快堆嚴(yán)重事故鈉燃燒過程裂變產(chǎn)物釋放模擬試驗(yàn)研究

王榮東，姚澤文，樸 君，阿不都賽米·亞庫甫，韓新梅，張 顯

（中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413）

在鈉冷快堆嚴(yán)重事故狀態(tài)下，一回路主容器壓力邊界破裂會導(dǎo)致鈉泄漏并引發(fā)鈉火燃燒事故。隨著含裂變產(chǎn)物液態(tài)鈉的燃燒，裂變產(chǎn)物會從鈉池中釋放到外部，懸浮在空氣中，并最終沉積在安全殼的內(nèi)表面或環(huán)境中。裂變產(chǎn)物的釋放會受到鈉氣溶膠的形成速率、凝聚、沉降、裂變產(chǎn)物的自身物理化學(xué)性質(zhì)以及與鈉的物理化學(xué)作用等諸多因素的影響［1-3］。裂變產(chǎn)物遷移機(jī)理作為嚴(yán)重事故放射性物質(zhì)釋放源項(xiàng)分析的關(guān)鍵性輸入，同時(shí)也是事故分析軟件和鈉火分析軟件氣溶膠釋放模塊的關(guān)鍵性參數(shù)，對其進(jìn)行的研究對于提高嚴(yán)重事故分析技術(shù)水平具有重要意義。

近些年，國外研究人員研究了鈉中Cs、St、I等裂變產(chǎn)物在池式燃燒過程中的釋放規(guī)律，求出了各元素的滯留因子RF，同時(shí)研究了鈉中Cs、I等揮發(fā)性裂變產(chǎn)物在鈉燃燒和非平衡蒸發(fā)過程中向氣相遷移的規(guī)律。但是，由于鈉池燃燒面積、鈉池上方氣氛組成等具體實(shí)驗(yàn)工況公開信息有限，上述研究難以全方面地揭示鈉中裂變產(chǎn)物釋放規(guī)律和機(jī)理［4］。

本文擬探究在特定條件下鈉池燃燒時(shí)放射性裂變產(chǎn)物的釋放機(jī)理，并進(jìn)行相關(guān)鈉火驗(yàn)證試驗(yàn)，用于評估裂變產(chǎn)物在空氣氛圍中從鈉池中釋放的特性，獲得裂變產(chǎn)物的遷移因子，進(jìn)一步加深對嚴(yán)重事故進(jìn)程的理解和認(rèn)識，積累鈉燃燒過程中鈉池中裂變產(chǎn)物釋放基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 裂變產(chǎn)物遷移模型

1.1 裂變產(chǎn)物遷移物理模型

鈉池火事故中，泄漏的鈉立即裸露在腔室的地表面，迅速與氧氣或水發(fā)生反應(yīng)。在整個鈉池火中主要發(fā)生如下化學(xué)反應(yīng)：

本文通過縮小的安全殼模型——鈉燃燒試驗(yàn)裝置來模擬上述鈉泄漏事故工況。

鈉燃燒試驗(yàn)裝置主要由主燃燒容器和輔助設(shè)備組成。主燃燒容器（如圖1所示）包括容器本體、頂部法蘭、鈉燃燒盤、若干取樣臺、水噴淋接頭、頂部通風(fēng)口（配有陶瓷過濾膜，與大氣連通）、窺視窗以及相關(guān)管道、儀表等組成；輔助設(shè)備由注鈉罐、電子秤、氬氣系統(tǒng)、真空系統(tǒng)和加熱系統(tǒng)、堿液收集系統(tǒng)等組成。

試驗(yàn)過程中，含有CsI（5 wt%）的液態(tài)金屬鈉先在注鈉罐中被加熱至400℃，隨后通過氬氣系統(tǒng)調(diào)節(jié)注鈉罐的壓力，利用壓差法將液態(tài)金屬鈉引入燃燒容器內(nèi)部的燃燒盤中，燃燒盤中的高溫液態(tài)金屬鈉接觸到空氣中的氧氣開始燃燒產(chǎn)生鈉氣溶膠，溶解在鈉中的CsI伴隨鈉氣溶膠釋放并最終沉積在燃燒容器內(nèi)表面上。待鈉氣溶膠沉積完全后，取出不同空間位置處取樣片表面的鈉氣溶膠完成一次模擬試驗(yàn)。

溶解在鈉中的裂變產(chǎn)物隨著鈉火燃燒的釋放—擴(kuò)散—沉降過程大致分為3個階段［5］：

（1）加熱鈉池，但鈉池未燃燒，溶解在鈉池中的易揮發(fā)性裂變產(chǎn)物在鈉池表面隨著鈉蒸氣釋放到氣相空間的過程；

（2）鈉池開始燃燒，裂變產(chǎn)物隨著鈉池蒸發(fā)和鈉氣溶膠雙重作用釋放到氣相空間的過程；

（3）隨著鈉的燃燒，在鈉氣溶膠顆粒上升過程中，裂變產(chǎn)物與不斷發(fā)生變化的鈉氣溶膠顆粒相互凝結(jié)并共同擴(kuò)散和沉降的過程。

本文中的裂變產(chǎn)物主要指溶解在鈉池中的非氣體裂變產(chǎn)物CsI，該裂變產(chǎn)物易溶于鈉。本文中不考慮裂變產(chǎn)物與鈉或鈉氣溶膠之間的化學(xué)反應(yīng)，并假設(shè)裂變產(chǎn)物的釋放僅以蒸發(fā)汽化和氣溶膠釋放兩種方式釋放到氣相空間。

1.2 數(shù)值計(jì)算模型

本文基于鈉燃燒試驗(yàn)裝置及其工況建立數(shù)值計(jì)算模型，并設(shè)置計(jì)算的邊界條件。

本計(jì)算忽略取樣板和燃燒盤固定裝置沿周向的不同，使用計(jì)算模型的二維軸對稱模型進(jìn)行計(jì)算，計(jì)算模型如圖2所示。燃燒容器內(nèi)徑為900 mm，高度為1800 mm。鈉燃燒盤內(nèi)徑為206 mm，高度為100 mm。計(jì)算模型包括燃燒容器、燃燒盤、取樣放置臺、電加熱裝置和保溫層，頂部有直徑200 mm的過濾孔（氣溶膠粒子無法通過陶瓷過濾膜，氧分子能夠正常通過）。本計(jì)算簡化忽略了容器支撐、頂部接管、視鏡、壓力表、進(jìn)鈉管、水噴淋接頭等與系統(tǒng)溫度場和流場關(guān)系不大的輔助結(jié)構(gòu)。

圖2 計(jì)算模型網(wǎng)格劃分Fig.2 Computational model meshing

計(jì)算初始邊界條件見表1，其中鈉池溫度和鈉燃燒速率由SPOOL鈉燃燒計(jì)算軟件得到。氣相取鈉燃燒試驗(yàn)時(shí)的氣氛（空氣），初始狀態(tài)為176.8℃，一個大氣壓。在整個實(shí)驗(yàn)過程中氣相的溫度變化不大，為176.8℃~195.1℃。

表1 計(jì)算輸入Table 1 Calculate initial conditions

2 裂變產(chǎn)物的釋放

2.1 鈉蒸發(fā)作用下裂變產(chǎn)物的釋放

為了得到溶解在液鈉中的裂變產(chǎn)物（CsI）在鈉蒸發(fā)作用下釋放到氣相空間的份額，裂變產(chǎn)物CsI的蒸發(fā)參數(shù)應(yīng)通過試驗(yàn)方法得到，由于目前沒有CsI蒸發(fā)的試驗(yàn)數(shù)據(jù)，本節(jié)參考單質(zhì)Cs在惰性氣體環(huán)境下的蒸發(fā)參數(shù)。參考文獻(xiàn)［6］中惰性氣體環(huán)境下Cs的氣液平衡分配系數(shù)可以使用下式進(jìn)行計(jì)算：

其中，K為物質(zhì)的氣液平衡分配系數(shù)，即為質(zhì)量濃度平衡比，指的是氣液平衡時(shí)，覆蓋氣體中裂變產(chǎn)物相對于鈉蒸氣的濃度與鈉池中裂變產(chǎn)物的濃度之比；T為體系溫度，單位是K。

氣液平衡狀態(tài)下，裂變產(chǎn)物在氣相和液相中的分配關(guān)系如下：氣相中裂變產(chǎn)物的質(zhì)量為KFP·Cliquid·mNa，gas，其中Cliquid為液相中裂變產(chǎn)物的濃度，mNa，gas為氣相中鈉的質(zhì)量，KFP為裂變產(chǎn)物的氣液平衡分配系數(shù)；液相中裂變產(chǎn)物的份額為Cliquid·mNa，liquid。兩個區(qū)域中裂變產(chǎn)物的質(zhì)量之和等于裂變產(chǎn)物的總質(zhì)量mFP。再通過鈉蒸氣飽和蒸氣壓求出鈉蒸氣的質(zhì)量。

實(shí)際的鈉燃燒過程是個瞬態(tài)過程，鈉池溫度不斷發(fā)生變化，每個時(shí)刻在鈉蒸發(fā)作用下釋放的裂變量還與蒸發(fā)速率u（t）相關(guān)，因此，在沒有達(dá)到氣液平衡的情況下，以當(dāng)前時(shí)刻的裂變產(chǎn)物蒸發(fā)速率與單位時(shí)間氣溶膠釋放質(zhì)量的乘積表示蒸發(fā)流量，而后對蒸發(fā)流量進(jìn)行求積得到總的蒸發(fā)量。當(dāng)達(dá)到氣液平衡態(tài)時(shí)，再利用裂變產(chǎn)物氣液平衡分配系數(shù)計(jì)算出通過蒸發(fā)作用釋放到氣腔中的裂變產(chǎn)物的總量。

2.2 鈉燃燒作用下裂變產(chǎn)物的釋放

部分溶解在液鈉中的裂變產(chǎn)物會被鈉夾裹進(jìn)入燃燒過程，然后成為鈉氣溶膠顆粒的一部分，隨鈉氣溶膠釋放到氣相空間［7］。由于裂變產(chǎn)物CsI易溶于液鈉，液鈉中裂變產(chǎn)物的分布是均勻的，因此該部分釋放的裂變產(chǎn)物與鈉氣溶膠存在正比關(guān)系，設(shè)該部分裂變產(chǎn)物的質(zhì)量為：

其中，mNa2o2，dpm為鈉氣溶膠的釋放量；kliquid為裂變產(chǎn)物在液鈉中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)；k2為釋放系數(shù)，MNa和MNa2o2分別為鈉和過氧化鈉的摩爾質(zhì)量。

裂變產(chǎn)物在液鈉中的初始質(zhì)量分?jǐn)?shù)為kliquid，但隨著鈉的燃燒和裂變產(chǎn)物的釋放，液鈉中裂變產(chǎn)物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)隨時(shí)間變化。每個時(shí)刻液鈉的質(zhì)量為：

其中，mNa為鈉池中液鈉的質(zhì)量，B為鈉燃燒速率，S為鈉池表面積，t為燃燒進(jìn)行時(shí)間。

每個時(shí)刻鈉池中裂變產(chǎn)物的質(zhì)量為：

其中，mFP（t）為該時(shí)刻裂變產(chǎn)物的質(zhì)量，mFP（t-1）為上一時(shí)刻裂變產(chǎn)物的質(zhì)量，ΔmFP（t）為該時(shí)間段內(nèi)裂變產(chǎn)物的釋放量。

裂變產(chǎn)物在鈉池中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為：

2.3 兩種作用下裂變產(chǎn)物的釋放

鈉蒸發(fā)作用下裂變產(chǎn)物的釋放與鈉池溫度、液鈉質(zhì)量和裂變產(chǎn)物的總質(zhì)量有關(guān)［8］，鈉燃燒作用下裂變產(chǎn)物的釋放與鈉氣溶膠的產(chǎn)生速率和液相中裂變產(chǎn)物的濃度有關(guān)。在鈉燃燒過程中兩種作用同時(shí)發(fā)生并相互影響。鈉的燃燒影響液鈉剩余質(zhì)量，裂變產(chǎn)物的釋放影響裂變產(chǎn)物的剩余質(zhì)量和液相中裂變產(chǎn)物的濃度，計(jì)算時(shí)需同時(shí)考慮。兩種作用下裂變產(chǎn)物的計(jì)算步驟如下：

（1）計(jì)算Cs的氣液平衡分配系數(shù)；

（2）計(jì)算鈉的蒸發(fā)量；

（3）計(jì)算液鈉的剩余質(zhì)量；

（4）計(jì)算裂變產(chǎn)物的剩余質(zhì)量；

（5）計(jì)算液相中裂變產(chǎn)物的濃度；

（6）計(jì)算裂變產(chǎn)物的蒸發(fā)量；

（7）計(jì)算裂變產(chǎn)物在鈉蒸發(fā)作用下的釋放量；

（8）計(jì)算裂變產(chǎn)物在鈉燃燒作用下的釋放量。

其中，鈉燃燒過程影響液鈉的剩余質(zhì)量，鈉燃燒作用下裂變產(chǎn)物的釋放影響裂變產(chǎn)物的剩余總質(zhì)量，鈉蒸發(fā)作用下裂變產(chǎn)物的釋放影響液鈉中裂變產(chǎn)物的濃度。以上各種作用相互影響，最終得到兩種作用下裂變產(chǎn)物的釋放量。

3 結(jié)果及分析

3.1 數(shù)值仿真計(jì)算結(jié)果

計(jì)算結(jié)果如圖3所示，鈉蒸發(fā)作用下裂變產(chǎn)物的釋放量約為7.65×10-7kg，鈉燃燒作用下裂變產(chǎn)物的釋放量約為7.39×10-7kg，兩種作用下裂變產(chǎn)物的釋放量約為1.50×10-6kg，具體結(jié)果見表2。

表2 鈉燃燒過程中鈉氣溶膠與裂變產(chǎn)物的釋放計(jì)算結(jié)果Table 2 Calculation results of release of sodium aerosol and fission products during sodium combustion

圖3 裂變產(chǎn)物的釋放Fig.3 Release curves of fission products

鈉燃燒作用下裂變產(chǎn)物的釋放是在鈉氣溶膠產(chǎn)生時(shí)，隨鈉氣溶膠一同釋放，裂變產(chǎn)物的釋放與沉降都與鈉氣溶膠的質(zhì)量成比例。因此，這部分裂變產(chǎn)物的沉降與鈉氣溶膠質(zhì)量分布成正比。

鈉蒸發(fā)作用下與鈉燃燒作用下裂變產(chǎn)物的釋放機(jī)理不同，其沉降規(guī)律也不同。鈉蒸發(fā)作用下釋放的裂變產(chǎn)物一開始會以氣態(tài)存在，在鈉燃燒完成后會與鈉氣溶膠凝聚沉降或凝結(jié)為裂變產(chǎn)物氣溶膠沉降。由于鈉氣溶膠的數(shù)量多、黏附性強(qiáng)，在整個試驗(yàn)過程中都大量存在于氣相空間，這里假設(shè)裂變產(chǎn)物氣溶膠顆粒在隨后的擴(kuò)散過程中全部與鈉氣溶膠顆粒聚合，最終跟隨鈉氣溶膠沉降在容器內(nèi)壁。因?yàn)樵摬糠至炎儺a(chǎn)物是與鈉氣溶膠在擴(kuò)散過程中發(fā)生碰撞合并在一起，所以裂變產(chǎn)物的質(zhì)量與鈉氣溶膠顆粒的表面積成正比關(guān)系。

從圖4中可以看出，不同顆粒密度的計(jì)算結(jié)果中氣溶膠顆粒的運(yùn)動軌跡基本相同，但隨著顆粒密度的增大，含裂變產(chǎn)物的氣溶膠更多地集中在燃燒容器頂部壁面上。這是由于氣溶膠的沉積受重力沉降和周圍氣體氛圍的流場影響，而隨著顆粒密度的提升，氣溶膠顆粒更多地受鈉燃燒作用形成的高溫區(qū)和低溫區(qū)之間的對流而產(chǎn)生的提升力影響，燃燒容器內(nèi)部空氣的擾流對大密度氣溶膠的影響較小，而密度較小的氣溶膠粒子被取樣臺周圍環(huán)繞的空氣繞流帶走。顆粒密度大即所受慣性力的作用更強(qiáng)，當(dāng)多個氣溶膠顆粒碰撞聚合形成更大顆粒后，粒子在重力作用下更容易沉降下來，因此，密度較大的氣溶膠粒子沉降更快，取樣臺上的氣溶膠沉積量更多。

圖4 在不同顆粒密度條件下的氣溶膠顆粒分布圖（3000 s）Fig.4 Distribution map of aerosol particles under different particle densities（3000 s）

3.2 燃燒試驗(yàn)結(jié)果

小規(guī)模鈉燃燒裂變產(chǎn)物釋放機(jī)理模擬試驗(yàn)具體實(shí)施工況及參數(shù)見表3。

表3 試驗(yàn)工況參數(shù)表Table 3 Test condition parameter table

三次試驗(yàn)各取樣點(diǎn)處鈉氣溶膠和CsI的分布情況如圖5所示。其中縱坐標(biāo)表示歸一化含量，橫坐標(biāo)中的1-7分別對應(yīng)取樣點(diǎn)A-1、A-2、A-3、A-4、B、C、D位置處（其中A-1、A-2、A-3、A-4分別表示不同高度處的取樣點(diǎn)，B、C、D與A-4處于同一高度，并沿周向均勻分布）。從實(shí)驗(yàn)結(jié)果中可以看出，同一高度處，氣溶膠分布相對均勻。氣溶膠主要集中在容器底部位置，且兩個分圖的圖題不可相同，如圖5所示。

圖5 在不同取樣位置處的裂變產(chǎn)物含量分布圖Fig.5 Distribution map of fission product content at different sampling locations

表征裂變產(chǎn)物遷移能力的指標(biāo)為滯留因子RF，RF=裂變產(chǎn)物在鈉池中相對濃度/氣相中裂變產(chǎn)物對于氣相中鈉氣溶膠的相對濃度。

本文根據(jù)上述模擬計(jì)算、三次試驗(yàn)結(jié)果分別計(jì)算出碘元素的RF值，并與國外相關(guān)試驗(yàn)結(jié)果［9，10］進(jìn)行對比，結(jié)果見表4。

表4 計(jì)算結(jié)果、試驗(yàn)結(jié)果以及與國外試驗(yàn)結(jié)果對比Table 4 Comparison of calculation results，test results and foreign test results

從上述結(jié)果可以看出，由于試驗(yàn)工況差異、試驗(yàn)重復(fù)難度大、鈉劇烈燃燒導(dǎo)致的隨機(jī)性很強(qiáng)，RF值的波動范圍較大。相比于Cs元素，模擬計(jì)算結(jié)果與三次試驗(yàn)結(jié)果以及國外試驗(yàn)結(jié)果中碘元素RF值在數(shù)量級上相近。

4 結(jié)論

本研究將裂變產(chǎn)物的釋放機(jī)理假設(shè)為鈉蒸發(fā)和鈉燃燒兩種作用，并對兩種作用下裂變產(chǎn)物的釋放特征建立了數(shù)學(xué)模型，并根據(jù)假設(shè)參數(shù)進(jìn)行了模擬計(jì)算，同時(shí)考慮兩種作用下裂變產(chǎn)物釋放之間的相互影響，得到綜合的裂變產(chǎn)物釋放量。根據(jù)鈉氣溶膠遷移計(jì)算結(jié)果，結(jié)合兩種作用下裂變產(chǎn)物的釋放特征，得到裂變產(chǎn)物的分布規(guī)律；根據(jù)相應(yīng)工況下的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，對兩種作用下裂變產(chǎn)物的釋放參數(shù)進(jìn)行了初步研究，得出如下結(jié)論：

（1）設(shè)鈉蒸發(fā)作用下裂變產(chǎn)物的釋放速率為10-6/s，鈉燃燒作用下裂變產(chǎn)物的釋放系數(shù)為0.001，此時(shí)的裂變產(chǎn)物釋放計(jì)算結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果較吻合。

（2）鈉蒸發(fā)作用下釋放的裂變產(chǎn)物沉降的規(guī)律與鈉氣溶膠的顆粒數(shù)量和面積平均直徑有關(guān)，鈉燃燒作用下釋放的裂變產(chǎn)物的沉降規(guī)律與鈉氣溶膠沉降的質(zhì)量分布規(guī)律相同。