,MASHHADI N,CHEN M,et al. A short review of techniques for phenol removal from wastewater [J].Current Pollution Reports,2016,2(3):157-167.

    [3] MA W W,HAN Y X,XU C Y,et al. Enhanced degradation of phenolic compounds in coal gasification wastewater by anovel integration of micro-electrolysis with biological reactor (MEBR ) under the micro-oxygen condition [J]. Bioresource Technology,2018,251(24):303-310.

    [4] LIN S H,JUANG R S. Adsorption of phenol and its derivatives from water using synthetic resins and low-cost naturaladsorbents:a review [J]. Journal of Environmental Management,2009,90(3):1336-1349.

    [5] MICHALOWICZ J,DUDA W. Phenols-sources and toxicity [J]. Polish Journal of Environmental Studies,2007,16(3):347-362.

    [6] Ministry of Environmental Protection of the Peoples Republic of China. Integrated wastewater discharge standard:GB8978—1996[ S ]. Beijing:Standards Press of China,1996.

    [7] LI N H,SUN T Y,XING S Y,et al. Extraction properties of phenol and o-cresol by MIBK [J]. Shandong ChemicalIndustry,2018,47(23):37-38.

    [8] YAO T,LI H M,REN Y H,et al. Extraction and recovery of phenolic compounds from aqueous solution by thermo-separating magnetic ionic liquid aqueous two-phase system [J]. Separation and Purification Technology,2022,282(1):120034.

    [9] GUO H,LI H,JING C,et al. Soluble polymers with intrinsic porosity for efficient removal of phenolic compounds fromwater [J]. Microporous and Mesoporous Materials,2021,319(5):111068.

    [10] JOTHINATHAN L,CAI Q Q,ONG S L,et al. Fe-Mn doped powdered activated carbon pellet as ozone catalyst for cost-effective? phenolic? wastewater? treatment :mechanism? studies? and? phenol? by-products? elimination [J]. Journal? of Hazardous Materials,2022,424(21):127483.

    [11] BAN F C,NAN H D,JIN Q,et al. Degradation of phenol by visible light assisted electrocatalytic treatment using N-Vco-doped TiO2 as photocatalyst and response surface methodology [J]. International Journal of Electrochemical Science,2021,16(6):210648.

    [12] LIU? F ,ZHAO? S? Y ,LIU? Q? L. Research? on? ozone-potassium ferrate? combined? oxidation? treatment for the? phenolwastewater[J]. Applied Chemical Industry,2021,50(10):4.

    [13] ELY C,SOUZA D H,F(xiàn)ERNANDES M,et al. Enhanced removal of phenol from biorefinery wastewater treatment usingenzymatic and Fenton process [J]. Environmental Technology,2020,42(17):2733-2739.

    [14] ZHONG L ,LI J,TIAN D ,et al. Immobilization of polyphenol oxidase on chitosan/organic rectorite composites forphenolic compounds removal [J]. Water Science and Technology:A Journal of the International Association on Water Pollution Research,2021,83(4):906-921.

    [15] LIU Y,ZHANG B G,TIAN C X,et al. Research progress in combination of microbial fuel cell and conventionalwastewater treatment technology [J]. World Sci-Tech R&D,2014,36(5):586-593.

    [16] LOGAN B E. Microbial fuel cells:methodology and technology [J]. Environmental Science and Technology,2006,40(17):5181-5192.

    [17] SANTORO C,ARBIZZANI C,ERABLE B,et al. Microbial fuel cells:from fundamentals to applications:a review [J].Journal of Power Sources,2017,356:225-244.

    [18] PANT D,SINGH A,BOGAERT G V,et al. An introduction to the life cycle assessment (LCA ) of bioelectrochemical systems(BES ) for sustainable energy and product generation:relevance and key aspects [J]. Renewable and Sustainable Energy Reviews,2011,15(2):1305-1313.

    [19] POTTER M C. Electrical effects accompanying the decomposition of organic compounds [J]. Proceedings of the RoyalSociety B:Biological Sciences,1911,84(571):260-276.

    [20] DAVIS F,HIGSON S. Biofuel cells:recent advances and applications [J]. Biosensors and Bioelectronics,2007,22(7):1224-1235.

    [21] CHEN S Y,XU Z C,YANG J,et al. Research progress of microbial fuel cell in wastewater treatment [J]. ChemicalIndustry and Engineering Progress,2022,41(2):951-963.

    [22] RABAEY? K ,VERSTRAETE? W. Microbial? fuel? cells :novel? biotechnology? for? energy? generation [J]. Trends? inBiotechnology,2005,23(6):291-298.

    [23] HABERMANN W,POMMER E H. Biological fuel cells with sulphide storage capacity [J]. Applied Microbiology andBiotechnology,1991,35(1):128-133.

    [24] DRENDEL G,MATHEWS E R,SEMENEC L,et al. Microbial fuel cells,related technologies,and their applications [J].Applied Sciences,2018,8(12):2384.

    [25] SCHRDER U. A basic introduction into microbial fuel cells and microbial electrocatalysis [J]. ChemTexts,2018,4(4):19.

    [26] BUITRON G ,MORENO I. Performance of a single-chamber microbial fuel cell degrading phenol :effect of phenolconcentration and external resistance [J]. Applied Biochemistry and Biotechnology,2014,174(7):2471-2481.

    [27] DING W W,WANG J Q,JIAN L et al. Treatment of phenol wasterwater with microbial fuel cells [J]. Journal of HefeiUniversity of Technology,2010,33(1):94-96,142.

    [28] LUO H P,LIU G L,ZHANG R D,et al. Phenol degradation in microbial fuel cells [J]. Chemical Engineering Journal,2009,147(2/3):259-264.

    [29] FAN P,SONG T S,QIN B,et al. Effect of different acclimation on performance of microbial fuel cells using phenol assubstrate [J]. Chinese Journal of Environmental Engineering,2012,6(11):3867-3872.

    [30] KHAN N,KHAN M D,ANSARI M Y,et al. Bio-electrodegradation of 2,4,6-trichlorophenol by mixed microbialculture in dual chambered microbial fuel cells [J]. Journal of Bioscience and Bioengineering,2019,127(3):353-359.

    [31] SUN G T ,KANG K ,QIU L ,et al. Electrochemical performance and microbial community analysis in air cathodemicrobial fuel cells fuelled with pyroligneous liquor [J]. Bioelectrochemistry,2019,126(1):12-19.

    [32] LIU Y F,ZHANG X L,LI H Y,et al. Porous alpha-Fe2O3 nanofiber combined with carbon nanotube as anode toenhance the bioelectricity generation for microbial fuel cell [J]. Electrochimica Acta,2021,391(17):138984.

    [33] YANG L H,ZHU T T,CAI W W,et al. Micro-oxygen bioanode:an efficient strategy for enhancement of phenoldegradation and current generation in mix-cultured MFCs [J]. Bioresource Technology,2018,268(23):176-182.

    [34] ZIAEDINI A,RASHEDI H,ALAIE E,et al. Continuous bioelectricity generation from phenol-contaminated water bymediator-less microbial fuel cells:a comparative study between air-cathode and bio-cathode systems [J]. Fuel Cells,2018,18(4):526-534.

    [35] LI X R,DAI H L,HAN T,et al. Construction of double tube granular sludge microbial fuel cell and its characteristicsand mechanism of azo dye degradation [J/OL]. Environmental Science and Pollution Research,2022[2022-07-01]. https://doi.org/10.1007/s11356-022-19814-7.

    [36] WANG F Y,MATSUBARA H,NITTAMI T,et al. Utilization of a silicone rubber membrane for passive oxygen supplyin a microbial fuel cell treating carbon and nitrogen from synthetic coke-oven wastewater [J]. Applied Biochemistry and Biotechnology,2019,189(1):217-232.

    [37] RAYCHAUDHURI A,SAHOO R N,BEHERA M. Application of clayware ceramic separator modified with silica inmicrobial fuel cell for bioelectricity generation during rice mill wastewater treatment [J]. Water Science and Technology,2021,84(1):66-76.

    [38] WU H,F(xiàn)U Y,GUO C,et al. Electricity generation and removal performance of a microbial fuel cell using sulfonatedpoly (ether ether ketone) as proton exchange membrane to treat phenol/acetone wastewater [J]. Bioresource Technology,2018,260(9):130.

    [39] YANG J ,ZHAO Y ,ZHANG? C ,et? al. Electrosorption? driven by? microbial fuel? cells without? electric? grid? energyconsumption for simultaneous phenol removal and wastewater treatment [J]. Electrochemistry Communications,2013,34(11):121-124.

    [40] WANG X,HU J,CHEN Q,et al. Synergic degradation of 2,4,6-trichlorophenol in microbial fuel cells with intimatelycoupled photocatalytic-electrogenic anode [J]. Water Research,2019,156(11):125-135.

    [41] HOU B,ZHANG R,LIU X Y,et al. Study of membrane fouling mechanism during the phenol degradation in microbialfuel cell and membrane bioreactor coupling system [J]. Bioresource Technology,2021,338(16):125504.

    [42] SAKET P,MITTAL Y,BALA K,et al. Innovative constructed wetland coupled with microbial fuel cell for enhancingdiazo dye degradation with simultaneous electricity generation [J]. Bioresource Technology,2022,345(2):126490.

    猜你喜歡
    降解廢水處理污染物
    菌株出馬讓畜禽污染物變廢為寶
    《新污染物治理》??鞲鍐⑹?/a>
    環(huán)境科學(xué)研究(2021年4期)2021-04-25 02:42:02
    你能找出污染物嗎?
    一種O-A-A-O工藝在焦化廢水處理中的應(yīng)用
    昆鋼科技(2020年6期)2020-03-29 06:39:44
    電化學(xué)在廢水處理中的應(yīng)用
    亞硝酸鹽降解進(jìn)展研究
    土壤中多菌靈污染及修復(fù)技術(shù)研究現(xiàn)狀
    紅外光譜結(jié)合元素分析法研究SRB對(duì)煤的降解
    上旋流厭氧反應(yīng)器在造紙廢水處理中的應(yīng)用
    亚洲无线观看免费| 国产综合懂色| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 欧美午夜高清在线| 日韩免费av在线播放| 日韩精品中文字幕看吧| 久久久精品大字幕| 亚洲在线观看片| 国产色婷婷99| 亚洲avbb在线观看| 欧美黄色淫秽网站| 久久亚洲真实| 欧美黑人巨大hd| 天美传媒精品一区二区| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 国产成年人精品一区二区| 在线免费观看的www视频| 国产av在哪里看| 国产高潮美女av| 91久久精品电影网| 久久久久久人人人人人| 91久久精品电影网| 99久久精品国产亚洲精品| 国产一区二区激情短视频| 舔av片在线| 99久久无色码亚洲精品果冻| 亚洲国产色片| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| a级一级毛片免费在线观看| 日韩国内少妇激情av| 国产精品一区二区免费欧美| 国产主播在线观看一区二区| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 观看免费一级毛片| 国产av一区在线观看免费| 亚洲成a人片在线一区二区| 欧美日韩乱码在线| 99热只有精品国产| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 最好的美女福利视频网| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 又紧又爽又黄一区二区| 免费av不卡在线播放| 丁香六月欧美| 一本精品99久久精品77| 国产激情欧美一区二区| 久久久精品大字幕| 九色国产91popny在线| 亚洲久久久久久中文字幕| 特大巨黑吊av在线直播| 日本三级黄在线观看| 亚洲av电影不卡..在线观看| 少妇的丰满在线观看| 特大巨黑吊av在线直播| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 欧美乱妇无乱码| 男人和女人高潮做爰伦理| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 一夜夜www| 免费搜索国产男女视频| а√天堂www在线а√下载| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 久久久精品欧美日韩精品| 精品久久久久久久毛片微露脸| а√天堂www在线а√下载| 免费观看人在逋| 超碰av人人做人人爽久久 | 欧美最新免费一区二区三区 | 国产精品久久电影中文字幕| 国产单亲对白刺激| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 最近最新免费中文字幕在线| 国产精品久久视频播放| 色精品久久人妻99蜜桃| 国产私拍福利视频在线观看| 五月玫瑰六月丁香| 国产一区二区激情短视频| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 国产黄色小视频在线观看| 黄色视频,在线免费观看| 乱人视频在线观看| 男女之事视频高清在线观看| 国产私拍福利视频在线观看| 少妇丰满av| 亚洲欧美日韩无卡精品| 老熟妇仑乱视频hdxx| 99视频精品全部免费 在线| 国产一区二区三区视频了| 精品国产亚洲在线| 亚洲av二区三区四区| 精品福利观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 成人永久免费在线观看视频| 成人永久免费在线观看视频| 特级一级黄色大片| 韩国av一区二区三区四区| 一个人看视频在线观看www免费 | 亚洲自拍偷在线| 国产真人三级小视频在线观看| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 日韩欧美 国产精品| 国产精品综合久久久久久久免费| 在线观看av片永久免费下载| 在线天堂最新版资源| 亚洲一区二区三区色噜噜| 日本免费一区二区三区高清不卡| 此物有八面人人有两片| 色在线成人网| 欧美在线黄色| 国产黄a三级三级三级人| 宅男免费午夜| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 国产伦精品一区二区三区四那| 在线观看舔阴道视频| 极品教师在线免费播放| 最新中文字幕久久久久| 亚洲精品日韩av片在线观看 | 国产精品免费一区二区三区在线| 床上黄色一级片| 制服丝袜大香蕉在线| 日韩av在线大香蕉| 嫁个100分男人电影在线观看| 久久久国产成人免费| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | a级毛片a级免费在线| 嫩草影院入口| 午夜亚洲福利在线播放| 午夜亚洲福利在线播放| 超碰av人人做人人爽久久 | 桃色一区二区三区在线观看| 久久久国产成人精品二区| 欧美黄色淫秽网站| 在线播放国产精品三级| 亚洲在线观看片| 在线国产一区二区在线| 又黄又粗又硬又大视频| 成年版毛片免费区| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲精品在线美女| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产乱人视频| 亚洲欧美日韩无卡精品| 国产高清激情床上av| 欧美黄色片欧美黄色片| 最近视频中文字幕2019在线8| 69av精品久久久久久| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 99久久成人亚洲精品观看| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产午夜精品论理片| 搞女人的毛片| 少妇高潮的动态图| 不卡一级毛片| 人人妻人人澡欧美一区二区| 国产伦精品一区二区三区视频9 | 国产精品美女特级片免费视频播放器| 婷婷丁香在线五月| 99精品在免费线老司机午夜| 91九色精品人成在线观看| 又黄又爽又免费观看的视频| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国内精品美女久久久久久| 亚洲精品在线观看二区| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 12—13女人毛片做爰片一| 波多野结衣高清无吗| 日韩欧美国产一区二区入口| www日本黄色视频网| 免费av毛片视频| 男女床上黄色一级片免费看| 国产成人系列免费观看| 国产一级毛片七仙女欲春2| 亚洲精品在线观看二区| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产免费av片在线观看野外av| 精品乱码久久久久久99久播| 欧美一区二区国产精品久久精品| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲精华国产精华精| 精品欧美国产一区二区三| 老司机午夜福利在线观看视频| 国产成人啪精品午夜网站| 99久久精品一区二区三区| 亚洲成av人片在线播放无| 白带黄色成豆腐渣| ponron亚洲| 免费看a级黄色片| 99热只有精品国产| 91麻豆精品激情在线观看国产| 色综合站精品国产| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 国产成人欧美在线观看| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 日韩有码中文字幕| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 日日夜夜操网爽| 亚洲av二区三区四区| 久久久久久人人人人人| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| av欧美777| 亚洲精品粉嫩美女一区| 久久久久久久精品吃奶| 99精品久久久久人妻精品| 真人一进一出gif抽搐免费| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 搞女人的毛片| 午夜视频国产福利| 狠狠狠狠99中文字幕| 久久久久国内视频| 国产精品久久视频播放| 国产麻豆成人av免费视频| 老司机福利观看| 色尼玛亚洲综合影院| 在线播放国产精品三级| 国产av麻豆久久久久久久| 国产欧美日韩精品一区二区| 手机成人av网站| 欧美三级亚洲精品| 在线视频色国产色| 亚洲精品成人久久久久久| 亚洲激情在线av| 搡老妇女老女人老熟妇| 亚洲av一区综合| 久久精品国产自在天天线| 少妇丰满av| 亚洲18禁久久av| 搡老妇女老女人老熟妇| 成人av在线播放网站| 精品久久久久久成人av| 成人18禁在线播放| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 手机成人av网站| 两个人的视频大全免费| 久久亚洲精品不卡| 俄罗斯特黄特色一大片| 狠狠狠狠99中文字幕| 亚洲最大成人手机在线| tocl精华| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美 | 国产久久久一区二区三区| xxx96com| 一级毛片高清免费大全| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 久久久久久人人人人人| 精品国产三级普通话版| 午夜福利免费观看在线| 男插女下体视频免费在线播放| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 久久久久精品国产欧美久久久| 日韩欧美在线乱码| 午夜两性在线视频| 2021天堂中文幕一二区在线观| 91麻豆精品激情在线观看国产| 日本a在线网址| 日韩有码中文字幕| 免费在线观看日本一区| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 宅男免费午夜| 亚洲国产精品成人综合色| 很黄的视频免费| 99久久精品一区二区三区| 精品电影一区二区在线| 亚洲av免费在线观看| 男人的好看免费观看在线视频| 99久国产av精品| 日韩欧美在线乱码| 欧美日本亚洲视频在线播放| 美女大奶头视频| 久久久国产精品麻豆| 久99久视频精品免费| 可以在线观看毛片的网站| 国内精品一区二区在线观看| 国产av在哪里看| 黄片小视频在线播放| 成人特级av手机在线观看| 亚洲最大成人手机在线| 精品久久久久久久久久久久久| 手机成人av网站| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 午夜福利免费观看在线| 久久久国产成人免费| 男女那种视频在线观看| 精品不卡国产一区二区三区| 国产免费av片在线观看野外av| 欧美成人一区二区免费高清观看| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产激情偷乱视频一区二区| 国产熟女xx| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 真人做人爱边吃奶动态| 悠悠久久av| 国产主播在线观看一区二区| 91在线精品国自产拍蜜月 | 我的老师免费观看完整版| 色在线成人网| 我要搜黄色片| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 99久久精品一区二区三区| 国产乱人视频| 狠狠狠狠99中文字幕| 久久人妻av系列| 国产精品1区2区在线观看.| 国产精品野战在线观看| 99视频精品全部免费 在线| 久久欧美精品欧美久久欧美| 久久久精品欧美日韩精品| 欧美中文综合在线视频| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 一进一出好大好爽视频| 国产午夜福利久久久久久| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 精品久久久久久久末码| 午夜激情欧美在线| 日韩欧美在线乱码| 成人国产一区最新在线观看| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 黄色视频,在线免费观看| av女优亚洲男人天堂| 免费人成在线观看视频色| 亚洲精品在线美女| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 久久久精品欧美日韩精品| xxxwww97欧美| 日本熟妇午夜| 久久这里只有精品中国| 99在线视频只有这里精品首页| 91在线观看av| 国产精品免费一区二区三区在线| 夜夜爽天天搞| 国产精品永久免费网站| 999久久久精品免费观看国产| 综合色av麻豆| 99久久精品国产亚洲精品| 国产精品98久久久久久宅男小说| 香蕉av资源在线| 可以在线观看的亚洲视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 亚洲精品亚洲一区二区| а√天堂www在线а√下载| 午夜激情欧美在线| 精品福利观看| 久久国产精品影院| 欧美日本亚洲视频在线播放| 免费搜索国产男女视频| 婷婷丁香在线五月| ponron亚洲| 国产精华一区二区三区| 内射极品少妇av片p| 成人国产一区最新在线观看| 成人无遮挡网站| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 99热只有精品国产| 狂野欧美激情性xxxx| 色哟哟哟哟哟哟| 国产私拍福利视频在线观看| 亚洲成人中文字幕在线播放| 黄片大片在线免费观看| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 午夜免费激情av| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 亚洲av电影不卡..在线观看| 亚洲一区二区三区色噜噜| 观看美女的网站| 中文字幕久久专区| 老汉色∧v一级毛片| 日日干狠狠操夜夜爽| 精品久久久久久成人av| 两个人的视频大全免费| 欧美成人一区二区免费高清观看| 日韩欧美在线乱码| 热99在线观看视频| 国产精品 国内视频| 国产在线精品亚洲第一网站| 日本黄大片高清| a级毛片a级免费在线| 最近在线观看免费完整版| 日韩国内少妇激情av| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 成人国产一区最新在线观看| 午夜福利在线观看吧| 国产av一区在线观看免费| 久久久久久人人人人人| 欧美在线一区亚洲| 国产精品一区二区免费欧美| 男人舔奶头视频| 男女视频在线观看网站免费| 日韩大尺度精品在线看网址| 精品国产三级普通话版| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 成人欧美大片| 亚洲 国产 在线| 久久6这里有精品| 一本精品99久久精品77| 此物有八面人人有两片| 亚洲av一区综合| 一边摸一边抽搐一进一小说| 国产精品永久免费网站| 久久精品91蜜桃| 69av精品久久久久久| 国产精品电影一区二区三区| 欧美+亚洲+日韩+国产| 欧美成狂野欧美在线观看| 一级黄色大片毛片| 俄罗斯特黄特色一大片| www.熟女人妻精品国产| 色在线成人网| 51国产日韩欧美| 黄色日韩在线| 久久久久久国产a免费观看| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 亚洲一区二区三区色噜噜| 俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲久久久久久中文字幕| 内射极品少妇av片p| 亚洲精品色激情综合| 亚洲avbb在线观看| 日韩欧美 国产精品| 免费观看人在逋| 免费在线观看日本一区| 色在线成人网| 午夜福利在线观看吧| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 欧美一区二区精品小视频在线| 69av精品久久久久久| 国产精品永久免费网站| 国产高清视频在线播放一区| 国产黄a三级三级三级人| x7x7x7水蜜桃| 亚洲无线观看免费| 亚洲精品成人久久久久久| 午夜老司机福利剧场| 亚洲人成网站高清观看| 日韩欧美国产一区二区入口| 18禁美女被吸乳视频| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 国产欧美日韩精品亚洲av| 欧美中文日本在线观看视频| 国产高清视频在线播放一区| 免费搜索国产男女视频| 无限看片的www在线观看| 88av欧美| 国产单亲对白刺激| 中文字幕av成人在线电影| 99riav亚洲国产免费| 99国产精品一区二区三区| 国产一区二区激情短视频| 51午夜福利影视在线观看| 丰满的人妻完整版| 精品无人区乱码1区二区| 看免费av毛片| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 一进一出抽搐动态| 国产一区二区三区视频了| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 久久6这里有精品| 亚洲精品成人久久久久久| 国产伦人伦偷精品视频| 亚洲无线观看免费| www.www免费av| 日韩大尺度精品在线看网址| 香蕉久久夜色| 岛国视频午夜一区免费看| 久久草成人影院| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产欧美日韩一区二区精品| av福利片在线观看| 精品久久久久久久毛片微露脸| 国产av一区在线观看免费| 久久国产乱子伦精品免费另类| 亚洲av免费高清在线观看| 伊人久久精品亚洲午夜| 国产高清视频在线观看网站| 又爽又黄无遮挡网站| www日本在线高清视频| 天堂√8在线中文| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 精品人妻偷拍中文字幕| 在线观看午夜福利视频| 搞女人的毛片| 岛国视频午夜一区免费看| 国产视频内射| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲av成人精品一区久久| 午夜免费成人在线视频| 久久精品91无色码中文字幕| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 99热只有精品国产| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 国产精品免费一区二区三区在线| 中文在线观看免费www的网站| 国产伦精品一区二区三区视频9 | 一级毛片高清免费大全| 国产免费一级a男人的天堂| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 亚洲国产精品999在线| 51国产日韩欧美| 一区二区三区高清视频在线| www.www免费av| 精品不卡国产一区二区三区| 国产成人影院久久av| 在线天堂最新版资源| 我要搜黄色片| 99久久精品一区二区三区| 久久久久久久久久黄片| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 波多野结衣高清无吗| 给我免费播放毛片高清在线观看| 少妇熟女aⅴ在线视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 一本精品99久久精品77| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 老司机午夜福利在线观看视频| ponron亚洲| 麻豆成人午夜福利视频| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 夜夜爽天天搞| h日本视频在线播放| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 内射极品少妇av片p| 听说在线观看完整版免费高清| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产精品,欧美在线| 国产97色在线日韩免费| 波多野结衣高清无吗| 女警被强在线播放| 久久欧美精品欧美久久欧美| 国产真实乱freesex| 国产精品久久久久久久电影 | 亚洲午夜理论影院| 亚洲无线在线观看| 国产精品亚洲美女久久久| 一个人免费在线观看电影| 在线观看舔阴道视频| 极品教师在线免费播放| a级一级毛片免费在线观看| 美女大奶头视频| 性欧美人与动物交配| 日韩成人在线观看一区二区三区| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 亚洲精品成人久久久久久| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 一进一出抽搐动态| 亚洲精品一区av在线观看| 首页视频小说图片口味搜索| 波多野结衣高清无吗| 久久久久性生活片| 悠悠久久av| 午夜免费激情av| 我的老师免费观看完整版| 日韩有码中文字幕| 国产精品综合久久久久久久免费| 久9热在线精品视频| 日韩欧美 国产精品| 性欧美人与动物交配| 禁无遮挡网站| 国产精品综合久久久久久久免费| 免费观看的影片在线观看| 欧美日韩综合久久久久久 | 日韩欧美国产在线观看| 国产免费av片在线观看野外av| 午夜福利成人在线免费观看| av国产免费在线观看| 亚洲avbb在线观看| 国产精品av视频在线免费观看| 精品日产1卡2卡| 久久这里只有精品中国| 天堂影院成人在线观看| 国产高清激情床上av| 51国产日韩欧美| 最好的美女福利视频网| 亚洲欧美激情综合另类| 波多野结衣高清无吗| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产高清视频在线播放一区| 欧美日韩福利视频一区二区| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 99热这里只有精品一区| 热99在线观看视频| 天堂影院成人在线观看| 天堂动漫精品| 啦啦啦韩国在线观看视频| 天堂动漫精品| 看片在线看免费视频| 中文字幕熟女人妻在线| 国产熟女xx| 搡老妇女老女人老熟妇| 欧美不卡视频在线免费观看| 国产精品 国内视频| 日本成人三级电影网站| www.www免费av| 国产99白浆流出| 一级作爱视频免费观看| 国内精品一区二区在线观看| 免费人成视频x8x8入口观看| 欧美最新免费一区二区三区 | 高清日韩中文字幕在线| 国产精品 欧美亚洲| 国产不卡一卡二| 亚洲av不卡在线观看| av欧美777|