單晶與納米多晶錫層裂的分子動(dòng)力學(xué)研究*

楊 鑫，趙 晗，高學(xué)軍，陳臻林，王 放，曾祥國(guó)

（1.成都理工大學(xué)環(huán)境與土木工程學(xué)院，四川 成都 610059；2.四川大學(xué)建筑與環(huán)境學(xué)院深地科學(xué)與工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610065；3.西南大學(xué)材料與能源學(xué)院，重慶 400715）

激光、爆轟或強(qiáng)沖擊作用下延性金屬材料的動(dòng)態(tài)損傷斷裂是武器科學(xué)和材料動(dòng)力學(xué)的前沿科學(xué)問(wèn)題之一。層裂，作為延性金屬動(dòng)態(tài)斷裂的一種重要方式，是由壓縮應(yīng)力波在材料自由面反射的稀疏波與卸載稀疏波相互作用產(chǎn)生的一種典型拉伸破壞現(xiàn)象[1]。根據(jù)材料是否熔化，可將層裂分為經(jīng)典層裂與微層裂。若材料在層裂過(guò)程中始終保持為固態(tài)，則稱(chēng)為經(jīng)典層裂；當(dāng)材料在層裂過(guò)程中發(fā)生固液相變，則稱(chēng)為微層裂。

經(jīng)典層裂最初發(fā)現(xiàn)可追溯至1914 年，Hopkinson[2]最先對(duì)金屬材料的經(jīng)典層裂進(jìn)行了相關(guān)研究。在此基礎(chǔ)上，大量學(xué)者從實(shí)驗(yàn)[3-8]、理論[9-13]和數(shù)值模擬[14-16]等三方面開(kāi)展了經(jīng)典層裂的研究，并取得了重要的進(jìn)展[17-18]。例如，在破壞準(zhǔn)則方面，Rinehart[19]提出了與時(shí)間無(wú)關(guān)的最大拉應(yīng)力瞬時(shí)斷裂準(zhǔn)則。Tuler等[20]注意到斷裂并非瞬時(shí)發(fā)生，而是時(shí)間累積效應(yīng)，并提出了Tuler-Butcher 累積損傷破壞準(zhǔn)則。在層裂微觀機(jī)制方面，Curran 等[21]通過(guò)大量實(shí)驗(yàn)觀察，認(rèn)為材料斷裂是微孔洞成核、生長(zhǎng)與貫穿造成的，并提出了孔洞成核與長(zhǎng)大（nucleation and growth, NAG）模型，標(biāo)志著動(dòng)態(tài)斷裂機(jī)制的研究正式進(jìn)入了微觀尺度。

為更好地觀測(cè)到材料斷裂過(guò)程內(nèi)部微觀損傷演化過(guò)程，研究人員發(fā)展了一系列測(cè)量和回收技術(shù)，如高速攝影技術(shù)[22]、X 射線照相[23-24]、質(zhì)子照相[25]、同步輻射三維成像和試樣回收分析[26]等。盡管實(shí)驗(yàn)技術(shù)已取得重大進(jìn)步，但是實(shí)驗(yàn)設(shè)備仍難以捕捉整個(gè)微層裂過(guò)程的連續(xù)圖像，并且所測(cè)物理量也相對(duì)較少。此外，由于微層裂現(xiàn)象本身非常復(fù)雜，僅從測(cè)試分析的角度還無(wú)法全面揭示這一過(guò)程。

近年來(lái)，隨著計(jì)算機(jī)水平快速發(fā)展，分子動(dòng)力學(xué)方法逐漸成為實(shí)驗(yàn)研究的重要補(bǔ)充手段。分子動(dòng)力學(xué)模擬不僅克服了實(shí)驗(yàn)技術(shù)的缺陷，還可以從原子角度充分認(rèn)識(shí)、理解微層裂現(xiàn)象，有助于研究微結(jié)構(gòu)動(dòng)態(tài)演化[27-29]。Luo 等[30]通過(guò)非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)（non-equilibrium molecular dynamics, NEMD）研究了沖擊波波形對(duì)單晶Cu 的動(dòng)態(tài)破碎過(guò)程，研究表明孔洞成核易發(fā)生在塑性和固態(tài)非晶區(qū)域，且相比方波，衰減沖擊波導(dǎo)致的層裂損傷范圍更小。Shao 等[31]開(kāi)展了單晶Al 微層裂的分子動(dòng)力學(xué)研究，發(fā)現(xiàn)孔洞成核主要沿著晶體密排面{111}，且孔洞形貌隨著沖擊速度增加更趨近于球形。Hahn 等[32-33]采用非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)，研究了晶向?qū)尉Ш投嗑a 層裂行為的影響，認(rèn)為含殘余孿晶變形的晶向可以降低層裂強(qiáng)度，并在多晶Ta 中探討了孔洞沿晶成核和長(zhǎng)大行為。

相比中高熔點(diǎn)金屬，低熔點(diǎn)金屬（如Pb、Sn 等）在沖擊載荷下更容易發(fā)生微層裂現(xiàn)象，因此逐漸成為微層裂研究的熱點(diǎn)[34-35]。Xiang 等[36-37]利用分子動(dòng)力學(xué)軟件LAMMPS 模擬了單晶和納米多晶Pb 的經(jīng)典層裂和微層裂，發(fā)現(xiàn)兩者的微觀機(jī)制一致，均為孔洞成核、長(zhǎng)大與貫穿，主要不同在于孔洞成核位置的數(shù)量與空間分布；同時(shí)，Xiang 等[36-37]認(rèn)為晶界對(duì)經(jīng)典層裂和微層裂具有重要影響，并探討了熔化與孔洞成核和增長(zhǎng)的關(guān)系。接著，Xiang 等[38]討論了斜波沖擊過(guò)程中加載升時(shí)對(duì)單晶Pb 層裂行為的影響，研究發(fā)現(xiàn)長(zhǎng)升時(shí)比短升時(shí)的孔洞分布范圍更廣，且層裂厚度隨升時(shí)增加而增加，但層裂片中溫度和密度則隨升時(shí)增加而下降。Liao 等[39]通過(guò)對(duì)比單晶Sn 的經(jīng)典層裂與微層裂現(xiàn)象，發(fā)現(xiàn)經(jīng)典層裂與微層裂的微觀機(jī)制都為孔洞成核、增長(zhǎng)和貫穿；微層裂的孔洞成核數(shù)量相對(duì)較多，且經(jīng)典層裂中孔洞分布相對(duì)集中，而微層裂的孔洞相對(duì)分散。該研究結(jié)果與Xiang 等[36]的結(jié)果高度一致。Shao 等[40]通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)主要分析了衰減沖擊波作用下單晶Pb 微層裂中波形演化和損傷發(fā)展等。Wang 等[41]也研究了衰減沖擊加載過(guò)程中單晶Pb 的微層裂，分析了熔化程度對(duì)層裂強(qiáng)度的影響，探討了部分熔化與完全熔化情況下孔洞體積變化規(guī)律。Wang 等[42]利用非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)方法研究了單晶Sn 的層裂強(qiáng)度和微結(jié)構(gòu)演化，認(rèn)為層裂強(qiáng)度與沖擊壓力、相態(tài)、溫度和應(yīng)變率有關(guān)，且隨著沖擊壓力增加而降低；同時(shí)，孔洞最大數(shù)量隨沖擊壓力增加而增加，并給出了孔洞平均半徑和體積分?jǐn)?shù)的歷史演化過(guò)程。

上述研究從微觀上分析了低熔點(diǎn)金屬微層裂中的損傷演化行為，進(jìn)一步加深了研究者對(duì)層裂機(jī)理的認(rèn)識(shí)和理解。但絕大多數(shù)研究對(duì)象都為單晶材料，而實(shí)際中金屬常以多晶形式存在，并且晶界會(huì)影響材料沖擊特性，因此研究多晶材料的層裂行為更具有重要意義。本文采用非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)方法，借助開(kāi)源軟件LAMMPS，進(jìn)一步開(kāi)展單晶（single crystal, SC）和納米多晶（nanocrystalline, NC）錫（Sn）的微層裂行為研究。

1 模擬方法

本文采用分子動(dòng)力學(xué)開(kāi)源軟件LAMMPS 模擬單晶和納米多晶Sn 的微層裂行為。Sn 原子間的相互作用由Ravelo 等[43]發(fā)展的勢(shì)函數(shù)描述，且Liao 等[39]通過(guò)Hugoniot 曲線驗(yàn)證了該勢(shì)函數(shù)在動(dòng)態(tài)沖擊作用下的適用性。

采用活塞-靶方法模擬Sn 微層裂行為。如圖1 所示，單晶和納米多晶Sn 的x、y和z方向尺寸分別為29.52、29.52 和147.60 nm，x、y和z方向?qū)?yīng)[100]、[010]和[001]晶向，總原子數(shù)約為4.32×106。根據(jù)Voronoi 方法，采用Atomsk 軟件[44]建立納米多晶Sn 模型，晶粒平均尺寸為14.76 nm。需要說(shuō)明的是，模型左側(cè)為加載端，右側(cè)為自由面。在沖擊之前，將周期性邊界條件施加原子系統(tǒng)三個(gè)方向，運(yùn)用共軛梯度法對(duì)模擬體系進(jìn)行能量最小化。隨后，采用等溫等壓（isobaric-isothermal）系綜（NPT 系綜），讓原子系統(tǒng)在300 K 溫度下進(jìn)行充分弛豫，時(shí)間為10 ps，以達(dá)到可以忽略系統(tǒng)殘余應(yīng)力的狀態(tài)。接著，將NPT 系綜變?yōu)槲⒄齽t（nicrocanonical）系綜（NVE 系綜），并將系統(tǒng)z軸方向（[001]）的周期性邊界條件變?yōu)樽杂蛇吔鐥l件，并施加剛性活塞一初速度up（分別為0.5、1.0 和1.5 km/s），撞擊靶以實(shí)現(xiàn)沖擊波的產(chǎn)生。活塞加載時(shí)間為10 ps，然后移除活塞，即解除活塞與靶之間的相互作用以實(shí)現(xiàn)卸載，卸載過(guò)程計(jì)算時(shí)間為90 ps，總模擬時(shí)間為100 ps。在弛豫與沖擊過(guò)程中，模擬時(shí)間步皆為1.0 fs。為進(jìn)一步分析層裂過(guò)程中的應(yīng)力波演化，采用一維binning 分析技術(shù)獲取應(yīng)力波軌跡。此外，所有分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果均采用ovito 軟件[45]進(jìn)行后處理。

圖1 分子動(dòng)力學(xué)模擬模型Fig.1 Simulation models of molecular dynamics

2 結(jié)果分析與討論

2.1 勢(shì)函數(shù)驗(yàn)證

為進(jìn)一步驗(yàn)證本文采用的勢(shì)函數(shù)在動(dòng)態(tài)力學(xué)性能方面的適用性，通過(guò)非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)模擬了單晶和納米多晶Sn 的層裂過(guò)程，獲取了不同沖擊速度下的Hugoniot 壓力pH和溫度TH，如表1 所示?？梢园l(fā)現(xiàn)，相同沖擊速度下單晶與納米多晶Sn 的Hugoniot 壓力值基本一致。Soulard 等[35]采用了與本文一樣的勢(shì)函數(shù)，通過(guò)Hugoniostat 方法[46-47]給出了up= 0.5、1.0 和1.5 km/s 時(shí)的Hugoniot 壓力pH，分別為13.9、32.1 和55.3 GPa；Wang 等[42]基于Sapozhnikov 等[48]提出的勢(shì)函數(shù)，運(yùn)用非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)方法獲得了up= 0.5，1.0，1.5 km/s 時(shí)的pH，分別為15.58、36.94 和60.1 GPa。對(duì)比發(fā)現(xiàn)，本文結(jié)果略大于Soulard 等[35]的模擬結(jié)果，但與Wang 等[42]的數(shù)值模擬結(jié)果比較接近。在模擬過(guò)程中，不同的勢(shì)函數(shù)會(huì)造成結(jié)果有一定的偏差，因此為進(jìn)一步驗(yàn)證模擬結(jié)果的合理性，將三者的數(shù)值模擬結(jié)果與Marsh[49]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比，如圖2 所示，其中方塊表示Marsh[49]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，圓圈表示Soulard 等[35]的分子動(dòng)力學(xué)結(jié)果，三角形表示W(wǎng)ang 等[42]的分子動(dòng)力學(xué)結(jié)果，菱形與星形分別表示本文單晶和納米多晶Sn 的分子動(dòng)力學(xué)結(jié)果?？梢园l(fā)現(xiàn)，Soulard 等[35]的模擬結(jié)果最接近實(shí)驗(yàn)值，而Wang 等[42]的結(jié)果偏差最大。當(dāng)up= 0.5 和1.0 km/s 時(shí)，本文單晶和納米多晶Sn 的pH值比較接近實(shí)驗(yàn)值；當(dāng)up= 1.5 km/s 時(shí)，pH值稍大于實(shí)驗(yàn)值和Soulard 等[35]的模擬值。整體而言，本文的計(jì)算結(jié)果較為合理，即選擇的勢(shì)函數(shù)可以描述材料的動(dòng)態(tài)力學(xué)行為。

表1 材料物態(tài)變化與層裂類(lèi)型Table 1 Matter state variation and spallation classification

圖2 Hugoniot 壓力pH 與沖擊速度up 的關(guān)系Fig.2 Relation of Hugoniot pressure pH and shock velocity up

另外，通過(guò)計(jì)算得到了Hugoniot 溫度TH，如表1 所示。同時(shí)，通過(guò)對(duì)比Sn 的壓力-溫度相圖[48,50-53]，判定了沖擊過(guò)程中Sn 的物態(tài)，這與Liao 等[39]和Wang 等[42]給出的沖擊過(guò)程中Sn 的物態(tài)一致。

2.2 應(yīng)力波傳播

圖3 表示不同沖擊速度下加載過(guò)程中壓力波（pzz）形演化過(guò)程，其中黑色曲線為活塞加載結(jié)束時(shí)的波形，紅色曲線表示應(yīng)力波傳播至自由面過(guò)程中的波形，藍(lán)色曲線表示應(yīng)力波即將到達(dá)自由面時(shí)的波形。對(duì)于單晶Sn 模型而言，當(dāng)up= 0.5 km/s 時(shí)，t= 10 ps 時(shí)的應(yīng)力波波形為方波，其特點(diǎn)為波形的前沿和尾巴陡峭，波形中間為Hugoniot 平臺(tái)，其壓力表示Hugoniot 壓力；t= 20 ps 時(shí)，波形由方波開(kāi)始變?yōu)樘菪尾?，主要原因是活塞移除后，加載端產(chǎn)生的稀疏波逐漸趕上壓縮波，稀疏波與壓縮波之間的相互作用導(dǎo)致壓縮波尾巴拖長(zhǎng)，形成梯形波；t= 35 ps 時(shí)，稀疏波繼續(xù)影響壓縮波，Hugoniot 平臺(tái)變窄，壓縮波尾巴進(jìn)一步拖長(zhǎng)，呈現(xiàn)出更加明顯的梯形波。當(dāng)up= 1.0 和1.5 km/s 時(shí)，單晶Sn 的波形演化過(guò)程基本一致，且應(yīng)力波均以梯形波的形式抵達(dá)自由面。

圖3 不同沖擊速度下應(yīng)力波（pzz）波形演化過(guò)程Fig.3 Evolutionary processes of stress wave (pzz) profiles at different shock velocities

對(duì)于納米多晶Sn 模型，當(dāng)up= 0.5 km/s 時(shí)，t= 10 ps 時(shí)的應(yīng)力波前沿不如單晶Sn 的波形陡峭，波前沿呈現(xiàn)一定寬度，Hugoniot 平臺(tái)寬度也相對(duì)較小，這可能與晶界和原子結(jié)構(gòu)等因素有關(guān)。沖擊過(guò)程中，沖擊波會(huì)在晶界處反射，并且晶界會(huì)吸收一定的沖擊波能量，產(chǎn)生塑性變形，這會(huì)導(dǎo)致沖擊波前沿出現(xiàn)一定寬度。t= 20 ps 時(shí)，稀疏波進(jìn)一步縮小Hugoniot 平臺(tái)，波形尾巴開(kāi)始拖長(zhǎng)；t= 35 ps 時(shí)，Hugoniot 平臺(tái)消失，波形的壓力峰值低于pH，波形由梯形波變?yōu)槿切尾ǎ胰切尾ǖ膲毫Ψ逯担?3.0 GPa）略小于Hugoniot 壓力（13.5 GPa），即以衰減三角形波抵達(dá)自由面。當(dāng)up= 1.0 和1.5 km/s，在10～20 ps 時(shí)，波形由方波變?yōu)樘菪尾?；?yīng)力波分別以三角波、梯形波抵達(dá)自由面。值得注意的是，波形演化過(guò)程中的壓力峰值一直保持為Hugoniot 壓力。

綜上所述，在單晶Sn 模型中，波形演化規(guī)律與沖擊速度無(wú)關(guān)，其演化規(guī)律為方波→梯形波。在納米多晶Sn 模型中，波形演化規(guī)律與沖擊速度有關(guān)，具體為：up= 0.5 和1.0 km/s 時(shí)，波形變化規(guī)律為方波→梯形波→三角波；up= 1.5 km/s 時(shí)，波形變化規(guī)律為方波→梯形波。另外，需要說(shuō)明的是，相對(duì)方波（即穩(wěn)態(tài)沖擊波）而言，不管卸載稀疏波能否追趕上沖擊波波頭，梯形波和三角波都應(yīng)為衰減沖擊波。

從材料結(jié)構(gòu)而言，單晶與納米多晶材料的區(qū)別在于晶界。當(dāng)up= 0.5 和1.0 km/s 時(shí)，應(yīng)力波波形受晶界影響，而up= 1.5 km/s 時(shí)，應(yīng)力波波形則不受晶界影響。從材料物態(tài)而言，在加載階段，up= 0.5 和1.0 km/s 對(duì)應(yīng)材料的固態(tài)，up= 1.5 km/s 時(shí)對(duì)應(yīng)液態(tài)。根據(jù)波形變化規(guī)律，可知固態(tài)對(duì)波形變化有重要影響，而液態(tài)對(duì)波形基本上無(wú)影響?？梢?jiàn)，固態(tài)下晶界對(duì)波形變化有重要影響，而液態(tài)下波形演化與晶界無(wú)關(guān)，因?yàn)榫Ы绾途ЯＲ呀?jīng)熔為一體。

2.3 應(yīng)力波剖面與原子結(jié)構(gòu)的關(guān)系

為進(jìn)一步探討沖擊波波形與原子結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系，分別選取了單晶和納米多晶Sn 在up=0.5 km/s 和t= 32 ps 時(shí)的壓力波形和原子結(jié)構(gòu)進(jìn)行對(duì)比，如圖4 所示。

在圖4(a)中，可以觀察到原子結(jié)構(gòu)圖中應(yīng)力波波陣面后方出現(xiàn)了體心立方（BCC）結(jié)構(gòu)，該晶格變形區(qū)域?qū)?yīng)著波形的Hugoniot 平臺(tái)和部分卸載波形。然而，在單晶Sn 模型中基本上未發(fā)現(xiàn)位錯(cuò)產(chǎn)生。在應(yīng)力波剖面圖中，可以發(fā)現(xiàn)波形呈現(xiàn)梯形波，波前沿（波形藍(lán)色部分）比較陡峭，沒(méi)有出現(xiàn)明顯的雙波結(jié)構(gòu)（彈性前驅(qū)波和塑性波）。其原因可能是由于發(fā)生晶格變形的原子較少和無(wú)位錯(cuò)的形成，導(dǎo)致無(wú)法觀測(cè)到波形分離。在已沖擊區(qū)域，原子結(jié)構(gòu)恢復(fù)到了面心立方（FCC）結(jié)構(gòu)，這主要因?yàn)樾遁d波追趕上壓縮波的原因。

圖4 應(yīng)力波剖面與原子構(gòu)型的關(guān)系Fig.4 The relation of stress wave profile and atomic structure

在圖4(b)中，發(fā)現(xiàn)波陣面后少量的BCC 和密排六方結(jié)構(gòu)（HCP）原子，其中HCP 和BCC 是由堆錯(cuò)和晶格變形引起的。位錯(cuò)主要以Shockley 類(lèi)型為主，伴隨著少量Stair-rod 類(lèi)型位錯(cuò)和其他位錯(cuò)。Shockley 位錯(cuò)主要分布在波形尾巴對(duì)應(yīng)的區(qū)域，且位錯(cuò)線相對(duì)較長(zhǎng)，而應(yīng)力波前沿和波形峰值附近位錯(cuò)數(shù)量較少且較短。盡管原子結(jié)構(gòu)出現(xiàn)了塑性變形，但是在波形上未發(fā)現(xiàn)明顯的雙波結(jié)構(gòu)（彈性前驅(qū)波和塑性波）。相比單晶Sn 的波形，納米多晶Sn 的波形前沿（曲線紅色部分）寬度較大，這可能是材料塑性變形引起的。

在加載壓縮階段，材料首先發(fā)生彈性變形，形成比較窄的彈性前驅(qū)波；然后，隨著加載壓力增大，材料發(fā)生塑性變形，主要體現(xiàn)在晶界滑移和位錯(cuò)發(fā)射的微觀機(jī)制上[54]。在塑性變形過(guò)程中，壓力促使晶界滑移，產(chǎn)生一定的塑性區(qū)域，從而形成初始塑性波；當(dāng)壓力變大，晶界開(kāi)始發(fā)射位錯(cuò)，并伴隨著晶界變形，進(jìn)一步形成塑性應(yīng)力波。如果沖擊壓力達(dá)到相變壓力，材料發(fā)生相變，產(chǎn)生相變波。

圖4(b)中，在波前沿對(duì)應(yīng)的原子區(qū)域內(nèi)（約為z=120～140 nm），位錯(cuò)密度較低，表明：一是納米多晶Sn 的塑性變形主要以晶界滑移為主，二是晶界位錯(cuò)發(fā)射較少，沒(méi)有進(jìn)一步產(chǎn)生塑性應(yīng)力波，因此在波形上無(wú)法表現(xiàn)出明顯的塑性波。當(dāng)壓力從峰值開(kāi)始降低時(shí)，材料發(fā)生彈塑性卸載（波形曲線黑色部分），其卸載過(guò)程的波形與加載端產(chǎn)生的稀疏波和壓縮波相互作用有關(guān)。在納米多晶Sn 中，彈塑性卸載形成了更多的位錯(cuò)，但不會(huì)立刻引起堆錯(cuò)消失，這可從原子模型的波后區(qū)域（即黑色與紫色虛線之間的區(qū)域）證實(shí)。

2.4 層裂過(guò)程

2.4.1 層裂初期過(guò)程

孔洞成核、長(zhǎng)大和貫穿是層裂形成的主要機(jī)制。為進(jìn)一步研究沖擊速度和晶界對(duì)孔洞成核、長(zhǎng)大和貫穿的影響，本文對(duì)比了up= 0.5 和1.5 km/s 時(shí)單晶和納米多晶Sn 的孔洞行為，如圖5～圖12 所示，其中原子采用勢(shì)能（potential energy, PE）著色，孔洞采用橙色表示。為更好地觀察層裂面內(nèi)部孔洞的演化行為，采用切片方法獲得了原子切片圖，如圖7、圖8 和圖11、圖12 所示。

圖5 up = 0.5 km/s 時(shí)單晶Sn 的孔洞成核、長(zhǎng)大與貫穿過(guò)程Fig.5 Process of void nucleation, growth and coalescence in SC Sn at up = 0.5 km/s

圖6 up = 0.5 km/s 時(shí)納米多晶Sn 的孔洞成核、長(zhǎng)大與貫穿過(guò)程Fig.6 Process of void nucleation, growth and coalescence in NC Sn at up = 0.5 km/s

圖7 up = 0.5 km/s 時(shí)單晶Sn 層裂區(qū)域孔洞演化過(guò)程的截面Fig.7 Section of spallation zone in SC Sn at up = 0.5 km/s

圖8 up = 0.5 km/s 時(shí)納米多晶Sn 層裂區(qū)域孔洞演化過(guò)程的截面Fig.8 Section of spallation zone in NC Sn at up = 0.5 km/s

圖9 up = 1.5 km/s 時(shí)單晶Sn 的孔洞成核、長(zhǎng)大與貫穿過(guò)程Fig.9 Process of void nucleation, growth and coalescence in SC Sn at up = 1.5 km/s

圖10 up = 1.5 km/s 時(shí)納米多晶Sn 的孔洞成核、長(zhǎng)大與貫穿過(guò)程Fig.10 Process of void nucleation, growth and coalescence in NC Sn at up = 1.5 km/s

圖11 up = 1.5 km/s 時(shí)單晶Sn 層裂區(qū)域孔洞演化過(guò)程的截面Fig.11 Section of spallation zone in SC Sn at up = 1.5 km/s

圖12 up = 1.5 km/s 時(shí)納米多晶Sn 層裂區(qū)域孔洞演化過(guò)程的截Fig.12 Section of spallation zone in NC Sn at up = 1.5 km/s

當(dāng)up=0.5 km/s 時(shí)，對(duì)于單晶Sn 而言，在t= 46 ps 時(shí)，在層裂面上出現(xiàn)了孔洞，孔洞主要處于成核階段，特點(diǎn)是孔洞數(shù)量少，分布隨機(jī)，個(gè)別孔洞已成形；t= 48 ps 時(shí)，在拉應(yīng)力的作用下，層裂面上孔洞大量增加，并出現(xiàn)明顯的長(zhǎng)大現(xiàn)象，但主要體現(xiàn)在各孔洞獨(dú)自長(zhǎng)大；t= 50 ps 時(shí)，層裂面附近的孔洞進(jìn)一步長(zhǎng)大，孔洞之間開(kāi)始出現(xiàn)接觸和貫穿；t= 55 和60 ps 時(shí)，在沖擊方向上基本上無(wú)新增孔洞，原有孔洞主要以貫穿為主。

當(dāng)up=0.5 km/s 時(shí)，在納米多晶Sn 模型中，t= 48 ps 時(shí)，發(fā)現(xiàn)孔洞出現(xiàn)在晶界處（圖6 每個(gè)上方的模型中的青綠色原子代表晶界），表示孔洞已經(jīng)開(kāi)始成核，其成核時(shí)間相比單晶Sn 晚了近2 ps；t= 50 ps 時(shí)，可以明顯發(fā)現(xiàn)孔洞在晶界處開(kāi)始成核和長(zhǎng)大，孔洞特點(diǎn)表現(xiàn)為數(shù)量較多且大小相對(duì)均勻；t= 55 ps 時(shí)，孔洞進(jìn)一步長(zhǎng)大，并且相互接觸，主要以沿晶長(zhǎng)大為主；t= 60 ps 時(shí)，孔洞之間沿晶貫穿，預(yù)示著層裂主要以沿晶斷裂為主。

在圖7 和圖8 中，單晶Sn 模型采用PE 著色，納米多晶Sn 模型采用晶粒編號(hào)著色。在單晶Sn 模型中，t= 46 ps 時(shí)孔洞成核位置主要位于原子勢(shì)能較大處，表明該處原子之間距離較大。當(dāng)拉應(yīng)力超過(guò)孔洞長(zhǎng)大閾值，成核處原子之間距離進(jìn)一步變大，孔洞由成核變?yōu)殚L(zhǎng)大。t= 48～60 ps 時(shí)，層裂面中孔洞分布較均勻，體現(xiàn)出了長(zhǎng)大和貫穿過(guò)程。在納米多晶Sn 模型中，t= 46 ps 時(shí)，在層裂面上未發(fā)現(xiàn)孔洞；t=48 ps 時(shí)，孔洞在晶界處成核；t= 50 ps 時(shí)，孔洞易在三晶粒交界處成核和長(zhǎng)大，如紫色圈所示；t= 55 和60 ps 時(shí)，孔洞發(fā)生沿晶擴(kuò)展，如黑色圈所示。對(duì)比發(fā)現(xiàn)，經(jīng)典層裂中單晶和納米多晶Sn 的孔洞演化行為差異主要體現(xiàn)在成核位置、孔洞分布、孔洞擴(kuò)展方向三方面。

在圖9 中，t= 33 ps 時(shí)孔洞已經(jīng)開(kāi)始成核；t= 37 ps 時(shí)，已有孔洞開(kāi)始長(zhǎng)大，同時(shí)新生孔洞沿加載端方向進(jìn)一步成核并長(zhǎng)大；t= 40 ps 時(shí)，靠近自由面?zhèn)鹊目锥匆呀?jīng)開(kāi)始貫穿，沿加載端一側(cè)仍有孔洞成核，孔洞區(qū)域不斷向加載端一側(cè)發(fā)展；t= 46 ps 時(shí)，靠近加載端一側(cè)的孔洞仍有新生孔洞成核，孔洞中間區(qū)域的孔洞開(kāi)始貫穿；t= 52 ps 時(shí)，孔洞基本上停止成核，孔洞貫穿現(xiàn)象更加明顯。在納米多晶Sn 模型中，孔洞的演化行為基本上與單晶Sn 一致。

對(duì)比圖7 和圖11，發(fā)現(xiàn)不同沖擊速度下單晶Sn 孔洞演化行為基本一致，即與加載速度無(wú)關(guān)。但是在圖12 的納米多晶Sn 模型中，t= 37 ps 時(shí)，孔洞在晶界上和晶粒內(nèi)部都存在成核和長(zhǎng)大行為，分別以紫色圈和藍(lán)色圈表示。t= 40 ps 時(shí)，在截面圖左上角黃色晶粒內(nèi)，兩個(gè)較大的孔洞已經(jīng)貫穿，見(jiàn)黑色多邊形包圍的區(qū)域；而淺藍(lán)色多邊形包圍的區(qū)域表示晶界上孔洞貫穿瞬間。t= 46 ps 時(shí)，黃色晶粒內(nèi)由于孔洞貫穿，貫穿的孔洞延伸至晶界處，并與晶界處孔洞再次貫穿，如黑色多邊形包圍的區(qū)域所示，這一過(guò)程展示了晶內(nèi)斷裂和穿晶斷裂行為；淺藍(lán)色多邊形包圍的區(qū)域內(nèi)孔洞沿著晶界貫穿，實(shí)現(xiàn)了沿晶斷裂。此外，t= 52 ps 時(shí)的截面圖進(jìn)一步展示了孔洞貫穿的情況。

通過(guò)單晶和納米多晶Sn 在不同沖擊速度下孔洞演化行為的分析，發(fā)現(xiàn)：第一，隨著沖擊速度增加，單晶和納米多晶Sn 模型中孔洞的發(fā)展不止局限于層裂附近，其發(fā)展方向是從層裂面逐漸向加載端，即損傷區(qū)域朝加載端增加；第二，加載速度影響微層裂的斷裂方式。經(jīng)典層裂中納米多晶Sn 以沿晶斷裂為主，微層裂中納米多晶Sn 存在沿晶斷裂、晶內(nèi)斷裂和穿晶斷裂方式。

2.4.2 層裂后期過(guò)程

圖13、圖14 和圖15 給出了沖擊速度在up= 0.5, 1.0 和1.5 km/s 下的單晶和納米多晶Sn 的經(jīng)典層裂與微層裂過(guò)程，其中左列為單晶Sn 模型，右列為納米多晶Sn 模型。如圖13 所示，在單晶Sn 模型中，發(fā)現(xiàn)t= 100 ps 時(shí)層裂片基本上與靶材母體分離，斷裂面比較平整；而同樣在t= 100 ps 時(shí)，納米多晶Sn 模型層裂片卻與母材直接相連，未完全斷裂，這與材料斷裂方式有重要關(guān)系。在up= 0.5 km/s 時(shí)，單晶Sn 模型的孔洞在層裂面附近貫穿，最終沿層裂面拉伸斷裂，因此層裂片與母材基本上完全分開(kāi)。然而，從圖8 中納米多晶Sn 層裂面截面圖可以發(fā)現(xiàn)孔洞沿晶界長(zhǎng)大和貫穿，形成沿晶斷裂；在圖13 的納米多晶Sn 模型中，發(fā)現(xiàn)在層裂區(qū)域內(nèi)同一晶粒被拉長(zhǎng)且未斷裂，一些不同晶粒之間也未產(chǎn)生沿晶斷裂，因此母材與層裂片保持相連。另外，需要說(shuō)明的是，當(dāng)模擬時(shí)間足夠長(zhǎng)，納米多晶Sn 模型也會(huì)完全斷裂。在圖14 和圖15 中，相同加載速度下單晶和納米多晶Sn 模型具有大致相同的微層裂演化行為，具體表現(xiàn)在層裂片與母材相連，損傷區(qū)域朝加載端發(fā)展等。相比up= 1.0 km/s 的情況，由于完全熔化的模型更容易破壞，因此up= 1.5 km/s 的單晶和納米多晶Sn 模型的損傷區(qū)更大。

圖13 微層裂后期過(guò)程（up = 0.5 km/s）Fig.13 Later process of micro-spallation for up = 0.5 km/s

圖14 微層裂后期過(guò)程（up = 1.0 km/s）Fig.14 Later process of micro-spallation for up = 1.0 km/s

圖15 微層裂后期過(guò)程（up = 1.5 km/s）Fig.15 Later process of micro-spallation for up = 1.5 km/s

為更好地反映整個(gè)微層裂演化行為，本文以u(píng)p= 0.5～1.5 km/s 時(shí)納米多晶Sn 模型為例，采用溫度和壓力表征了微層裂過(guò)程，分別如圖16 和圖17 所示。

圖16 溫度表征的納米多晶Sn 微層裂演化Fig.16 Micro-spallation evolution characterized by temperature in the NC Sn

在圖16(a)和17(a)中，當(dāng)活塞與靶材撞擊時(shí)，壓縮應(yīng)力波進(jìn)入靶材，并朝著自由面?zhèn)鞑?；沖擊后的材料內(nèi)部溫度和壓力急劇上升，而未沖擊的材料內(nèi)部物理量則保持波前狀態(tài)，沖擊與未沖擊區(qū)域的分界線可由波陣面表示。圖16(a)和17(a)的底部深藍(lán)色和淺藍(lán)色三角形的斜邊表示波陣面，其斜邊下方深藍(lán)色或淺藍(lán)色區(qū)域表示未沖擊區(qū)域，而其上方綠色或紅色區(qū)域表示沖擊區(qū)域。當(dāng)加載結(jié)束（t= 10 ps 時(shí)），移去活塞，加載面形成稀疏波，開(kāi)始追趕壓縮應(yīng)力波；在波形上，波前沿基本上不受稀疏波影響，而波尾巴因被稀疏波追上而變得拖長(zhǎng)，Hugoniot 平臺(tái)寬度也逐漸變小，見(jiàn)圖3(d)。在圖16(a)中，隨著波陣面快速靠近自由面，紅色區(qū)域逐漸變窄，對(duì)應(yīng)著Hugoniot 平臺(tái)變小現(xiàn)象，緊鄰紅色區(qū)域上方的黃-綠-青區(qū)域變大則對(duì)應(yīng)著波尾巴拖長(zhǎng)現(xiàn)象。當(dāng)應(yīng)力波達(dá)到自由面后并發(fā)生發(fā)射，反射波又向加載端傳播，模型的應(yīng)力由壓應(yīng)力變?yōu)槔瓚?yīng)力，該過(guò)程對(duì)應(yīng)在圖16(a)和圖17(a)的中部藍(lán)色區(qū)域。當(dāng)拉應(yīng)力達(dá)到材料動(dòng)態(tài)層裂強(qiáng)度，孔洞開(kāi)始成核、長(zhǎng)大和貫穿，在拉應(yīng)力作用下形成斷裂區(qū)域。圖16 中紅黃色部分的云圖表示層斷裂區(qū)域，該區(qū)域溫度在整個(gè)沖擊過(guò)程中最高，這一現(xiàn)象在金屬Ta[32]和Cu[55]的微層裂過(guò)程中也被發(fā)現(xiàn)。

圖17 壓力表征的納米多晶Sn 微層裂演化Fig.17 Micro-spallation evolution characterized by pressure in the NC Sn

up= 1.0 和1.5 km/s 時(shí)的溫度與壓力云圖所展示的層裂過(guò)程基本上與up= 0.5 km/s 的情況一致。不同之處在于，up= 0.5 和1.0 km/s 時(shí)最高溫度存在于拉伸階段的層斷裂區(qū)域，而up= 1.5 km/s 的最高溫度發(fā)生在壓縮階段的應(yīng)力波波陣面后方。

2.4.3 孔洞體積分?jǐn)?shù)

圖18 表示在孔洞成核至貫穿過(guò)程中（t≤ 70 ps）孔洞體積分?jǐn)?shù)Vf和體積分?jǐn)?shù)差值ΔVf的歷史曲線?？锥大w積分?jǐn)?shù)根據(jù)計(jì)算式Vf=Vv/ (Vs+Vv)得到，其中Vv和Vs分別表示孔洞體積和模型初始體積；相同沖擊速度和相同時(shí)間下單晶和納米多晶Sn 的孔洞體積分?jǐn)?shù)差值ΔVf=Vf-SC-Vf-NC，Vf-SC和Vf-NC分別表示單晶和納米多晶Sn 的孔洞體積分?jǐn)?shù)。

如圖18(a)所示，當(dāng)up= 0.5 km/s 時(shí)，單晶Sn 模型中孔洞率先成核；當(dāng)t= 47 ps 時(shí)，Vf約為0.013，孔洞體積分?jǐn)?shù)第一次開(kāi)始指數(shù)增長(zhǎng)，該轉(zhuǎn)折點(diǎn)表示孔洞成核與長(zhǎng)大階段的分界點(diǎn)[56]；當(dāng)t= 56 ps 時(shí)，Vf約為0.05，孔洞體積分?jǐn)?shù)增長(zhǎng)速度下降；而當(dāng)t= 62 ps 時(shí)，Vf約為0.06，孔洞體積分?jǐn)?shù)第二次指數(shù)增長(zhǎng)。第二個(gè)轉(zhuǎn)折點(diǎn)可理解為材料發(fā)生災(zāi)難性失效，即材料從微損傷到失效的臨界點(diǎn)。在圖13 中，當(dāng)t= 60 ps時(shí)，發(fā)現(xiàn)層裂片只有部分與母體相連接，這表明層裂開(kāi)始形成；當(dāng)t= 70 ps 時(shí)，模型其他部位未產(chǎn)生孔洞，只是在拉應(yīng)力作用下層裂片與母體進(jìn)一步分離，兩者之間以更少原子相連，這進(jìn)一步說(shuō)明孔洞體積分?jǐn)?shù)增大的原因是層裂片與母體之間距離增大。另外，Qi 等[57]和Wang 等[58]分別在金屬Al 和Fe 的層裂試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)了損傷與斷裂的臨界行為。Strachan 等[59]通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)金屬Ta 和Ni 的層裂行為中也存在導(dǎo)致材料災(zāi)難性失效的臨界行為。對(duì)于納米多晶Sn 模型而言，其孔洞體積分?jǐn)?shù)小于單晶Sn 的孔洞體積分?jǐn)?shù)，且兩者變化趨勢(shì)一致。在圖18(d)中，可以發(fā)現(xiàn)up= 0.5 km/s 時(shí)，ΔVf隨時(shí)間先增大，后減少，再增大的趨勢(shì)，兩個(gè)臨界點(diǎn)對(duì)應(yīng)的ΔVf值分別為0.012 和0.022。

圖18 孔洞體積分?jǐn)?shù)Vf 與體積分?jǐn)?shù)差值ΔVf 演化過(guò)程Fig.18 Evolutionary processes of void volume fraction Vf and its difference ΔVf

在圖18(b)中，當(dāng)up= 1.0 km/s 時(shí)，單晶Sn 模型中孔洞仍然首先成核，單晶和納米多晶Sn 模型的孔洞體積分?jǐn)?shù)變化趨勢(shì)一致，皆為指數(shù)增長(zhǎng)。相比up= 0.5 km/s 的孔洞體積分?jǐn)?shù)變化趨勢(shì)，up= 1.0 km/s 的Vf曲線沒(méi)有出現(xiàn)第二轉(zhuǎn)折點(diǎn)。在圖18(b)中，可以發(fā)現(xiàn)t= 50～70 ps 時(shí)，單晶和納米多晶Sn 模型中孔洞主要處于長(zhǎng)大與貫穿階段，內(nèi)部層裂區(qū)域材料緊密地連接層裂片與母體，導(dǎo)致層裂片不能快速地分離或脫離母體，這或許是不產(chǎn)生明顯災(zāi)變轉(zhuǎn)折點(diǎn)的原因。在圖18(d)中，up= 1.0 km/s 的ΔVf呈現(xiàn)出先增加，后緩降，最后基本上保持不變的趨勢(shì)，表明單晶和納米多晶Sn 孔洞體積分?jǐn)?shù)差值主要體現(xiàn)在成核和初期長(zhǎng)大階段，本質(zhì)上反映了孔洞成核與長(zhǎng)大方式的區(qū)別。

在圖18(c)中，當(dāng)up= 1.5 km/s 時(shí)，納米多晶Sn 模型中孔洞首先成核，單晶和納米多晶Sn 模型的Vf曲線變化趨勢(shì)一致，同樣皆為指數(shù)增長(zhǎng)。在圖18(c)中，可以發(fā)現(xiàn)t= 40～70 ps 時(shí)，單晶和納米多晶Sn 模型中孔洞主要處于成核、長(zhǎng)大與貫穿階段，且在貫穿階段內(nèi)部層裂區(qū)域材料緊密地連接層裂片與母體，難以導(dǎo)致層裂片快速地分離或脫離母體。在圖18(d)中，可以明確發(fā)現(xiàn)，ΔVf為負(fù)數(shù)，即說(shuō)明納米多晶Sn 的孔洞體積分?jǐn)?shù)一直大于單晶Sn；ΔVf表現(xiàn)出先增后降趨勢(shì)，表明單晶和納米多晶Sn 孔洞體積分?jǐn)?shù)的差值主要體現(xiàn)在長(zhǎng)大和貫穿階段。

當(dāng)up= 0.5 km/s 時(shí)，單晶和納米多晶Sn 的Vf變化趨勢(shì)一致，呈現(xiàn)雙指數(shù)增長(zhǎng)；當(dāng)up= 1.0 和1.5 km/s時(shí)，單晶和納米多晶Sn 的Vf變化趨勢(shì)一致，表現(xiàn)為指數(shù)增長(zhǎng)，這與不同沖擊速度下單晶Al 的Vf變化趨勢(shì)一致[60]。上述分析認(rèn)為，在經(jīng)典層裂中，Vf的第二次指數(shù)增長(zhǎng)轉(zhuǎn)折點(diǎn)是材料發(fā)生災(zāi)變性斷裂的臨界點(diǎn)，表面上預(yù)示著層裂片與母體分離，實(shí)質(zhì)上卻反映了材料從損傷到斷裂的過(guò)渡。賀紅亮[61]深入分析了材料損傷到斷裂過(guò)程的物理機(jī)制，提出聚集臨界損傷度和斷裂臨界損傷度，用以描述延性斷裂過(guò)程由緩慢演化過(guò)渡到特征臨界狀態(tài)、再到災(zāi)變斷裂的演化規(guī)律?？梢钥闯?，經(jīng)典層裂中第一個(gè)轉(zhuǎn)折點(diǎn)為孔洞成核與長(zhǎng)大階段的臨界點(diǎn)，定性上對(duì)應(yīng)著聚集臨界損傷度，第二個(gè)轉(zhuǎn)折點(diǎn)為材料從損傷到斷裂的過(guò)渡，對(duì)應(yīng)著斷裂臨界損傷度。損傷到斷裂的過(guò)渡物理圖像可以參見(jiàn)圖13 中單晶Sn 的微層裂t= 60～70 ps 時(shí)演化過(guò)程。這進(jìn)一步說(shuō)明經(jīng)典層裂中確實(shí)存在兩個(gè)損傷臨界點(diǎn)，在孔洞體積分?jǐn)?shù)歷史中表現(xiàn)為兩個(gè)指數(shù)增長(zhǎng)的轉(zhuǎn)折點(diǎn)。在微層裂中，Vf曲線并沒(méi)有展現(xiàn)出明顯的第二轉(zhuǎn)折點(diǎn)，即沒(méi)有材料損傷到斷裂轉(zhuǎn)折點(diǎn)，原因在于：一方面，從物理圖像而言，如圖14 和圖15 所示，up=1.0 和1.5 km/s 時(shí)，內(nèi)部層裂區(qū)緊密連接層裂片與母體，未展示出斷裂跡象（即層裂片脫離母體）；另一方面，Vf后期的增加主要來(lái)自于內(nèi)部微層裂區(qū)的增長(zhǎng)，且不屬于災(zāi)變式的增長(zhǎng)方式。

上述分析表明：第一，沖擊速度影響孔洞體積分?jǐn)?shù)大小、變化趨勢(shì)與孔洞體積分?jǐn)?shù)差值；第二，相同沖擊速度不影響單晶和納米多晶Sn 的孔洞體積分?jǐn)?shù)變化趨勢(shì)。

3 結(jié) 論

基于非平衡態(tài)分子動(dòng)力學(xué)方法，采用LAMMPS 軟件模擬了沖擊速度為0.5, 1.0, 1.5 km/s 下單晶和納米多晶Sn 的經(jīng)典層裂與微層裂行為，重點(diǎn)分析了加載過(guò)程中應(yīng)力波傳播規(guī)律，應(yīng)力波剖面與原子結(jié)構(gòu)的關(guān)系以及微層裂過(guò)程。主要結(jié)論如下：

(1) 加載速度對(duì)單晶Sn 模型中波形演化沒(méi)有影響，但對(duì)納米多晶Sn 模型中的波形演化卻有影響；此外，納米多晶Sn 的經(jīng)典層裂中波形前沿寬度主要受晶界滑移影響；

(2) 在經(jīng)典層裂中，單晶和納米多晶Sn 孔洞演化行為的差異主要體現(xiàn)在成核位置、空間分布、長(zhǎng)大區(qū)域以及層裂片與靶體之間的聯(lián)系等方面；在微層裂過(guò)程中，單晶和納米多晶Sn 的孔洞形貌演化基本一致；

(3) 納米多晶Sn 模型的經(jīng)典層裂與微層裂的主要區(qū)別之一是斷裂方式；經(jīng)典層裂以沿晶斷裂為主，微層裂中則存在沿晶斷裂、晶內(nèi)斷裂和穿晶斷裂方式；

(4) 孔洞體積分?jǐn)?shù)表現(xiàn)為非線性指數(shù)增長(zhǎng)，相同沖擊速度下單晶和納米多晶Sn 孔洞體積分?jǐn)?shù)變化規(guī)律一致；經(jīng)典層裂中孔洞體積分?jǐn)?shù)曲線的兩個(gè)轉(zhuǎn)折點(diǎn)分別表示孔洞成核與長(zhǎng)大的過(guò)渡和材料從損傷到斷裂的災(zāi)變性轉(zhuǎn)變。