利用引晶技術(shù)制備大尺寸鎳基單晶渦輪導(dǎo)向葉片

肖久寒, 姜衛(wèi)國, 李凱文, 韓東宇, 王 棟, 王 迪,王 華, 陳立佳, 樓瑯洪

（1.海洋裝備用金屬材料及其應(yīng)用國家重點實驗室，遼寧 鞍山 114021；2.鞍山鋼鐵集團(tuán)有限公司，遼寧 鞍山 114021；3.沈陽工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，沈陽 110870；4.濰坊科技學(xué)院，山東 壽光 262700；5.中國科學(xué)院金屬研究所 師昌緒先進(jìn)材料創(chuàng)新中心，沈陽 110016；6.上海大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，上海 200444）

鎳基單晶高溫合金由于具有良好的高溫力學(xué)性能和組織穩(wěn)定性，目前被廣泛用于制造航空發(fā)動機(jī)和陸基燃?xì)廨啓C(jī)渦輪葉片[1-6]。相比于傳統(tǒng)等軸晶鑄造葉片，單晶葉片由于消除了晶界，其力學(xué)性能得到了顯著提高[7-12]。為了獲得良好的單晶鑄件，應(yīng)嚴(yán)格控制單晶取向，同時避免在定向凝固過程中形成凝固缺陷[13-16]。對于大尺寸復(fù)雜結(jié)構(gòu)的渦輪葉片，很難通過調(diào)整凝固工藝參數(shù)來避免凝固缺陷的產(chǎn)生。因此，為了制備大尺寸鎳基單晶渦輪葉片，發(fā)展出了引晶技術(shù)[17-18]。引晶技術(shù)是將沿葉片生長的主晶體引入易形成凝固缺陷位置，從而避免在葉片的高過冷區(qū)域形成凝固缺陷的方法。引晶技術(shù)具有生產(chǎn)效率高，易實現(xiàn)工藝目標(biāo)等特點。然而，由于引入晶體的冷卻速率較高，枝晶很可能發(fā)生偏離或扭轉(zhuǎn)，導(dǎo)致在引晶體和主晶體之間形成具有一定角度的搭接界面（小角度，甚至大角度晶界）[19]，進(jìn)而嚴(yán)重降低葉片性能[20]。因此，引晶結(jié)構(gòu)的選擇和設(shè)置會嚴(yán)重影響單晶葉片的質(zhì)量。

根據(jù)文獻(xiàn)報道[21-22]，通常采用垂直或空間彎曲的引晶結(jié)構(gòu)制備大尺寸單晶葉片，這可以保證引晶結(jié)構(gòu)內(nèi)晶體的凝固前沿領(lǐng)先于葉片內(nèi)的主晶體。Ma 等[23]和Yoshinari 等[19]的研究結(jié)果表明，將引晶結(jié)構(gòu)設(shè)置在渦輪動葉片的三角過渡段與緣板邊緣之間可以成功制備出完整的單晶葉片。Newell等[24]的研究結(jié)果表明，當(dāng)晶體沿凝固方向生長時，晶體取向的演化是無規(guī)律的，即枝晶扭轉(zhuǎn)是隨機(jī)的。Hu 等[25]則認(rèn)為，單晶體沿凝固方向生長時，其取向演化是沿單一方向偏離的。然而，由于在引晶結(jié)構(gòu)與葉片的連接處存在結(jié)構(gòu)和尺寸的突變，導(dǎo)致該區(qū)域內(nèi)的溫度場、應(yīng)力場和流場存在局部不穩(wěn)定，這可能導(dǎo)致在該區(qū)域產(chǎn)生凝固缺陷。為了解決該問題，有必要對引晶結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化，即在引晶結(jié)構(gòu)和葉片之間增加一個過渡結(jié)構(gòu)。優(yōu)化后的引晶結(jié)構(gòu)不僅可以使局部凝固條件更加穩(wěn)定，避免形成凝固缺陷，還可以減小枝晶的橫向擴(kuò)展距離，進(jìn)而降低主晶體與引晶體之間的搭接界面角度。Xiao 等[26-28]的研究結(jié)果表明，46°～68°擴(kuò)展角度及2 mm 厚度為較優(yōu)的引晶過渡結(jié)構(gòu)參數(shù)。

本工作針對特定結(jié)構(gòu)的大尺寸單晶葉片，設(shè)計“傳遞+過渡”型引晶結(jié)構(gòu)，將設(shè)置引晶結(jié)構(gòu)的葉片與未設(shè)置引晶結(jié)構(gòu)的葉片進(jìn)行對比驗證實驗，采用ProCAST 軟件模擬定向凝固過程中的溫度場演化過程，利用EBSD 技術(shù)對單晶葉片匯聚界面進(jìn)行取向測試，并進(jìn)一步探究引晶結(jié)構(gòu)對葉片凝固缺陷形成機(jī)制的影響。

1 實驗

1.1 葉片選擇及引晶結(jié)構(gòu)設(shè)計

選用典型的燃機(jī)用大尺寸雙聯(lián)導(dǎo)向葉片進(jìn)行引晶工藝實驗驗證，葉片最大長度為300 mm，葉片前緣弦寬為90 mm，葉片蠟?zāi)ば蚊踩鐖D1（a）所示。根據(jù)實驗用渦輪導(dǎo)向葉片的實際尺寸，設(shè)計“傳遞+過渡”型引晶結(jié)構(gòu)，如圖1（b）所示，其中引晶傳遞結(jié)構(gòu)寬度設(shè)計為3 mm、厚度設(shè)計為2 mm，引晶過渡結(jié)構(gòu)的擴(kuò)展角度設(shè)計為68°、高度設(shè)計為20 mm、厚度設(shè)計為2 mm。本實驗中，由于單晶葉片的尺寸較大，故將一只葉片單獨組合成一個蠟型組。將引晶結(jié)構(gòu)分別設(shè)置在三角過渡段與下葉片前緣及下葉片前緣與上葉片前緣之間，盡可能保證引晶結(jié)構(gòu)與[001]凝固方向平行，且與兩側(cè)緣板之間距離相等。同時，選用無引晶結(jié)構(gòu)葉片進(jìn)行對比驗證實驗，蠟?zāi)そM形貌如圖2 所示。

圖1 蠟?zāi)Ｐ蚊布俺叽?（a）大尺寸雙聯(lián)導(dǎo)向葉片；（b）引晶結(jié)構(gòu)Fig. 1 Geometries and sizes of wax pattern （a）large size turbine guide vane；（b）grain continuator（GC）

圖2 大尺寸雙聯(lián)導(dǎo)向葉片蠟?zāi)＝M形貌 （a）無引晶結(jié)構(gòu)；（b）引晶結(jié)構(gòu)Fig. 2 Geometries of wax pattern clusters （a）large size turbine guide vane without GC；（b）large size turbine guide vane containing GC

1.2 單晶葉片的制備

利用熔模精密鑄造工藝制備單晶鑄件。首先，壓制大尺寸雙聯(lián)導(dǎo)向葉片蠟件，再將蠟件按圖2 所示組合為蠟?zāi)＝M。為了去除蠟?zāi)＝M表面油脂，使用專用清洗液對蠟?zāi)＝M進(jìn)行清洗，隨后將蠟?zāi)＝M送至制殼車間進(jìn)行型殼制備。制殼過程如下：將蠟?zāi)＝M完全浸入配制好的EC95 料漿中（采用雙面層制殼工藝），隨后將不同粒徑的Al2O3剛玉砂均勻地撒在蘸好料漿的蠟?zāi)＝M上（砂粒粒徑隨制殼層數(shù)的增加而增大），重復(fù)蘸漿、撒砂過程直至陶瓷型殼厚度達(dá)到約6 mm。預(yù)先去除冒口和底盤位置多余型殼，然后將陶瓷型殼冒口朝下放入脫蠟釜內(nèi)進(jìn)行脫蠟，脫蠟溫度設(shè)置為170 ℃，脫蠟時間設(shè)置為15 min，保證脫蠟釜內(nèi)壓力達(dá)到0.6 MPa。將脫蠟后的陶瓷型殼置于馬弗爐內(nèi)進(jìn)行預(yù)燒結(jié)，其目的是去除型殼內(nèi)壁殘余蠟料并增加型殼強(qiáng)度，燒結(jié)溫度設(shè)置為900 ℃，燒結(jié)時間4 h，葉片型殼形貌如圖3 所示。實驗合金選用典型的第一代抗熱腐蝕單晶高溫合金DD413，其化學(xué)成分如表1 所示。采用螺旋選晶法制備單晶葉片鑄件。采用高速凝固法（high rate solidification，HRS）對單晶葉片鑄件進(jìn)行定向凝固。將陶瓷型殼固定在冷卻室的水冷銅盤上，隨后將型殼升至真空環(huán)境的加熱室內(nèi)。以15 ℃/min 的加熱速率將陶瓷型殼加熱至1500 ℃，保溫10 min，以獲得均勻的溫度場，隨后進(jìn)行澆鑄，澆鑄溫度設(shè)置為1520 ℃。采用3 mm/min 的抽拉速率進(jìn)行定向凝固。

表1 鎳基單晶高溫合金DD413 的化學(xué)成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%）Table 1 Chemical composition of DD413 nickel-based single-crystal superalloy（mass fraction%）

圖3 大尺寸雙聯(lián)導(dǎo)向葉片型殼形貌 （a）無引晶結(jié)構(gòu)；（b）引晶結(jié)構(gòu)Fig. 3 Geometries of ceramic shell molds （a）large size turbine guide vane without GC；（b）large size turbine guide vane containing GC

1.3 晶體取向及性能測試

定向凝固完成后，對單晶鑄件進(jìn)行脫殼處理，切除多余澆道。對鑄件進(jìn)行吹砂處理，除去表面殘余型殼，降低鑄件表面粗糙度。隨后，對鑄件進(jìn)行宏觀腐蝕，觀察葉片宏觀組織，并確認(rèn)葉片凝固缺陷，腐蝕液采用體積比為 4∶1 的鹽酸和雙氧水混合溶液，腐蝕時間5 min。利用線切割設(shè)備在葉片匯聚界面位置切取EBSD 樣品，樣品尺寸為2 mm×10 mm×5 mm。依次采用150#、240#、400#、800#、1200#、2000#水磨砂紙對樣品進(jìn)行研磨處理和機(jī)械拋光，隨后對磨拋好的表面進(jìn)行振動拋光，去除樣品表面應(yīng)力。采用TESCAN MIRA3 型場發(fā)射掃描電鏡并配合NordlysNano 電子背散射衍射探頭對樣品進(jìn)行EBSD 實驗，掃描步長設(shè)置為16 μm。隨后，利用CHANNEL 5 軟件對測得的EBSD 數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。同時，利用線切割設(shè)備在葉片基體及匯聚界面位置切取片狀持久樣品，不同位置切取的樣品應(yīng)相互平行，盡可能保證樣品長度方向與葉片應(yīng)力軸方向平行，且匯聚界面處于持久樣品標(biāo)距段的中間位置。隨后對樣品進(jìn)行真空熱處理，固溶處理：RT，時效處理隨后，對熱處理后的樣品進(jìn)行機(jī)械加工，樣品尺寸如圖4 所示。高溫持久條件選擇低溫高應(yīng)力（760 ℃/790 MPa）和高溫低應(yīng)力（980 ℃/248 MPa）兩種，以評估單晶葉片的可用性。

圖4 片狀持久樣品示意圖Fig. 4 Schematic diagram of stress rupture specimen

1.4 ProCAST 軟件模擬

利用商業(yè)有限元模擬軟件ProCAST 模擬實驗葉片在定向凝固過程中的溫度場，模擬的邊界條件、初始條件及熱物理性能參數(shù)如表2 和表3 所示，隨后，通過Visual-Viewer 后處理軟件觀察實驗葉片的溫度場演化。

表2 ProCAST 軟件模擬計算所設(shè)置的邊界條件和初始條件Table 2 Boundary conditions and initial conditions used in ProCAST simulation

表3 ProCAST 軟件模擬計算所設(shè)置的材料熱物理參數(shù)Table 3 Thermophysical properties of superalloy used in ProCAST simulation

2 結(jié)果與討論

2.1 不同工藝制備的大尺寸導(dǎo)向葉片單晶完整性對比

圖5 為經(jīng)宏觀腐蝕后的大尺寸雙聯(lián)導(dǎo)向葉片鑄件形貌。由圖5 可以看出，未采用引晶技術(shù)制備的雙聯(lián)單晶導(dǎo)向葉片，在兩只葉片（Vane1 和Vane2）葉身中部均形成了較寬的平行于[001]凝固方向的雜晶缺陷，且雜晶與主晶體存在明顯襯度差，說明雜晶與主晶體之間存在較大空間取向差。因此，在未設(shè)置引晶結(jié)構(gòu)的條件下生長單晶，葉片的單晶完整性受到了嚴(yán)重破壞（圖5（a））。而對于采用引晶技術(shù)制備的雙聯(lián)單晶導(dǎo)向葉片，兩只葉片（Vane1 和Vane2）的葉身及緣板位置均未形成明顯的宏觀凝固缺陷，葉片整體呈現(xiàn)單一襯度的金屬光澤，說明該葉片具有良好的單晶完整性（圖5（b））。導(dǎo)致上述兩葉片單晶完整性差異的根本原因是由于設(shè)置引晶結(jié)構(gòu)后，改變了葉片整體的凝固路徑，并改善了葉片前緣位置原本不利的溫度場，降低了雜晶缺陷形成的傾向性，從而獲得良好單晶性完整的葉片。

2.2 不同工藝制備的大尺寸導(dǎo)向葉片單晶完整性對比

2.2.1 匯聚界面的取向差測試

圖6 為實驗用大尺寸雙聯(lián)導(dǎo)向葉片中Vane 1葉片鑄件的宏觀形貌。其中， 晶粒A 和晶粒C 為主晶體，即沿葉片兩側(cè)緣板生長的晶體，而晶粒B 為雜晶（自發(fā)隨機(jī)形核）或引晶體（沿引晶結(jié)構(gòu)生長至葉身），黃色實線表示主晶體與雜晶或主晶體與引晶體的匯聚界面，分別用GBⅠ和GBⅡ表示。利用EBSD 技術(shù)分別對不同工藝制備的Vane 1 葉片的GBⅠ和GBⅡ進(jìn)行晶體取向測量，測量結(jié)果分別如圖7 和圖8 所示?？梢园l(fā)現(xiàn)，未采用引晶工藝制備的大尺寸雙聯(lián)單晶渦輪導(dǎo)向葉片，沿兩側(cè)緣板生長的主晶體與沿引晶結(jié)構(gòu)生長的引晶體交匯后形成的兩個搭接界面GBⅠ和GBⅡ的角度分別為30.3°和29.2°，即形成雜晶缺陷；而采用本實驗設(shè)計的“傳遞+過渡”結(jié)構(gòu)引晶工藝制得的大尺寸雙聯(lián)單晶渦輪導(dǎo)向葉片，沿兩側(cè)緣板生長的主晶體與沿引晶結(jié)構(gòu)生長的引晶體交匯后形成的兩個搭接界面GBⅠ和GBⅡ的角度分別為1.5°和2.7°，即小角度晶界（LABs）。根據(jù)文獻(xiàn)報道[20]，界面兩側(cè)取向差小于6°的晶界對合金性能影響很小。因此，采用引晶技術(shù)可成功制備出滿足性能要求的大尺寸單晶葉片。

圖6 Vane1 葉片鑄件宏觀形貌 （a）無引晶結(jié)構(gòu)；（b）引晶結(jié)構(gòu)Fig. 6 Morphologies of Vane 1 castings （a）without GC;（b）with GC

圖7 無引晶結(jié)構(gòu)Vane 1 葉片的匯聚界面取向差 （a）一次取向分布圖；（b）二次取向分布圖，；（c）取向差分布圖；（1）GBⅠ；（2）GBⅡFig. 7 Misorientation of convergent interface in Vane 1 casting without GC （ a） primary orientation distribution map；（b）secondary orientation distribution map；（c）misorientation profile；（1） GBⅠ；（2） GBⅡ

圖8 引晶結(jié)構(gòu)Vane 1 葉片的匯聚界面取向差 （a）一次取向分布圖；（b）二次取向分布圖；（c）取向差分布圖；（1）GBⅠ；（2）GBⅡFig. 8 Misorientation of convergent interface in Vane 1 casting containing GC （a）primary orientation distribution map；（b）secondary orientation distribution map；（c）misorientation profile；（1） GBⅠ；（2）GBⅡ

2.2.2 高溫持久性能

圖9 為引晶結(jié)構(gòu)Vane 1 葉片基體及匯聚界面樣品的持久性能。由圖9 可以看出，在中溫高應(yīng)力（760 ℃/790 MPa）條件下，GBⅠ和GBⅡ樣品的持久壽命相對于葉片基體分別下降了10.1%和7.5%，斷后伸長率分別下降了6.4%和2.4%；而在高溫低應(yīng)力（980 ℃/248 MPa）條件下，GBⅠ和GBⅡ樣品的持久壽命相對于葉片基體分別下降了9.8%和14.2%，斷后伸長率分別下降了7.1%和8.3%。實驗結(jié)果表明，小角度晶界樣品相較于完整單晶樣品，其高溫持久性能稍有降低，性能折損可控制在15%以內(nèi)。而對于渦輪葉片用材料來說，其安全及可靠性要求極為嚴(yán)格，材料設(shè)計壽命遠(yuǎn)大于實際使用壽命[29-30]。因此，采用引晶技術(shù)制備的大尺寸單晶葉片可以滿足使用需求。

圖10 為采用引晶結(jié)構(gòu)制備的Vane1 葉片持久樣品斷口形貌。其中，圖10（a）和（d）為葉片基體樣品斷口， 圖10（b）和（e）為GBⅠ樣品斷口，圖10（c）和（f）為GBⅡ樣品斷口?？梢钥闯觯谥袦馗邞?yīng)力（760 ℃/790 MPa）條件下，葉片基體、GBⅠ和GBⅡ樣品的斷裂方式均是以類解理斷主，韌窩斷裂為輔的混合斷裂。其中，類解理斷裂約占整個斷口面積的3/4，而韌窩斷裂約占整個斷口面積的1/4。斷口內(nèi)類解理區(qū)出現(xiàn)了典型的河流花樣和類解理臺階，而在韌窩區(qū)域出現(xiàn)了典型的韌窩及撕裂棱。在中溫高應(yīng)力（980 ℃/248 MPa）條件下，葉片基體和GBⅠ樣品的斷裂方式均為韌窩斷裂，屬于典型的微孔聚集型斷裂，斷口內(nèi)可見大量微洞及第二相粒子，而GBⅡ樣品的斷裂方式不同于葉片基體和GBⅠ樣品，其斷口中心位置出現(xiàn)了較多的小斷面及孔洞，為典型的類解理特征，而斷口四周則為“韌窩+撕裂棱”特征的韌性斷裂區(qū)域。因此，對GBⅡ樣品，其斷裂方式為同時存在類解理斷裂和韌窩斷裂的混合斷裂。GBⅡ樣品出現(xiàn)類解理斷裂的原因可能是在高溫下，由于小角度晶界的存在，晶體缺陷可通過晶界快速遷移，使樣品內(nèi)部形成大量微孔，部分微孔發(fā)生聚集形成較大孔洞，這些孔洞可作為裂紋萌生的起源，引起局部應(yīng)力集中，進(jìn)而降低了裂紋擴(kuò)展的門檻值。當(dāng)外加應(yīng)力超過裂紋擴(kuò)展的臨界應(yīng)力時，多個微孔同時萌生裂紋并快速擴(kuò)展，產(chǎn)生河流花樣，臨近的裂紋相遇后形成了大量的小斷面。由圖9（a）可知，GBⅡ樣品的持久壽命相對于葉片基體樣品下降了最多，達(dá)到了14.2%，這可能是由于GBⅡ樣品與GBⅠ和葉片基體樣品的持久斷裂機(jī)制不同導(dǎo)致的。

圖10 引晶結(jié)構(gòu)Vane 1 葉片基體及匯聚界面樣品的持久斷口形貌 （a），（d）基體；（b），（e）GBⅠ；（c），（f）GBⅡFig. 10 Fracture surfaces of stress rupture specimens of base metal and convergent interface in Vane 1 casting containing GC（a）,（d）base metal；（b）,（e）GBⅠ；（c）,（f）GBⅡ

2.3 ProCAST 軟件模擬大尺寸單晶葉片的凝固過程

圖11 為大尺寸雙聯(lián)單晶渦輪導(dǎo)向葉片的定向凝固過程模擬結(jié)果。其中，圖11（a）為無引晶結(jié)構(gòu)葉片凝固過程模擬結(jié)果，圖11（b）為采用引晶技術(shù)制備單晶葉片的凝固過程模擬結(jié)果?？梢钥闯?，對于無引晶結(jié)構(gòu)葉片，晶體分別沿兩側(cè)緣板生長至Vane 1 葉片前緣，而后發(fā)生橫向擴(kuò)展并匯聚形成一個整體，隨后以整體形式繼續(xù)向上生長。同時，繼續(xù)分別沿兩側(cè)緣板生長至Vane 2 葉片前緣，并再次發(fā)生橫向生長并結(jié)合為一個整體。最后，以整體形式生長至葉片最頂端。值得注意的是，當(dāng)模擬時間為4421.4995 s 及6098.5015 s 時，分別在Vane 1 和Vane 2 葉片前緣位置形成了局部過冷區(qū)，導(dǎo)致在該區(qū)域極易發(fā)生過冷形核，形成雜晶缺陷。而對于設(shè)置了引晶結(jié)構(gòu)的葉片，生長至三角過渡段的晶體分別沿兩側(cè)緣板及引晶結(jié)構(gòu)生長至葉片前緣位置，且由于引晶結(jié)構(gòu)尺寸較小，厚度較薄，合金液熱量散失較快，冷卻速率較大，導(dǎo)致引晶結(jié)構(gòu)內(nèi)的凝固前沿始終領(lǐng)先于兩側(cè)緣板的凝固前沿。由于Vane 1 葉片前緣與水平方向成一定夾角，故晶體首先沿大緣板生長至葉片前緣（葉片大緣板與前緣交匯位置高度最低），隨后與沿引晶結(jié)構(gòu)生長至葉片前緣的引晶體發(fā)生匯聚，隨著凝固進(jìn)行，引晶體會與沿小緣板生長的晶體發(fā)生匯聚（葉片小緣板與前緣交匯位置高度最高），并以整體形式繼續(xù)沿Vane 1 葉片生長。與此同時，再次分別沿兩側(cè)緣板及引晶結(jié)構(gòu)生長至Vane 2 葉片。在引晶結(jié)構(gòu)葉片的整個凝固過程中，均未形成局部過冷區(qū)，這大大降低了形成凝固缺陷的風(fēng)險。上述模擬結(jié)果與本實驗所制得的單晶葉片實際情況良好吻合。因此，采用引晶技術(shù)制備大尺寸單晶葉片可有效避免凝固缺陷的形成，使葉片具有良好的單晶完整性。

圖11 大尺寸雙聯(lián)單晶渦輪導(dǎo)向葉片的定向凝固過程模擬結(jié)果 （a）無引晶結(jié)構(gòu)葉片；（b） 引晶結(jié)構(gòu)葉片F(xiàn)ig. 11 Simulation results of directional solidification process of large size turbine guide double vane castings （a）vane without GC；（b）vane containing GC

3 結(jié)論

（1）采用引晶技術(shù)可有效避免雜晶缺陷的形成，并可成功制備出單晶完整性良好的大尺寸雙聯(lián)渦輪導(dǎo)向葉片，但在葉片主晶與引入晶體之間仍會形成小角度晶界缺陷。

（2）對引晶技術(shù)制備的大尺寸單晶導(dǎo)向葉片（Vane 1）的匯聚界面角度分別為1.5°和2.7°，即小角度晶界。小角度晶界位置的高溫持久性能雖稍有降低（壽命損失小于15%、斷后伸長率損失小于7%），但仍可滿足葉片的使用性能。

（3）根據(jù)ProCAST 軟件對大尺寸雙聯(lián)單晶導(dǎo)向葉片凝固過程的模擬結(jié)果，發(fā)現(xiàn)在設(shè)置引晶結(jié)構(gòu)后，優(yōu)化了葉片的原始凝固路徑，改善了葉片前緣位置的過冷條件，降低了雜晶缺陷的形核概率，有效避免了雜晶缺陷的形成。