青藏高原東緣城市綠地表層土壤汞污染現(xiàn)狀及風(fēng)險(xiǎn)評估

熊敏　桑語　黃相欽　羅怡　周昭敏

摘 要：為了解青藏高原東緣城市綠地表層土壤的汞污染水平及其潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，在四川和云南不同海拔的8個(gè)城市使用五點(diǎn)采樣法采集土壤樣品并測定其總汞含量。分別采用地累積指數(shù)、單因子指數(shù)、潛在生態(tài)危害指數(shù)等方法對土壤汞的污染程度、潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評估，并使用健康風(fēng)險(xiǎn)模型進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算和評價(jià)。結(jié)果表明：各城市土壤汞濃度的幾何平均數(shù)為：平武縣（0.113 mg·kg-1）＞九寨溝縣（0.101 mg·kg-1）＞康定市（0.090 mg·kg-1）＞玉龍縣（0.073 mg·kg-1）＞永仁縣（0.052 mg·kg-1）＞綏江縣（0.050 mg·kg-1）＞甘孜縣（0.042 mg·kg-1）＞元謀縣（0.029 mg·kg-1）；所有土壤樣本沒有受到污染或污染程度較低；潛在風(fēng)險(xiǎn)以輕微和中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級為主，占比分別為53.1%和31.3%；8個(gè)城市的土壤汞的總非致癌危險(xiǎn)指數(shù)均低于1，說明對人體均不存在非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

關(guān)鍵詞：青藏高原東緣；城市綠地；汞污染；風(fēng)險(xiǎn)評估

中圖分類號：X53 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A文章編號：1673-5072（2023）04-0333-09

汞（Hg）及其化合物是嚴(yán)重的環(huán)境污染物，廣泛分布在大氣、土壤以及河流水域中。城市地區(qū)汞的來源主要是化石燃燒、礦業(yè)開采和工業(yè)排放等［1-3］。汞污染由于其對環(huán)境和公共衛(wèi)生的潛在危害而引起國際廣泛關(guān)注［4］。我國是汞儲(chǔ)備大國，也是土壤汞污染最為嚴(yán)重的國家之一。近幾年我國人為汞排量每年達(dá)到600 t左右，且在全球排放中的比重持續(xù)增大［5］。

了解城市綠地中汞的富集情況，并開展污染風(fēng)險(xiǎn)評估和健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)，對城市可持續(xù)發(fā)展和公眾健康具有重要意義。土壤是經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展的基礎(chǔ)，與環(huán)境安全以及人民群眾身體健康息息相關(guān)，保護(hù)好土壤環(huán)境是推進(jìn)生態(tài)文明建設(shè)和維護(hù)國家生態(tài)安全的重要內(nèi)容［6］。土壤既是汞的源也是汞的匯，是地球化學(xué)循環(huán)的重要儲(chǔ)存庫。目前國內(nèi)外大批學(xué)者已經(jīng)對城市土壤中的汞分布進(jìn)行了研究［7-8］，并且發(fā)現(xiàn)植被類型［9］、海拔［10］、土地利用類型［11］、降雨量［12］等因素都會(huì)不同程度影響城市土壤中汞的積累。Liu等［10］對青藏高原謝爾蓋拉山兩坡采集的苔蘚、針葉樹和表層土壤的總汞濃度和同位素組成進(jìn)行了分析，發(fā)現(xiàn)東坡和西坡樣品中總汞含量（除東坡苔蘚外）均與海拔高度呈正相關(guān)。Richardson和Moore［11］以美國的3個(gè)城市為研究區(qū)域，通過對比城市和非城市的土壤汞含量差異，發(fā)現(xiàn)土壤中汞含量隨著土地利用類型的增加而增加，與具體的利用類型相關(guān)性不高。Chen等［13］以珠江三角洲作為研究區(qū)域，發(fā)現(xiàn)城市不同的土地利用類型中，公園綠地的汞含量最高，其次是居住區(qū)，工業(yè)區(qū)，菜地，谷物地和林地。土壤積累的汞可通過飲食攝入和皮膚接觸進(jìn)入人體，并對人體健康造成不良的影響［14］。

青藏高原平均海拔4 000 m，作為“第三極”和“世界脊梁”，地理位置獨(dú)特。除了工業(yè)區(qū)分布、距離交通主干道距離等主要影響因素之外［15-16］，土壤汞含量還可能受高原降雨的影響。受來自太平洋和印度洋的季風(fēng)影響，青藏高原的東南部降雨充沛，這增加了濕沉降過程，從而影響土壤中汞的含量［17］。邵俊娟［18］以苔蘚和松蘿作為指示植物，發(fā)現(xiàn)總汞和甲基汞的濃度隨采樣點(diǎn)海拔升高而增高，這表明青藏高原對汞具有冷凝效應(yīng)?，F(xiàn)有研究表明，相比于其他重金屬，青藏高原土壤中的汞表現(xiàn)出較強(qiáng)的聚集效應(yīng)，雖然總體上土壤汞含量低于中國其他地區(qū)，但隨著自然資源的開發(fā)利用和旅游業(yè)的持續(xù)發(fā)展，該地區(qū)土壤生態(tài)系統(tǒng)受到了一定程度的汞污染［19］。

本研究選擇城市綠地表層土壤作為研究對象，以青藏高原東緣不同海拔的8個(gè)城市作為研究區(qū)域，系統(tǒng)分析土壤汞的污染特征和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，并開展人體健康風(fēng)險(xiǎn)評估，以期為城市土壤汞的污染防治、生態(tài)環(huán)境保護(hù)和居民健康生活提供科學(xué)依據(jù)。國標(biāo)GB36600—2018［20］中對綠地土壤中汞含量有明確的標(biāo)準(zhǔn)篩選值和管制值，本研究可進(jìn)一步為地方標(biāo)準(zhǔn)的制定提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

選擇青藏高原東緣地區(qū)8個(gè)城市（甘孜縣、康定市、九寨溝縣、平武縣、玉龍縣、永仁縣、元謀縣、綏江縣）的縣級政府所在地開展土壤樣品的采集（圖1）。各城市間垂直海拔差異2 865 m，南北跨度為44～870 km，因此各地區(qū)受青藏高原的高原氣候和西南季風(fēng)氣候的影響程度不同。位于四川的4個(gè)城市（甘孜縣、康定市、九寨溝縣、平武縣）中，甘孜由于海拔較高表現(xiàn)為高山寒溫帶氣候，冬長夏短，其余3個(gè)城市主要表現(xiàn)為溫帶季風(fēng)氣候，日照充足，降水集中，干雨季分明［21］；位于云南的4個(gè)城市（玉龍縣、永仁縣、元謀縣、綏江縣）主要表現(xiàn)為亞熱帶高原季風(fēng)氣候，干濕季節(jié)分明、夏季氣溫偏低、春秋季長、氣溫日較差大、干季日照較多［22］。土壤類型相對單一，均以砂質(zhì)壤土和壤質(zhì)砂土為主。

1.2 樣品采集與測試

1.2.1 樣品采集

參照國家標(biāo)準(zhǔn)HJ/T166—2004［23］，在每個(gè)城市選取8個(gè)相距1.8 km以上的綠地，各設(shè)置1個(gè)40 m×40 m的樣方，采用五點(diǎn)取樣法進(jìn)行表層土壤取樣。為了避免相互污染，不同樣方之間鋤頭需采用超純水清洗并用80%的酒精消毒。將同一樣方采集的5個(gè)樣點(diǎn)的土壤放在同一塑封袋中混合均勻。8個(gè)城市共采集64個(gè)樣品。

1.2.2 樣品檢測方法

將各樣方土壤樣品分別混合均勻后干燥過孔徑為0.125 mm的標(biāo)準(zhǔn)檢驗(yàn)篩。對同一樣品取3份進(jìn)行微波消解，消解步驟參照HJ832—2017［24］。消解完成后，將提取液收集于50 mL容量瓶中。用少量超純水清洗聚四氟乙烯消解罐的蓋子內(nèi)壁和罐體內(nèi)壁和殘?jiān)辽?次，洗液一并收集于容量瓶中，用超純水定容后，靜置1 h。使用直徑13 mm、孔徑0.45 μm過濾器進(jìn)行過濾，濾液收集到10 mL的離心管中，使用原子熒光光度計(jì)（吉天AFS-921，北京）檢測汞濃度［24］。此儀器的檢出限為0.003 μg·L-1，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為2.58%。

1.2.3 質(zhì)量控制

所有試劑均為優(yōu)級純（GR），器具都使用超純水沖洗3次，在恒溫箱中烘干。聚四氟乙烯消解罐消解完一批樣品之后使用50％HNO3浸泡一晝夜，不加土壤樣品的條件下空白消解1次，以避免樣品消解時(shí)的交叉污染。為了分析的準(zhǔn)確性，土壤樣品消解過程中每8個(gè)樣品設(shè)置2個(gè)土壤標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)以及2個(gè)空白樣品［25］，保證加標(biāo)回收率控制在80%～120%。對總汞進(jìn)行分析時(shí)，重復(fù)測定3次。重復(fù)測定值的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差小于5%，且標(biāo)準(zhǔn)曲線相關(guān)系數(shù)大于0.999，數(shù)據(jù)才可接受。

1.3 評價(jià)方法

選用單因子指數(shù)（Pi）［26］、地累積指數(shù)（Igeo）［27］以及潛在生態(tài)危害指數(shù)（Er）［28］評價(jià)城市綠地表層土壤中的汞污染水平和風(fēng)險(xiǎn)。使用健康風(fēng)險(xiǎn)模型［29］對城市土壤中的汞進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評估。

1.3.1 單因子指數(shù)

單因子指數(shù)法［26］是以土壤元素背景值為標(biāo)準(zhǔn)來評價(jià)重金屬元素的累積污染程度，是其他環(huán)境質(zhì)量指數(shù)、環(huán)境質(zhì)量分級和綜合評價(jià)的基礎(chǔ)。本研究中評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)為土壤環(huán)境質(zhì)量（GB36600—2018）［20］I類標(biāo)準(zhǔn)中土壤汞的風(fēng)險(xiǎn)篩選值（8 mg·kg-1）。土壤的單因子指數(shù)分級標(biāo)準(zhǔn)見表1。

1.3.3 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評估

潛在生態(tài)危害指數(shù)法不但將重金屬的含量考慮在內(nèi)，還將重金屬的生態(tài)效應(yīng)、環(huán)境效應(yīng)和毒理學(xué)效應(yīng)聯(lián)系起來，是目前生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)使用較廣泛的方法。潛在生態(tài)危害指數(shù)計(jì)算公式為［28］：Er=Tr×Cf，Cf=CnCr，其中Er是Hg的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)因子，Tr是Hg的毒性反應(yīng)因子，汞的毒性系數(shù)為40，Cn是土壤汞測量值，Cr是土壤汞的背景值。汞的潛在生態(tài)危害指數(shù)和污染程度的關(guān)系見表1。

1.3.4 健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

土壤汞的健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)采用美國環(huán)保署人體暴露風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方法。土壤汞對人造成危害的途徑包括經(jīng)口攝入、呼吸吸入以及皮膚接觸3種方式。通過如下公式分別計(jì)算經(jīng)口攝入、呼吸吸入以及皮膚接觸的平均日常暴露劑量［29］：

式中：ADDing是經(jīng)口攝入的日常劑量（mg·kg-1·d-1），ADDinh是呼吸吸入的日常劑量（mg·kg-1·d-1），ADDderm是呼吸皮膚接觸的日常劑量（mg·kg-1·d-1）。重金屬在不同暴露途徑下的參考劑量（RFD）參考建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)評估技術(shù)導(dǎo)則（HJ 25.3—2019）［32］，經(jīng)口攝入和呼吸吸入為3×10-4mg·kg-1·d-1，皮膚接觸為2.1×10-5 mg·kg-1·d-1。HQ是非致癌風(fēng)險(xiǎn)的危害商數(shù)。HI是總非致癌危險(xiǎn)指數(shù)［33］，若HI≤1，代表沒有非致癌影響風(fēng)險(xiǎn)；若HI＞1，代表有非致癌影響風(fēng)險(xiǎn)，其可能性隨著HI值的增加而增加。各參數(shù)的含義見表2［34-38］。

1.4 數(shù)據(jù)處理

使用SPSS 19.0對數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，采用描述性統(tǒng)計(jì)和正態(tài)性檢驗(yàn)評估土壤汞的分布特性。為了反映汞在土壤中的均勻性和變異程度，分析8個(gè)城市的土壤汞濃度的變異系數(shù)。

2 結(jié) 果

青藏高原東緣城市綠地表層土壤中Hg濃度從0.022 mg·kg-1到0.400 mg·kg-1不等，偏度為2.144，呈現(xiàn)出強(qiáng)烈的正偏態(tài)分布（圖2），即部分土壤樣品的汞含量存在較高的特異質(zhì)。因此本文使用幾何平均數(shù)描述各城市的土壤汞含量（表3）：青藏高原東緣城市綠地表層土壤的汞濃度幾何平均數(shù)依次為：平武縣（0.113 mg·kg-1）＞九寨溝縣（0.101 mg·kg-1）＞康定市（0.090 mg·kg-1）＞玉龍縣（0.073 mg·kg-1）＞永仁縣（0.052 mg·kg-1）＞綏江縣（0.050 mg·kg-1）＞甘孜縣（0.042 mg·kg-1）＞元謀縣（0.029 mg·kg-1）。參照四川和云南的土壤汞背景值，64個(gè)樣方總超標(biāo)率為48.4%。其中，超標(biāo)率最高的是玉龍縣（87.5%），最低的是元謀縣（12.5%）。除了甘孜縣，康定市、九寨溝縣和平武縣的土壤汞濃度均高于四川土壤汞背景值（0.061 mg·kg-1）。除了玉龍縣，永仁縣、綏江縣、元謀縣的土壤汞濃度均低云南土壤汞背景值。64個(gè)樣方平均變異程度為88.5%，僅玉龍縣的土壤汞濃度變異系數(shù)顯示為中度變異（16%～35%），其余所有城市均表現(xiàn)為高度變異（＞35%）。

單因子指數(shù)分析顯示：所有64個(gè)樣品未受到汞污染（Pi≤1）。地累積指數(shù)表明（表4）：無污染樣品占比為75.0%，輕污染占14.0%，中度污染占11.0%；其中，甘孜縣和元謀縣的所有樣品均為無污染。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評估表明（表4），輕微和中度生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)土壤樣品的占比分別為53.0%和31.0%；較高生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和強(qiáng)烈生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)樣品分別僅占11.0%和5.0%。

健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)結(jié)果表明（表5）：對成人和兒童而言，三種不同暴露途徑的日常劑量均為經(jīng)口攝入＞皮膚接觸＞呼吸吸入，其中，平均暴露劑量最大的是平武縣、最小的是元謀縣。如表6所示：在不同暴露途徑下，兒童的總非致癌風(fēng)險(xiǎn)高于成人；研究區(qū)域土壤汞的總非致癌風(fēng)險(xiǎn)為：平武縣＞九寨溝縣＞康定市＞玉龍縣＞永仁縣＞綏江縣＞甘孜縣＞元謀縣；對成人和兒童的總非致癌危險(xiǎn)指數(shù)和非致癌風(fēng)險(xiǎn)的危害商數(shù)都遠(yuǎn)小于1。

3 討 論

青藏高原由于其獨(dú)特的地理位置成為重要的生態(tài)安全屏障，其生態(tài)系統(tǒng)本就十分敏感和脆弱，結(jié)構(gòu)和功能單一，自我修復(fù)能力和抗干擾能力極低，一旦出現(xiàn)人為或自然的破壞，就會(huì)造成不可逆轉(zhuǎn)的破壞性后果。本研究結(jié)果表明，青藏高原東緣城市綠地表層土壤汞污染程度普遍較輕，潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)處于中低水平，不存在廣泛的非致癌風(fēng)險(xiǎn)。

與其他城市的自然生境相比，青藏高原東緣城市綠地表層土壤的汞富集具有一定特殊性。一方面，與國內(nèi)外其他較發(fā)達(dá)城市相比，本研究區(qū)域的城市綠地表層土壤汞濃度處于較低水平。與國外相比（圖3），本研究區(qū)域所有城市土壤汞濃度的幾何平均數(shù)均低于意大利巴勒莫（0.68 mg·kg-1）［39］、美國匹茲堡（0.51 mg·kg-1）［40］、愛爾蘭韋克斯福德（0.68 mg·kg-1）［41］、德國柏林（0.22 mg·kg-1）［42］、俄羅斯哈巴羅夫斯克（0.21 mg·kg-1）［43］、挪威特隆赫姆（0.17 mg·kg-1）［44］，平武縣、九寨溝縣、康定市及玉龍縣的汞濃度高于亞美尼亞久姆里（0.070 mg·kg-1）［45］、澳大利亞利思高（0.053 mg·kg-1）［46］。與國內(nèi)相比（圖3），除了開封（0.022 mg·kg-1）［47］和蘭州（0.04 mg·kg-1）［48］，其他城市如廈門（0.46 mg·kg-1）［49］、長沙（0.41 mg·kg-1）［50］、重慶（0.39 mg·kg-1）［51］、北京（0.26 mg·kg-1）［52］、昆明（0.24 mg·kg-1）［53］、貴陽（0.19 mg·kg-1）［54］、成都（0.14 mg·kg-1）［55］等的土壤汞含量均高于本研究區(qū)域的8個(gè)城鎮(zhèn)（圖3）。因此，城市發(fā)展年限和經(jīng)濟(jì)發(fā)展?fàn)顩r可能會(huì)影響土壤的汞富集。另一方面，本研究區(qū)域的城市綠地表層土壤汞濃度均遠(yuǎn)高于青藏高原凍土層（0.006～0.029 mg·kg-1）［56］。

本研究在選取樣方的時(shí)候只考慮了城市綠地，因此青藏高原城市不同土地利用類型之間汞含量是否有差異還有待研究。此外，鑒于凋落物對于土壤汞濃度的影響，考慮季節(jié)因素進(jìn)行樣品采集也是未來研究土壤汞含量可以關(guān)注的方向之一。

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Mercury Contamination and Risk Assessment of Topsoilfrom Urban Green Space at the Eastern Margin of Qinghai-Tibet Plateau

XIONG Min，SANG Yu，HUANG Xiang-qin，LUO Yi，ZHOU Zhao-min

（College of Life Science，China West Normal University，Nanchong Sichuan 637009，China）

Abstract：In order to understand the mercury contamination and potential ecological risk of urban green space topsoil at the eastern margin of Qinghai-Tibet Plateau，soil samples from eight cities at different altitudes in Sichuan and Yunnan are collected and the total mercury content is determined by five-point sampling.The degree of mercury contamination and potential ecological risks are assessed by the index of geoaccumulation，single factor contaminant index and the potential ecological risk index，respectively.Meanwhile，the risk calculation and evaluation are carried out by the health risk appraisal.The results show as follows：the median soil mercury concentration of these cities is in the sequence of Pingwu county （0.113 mg·kg-1） ＞ Jiuzaigou county （0.101 mg·kg-1） ＞Kangding city （0.090 mg·kg-1） ＞Yulong county （0.073 mg·kg-1） ＞Yongren county （0.052 mg·kg-1） ＞Suijiang county （0.050 mg·kg-1） ＞Ganzi county （0.042 mg·kg-1） ＞Yuanmou county （0.029 mg·kg-1）；all soil samples are not contaminated or less contaminated；the main potential risks are at mild and medium ecological risk levels，accounting for 53.1% and 31.3% respectively；the total non-carcinogenic risk index of soil mercury in 8 cities is lower than 1，indicating that there is no non-carcinogenic risk to humans.

Keywords：the eastern margin of Qinghai-Tibet Plateau；urban green space；mercury contamination；risk assessment

收稿日期：2022-06-05基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目（31600412）；西華師范大學(xué)青年教師科研資助項(xiàng)目（19D044）；大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目（S202010638081）；西華師范大學(xué)大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目（cxcy2022190）

作者簡介：熊敏（1998—），女，碩士研究生，主要從事城市綠地土壤重金屬的富集機(jī)制研究。

通信作者：周昭敏（1981—），男，博士，研究員，主要從事野生動(dòng)物在人為干擾下的生存與耐受機(jī)制研究。E-mail：zhouzm81@gmail.com

引文格式：熊敏，桑語，黃相欽，等.青藏高原東緣城市綠地表層土壤汞污染現(xiàn)狀及風(fēng)險(xiǎn)評估［J］.西華師范大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)版），2023，44（4）：333-341.［XIONG M，SANG Y，HUANG X Q，et al.Mercury contamination and risk assessment of topsoil from urban green space at the eastern margin of Qinghai-Tibet Plateau［J］.Journal of China West Normal University （Natural Sciences），2023，44（4）：333-341.］