一年蓬凋落物浸提液對(duì)紫色土吸附Cu(II)的影響

李文斌　蘆子珊　王尹菲　楊燕　喻楚桐　吳金倪　李艷華　羅琳　魏琳潔　李茹怡

摘 要：為了探究入侵植物一年蓬（Erigeron annuus）凋落物浸提液（Le）對(duì)不同類型紫色土吸附Cu（II）的影響，以一年蓬地上部（U）和地下部（D）Le對(duì)酸性、中性和堿性紫色土進(jìn)行修飾，批處理法研究各Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的等溫吸附特征，并對(duì)比溫度、pH和離子強(qiáng)度對(duì)Cu（II）吸附的影響。結(jié)果顯示：（1）各Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的最大吸附量在122.1～399.0 mmol·kg-1。相比酸性和堿性紫色土，Le修飾中性紫色土對(duì)Cu（II）的吸附效果最好。DLe修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附效果比ULe修飾紫色土更好，且20%Ule和50%DLe時(shí)Cu（II）吸附效果最佳。（2）pH和溫度升高均有利于Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附。各Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附量隨離子強(qiáng)度的增加先增加后減小，0.1 mol·L-1時(shí)達(dá)到最佳。（3）Le修飾紫色土吸附Cu（II）是一個(gè)自發(fā)、吸熱和熵增的反應(yīng)過程。當(dāng)pH=6、離子強(qiáng)度0.1 mol·L-1和20 ℃時(shí)，Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附量達(dá)到最大值。

關(guān)鍵詞：一年蓬；入侵植物；凋落物浸提液；紫色土；Cu（II）；吸附量

中圖分類號(hào)：X53 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A文章編號(hào)：1673-5072（2023）04-0342-08

近年來，土壤重金屬含量過高導(dǎo)致的生態(tài)環(huán)境危機(jī)愈發(fā)激烈，農(nóng)作物和土壤安全面臨愈發(fā)嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)［1-2］。重金屬離子具有顯著的生物毒性、生物累積和生物放大效應(yīng)，且具有很強(qiáng)的隱蔽性和滯后性。重金屬的持續(xù)累積會(huì)使土壤環(huán)境惡化、農(nóng)作物減產(chǎn)和生長(zhǎng)脅迫，最終進(jìn)入食物鏈并危及人體健康［3-4］。探索降低土壤中重金屬離子的遷移能力已成為環(huán)境領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)方向之一［5］。

土壤重金屬污染的治理方法有材料吸附法［6］、電化學(xué)法［7-8］、生物修復(fù)法［9］等。材料吸附法因?qū)ν寥澜Y(jié)構(gòu)、理化性質(zhì)等影響小，且不易造成二次污染等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于土壤污染修復(fù)工作中。常見土壤重金屬吸附劑有生物炭、黏土礦物和農(nóng)林廢棄物等，不同吸附劑改良后土壤對(duì)重金屬的吸附效果存在差異，吸附劑是決定重金屬吸附效果的關(guān)鍵因素。董盼盼等［10］研究發(fā)現(xiàn)，添加生物炭等增強(qiáng)了蘆葦對(duì)Pb2+的固定能力，并促進(jìn)了蘆葦對(duì)Cd2+的富集作用。生物炭能促進(jìn)Cd、Pb由弱酸提取態(tài)和可還原物質(zhì)結(jié)合態(tài)向可氧化物質(zhì)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化，從而降低Cd、Pb的生物有效性［11］。常規(guī)吸附材料存在使用量大、經(jīng)濟(jì)性差的問題，而修飾劑的使用往往更便捷、經(jīng)濟(jì)和高效［12-13］。相比化學(xué)修飾劑，生物修飾劑來源更廣，生態(tài)性更好，故土壤的生物修飾是一種有較大潛力和探究?jī)r(jià)值的綠色修復(fù)技術(shù)。

入侵植物通常具有耐性高、抗逆性強(qiáng)、生物量大和競(jìng)爭(zhēng)性強(qiáng)等特點(diǎn)［14-15］。研究發(fā)現(xiàn)，入侵植物對(duì)重金屬脅迫環(huán)境具有較強(qiáng)的適用能力，其生物浸提液具有較強(qiáng)的重金屬絡(luò)合能力［16］。川東北地區(qū)土壤類型以紫色土為主，養(yǎng)殖業(yè)的快速發(fā)展造成了區(qū)域內(nèi)土壤存在嚴(yán)重的Cu污染。本文以入侵植物一年蓬（Erigeron annuus）地上和地下部凋落物浸提液為生物修飾劑，分別對(duì)酸性、中性和堿性紫色土進(jìn)行修飾，探究不同修飾紫色土對(duì)Cu（II）的等溫吸附特征和環(huán)境影響差異，以期為紫色土污染修復(fù)研究用提供參考依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

供試紫色土（P）樣品分別采自重慶合川（酸性，Ac-P）、南充高坪（中性，Ne-P）、廣元蒼溪（堿性，Al-P），以S布點(diǎn)法采集表層（0～25 cm）土樣，并保存1 kg土樣（四分法舍?。Щ貙?shí)驗(yàn)室。土樣經(jīng)風(fēng)干、研磨后過0.15 mm篩，封存?zhèn)溆谩c-P、Ne-P和Al-P的基本理化性質(zhì)如表1所示。

于西華師范大學(xué)華鳳校區(qū)試驗(yàn)田（30°48′39.70″N，106°03′48.38″E）內(nèi)，收集自然凋落的一年蓬葉片，并挖出植物完整的根系。將收集的落葉（地上部，U）和根系（地下部，D）烘干、粉碎。稱取10 g凋落物粉末于潔凈的燒杯中，按固液比1∶20加入去離子水，覆蓋透氣封口膜，在室溫條件下浸泡6 h后震蕩2 h，取上層液體在4 000 r·min-1下離心30 min，并過0.45 μm濾膜，濾液即為凋落物浸提液（Le），地上部和地下部Le分別表示為ULe和DLe。表2為不同浸提液的溶解性有機(jī)碳含量和紫外-可見光光譜特征。污染物Cu （II）采用CuSO4·5H2O（分析純，成都市科隆化工試劑廠）配制。

1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

1.2.1 Le修飾土樣的制備

分別將ULe和DLe按照質(zhì)量比（0%、10%、20%、50%、100%）均勻混合入Ac-P、Ne-P和Al-P中，室溫反應(yīng)24 h，烘干、研磨，過0.15 mm篩備用，形成Ac-P、10%ULe-Ac-P、20%ULe-Ac-P、50%ULe-Ac-P、100%ULe-Ac-P、10%DLe-Ac-P、20%DLe-Ac-P、50%DLe-Ac-P、100%DLe-Ac-P（其他處理標(biāo)記方法類似）共計(jì)27個(gè)Le修飾紫色土，然后進(jìn)行等溫吸附實(shí)驗(yàn)。

1.2.2 Cu（II）的等溫吸附實(shí)驗(yàn)

設(shè)Cu（II）濃度為0、20、50、100、150、200、300、400和500 mg·L-1共9個(gè)梯度，每個(gè)處理設(shè)3次重復(fù)。實(shí)驗(yàn)條件為溶液pH=4、溫度20 ℃和離子強(qiáng)度0.10 mol·L-1NaCl。

1.2.3 環(huán)境影響因素實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)在Cu（II）濃度500 mg·L-1下進(jìn)行。pH值設(shè)為2、4和6 （此時(shí)溫度20 ℃，離子強(qiáng)度0.10 mol·L-1NaCl）；溫度設(shè)為10、20和30 ℃ （此時(shí)pH=4，離子強(qiáng)度0.10 mol·L-1NaCl）；離子強(qiáng)度設(shè)為0.01、0.10和0.20 mol·L-1 NaCl （此時(shí)pH=4，溫度20 ℃）。

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

準(zhǔn)確稱取各供試土樣0.5 g于9只50 mL具塞塑料離心管中，然后加入20 mL不同濃度梯度的Cu（II）溶液。恒溫振蕩12 h，在4 800 r·min-1下離心15 min，分離上清液測(cè)定Cu（II）濃度，Cu（II）平衡吸附量以差減法計(jì)算。Cu（II）采用火焰原子吸收分光光度計(jì)（AA900T，美國(guó)PE）測(cè)定。

1.4 數(shù)據(jù)處理

2 結(jié)果與討論

2.1 不同Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的等溫吸附特征

在20 ℃、pH=4、離子強(qiáng)度0.1 mol·L-1的條件下，各供試Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附等溫線如圖1所示。采用Langmuir模型對(duì)不同Cu（II）吸附等溫線進(jìn)行擬合（表3），擬合的相關(guān)系數(shù)r均達(dá)到了極顯著水平，說明Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附適用于Langmuir模型描述。

各供試土樣對(duì)Cu（II）的吸附量均隨平衡濃度的增加先增加后趨于飽和。各供試Le修飾土樣的qm在122.1～399.0 mmol·kg-1，表現(xiàn)為L(zhǎng)e-Ne-P > Le-Al-P > Le-Ac-P的趨勢(shì)，且相同處理下DLe修飾（圖1b、d、f）相比ULe（圖1a、c、e）更好。隨著Le修飾比例的增加，各Le修飾土樣的qm均呈先增大后減小的趨勢(shì)，在20%（ULe）和50%（DLe）修飾比例達(dá)到qm峰值（表3）。和原始土樣相比，20%ULe和50%DLe修飾紫色土對(duì)Cu（II）吸附量提高11.68%～22.66%和19.34%～48.64%。各Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附親和力整體表現(xiàn)為DLe大于ULe的趨勢(shì)。以上結(jié)果主要原因是Le的修飾能在一定程度上增加土壤表面的有機(jī)質(zhì)含量，從而增加Le修飾土壤對(duì)Cu（II）的有機(jī)絡(luò)合能力。但更多的Le會(huì)在土壤表面形成有機(jī)相，從而覆蓋土壤表面的離子交換吸附點(diǎn)位，降低土壤表面吸附點(diǎn)位與Cu（II）的接觸概率，故Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附量分別在20%ULe和50%DLe達(dá)到最大，然后隨著Le修飾比例的增大逐漸降低。DLe的DOC含量相比ULe小，故DLe需要更高的修飾比例才能達(dá)到Cu（II）吸附量峰值。由于DLe的光譜學(xué)參數(shù)（表2）SUVA254（芳香性）和SUVA260（疏水組分）相比ULe更大，故相同處理下DLe修飾相比ULe更好，同比例修飾下DLe對(duì)Cu（II）的有機(jī)絡(luò)合能力更強(qiáng)。同時(shí)表1可以看出，Ne-P具有較高的陽離子交換量和比表面積，所以Ne-P比Al-P和Ac-P對(duì)Cu（II）的離子交換能力更強(qiáng)。

2.2 pH對(duì)不同Le修飾紫色土吸附Cu（II）的影響

在pH值2～6范圍內(nèi)，隨pH值的升高，各Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附量均逐漸增加，在pH=6時(shí)達(dá)到最佳（圖2）。隨著pH的增加，Cu（II）吸附量增幅整體表現(xiàn)為L(zhǎng)e-Ac-P（20.01%～72.78%）≈Le-Ne-P（11.57%～71.70%）＞Le-Al-P（17.70%～46.87%）。對(duì)于Ac-P（圖2a）和Ne-P（圖2b）來說，50%ULe修飾下Cu（II）吸附量增幅最大。Al-P（圖2c）在10%DLe修飾下Cu（II）吸附量增幅最大，隨著Le修飾比例的增大，Cu（II）吸附量增幅基本呈現(xiàn)出先增加后降低的趨勢(shì)。主要是因?yàn)閁Le和DLe均偏酸性，而堿性條件有利于Le與土壤的結(jié)合，從而使土壤對(duì)Cu（II）的絡(luò)合能力增加。同時(shí)堿性條件下溶液中OH－濃度更大，OH－少量增多可與Cu2+部分結(jié)合形成沉淀，以絡(luò)合作用與吸附材料表面結(jié)合，該過程為化學(xué)吸熱反應(yīng)。

2.3 離子強(qiáng)度對(duì)供試土樣吸附Cu（II）的影響

圖3顯示，離子強(qiáng)度在0.01～0.20 mol·L-1范圍內(nèi)，各Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附量均隨著離子強(qiáng)度的增加先增加后減小，在離子強(qiáng)度為0.10 mol·L-1時(shí)達(dá)到峰值。隨著離子強(qiáng)度從0.01 mol·L-1增加到0.10 mol·L-1，各Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附量增幅呈現(xiàn)出Le-Ne-P（約70%）＞Le-Ac-P（約40%）＞Le-Al-P的趨勢(shì)， ULe修飾后Cu（II）的吸附量增幅相比DLe修飾更大。隨著Le修飾比例的增大，Cu（II）的吸附量增幅變化不大。以上結(jié)果主要是由于在離子強(qiáng)度在0.01 mol·L-1～0.10 mol·L-1時(shí)，溶液中電解質(zhì)含量低，隨著離子強(qiáng)度的不斷增大，溶液的導(dǎo)電性增強(qiáng)，溶液中的Na+含量逐漸增大，促進(jìn) Cu2+與Na+發(fā)生離子交換作用后被吸附在土壤表面［17］。而當(dāng)離子強(qiáng)度高于0.10 mol·L-1時(shí)，溶液中大量的Na+會(huì)占據(jù)土壤表面的吸附點(diǎn)位，和Cu2+產(chǎn)生了競(jìng)爭(zhēng)吸附，導(dǎo)致各供試土樣對(duì)Cu（II）的吸附量降低［18］。

2.4 溫度對(duì)供試土樣吸附Cu（II）的影響

在10～30 ℃區(qū)間內(nèi)，各供試Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附變化如圖4所示：Cu（II）的吸附量均隨著溫度的升高而增加，呈現(xiàn)出增溫正效應(yīng)。Cu（II）的吸附量增幅在4.08%～65.56%，表現(xiàn)為L(zhǎng)e-Ac-P

各Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）吸附的熱力學(xué)參數(shù)如表4所示：在10 ℃和30 ℃的條件下，各供試土樣對(duì)Cu（II）吸附的ΔG均小于0，說明Cu（II）吸附過程都是自發(fā)的反應(yīng)過程。由于ΔG30℃<ΔG10 ℃，所以在溫度為變量時(shí)，在30 ℃的自發(fā)性更強(qiáng)。此外，各供試土樣的ΔH和ΔS都大于0，說明Cu（II）吸附過程是吸熱反應(yīng)和熵增反應(yīng)［21］，故在吸附過程中反應(yīng)會(huì)隨著溫度的升高而增加，也符合圖4的結(jié)果。同時(shí)在吸附反應(yīng)過程中，混亂度也在增加。

2.5 不同Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附機(jī)制

紫色土對(duì)Cu（II）的吸附有離子交換和靜電引力，靜電引力相對(duì)較弱，吸附主要為離子交換，該過程為化學(xué)反應(yīng)。根據(jù)雙電子層理論，為了保持電中性，帶電荷的土壤膠體表面通過靜電引力吸引帶相反符號(hào)的離子，從而使膠體表面附近這些離子的濃度大于本體溶液［22-23］。植物L(fēng)e主要含有糖類、氨化物、有機(jī)酸、脂肪酸等，這些溶解性有機(jī)質(zhì)對(duì)Cu（II）有較強(qiáng)的絡(luò)合作用。故Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附主要有離子交換、絡(luò)合作用和靜電引力。同時(shí)，一些大分子的溶解性有機(jī)質(zhì)會(huì)與Cu（II）形成難溶性的絡(luò)合物，從而降低重金屬的活性［24］。所以入侵植物L(fēng)e中的溶解性有機(jī)質(zhì)是Cu（II）吸附的關(guān)鍵因素，但Le修飾比例過大，會(huì)導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)覆蓋土壤表面的可交換電荷，導(dǎo)致Le修飾土樣對(duì)Cu（II）的離子交換能力降低。

3 結(jié) 論

通過采用不同質(zhì)量比Le修飾紫色土并研究其對(duì)Cu（II）的吸附特征和環(huán)境影響效應(yīng)，各Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附量整體呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì)，ULe和DLe修飾后的土樣對(duì)Cu（II）的吸附存在明顯的差異性，Le修飾中性紫色土對(duì)Cu（II）的吸附量相比Le修飾酸性和堿性紫色土更大。pH和溫度升高均有利于Le修飾紫色土對(duì)Cu的吸附，而各Le修飾紫色土對(duì)Cu（II）的吸附量隨離子強(qiáng)度的增加先增加后減小。研究結(jié)果為入侵植物凋落物資源化利用提供了方向，對(duì)于凋落物在土壤固碳和污染物修復(fù)領(lǐng)域提供了理論支持。未來可以圍繞入侵凋落物浸提液和根系分泌物的協(xié)同作用、土壤微生物對(duì)浸提液絡(luò)合重金屬的影響方面開展更深入的研究。

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Effects of Litter Extracts from Erigeron annuuson Cu（II） Adsorption by Purple Soils

LI Wen-bin，LU Zi-shan，WANG Yin-fei，YANG Yan，YU Chu-tong，WU Jin-ni，LI Yan-hua，LUO Lin，WEI Lin-jie，LI Ru-yi

（College of Environmental Science and Engineering，China West Normal University，Nanchong Sichuan 637009，China）

Abstract：The overground （U） and underground （D）Le from Erigeron Annuus are employed to modify acid，neutral and alkaline purple soils in order to explore the effects of litter extracts （Le） from invasive plant （Erigeron annuus） on Cu（II） adsorption by different types of purple soils.The isothermal adsorption characteristics of Cu（II） by different Le-modifed purple soils are investigated by batch processing method，and the effects of temperature，pH and ionic strength on Cu（II） adsorption are analyzed.The results are as follows：（1） The maximum adsorption capacity of Cu（II） by different Le-modifed purple soils is between 122.1 and 399.0 mmol·kg-1；the adsorption effect of Le-modified neutral purple soil is better than that of Le-modified acid and alkaline purple soils；the adsorption effect of Cu（II） by DLe-modified purple soil is better than that of ULe-modified purple soil，and the adsorption effect of Cu（II） is the best at 20% ULe and 50% DLe；（2） The increase of pH and temperature are favorable for Cu（II） adsorption by different Le-modified purple soils；the adsorption amount of Cu（II） by Le-modified purple soils has increased first and then decreased as the iconic strength enhanced，reaching the best value when the ionic strength is 0.1 mol·L-1；（3） The adsorption of Cu（II） by Le-modified purple soils is a spontaneous，endothermic and entropic-incresing reaction；when pH=6，ionic strength is 0.1 mol·L-1 and the temperature is 20 ℃，the adsorption amount of Cu（II） by Le-modified purple soils will reach the maximum.

Keywords：Erigeron annuus；invasive plant；litter extracts；purple soils；Cu（II）；adsorption amount

收稿日期：2022-04-20基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41271244）；四川省科技廳項(xiàng)目（2018JY0224）；西華師范大學(xué)科研業(yè)務(wù)費(fèi)項(xiàng)目（18B023）

作者簡(jiǎn)介：李文斌（1985—），男，博士，高級(jí)實(shí)驗(yàn)師，主要從事土壤污染修復(fù)研究。

通信作者：李文斌，E-mail：lwb062@163.com

引文格式：李文斌，蘆子珊，王尹菲，等.一年蓬凋落物浸提液對(duì)紫色土吸附Cu（II）的影響［J］.西華師范大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)版），2023，44（4）：342-349.［LI W B，LU Z S，WANG Y F，et al.Effects of litter extracts from Erigeron annuus on Cu（II） adsorption by purple soils［J］.Journal of China West Normal University （Natural Sciences），2023，44（4）：342-349.］