融合經(jīng)驗老化模型和機理模型的電動汽車鋰離子電池壽命預測方法研究

梁海強，何洪文，代康偉，龐 博，王 鵬

（1.北京理工大學機械與車輛學院，北京 100081；2.北京新能源汽車股份有限公司，北京 101399；3.北京汽車研究總院有限公司，北京 101399）

前言

新能源汽車在能源安全與環(huán)境保護的雙重壓力下應運而生，特別是純電動汽車，由于其零排放，無污染，高效率，低噪聲等優(yōu)點，目前被認為是未來取代傳統(tǒng)燃油汽車的主力軍［1-2］。而鋰離子動力電池由于其高比能量和低自放電率等優(yōu)越的性能逐漸成為純電動汽車的首選動力能源［3］。

在鋰離子動力電池的使用過程中，除了正常的鋰離子在正負極上的嵌入和脫離過程，往往會出現(xiàn)一些不可恢復的損害，如固體電解質(zhì)界面膜增厚、析鋰、正負極材料損壞等［4-7］，進而造成鋰離子動力電池不同程度的老化［8-9］。鋰離子動力電池老化的直接影響是電池的容量衰減、功率降低［10-11］，甚至是熱失控的風險，直接關(guān)系到電動汽車的續(xù)航、動力性和安全性。因此，為了保證鋰離子動力電池和電動汽車長期安全有效的運行，提高鋰離子動力電池的經(jīng)濟效益，對鋰離子動力電池剩余使用壽命（簡稱RUL）的實時在線估計顯得尤為重要。

目前，鋰離子動力電池老化預測模型主要包括電池機理模型、數(shù)據(jù)驅(qū)動模型和經(jīng)驗老化模型。電池機理模型［12］是對電池內(nèi)部的物質(zhì)傳輸、擴散、電化學反應、熱力學等過程進行模擬，能夠深入了解電池內(nèi)部的微觀反應。在進一步耦合副反應之后，可以實現(xiàn)準確地模擬電池使用過程中的容量衰減過程。但是由于電池內(nèi)部參數(shù)辨識復雜，獲取困難，電池機理模型計算過程復雜，所需計算量極大。而對電池機理模型構(gòu)建過程進行簡化，可以提高計算效率，但是隨著簡化程度的提高，模型的計算精度逐漸降低，因此單一電池機理模型應用價值較低，限制了其工程化應用［13-14］。與電化學模型相比，數(shù)據(jù)驅(qū)動模型無須了解電池內(nèi)部機理，只通過電池對外特性數(shù)據(jù)的研究，獲取電池對外特征與電池健康狀態(tài)或壽命的線性或非線性映射關(guān)系，可以實現(xiàn)電池壽命的準確估計，因此也得到了廣泛的關(guān)注和研究［15-19］，但是數(shù)據(jù)驅(qū)動模型對歷史數(shù)據(jù)的數(shù)據(jù)密度、數(shù)據(jù)質(zhì)量和數(shù)據(jù)量的要求和依賴程度過高，西安交通大學徐俊等［20］利用未標記的充電數(shù)據(jù)，提出了一種基于半監(jiān)督學習的動力電池健康狀態(tài)估計方法，克服了標記數(shù)據(jù)不足的問題，取得良好的效果。經(jīng)驗老化模型是通過對試驗數(shù)據(jù)的統(tǒng)計分析，建立能夠描述輸入和輸出之間變化規(guī)律的數(shù)學模型，所以其模型復雜度和計算效率方面均具有較大優(yōu)勢，具有很高的工程化應用價值，但是對復雜的工況和環(huán)境變化的適應性相對較差［21-23］。

綜上，基于單一模型的電池壽命預測方法都無法令人滿意，因此有必要探索兩種方法的有機融合，提高電池壽命預測的準確度和穩(wěn)定性。王萍等［24］將等效電路模型與數(shù)據(jù)驅(qū)動模型相結(jié)合，實現(xiàn)了對RUL 的準確估計。姜媛媛等［25］提出了一種基于機理-數(shù)據(jù)驅(qū)動融合模型的鋰電池剩余容量預測方法，同樣證明了融合算法具有更好的估計和預測效果。本文中提出一種融合經(jīng)驗老化和機理模型的壽命預測算法，基于經(jīng)驗老化模型對電池的歷史數(shù)據(jù)的挖掘、提煉，實現(xiàn)電池壽命的預測。而電池機理模型用來彌補經(jīng)驗老化模型在復雜的工況和環(huán)境下適應性的問題，提高實際應用中電動汽車復雜的使用工況、駕駛員駕駛習慣的變化等情況下鋰離子動力電池壽命預測精度。

1 鋰離子動力電池老化試驗

1.1 電芯試驗平臺

本文使用的電芯級鋰離子動力電池測試平臺如圖 1 所示，該測試平臺主要包括4 個部分：試驗電芯、上位機、電芯環(huán)境模擬測試艙和充放電設備。試驗電芯采用的是韓國SK 公司NCM811 電芯；上位機主要用于試驗過程的控制和數(shù)據(jù)的記錄存儲；電芯環(huán)境模擬測試艙是用于放儲電芯并模擬試驗過程中電芯所處的環(huán)境溫度。充放電設備是用于實現(xiàn)對目標電芯進行充放電過程。

1.2 電芯及性能參數(shù)

圖1 電芯級鋰離子動力電池測試平臺示意圖

本文采用NCM811 電芯為方形電芯，其長度、寬度和厚度分別是342 mm×102 mm×11.5 mm，該電芯的規(guī)格參數(shù)如表1 所示。本試驗中采用的是該電芯的可用窗口，即2.9-4.12 V 的電壓窗口，溫度范圍為-10-45 ℃。

表1 電芯的規(guī)格參數(shù)

1.3 電池試驗方法

鋰離子動力電池的試驗過程如圖2 所示，主要包括電池喚醒預試驗環(huán)節(jié)、循環(huán)老化試驗環(huán)節(jié)和電池特性試驗環(huán)節(jié)3 大部分，試驗正式開始前需要進行電池喚醒預試驗環(huán)節(jié)，預試驗結(jié)束后進行電池特性試驗，包括容量標定試驗和工況試驗，獲取電池初始狀態(tài)下的特性參數(shù)，特性試驗結(jié)束后，開始電池循環(huán)老化試驗，每100 圈循環(huán)老化試驗結(jié)束后，均須進行一次電池特性試驗，用于獲取不同老化狀態(tài)下的電池特性參數(shù)，這樣一直循環(huán)，直至電池試驗結(jié)束。

圖2 鋰離子動力電池的試驗流程圖

電池循環(huán)老化試驗工況如表2 所示，主要包含不同充電倍率、不同放電倍率下的電芯循環(huán)試驗。

表2 循環(huán)老化試驗具體的工況

電池特性試驗主要是為了獲取不同老化狀態(tài)下電芯的特性參數(shù)。電池特性試驗包括容量標定試驗和工況試驗；容量標定試驗主要是獲得各老化狀態(tài)下的電池可用容量，用于獲取電池容量的衰減趨勢，容量標定試驗需要重復3次，以3次測量的平均值視為被測電池當前狀態(tài)下的可用容量，從而減少測量誤差。工況試驗主要模擬動態(tài)應力測試工況（簡稱DST工況）用于算法調(diào)試。

2 模型搭建

本文提出一種經(jīng)驗老化+機理融合的壽命預測算法。該算法基于離線的鋰離子動力電池試驗數(shù)據(jù)分析，確定鋰離子動力電池老化模式，建立經(jīng)驗老化模型?；跔顟B(tài)估計思想，使用濾波算法根據(jù)鋰離子動力電池歷史的容量數(shù)據(jù)修正經(jīng)驗老化模型參數(shù)，實時更新模型參數(shù)。同時結(jié)合駕駛員行為分析，估計未來鋰離子動力電池使用工況，預測未來容量損失，并修正經(jīng)驗老化模型，最終實現(xiàn)電池壽命的精確預測。

2.1 經(jīng)驗老化模型

本文選取基于卡爾曼的經(jīng)驗老化模型，學習鋰離子動力電池歷史SOH 變化趨勢，獲取鋰離子動力電池SOH 的衰減規(guī)律，進而預測未來的鋰離子動力電池SOH，并基于此實現(xiàn)對鋰離子動力電池剩余壽命的預測。

目前常用的鋰離子動力電池容量衰退經(jīng)驗模型主要包括單指數(shù)模型、雙指數(shù)模型、線性模型以及多項式模型等。

為了獲取合適的鋰離子動力電池容量衰退模型，本文分別用上述經(jīng)驗模型，對該款電芯離線試驗容量數(shù)據(jù)進行擬合，并對比擬合結(jié)果。從圖3 中可以看出，電池容量實際衰退過程是循環(huán)初期容量快速衰減，后面隨著循環(huán)使用，容量衰減速度逐漸變緩；而線性經(jīng)驗模型的擬合結(jié)果很顯然無法擬合出先快后慢的容量衰減規(guī)律，對于多項式經(jīng)驗模型，其在循環(huán)后期擬合的容量衰減速率明顯比實際的要慢；而單指數(shù)經(jīng)驗模型擬合的結(jié)果整體符合電池容量的衰減規(guī)律，但在循環(huán)初期和末端的誤差較大。與之相比，雙指數(shù)經(jīng)驗模型擬合效果要優(yōu)于單指數(shù)模型。因此，本文采用雙指數(shù)模型作為鋰離子動力電池容量衰退經(jīng)驗模型。

圖3 容量衰減經(jīng)驗模型擬合效果對比

在實際應用中發(fā)現(xiàn)，如果直接使用擬合得到的電池容量衰減經(jīng)驗模型預測未來的電池容量衰退軌跡往往會造成預測結(jié)果發(fā)散，與實際衰退軌跡存在明顯的偏差。因此為了進一步提高電池容量衰減經(jīng)驗模型的預測精度和適應性，常常使用濾波算法對電池容量衰減經(jīng)驗模型的參數(shù)進行修正。本文選用自適應擴展卡爾曼濾波算法，并與雙指數(shù)電池容量衰減經(jīng)驗模型相結(jié)合，構(gòu)建基于經(jīng)驗老化模型的電池壽命預測模型。該模型的應用過程如下。

根據(jù)雙指數(shù)模型建立相應的狀態(tài)空間方程，將數(shù)據(jù)擬合轉(zhuǎn)化為狀態(tài)估計問題。雙指數(shù)模型的狀態(tài)方程為

式中：xn為狀態(tài)向量；wb1～wb4表示均值為0 的噪聲；σb1～σb4為參數(shù)噪聲的方差。相對應的觀測方程為

式中：vn代表均值為0 的觀測噪聲；σv為觀測噪聲的方差。

將歷史容量數(shù)據(jù)視為觀測數(shù)據(jù)，通過濾波算法對狀態(tài)向量進行更新校正，獲取壽命經(jīng)驗模型的參數(shù)。然后基于參數(shù)修正后的雙指數(shù)經(jīng)驗模型預測該鋰離子動力電池未來SOH 的變化趨勢。當SOH 達到預測壽命終點時對應的循環(huán)數(shù)或者里程，與預測起點對應的循環(huán)數(shù)或者里程之差即為剩余壽命預測結(jié)果。

2.2 機理建模

本文將模擬電池主反應的電化學模型和模擬電池副反應的鋰離子動力電池容量衰減模型相結(jié)合，構(gòu)建電池機理模型，進而基于該模型實現(xiàn)電池剩余壽命的準確預測。

2.2.1 改進單粒子模型構(gòu)建

為降低模型計算量，提高計算效率，本文對偽二維模型進行簡化，將正極和負極電極分別簡化成一個球形顆粒，同時忽略沿x方向的固相鋰離子濃度和電勢的分布變化，建立改進單粒子模型（圖4）。

圖4 P2D模型示意圖

改進單粒子模型構(gòu)建過程分為 6 個部分，分別為：①基于固相濃度擴散方程求解固體顆粒內(nèi)鋰離子濃度的分布情況；②基于液相濃度擴散方程求解液相鋰離子濃度的分布情況；③液相流量密度求解；④基于液相歐姆定律方程求解液相電勢分布；⑤基于Butler-Volmer 方程獲取固體顆粒表面的過電勢與固體顆粒表面電流密度的關(guān)系；⑥獲取端電壓表達式。具體計算過程［26-28］如下：

（1）基于固相濃度擴散方程求解固體顆粒內(nèi)鋰離子濃度分布

在鋰離子動力電池工作過程中，固體活性顆粒中的鋰離子擴散運動的擴散方程可表示為

式中：cs為固體活性顆粒內(nèi)鋰離子濃度；Ds代表鋰離子固相擴散系數(shù)；r為沿固體活性顆粒徑向與顆粒中心的距離。

為了易于計算，本文只考慮固體顆粒表面的鋰離子濃度和固體內(nèi)的平均鋰離子濃度，同時采用三參數(shù)拋物線近似方程將固體顆粒表面的鋰離子濃度和固體內(nèi)的平均鋰離子濃度計算過程簡化成代數(shù)方程和常微分方程。最終得到固體顆粒表面的鋰離子濃度和固體內(nèi)的平均鋰離子濃度的方程：

式中：cs，surf為固體顆粒表面的鋰離子濃度；qs，i為固體顆粒平均離子濃度流量。

（2）基于液相濃度擴散方程求解液相鋰離子濃度分布

在鋰離子動力電池充放電過程中，液相鋰離子濃度擴散過程的表達式為

式中：εe為隔膜或者正負極電極材料的液相體積分數(shù)為鋰離子液相有效擴散系數(shù)；ce為液相鋰離子濃度；a為正負極固體顆粒的比表面積；t+0為鋰離子液相轉(zhuǎn)移系數(shù)。

為了簡化計算，提高計算效率，采用2 階多項式近似求解方式計算液相中鋰離子濃度分布情況：

（3）液相流量密度求解

本文使用負極區(qū)域鋰離子流量密度的平均值近似表示負極的鋰離子流量密度：

同理，正極的鋰離子流量密度近似為

（4）基于液相歐姆定律方程求解液相電勢分布

鋰離子動力電池內(nèi)液相電勢分布符合液相歐姆定律，包括電流產(chǎn)生的歐姆電勢φe，1和由于鋰離子濃度差引起的液相電勢φe，2兩部分，具體公式如下：

式中：Keff代表液相有效電導率；F為法拉第常數(shù)；R為摩爾氣體常數(shù)；ie為液相電流密度；φe為液相電勢；T為電池溫度。

（5）Butler-Volmer 方程求解

在鋰離子動力電池工作過程中，正負極的固體顆粒表面會發(fā)生電化學反應，該電化學反應可通過Butler-Volmer方程描述，其表達式如下：

式中：jr代表鋰離子流量密度；η為正負極固體顆粒表面的過電勢；αa，αc分別為陽極和陰極傳遞系數(shù)。

交換電流密度i0的計算公式如下：

式中：cs，surf為固、液相交界面處的鋰離子濃度；ks為電化學反應常數(shù)；cs，max為固體顆粒中鋰離子濃度最大值。

將式（10）結(jié)合式（11）、式（7）和式（8）可得出正負極電化學反應產(chǎn)生的過電勢：

（6）端電壓表達式

鋰離子動力電池端電壓可表達為

式中：Eocv為開路電勢；R0為正負極 SEI 膜阻之差。

將式（9）和式（12）代入式（13）可得簡化后的鋰離子動力電池端電壓的表達式：

式中：Eocv，p為正極開路電勢；Eocv，n為負極開路電勢。

2.2.2 鋰離子動力電池容量衰減模型構(gòu)建

在鋰離子動力電池工作過程中，除了正常的鋰離子在正負極上的嵌入和脫離過程，往往伴隨著一些副反應的發(fā)生，如SEI 增厚副反應和析鋰副反應等。這些副反應被認為是導致鋰離子動力電池老化的主要原因。因此構(gòu)建鋰離子動力電池容量衰減模型，獲取鋰離子動力電池工作過程中電池的副反應速率，并基于此計算鋰離子動力電池的容量衰減量，鋰離子動力電池容量衰減模型具體構(gòu)建過程［29］如下。

基于Butler-Volmer 方程，建立電極副反應速率與副反應過電勢關(guān)系。

式中：Jside為鋰離子動力電池的副反應速率；as為鋰離子動力電池的比反應面積；i0，side為交換電流密度；αc為陰極傳遞系數(shù)；nside為參與反應的鋰離子數(shù)；ηside為副反應過電勢。

鋰離子動力電池的容量損失量的計算公式為

式中：δ為電極材料厚度；τ為電化學反應時間；A為電極材料截面積。

2.2.3 模型參數(shù)辨識

電池機理模型的基本參數(shù)如表3 所示，其中有15 個參數(shù)需要進行參數(shù)辨識，本文選用遺傳算法辨識電池機理模型的內(nèi)部參數(shù)。電池機理模型中改進單粒子模型的參數(shù)辨識的優(yōu)化目標為電池機理模型的端電壓計算值與實際電池端電壓測量值的差異最小化。電池機理模型中副反應模型的參數(shù)辨識優(yōu)化目標為電池機理模型的老化循環(huán)容量損失量估計值與容量損失試驗量的差異最小化。此外為獲取穩(wěn)定的辨識結(jié)果，本文采用重復多次辨識方法，即用上一次的辨識結(jié)果作為初始值，重新進行參數(shù)辨識，最終實現(xiàn)對15個待辨識參數(shù)（表4）的辨識。

表3 電池機理模型基本參數(shù)表

表4 待辨識參數(shù)及上下限

不同老化點下的辨識參數(shù)結(jié)果如圖5～圖14所示。

圖5 不同老化點下正極、負極以及隔膜的有限離子電導率分布圖

圖6 不同老化點下電池內(nèi)阻分布圖

圖7 不同老化點下正極和負極電化學反應速率分布圖

圖8 不同老化點下離子表面過電勢分布圖

圖9 不同老化點下液相擴散系數(shù)分布圖

圖10 不同老化點下正極和負極固相擴散系數(shù)分布圖

圖11 不同老化點下正極和負極最大可用鋰離子濃度分布圖

圖12 不同老化點下電池比反應面積分布圖

圖13 不同老化點下參與反應的鋰離子數(shù)分布圖

圖14 不同老化點下?lián)Q電流密度分布圖

2.2.4 基于電池機理模型的SOH預測過程

基于電池機理模型的電池壽命預測過程如圖15 所示，首先基于電芯試驗數(shù)據(jù)對不同老化狀態(tài)下的電池參數(shù)進行辨識，獲取不同老化區(qū)間的電池參數(shù)，本文選用每100 循環(huán)老化間隔進行一次參數(shù)辨識，獲取電池參數(shù)。然后確認預測的SOH 所在的老化區(qū)間范圍，進而獲取對應的電池參數(shù)。然后以預測起點前10 循環(huán)的工況數(shù)據(jù)，預測鋰離子動力電池的容量衰減量，從而實現(xiàn)對未來鋰離子動力電池的容量衰退軌跡和剩余使用壽命進行預測。

圖15 基于電池機理模型的壽命預測過程

2.3 經(jīng)驗老化與機理的融合模型

基于經(jīng)驗老化模型，學習歷史容量數(shù)據(jù)，獲取容量衰退軌跡，并基于此預測未來鋰離子動力電池的SOH，并以此作為卡爾曼算法的先驗估計?；跈C理模型，結(jié)合當前的工況特性以及未來的電池老化特性，估計電池未來容量衰減量，從而預測未來的SOH，并以此作為卡爾曼算法的后驗修正。使用兩個SOH 估計結(jié)果的誤差計算濾波器增益，并修正狀態(tài)變量。并以參數(shù)修正后的模型預測鋰離子動力電池未來的SOH，然后根據(jù)電池的壽命終止條件實現(xiàn)電池剩余壽命的預測。具體預測過程如圖16所示。

圖16 基于經(jīng)驗老化與機理的融合模型的電池剩余壽命預測過程

3 結(jié)果分析

3.1 電芯試驗結(jié)果分析

本文基于1 號和2 號電芯試驗數(shù)據(jù)開展電池壽命預測算法精度驗證。如圖17 所示，以1 號電芯1-480次循環(huán)的SOH數(shù)據(jù)作為訓練集，以第600次循環(huán)時的SOH 作為壽命預測終點，對該電池剩余使用壽命和481-600次循環(huán)的SOH 值進行預測。由預測結(jié)果可以看出，1號電芯的實際剩余使用壽命為120循環(huán)，融合模型預測剩余使用壽命為113 循環(huán)，絕對誤差為7循環(huán)，相對誤差為5.83%，單一經(jīng)驗老化模型預測剩余使用壽命為133循環(huán)，絕對誤差為13循環(huán)，相對誤差為10.83%，相比于單一經(jīng)驗老化模型，融合模型可以減小5%的預測誤差。1-600 次循環(huán)融合模型的SOH 預測誤差如圖18所示，最大預測誤差為0.928%，平均預測誤差為0.244%。

圖17 1號電芯1-480次循環(huán)作為訓練集的SOH預測

圖18 1號電芯1-480次循環(huán)作為訓練集的SOH預測誤差

如圖19 所示，2 號電芯實際剩余壽命120 循環(huán)，融合模型預測剩余使用壽命為125 循環(huán)，絕對誤差為5 循環(huán)，相對誤差為4.17%，單一經(jīng)驗老化模型預測剩余使用壽命為105循環(huán)，絕對誤差為15循環(huán)，相對誤差為12.5%，相比于單一經(jīng)驗老化模型，融合模型可以減小8.33%的預測誤差。1～600 循環(huán)的SOH預測誤差如圖20 所示，最大預測誤差為0.956%，平均預測誤差為0.224%。

圖19 2號電芯1-480次循環(huán)作為訓練集的SOH預測

圖20 2號電芯1-480次循環(huán)作為訓練集的SOH預測誤差

3.2 實車結(jié)果分析

本文選取2 臺里程在10 萬 km 左右的電動汽車（1 號車和2 號車）開展鋰離子動力電池壽命預測算法驗證。首先基于云端BMS 應用平臺提取2臺汽車0-10 萬 km 所有充電數(shù)據(jù)，對2 臺電動充電過程的SOH 進行估計，并以此作為鋰離子動力電池壽命預測的實際值。進行電動汽車鋰離子動力電池壽命預測時，以1 號車和2 號車0-8 萬 km 的實際SOH 作為訓練集，以1 號車和2 號車10 萬 km 下對應的實際SOH 作為電池壽命預測的終點，基于經(jīng)驗老化與機理融合的鋰離子動力電池壽命預測模型開展2 臺電池汽車剩余壽命預測，預測結(jié)果如圖21～圖24所示。

圖21 1號車鋰離子動力電池壽命預測效果驗證

圖22 1號車SOH預測誤差

圖23 2號車鋰離子動力電池壽命預測效果驗證

圖24 2號車SOH預測誤差

1號車電池的實際剩余使用壽命為20 153.8 km，基于融合模型得到的預測壽命為18 517.3 km，鋰離子動力電池壽命預測算法預測的絕對誤差為1 636.5 km，預測的相對誤差為8.12%，單一經(jīng)驗老化模型預測剩余使用壽命為23 756.6 km，絕對誤差為3 602.8 km，相對誤差為17.9%，相比于單一經(jīng)驗老化模型，融合模型可以減小9.78%的預測誤差。1 號車不同里程下融合模型SOH 的預測誤差如圖22 所示，最大誤差為1.88%，平均預測誤差為0.57%。

圖23 為2 號車不同里程下SOH 預測和剩余壽命預測結(jié)果，2 號車電池的實際剩余使用壽命為19 522.4 km，基于融合模型得到的預測壽命為18 298.4 km，絕對誤差為1 224 km，相對誤差為6.27%，單一經(jīng)驗老化模型預測剩余使用壽命為23 112.5 km，絕對誤差為3 590 km，相對誤差為18.4%，相比于單一經(jīng)驗老化模型，融合模型可以減小12.13%的預測誤差。2 號車不同里程下融合模型SOH 的預測誤差如圖24 所示，最大誤差為2.79%，平均預測誤差為0.94%。

4 結(jié)論

（1）以基于經(jīng)驗老化預測模型的SOH 預測值作為卡爾曼算法的先驗估計，以基于機理模型估計電池未來容量衰減量，從而預測得到的SOH 作為卡爾曼算法的后驗修正，實現(xiàn)了對鋰離子動力電池剩余壽命的準確預測。

（2）基于電芯試驗數(shù)據(jù)開展電池壽命預測算法精度進行驗證，驗證結(jié)果表明電池壽命預測算法對電池剩余壽命預測的最大誤差為5.83%。

（3）基于云端BMS 應用平臺，實現(xiàn)電池壽命預測算法的工程化應用，并開展了實車驗證，驗證結(jié)果表明基于云端BMS 應用平臺電池壽命預測算法對實車電池的剩余壽命預測的最大誤差為8.12%。