高燃耗M5鋯合金燃料棒輻照后氧化膜厚度測(cè)量技術(shù)研究

劉歆粵 錢(qián)進(jìn) 王鑫 王星雨

摘??要：燃料棒包殼管在堆內(nèi)高溫、高輻照環(huán)境中會(huì)發(fā)生氧化，在表面形成氧化膜。氧化膜會(huì)降低燃料組件的熱交換能力，加快燃料棒腐蝕速度，使燃料性能惡化，是影響反應(yīng)堆安全運(yùn)行的重要因素。針對(duì)高燃耗M5鋯合金燃料棒輻照后檢驗(yàn)在國(guó)內(nèi)罕見(jiàn)相關(guān)報(bào)道，所以開(kāi)展國(guó)產(chǎn)商用壓水堆燃料棒輻照性能研究，對(duì)改善和提高國(guó)產(chǎn)燃料元件的自主化水平具有重要意義。該文用渦流檢測(cè)和金相檢查兩種方法對(duì)M5鋯合金包殼的燃料棒進(jìn)行了氧化膜厚度測(cè)量，并對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行比較，渦流檢測(cè)方法結(jié)果準(zhǔn)確。利用渦流的方法測(cè)量氧化膜能方便、準(zhǔn)確地獲取燃料棒全長(zhǎng)范圍的氧化膜厚度分布情況，該方法操作簡(jiǎn)單，測(cè)量效率高，為金相檢查氧化膜的測(cè)量提供依據(jù)。適于燃料棒氧化膜軸向厚度分布的測(cè)量。

關(guān)鍵詞：氧化膜測(cè)厚????渦流技術(shù)???金相分析???熱室????輻照后檢驗(yàn)????高燃耗

中圖分類(lèi)號(hào)：TL352;TL421.1??????????????文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：?A

Research?on??Measuring?Technology?of?Oxide?Film?Thickness?of?the?High?Burn-up?M5?Zirconium?Alloy?Fuel?Rod?after?Irradiation

LIU?Xinyue???QIAN?Jin???WANG?Xin???WANG?Xingyu

（China?Institute?of?Atomic?Energy，?Beijing，?102413?China）

Abstract：?The?fuel?rod?cladding?tube?will?oxidize?in?the?high-temperature?and?high-radiation?environment?in?the?reactor?and?form?an?oxide?film?on?the?surface.?The?oxide?film?will?reduce?the?heat?exchange?capacity?of?the?fuel?assembly，?accelerate?the?corrosion?rate?of?fuel?rods，?and?worsen?the?fuel?performance，?which??is?an?important?factor?affecting?the?safe?operation?of?the?reactor.?In?view?of?the?rare?reports?of?post-irradiation?examination?of?the?high?burn-up?M5?zirconium?alloy?fuel?rod?in?China，?the?research?on?the?irradiation?performance?of?the?domestic?commercial?pressurized?water?reactor?fuel?rod?is?carried?out，?which?is?of?great?significance?to?improve?and?enhance?the?autonomy?level?of?domestic?fuel?elements.?This?paper?uses?the?two?methods?of?the?eddy-current?testing?and?the?metallographic?examination?to?measure?the?oxide?film?thickness?of?the?M5?zirconium?alloy?fuel?rod，?compares?the?measurement?results，?and??the?result?of?the?eddy-current?testing?is?accurate.??The?eddy-current?method?is?used?to?measure?the?oxide?film，?which?can?conveniently?and?accurately?to?obtain?the?thickness?distribution?of?the?oxide?film?in?the?full?length?range?of?the?fuel?rod.??This?method?is?simple?to?operate?and?has?high?measurement?efficiency，?and?provides?a?basis?for?the?measurement?of?the?oxide?film?in?metallographic?examination，?which?is?suitable?for?measuring?the?axial?thickness?distribution?of?the?oxide?film?of?the??fuel?rod.

Key?Words：?Oxide?film?thickness;?Eddy-current?technique;?Metallographic?analysis;?Hot?cell;?Post-irradiation?examination;?High?burn-up

目前我國(guó)在運(yùn)的核電站中除秦山一期核電站之外，其余商用核電站尚無(wú)自主的燃料組件技術(shù)。其余燃料組件所用技術(shù)均轉(zhuǎn)讓自相關(guān)核反應(yīng)堆技術(shù)出口國(guó)，可供國(guó)內(nèi)核電站使用，但是無(wú)法出口。燃料棒包殼管在堆內(nèi)高溫、輻照環(huán)境中會(huì)發(fā)生氧化，在外表面形成氧化膜，增大包殼表面與冷卻劑之間的熱阻，降低燃料組件的熱交換能力，加快燃料棒腐蝕速度，使反應(yīng)堆存在潛在安全風(fēng)險(xiǎn)。因此無(wú)論從打破我國(guó)核燃料技術(shù)出口限制還是從提高燃料組件經(jīng)濟(jì)性、降低核電站運(yùn)行風(fēng)險(xiǎn)的角度講，都需要對(duì)燃料棒氧化膜進(jìn)行科學(xué)研究[1-2]。這是由于燃料棒包殼管在堆內(nèi)高溫、輻照環(huán)境中會(huì)發(fā)生腐蝕，在其外表面形成氧化膜。由于氧化膜的存在包殼表面與冷卻劑之間的熱阻會(huì)增大，燃料組件的熱交換能力會(huì)降低，是反應(yīng)堆存在潛在的安全風(fēng)險(xiǎn)。

1???測(cè)量背景

針對(duì)高燃耗M5鋯合金燃料棒輻照后檢驗(yàn)在國(guó)內(nèi)罕見(jiàn)相關(guān)報(bào)道，所以開(kāi)展國(guó)產(chǎn)商用壓水堆燃料棒輻照性能研究，對(duì)改善和提高國(guó)產(chǎn)燃料元件的自主化水平具有重要意義。該工作在中國(guó)原子能科學(xué)研究院CARR熱室及303熱室對(duì)一根國(guó)產(chǎn)高燃耗M5鋯合金燃料棒進(jìn)行輻照后檢驗(yàn)。通過(guò)渦流檢測(cè)[3]和金相檢驗(yàn)兩種方法分別測(cè)量高燃耗下M5燃料棒輻照后氧化膜厚度情況，并進(jìn)行比較。包殼厚度0.57?mm，燃料棒外徑Φ9.5?mm?，燃料棒總長(zhǎng)為3?867.1?mm，燃耗參數(shù)見(jiàn)表1。

2?實(shí)驗(yàn)

2.1?氧化膜渦流測(cè)厚

渦流測(cè)厚技術(shù)[4-8]是利用渦流檢測(cè)中的提離效應(yīng)，當(dāng)探頭線圈距被測(cè)導(dǎo)體之間的距離發(fā)生變化時(shí)，探頭線圈阻抗將發(fā)生變化，根據(jù)線圈信號(hào)的變化，測(cè)出氧化膜厚度，同時(shí)通過(guò)線圈沿軸向移動(dòng)的距離確定氧化膜厚度分布情況。渦流檢驗(yàn)的示意圖如圖1所示。

利用渦流探頭的提離效應(yīng)，可以方便快捷地獲得導(dǎo)電的燃料棒包殼基體表面與渦流探頭之間的非導(dǎo)電層（即氧化膜）的厚度。為提高渦流測(cè)厚的靈敏度和準(zhǔn)確度，采用筆式渦流探頭，頻率選擇1?MHz。較高的檢測(cè)頻率可以增大檢測(cè)線圈在被測(cè)量覆蓋層下面導(dǎo)電機(jī)體中所激勵(lì)產(chǎn)生渦流的密度，進(jìn)而增強(qiáng)渦流的提離效應(yīng)，達(dá)到提高測(cè)量靈敏度和準(zhǔn)確度的目的。在熱室多功能臺(tái)架上對(duì)燃料棒測(cè)量氧化膜厚度，取樣間隔為1?mm。

檢測(cè)前先采用厚度為5.7μm、11μm、22μm、34.5μm、47.2μm、73.2μm、97.5μm、123μm為標(biāo)準(zhǔn)，利用渦流儀對(duì)其相應(yīng)幅值進(jìn)行測(cè)量，獲得幅值與膜厚之間的關(guān)系曲線[9-13]。再利用5.7μm、11μm、22μm、34.5μm、47.2μm、73.2μm、97.5μm、123μm膜對(duì)標(biāo)準(zhǔn)曲線進(jìn)行驗(yàn)證。

為提高測(cè)量的精確度，對(duì)傳統(tǒng)的測(cè)量方法進(jìn)行了兩方面的改進(jìn)：第一，把渦流儀放在熱室內(nèi)，縮短渦流儀傳輸測(cè)量距離使信號(hào)傳輸更精確。第二，根據(jù)以往的經(jīng)驗(yàn)標(biāo)定所用的聚酯膜在擠壓后容易產(chǎn)生變形，該次實(shí)驗(yàn)改為鋼化膜，減少測(cè)量誤差。

2.2??渦流測(cè)厚檢測(cè)結(jié)果

在熱室多功能臺(tái)架上利用渦流儀所制作的標(biāo)準(zhǔn)曲線對(duì)燃料棒從距離底端38?mm，取樣間隔為1?mm，進(jìn)行45°、135°、225°、315°，4個(gè)方向?qū)筛剂习舴謩e進(jìn)行氧化膜厚度測(cè)量，并根據(jù)測(cè)量結(jié)果繪制全尺寸氧化膜厚度曲線，如圖2所示，通過(guò)外觀檢驗(yàn)可以看出此M5燃料棒外表面不平整，故渦流檢測(cè)所測(cè)出的氧化膜厚度數(shù)值發(fā)散。

2.3氧化膜金相檢測(cè)

雖然通過(guò)無(wú)損的渦流檢測(cè)方法已經(jīng)測(cè)得燃料棒軸向方向上表面氧化膜厚度的分布情況，但氧化膜的絕對(duì)厚度必須通過(guò)破壞性檢查來(lái)確定。在金相顯微鏡上進(jìn)行觀察[14]，通過(guò)分析得到包殼氧化膜平均厚度，對(duì)前期無(wú)損檢查——渦流測(cè)厚實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)得到的沿燃料棒軸向方向上氧化膜的變化趨勢(shì)進(jìn)行校準(zhǔn)，便可以得到氧化膜的絕對(duì)厚度。

樣品拋光后，未蝕刻直接觀察樣品包殼外表面的水側(cè)腐蝕情況，并利用圖像分析軟件測(cè)量氧化膜厚度。測(cè)量方法為從每個(gè)樣品圓周方向，每間隔45°選取一個(gè)視場(chǎng)，共8個(gè)視場(chǎng)，取所有視場(chǎng)氧化膜厚度的平均值作為該樣品的氧化膜測(cè)量結(jié)果。

2.4金相觀察檢測(cè)結(jié)果

M5燃料棒金相檢查樣品及具體位置見(jiàn)圖3和表2所示。燃料棒總長(zhǎng)3867.1?mm，直徑9.5?mm，從下端至上端，共計(jì)8個(gè)格架（位置標(biāo)號(hào)：G1～G8），格架之間共計(jì)7個(gè)跨度段（位置標(biāo)號(hào)：S1～S7）。

圖4為M5燃料棒不同位置處金相檢查的氧化膜局部形貌，其中：（a）?S3位置；（b）?S4位置；（c）?S6位置以及（d）?S7位置。從圖4中可看出，M5包殼材料達(dá)54?441?Mwd/tU燃耗后氧化膜依舊致密完整，部分開(kāi)裂可能由于制樣過(guò)程中產(chǎn)生。對(duì)M5燃料棒氧化膜厚度測(cè)量結(jié)果見(jiàn)表3，氧化膜厚度測(cè)量周向8個(gè)位置，每個(gè)位置間隔45°。從表3中結(jié)果可知，從第一層格架開(kāi)始氧化膜厚度逐漸增大，在第五層格架與第七層格架之間氧化膜厚度達(dá)到最大，其分布與渦流檢測(cè)所得氧化膜厚度一致。

2.5??測(cè)量比較

對(duì)照金相檢測(cè)的取樣位置，取相同位置的渦流檢測(cè)的數(shù)值進(jìn)行比較，如表4所示，可以看出，通過(guò)渦流和金相兩種方法分別測(cè)量在高燃耗下M5鋯合金包殼材料的氧化膜厚度情況，兩種測(cè)量的結(jié)果具有較高的擬合度，均在測(cè)量誤差范圍內(nèi)（≤5μm）。

3???結(jié)語(yǔ)

該文用渦流檢測(cè)和金相檢查兩種方法對(duì)M5鋯合金包殼的燃料棒進(jìn)行了氧化膜厚度測(cè)量，并對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行比較，渦流檢測(cè)方法結(jié)果準(zhǔn)確。利用渦流的方法測(cè)量氧化膜能方便、準(zhǔn)確地獲取燃料棒全長(zhǎng)范圍的氧化膜厚度分布情況，該方法操作簡(jiǎn)單，測(cè)量效率高，為金相檢查氧化膜的測(cè)量提供依據(jù)，適于燃料棒氧化膜軸向厚度分布的測(cè)量。

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