深海壓力–流速耦合環(huán)境下基于灰色系統(tǒng)理論的有機涂層壽命預測研究

陳宇凡，孟凡帝，劉莉，崔宇，劉叡，王福會

船舶及海洋工程裝備

深海壓力–流速耦合環(huán)境下基于灰色系統(tǒng)理論的有機涂層壽命預測研究

陳宇凡1，孟凡帝1，劉莉1，崔宇2，劉叡1，王福會1

（1. 沈陽材料科學國家研究中心 東北大學聯(lián)合研究分部，沈陽 110819；2. 中國科學院金屬研究所 師昌緒先進材料創(chuàng)新中心，沈陽 110016）

建立深海壓力–流速耦合環(huán)境下有機涂層的壽命預測模型，并預測有機涂層在該環(huán)境下的服役壽命。首先針對涂層的濕態(tài)附著力變化結(jié)果，基于灰色系統(tǒng)理論，建立濕態(tài)附著力的GM(1,1)模型。隨后再基于耦合環(huán)境下的試驗結(jié)果，建立涂層水傳輸?shù)臄U散模型。最后，在此基礎(chǔ)上，利用灰色關(guān)聯(lián)分析方法，計算這2種失效影響因素在涂層失效過程中所占的權(quán)重因子，并基于這2個影響因素建立涂層失效的數(shù)學模型。經(jīng)過數(shù)學統(tǒng)計驗證和試驗結(jié)果對比驗證，該模型精度良好，可靠性高。該模型能夠?qū)ι詈毫ΘC流速耦合環(huán)境下有機涂層的壽命進行準確預測。

深海壓力–流速耦合環(huán)境；有機涂層；灰色系統(tǒng)理論；濕態(tài)附著力；水傳輸；壽命預測

在金屬表面涂覆有機涂層是一種經(jīng)濟有效的防護手段[1-3]。因此，涂層的壽命預測對涂層的維護和性能評價具有現(xiàn)實的指導意義。然而，由于涂層失效機制的復雜性，壽命預測一直是涂層研究領(lǐng)域的一項艱巨任務(wù)[4-5]。對于服役于不同環(huán)境下的有機涂層，目前并沒有發(fā)展出普適的壽命預測模型。Doherty等[6]建立了涂層起泡面積的數(shù)學模型，提出涂層的壽命可由涂層起泡的臨界面積來確定。Maitland等[7]提出了基于聚合物薄膜電解電阻的預測公式。Bierwagen等[8]將電化學阻抗譜（EIS）數(shù)據(jù)分別與有機涂層在鹽霧環(huán)境下的服役時間和涂層吸水率數(shù)據(jù)進行關(guān)聯(lián)分析，提出了一種基于EIS相關(guān)數(shù)據(jù)預測涂層服役壽命的方法。Nguyen等[9]則根據(jù)實際工況構(gòu)建了涂層吸水率與時間的關(guān)系模型，并利用該模型成功對有機涂層進行了壽命預測。Shevchuk等[10]介紹了基于涂層系統(tǒng)的物理化學和電化學過程的預測模型。一般來說，一個好的壽命預測模型應該基于服役條件下明確的失效機制，其試驗條件符合實際工況條件，且模型預測結(jié)果與試驗結(jié)果相符。然而，大多數(shù)提出的預測方法都沒有考慮到以上所有的條件，這會使預測模型在使用的過程中存在局限性。

在深海環(huán)境中，因設(shè)備服役的實際工況不同，使得有機涂層失效的主導因素也有所不同。在前期的工作中，筆者課題組就不同的模擬深海環(huán)境下有機涂層的失效機制進行了研究。Liu等[11-13]通過研究常壓和靜水壓力條件下有機涂層的失效行為，發(fā)現(xiàn)靜水壓力加速了有機涂層的失效，腐蝕介質(zhì)在界面快速聚集，從而引起涂層濕態(tài)附著力的喪失，進而導致涂層的失效破壞。Tian等[14]、Liu等[15]、曹京宜等[16]通過研究在交變壓力條件下有機涂層的失效行為，發(fā)現(xiàn)交變壓力會對有機涂層產(chǎn)生的一種“推–拉作用”，致使涂層發(fā)生鼓泡開裂，從而導致涂層失效破壞。除了壓力之外，設(shè)備與海水的相對運動所產(chǎn)生的流速也成為了環(huán)境中一個不可忽略的影響因素。有機涂層實際上是在深海壓力–流速的耦合環(huán)境下服役。高浩東等[17]通過研究深海壓力–流速環(huán)境下環(huán)氧玻璃鱗片涂層的失效行為，發(fā)現(xiàn)壓力和流速作為單一環(huán)境變量均會加速涂層的失效，二者耦合表現(xiàn)出協(xié)同作用，進一步加速了涂層的失效破壞。Meng等[18]進一步研究發(fā)現(xiàn)，在耦合環(huán)境作用下，流體流動為水提供了初始動能，靜水壓力降低了吸水的能壘，且在流速和壓力的協(xié)同作用下，涂層缺陷處內(nèi)應力的釋放，導致聚合物片從涂層表面脫離和造成大面積起泡。根據(jù)之前的研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，涂層/金屬體系如果在涂層/金屬界面處被破壞，其他保護機制將變得毫無價值。有機涂層的失效破壞受到許多不確定因素的影響，包括水的傳輸、界面附著力的變化、界面電化學反應、界面應力狀態(tài)等。這些因素可能存在的相互作用，使有機涂層的失效破壞變得更加復雜。

灰色系統(tǒng)理論由鄧聚龍在1982年創(chuàng)立，并在經(jīng)濟、氣象、工程等多個領(lǐng)域得到了廣泛的應用[19-22]。數(shù)學建模的研究還涉及其他現(xiàn)代數(shù)學方法，例如“黑盒”方法[23]、模糊系統(tǒng)理論[24]和人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[25]。在運用這些方法時，往往需要大量的數(shù)據(jù)結(jié)果用于訓練和驗證，才能保證其數(shù)學模型的準確性，而在有機涂層的失效過程中，通過試驗監(jiān)測得到的數(shù)據(jù)比較有限，并不能提供大量的數(shù)據(jù)用于訓練和驗證。灰色系統(tǒng)理論則可以有效地規(guī)避這一點，其對于有限的數(shù)據(jù)能夠給出準確的計算結(jié)果，所以應選灰色系統(tǒng)理論來建立數(shù)學模型。耿剛強等[26]將該理論運用到了鋼橋防腐蝕涂層的壽命預測研究中，提出了合理的壽命預測模型。李瑞超[27]和周立建等[28]將灰色系統(tǒng)理論與人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)相結(jié)合，利用灰色預測所需樣本量少、方法簡單的優(yōu)點和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)非線性映射能力強、并行處理能力突出的特點，對有機涂層的使用壽命進行了預測。Meng等[29]利用灰色系統(tǒng)理論研究了靜水壓力下有機涂層濕態(tài)附著力與涂層壽命的關(guān)系，將有機涂層的失效過程與涂層的濕態(tài)附著力聯(lián)系起來，提出了一種合理的壽命預測模型。

目前的文獻對深海環(huán)境下有機涂層的壽命預測工作報道較少，深海壓力–流速耦合環(huán)境下有機涂層的壽命預測更是還未見文獻報道。因此，本試驗基于涂層濕態(tài)附著力測試以及涂層吸水率結(jié)果，并結(jié)合涂層EIS測試結(jié)果，利用灰色系統(tǒng)理論，建立了深海壓力–流速耦合環(huán)境下有機涂層的壽命預測模型。這對進一步探索深海復雜海洋環(huán)境下有機涂層失效行為的評價方法，以及新型涂層的研發(fā)具有重要意義。

1 試驗

本次試驗中所采用的涂層體系為環(huán)氧–云母涂層體系，其成膜物質(zhì)為E-44雙酚A型環(huán)氧樹脂（南通星辰合成材料有限公司），固化劑為低分子TY-650聚酰胺（沈陽正泰防腐材料有限公司），稀釋劑為二甲苯（國藥化學試劑集團有限公司）與正丁醇（國藥化學試劑集團有限公司）的混合溶劑，其質(zhì)量比為7︰3。顏填料為云母粉（上海麥克林生化科技有限公司），其目數(shù)為400目。樹脂、固化劑、填料以及溶劑的質(zhì)量比為1︰0.8︰0.36︰0.3。該涂層體系的制備過程為：按上述比例先將環(huán)氧樹脂與混合溶劑混合，在磁力攪拌器上以150 r/min的轉(zhuǎn)速攪拌0.5 h；攪拌均勻后，按上述配比加入400目云母粉繼續(xù)攪拌0.5 h，使得云母粉充分溶解；之后按上述比例加入低分子TY-650聚酰胺攪拌0.5 h；然后，在25 ℃、RH為30%的環(huán)境中放置0.5 h，使其充分熟化；熟化后，對其進行10 min超聲處理，以去除涂層中的氣泡；超聲處理后，將其取出，等待后續(xù)涂刷。

試驗中所用的試樣為自由膜和涂層/金屬試樣，其中自由膜試樣涂覆在硅膠板上，固化后，將其裁剪成尺寸為75 mm×10 mm的長方形試樣，用于涂層吸水率測試，膜層厚度為(400±10) μm。涂層/金屬試樣所用的基體金屬為Q235鋼，尺寸為40 mm×15 mm× 2 mm。打磨前均采用環(huán)氧樹脂進行封裝，其中用作電化學測試的試樣需在鋼片表面焊接銅導線。涂刷前，需將封裝后的基體金屬用水磨砂紙打磨至240#。涂刷完成后，需經(jīng)25 ℃固化10 h、40 ℃固化2 h、60 ℃固化24 h后使用。膜層厚度為(200±10) μm。

利用模擬深海試驗裝置開展壓力–流速耦合環(huán)境條件（6 MPa，3 m/s）下的試驗[18]。該試驗裝置采用3.5%NaCl水溶液模擬海水環(huán)境，通過氣體增壓來控制服役環(huán)境的壓力，利用攪拌電機驅(qū)動裝置內(nèi)的旋轉(zhuǎn)籠，進而實現(xiàn)設(shè)備與服役環(huán)境相對運動速度的控制。試驗裝置如圖1所示。

圖1 模擬深海試驗裝置[18]

采用美國Delesko公司生產(chǎn)的PositestAT-A全自動拉拔式附著力檢測儀對浸泡前的附著力試樣，以及在深海壓力–流速耦合環(huán)境下服役后的濕態(tài)附著力試樣，按照ASTM D4541—02進行拉拔法附著力測試，每組試驗取5個平行樣，試驗結(jié)果取其平均值。采用精密電子天平（BSA124S，精確度為0.000 1 g）測量涂層浸泡不同時間后的質(zhì)量，通過涂層的質(zhì)量變化測算出涂層的吸水率變化，吸水率計算公式為：

式中：Q為涂層在時刻點時的吸水率；m為涂層時刻點時對應的質(zhì)量；0為涂層的初始質(zhì)量。為保證試驗的精確性，每組試驗取5個平行樣吸水率的平均值。

涂層/金屬試樣的電化學EIS測試是借助電化學工作站（PARSTAT 4000A）來完成的。測試采用三電極體系，測試頻率為105～10-2Hz，電解池溶液為3.5%的NaCl水溶液，工作電極為待測涂層/金屬試樣，參比電極為飽和甘汞電極（SCE），對電極采用40 mm× 15 mm的Pt片。試驗過程中，為了同涂層阻抗匹配，保證測試結(jié)果的準確性，對工作電極所加載的正弦擾動為60 mV。EIS測試結(jié)束后，使用ZSimpWin軟件對所得到的數(shù)據(jù)進行擬合分析。

2 腐蝕機理及腐蝕預測

2.1 涂層濕態(tài)附著力GM(1,1)模型構(gòu)建

環(huán)氧–云母涂層在深海壓力–流速耦合環(huán)境下服役的附著力變化情況如圖2所示。由圖2可知，在深海壓力–流速耦合環(huán)境條件下，其附著力均隨著服役時間的增加而下降，呈非線性的變化規(guī)律。涂層的附著力喪失迅速，在72 h內(nèi)從7.20 MPa下降到了2.44 MPa。結(jié)合涂層服役后的宏觀形貌（如圖3所示）以及涂層發(fā)生斷裂時的斷口形貌（如圖4所示）可以看出，服役72 h后，深海壓力–流速耦合環(huán)境下的涂層出現(xiàn)大面積的起泡，涂層遭到嚴重破壞，涂層/金屬界面處完全斷裂。這說明深海壓力–流速耦合環(huán)境條件加速了涂層濕態(tài)附著力的下降，加劇了涂層的失效破壞。

圖2 深海壓力–流速耦合環(huán)境下涂層的附著力隨時間的變化

圖3 在深海壓力–流速耦合環(huán)境下服役不同時間后涂層/金屬樣品的表面宏觀形貌

圖4 在深海壓力–流速耦合環(huán)境下服役不同時間后涂層/金屬樣品的斷口宏觀形貌

由上述分析可知，在深海壓力–流速耦合環(huán)境下，涂層的濕態(tài)附著力在短時間內(nèi)迅速喪失。這個過程是一個極其復雜的過程，其影響因素很多，包括環(huán)境變量、界面處的電化學行為以及涂層應力釋放等。這些因素雖然作用機制不明確，但最終都將導致涂層的濕態(tài)附著力數(shù)值下降。由于涂層所處的環(huán)境嚴苛，所得的數(shù)據(jù)有限，因此選用灰色系統(tǒng)理論來建立涂層濕態(tài)附著力變化情況的數(shù)學模型最為合適。

灰色系統(tǒng)理論的建模要求原始數(shù)據(jù)必須等時間間距。首先對原始數(shù)據(jù)進行累加生成，目的是弱化原始時間序列數(shù)據(jù)的隨機因素；然后建立生成數(shù)的微分方程GM(,)，是微分方程的階數(shù)，是參量的個數(shù)。其中，GM(1,1)模型，即單序列一階灰色微分方程，由于其所需原始信息少，計算方法簡便，模型精度高，是目前最常用的灰色模型。

涂層濕態(tài)附著力隨浸泡時間變化的原始序列為(0)，(0)數(shù)列的一次累加數(shù)列為：

定義(1)數(shù)列的平均數(shù)列(1)為：

灰色微分方程GM(1,1)的最小二乘預測序列為：

(1)(k)的白化式微分方程為：

其中，參數(shù)和可由最小二乘法確定：

根據(jù)式（5），(1)(k)在時刻的解為：

式中：代表預測值。進而得到還原數(shù)列(0)(k)在時刻的解為：

由于：

用替換，并代入式（7）可得：

式中：1為時間序列的初始時間，初始時間為0；是時間間隔，取12 h；和的值分別為0.149 3和6.975 6。擬合結(jié)果如圖5所示?？梢钥闯?，模型值和實測值符合得較好，說明GM(1,1)模型能夠正確地反映深海壓力–流速耦合環(huán)境下涂層濕態(tài)附著力隨浸泡時間的變化規(guī)律。

圖5 深海壓力–流速耦合環(huán)境下涂層濕態(tài)附著力GM(1,1)模型的擬合結(jié)果

為了分析該模型的精度，對其相對誤差（RE）和平均相對誤差（ARE）進行了計算分析，結(jié)果見表1。相對誤差和平均相對誤差的計算公式為：

從表1可以看出，對于深海壓力–流速耦合環(huán)境，其GM(1,1)模型每個時間點的相對誤差在±12%以內(nèi)，其平均相對誤差為6.65%。對浸泡96、120 h的濕態(tài)附著力進行預測后，其相對誤差也在±12%以內(nèi)，平均預測誤差為8.05%?？梢姡⒌腉M(1,1)模型其整體精度較好，能正確地反映深海壓力–流速耦合環(huán)境下涂層濕態(tài)附著力隨浸泡時間的變化規(guī)律，具有良好的可靠性。

表1 濕態(tài)附著力的GM(1,1)模型與實測數(shù)據(jù)的相對誤差分析

Tab.1 Relative error analysis between the GM(1,1) model and the measured data of wet adhesion

2.2 涂層的水傳輸模型構(gòu)建

涂層中水等腐蝕介質(zhì)的傳輸是導致涂層失效破壞的因素之一。涂層的吸水動力學可以反映涂層內(nèi)部缺陷的變化情況，以及表征涂層的抗?jié)B透能力，是評價涂層失效破壞的重要參數(shù)。在深海壓力–流速耦合環(huán)境下，環(huán)氧–云母涂層的吸水率隨時間的變化曲線如圖6所示。從圖6中可以看出，涂層吸水率的變化經(jīng)歷了明顯的2個階段。在初始時刻至96 h這段時間內(nèi)，吸水率隨著時間的增長而上升，上升速度逐漸減慢；在96～240 h這段時間內(nèi)，吸水率隨時間的增長變化幅度不大，且逐漸趨于穩(wěn)定，飽和吸水率為2.06%。

圖6 深海壓力–流速耦合環(huán)境下涂層吸水率隨服役時間的變化曲線

根據(jù)Tian等[14]的研究表明，當涂層的吸水率小于飽和吸水率的60%時，即本試驗中0～24 h這段時間，可以認為涂層處在水的吸收階段。在吸收階段，水的傳輸主要是通過涂層中缺陷產(chǎn)生的擴散通道進行?？烧J為在水的吸收階段為Fick擴散階段，應滿足如下關(guān)系：

式中：M和分別為時刻和飽和時的吸水量；Q和分別為時刻和飽和時涂層的吸水率；為涂層厚度，取0.4 mm；為擴散系數(shù)；為浸泡時間。

根據(jù)式（13）對深海壓力–流速耦合環(huán)境下涂層相對應的數(shù)據(jù)進行線性擬合，擬合結(jié)果如圖7所示。根據(jù)圖7可知，斜率為0.112 77，代入式（13）算得壓力–流速耦合環(huán)境下涂層的擴散系數(shù)為1.60× 10–5cm2/s。

圖7 深海壓力–流速耦合環(huán)境下涂層吸水動力學曲線擬合結(jié)果（0～24 h）

根據(jù)高浩東等[17]和van der Wel等[30]的研究結(jié)果表明，在深海壓力–流速耦合環(huán)境條件下，水在涂層中的傳輸屬于2階段的Ⅱ類擴散，并非理想的Fick擴散。涂層的吸水率是由浸泡初期的Fick擴散部分Q(t)和涂層聚合物結(jié)構(gòu)松弛引起的非Fick擴散部分Q(t)共同決定的。此時的吸水動力學方程應為：

式中：為常數(shù)。在前面的試驗結(jié)果中，僅在0～24 h這段時間內(nèi)，水在涂層中的擴散可以認為是Fick擴散。但利用式（14）計算后發(fā)現(xiàn)，在0～24 h這段時間內(nèi)，涂層吸水率結(jié)果的相對誤差較大，說明深海壓力–流速耦合環(huán)境下涂層的水傳輸行為在浸泡初期也偏離了Fick擴散，逐漸偏向了非Fick擴散部分Q(t)，計算結(jié)果見表2。因此，進一步對式（14）進行修正，此時的吸水動力學方程為：

表2 2種擴散方程擬合結(jié)果的相對誤差分析

Tab.2 Relative error analysis of fitting results of two diffusion equations

基于式（15）的擬合結(jié)果如圖8所示，可以看出，模型值和實測值符合得較好。說明此時的吸水動力學方程能夠正確地反映深海壓力–流速耦合環(huán)境下涂層吸水率隨浸泡時間的變化規(guī)律。

圖8 基于Qt=QR(t)擴散方程的深海壓力–流速耦合環(huán)境下涂層吸水率曲線的擬合結(jié)果

2.3 基于灰色關(guān)聯(lián)理論的涂層壽命模型搭建

通過前面的分析，得出了涂層濕態(tài)附著力和吸水率隨浸泡時間變化的涂層失效模型。由式（10）和式（15）分別可以搭建出由濕態(tài)附著力主導的涂層壽命模型，以及由涂層吸水率主導的涂層壽命模型，分別見式（16）和式（17）。

式中：W為涂層在時刻所測得的附著力。通過以上分析，筆者認為，在深海壓力–流速耦合環(huán)境下，涂層濕態(tài)附著力的喪失和涂層的水傳輸過程均可以導致涂層的失效破壞。因此，通過添加權(quán)重因子來建立預測涂層壽命的總模型：

式中：1+2=1。

式（18）即為有機涂層壽命預測的數(shù)學模型。為了得到1和2在涂層總使用壽命中所占的權(quán)重，進一步利用灰色關(guān)聯(lián)方法分析了濕態(tài)附著力和水傳輸與涂層失效的關(guān)聯(lián)性，計算出了各自的關(guān)聯(lián)度，并得到了1和2的權(quán)重因子。

2.4 預測及驗證

灰色關(guān)聯(lián)分析方法是灰色系統(tǒng)理論的一個分支，該方法是從不完全的信息中，對所研究的各因素通過一定的數(shù)據(jù)處理，在隨機的因素序列中找出它們的相關(guān)性，得到主要影響因素。然后根據(jù)因素之間發(fā)展趨勢的相似性或相異程度，來衡量因素間的接近程度。其具體分析過程如下：

首先確定反映系統(tǒng)行為特征的參考數(shù)列和影響系統(tǒng)行為的比較數(shù)列。反映系統(tǒng)行為特征的數(shù)據(jù)序列，稱為參考數(shù)列，即母序列；影響系統(tǒng)行為的因素組成的數(shù)據(jù)序列，稱為比較數(shù)列，即子序列。本試驗中，選取各時間點下涂層電化學EIS測試所得的總阻抗值|Z|為母序列，將各時間點下涂層的濕態(tài)附著力和涂層的吸水率定義為子序列。子序列數(shù)據(jù)和母序列數(shù)據(jù)見表3。

表3 涂層相應的子序列和母序列數(shù)據(jù)

Tab.3 Corresponding subsequence and parent sequence data of coating

電化學EIS測試所用到的等效電路模型如圖9所示，浸泡前涂層EIS測試過程中所用的等效電路模型為Model A，在耦合環(huán)境中服役后涂層測試所用的等效電路模型為Model B。總阻抗值|Z|在經(jīng)等效電路模型擬合后，由ZSimpWin軟件計算得到。等效電路模型中，s為溶液電阻，c為涂層電阻，t為電荷轉(zhuǎn)移電阻。考慮到由于涂層表面的不均勻性所引起的“離散效應”，在等效電路模型中常利用常相位角元件（）代表涂層電容，其中c為涂層電容，dl為雙電層電容。

圖9 涂層EIS測試所用的等效電路模型

進一步對試驗原始數(shù)據(jù)進行均值化處理，而后計算各序列的關(guān)聯(lián)系數(shù)，計算公式為：

式中：為分辨系數(shù)，?(0,∞)。一般的取值區(qū)間為(0,1)，具體取值可視情況而定。當≤0.546 3時，分辨力最好，通常取=0.5。

由于關(guān)聯(lián)系數(shù)是子序列與母序列在各個時刻（即曲線中的各點）的關(guān)聯(lián)程度值，所以它的數(shù)不止一個，因而信息過于分散，不便于進行整體性比較。因此，有必要將各個時刻（曲線中的各點）的關(guān)聯(lián)系數(shù)集中為一個值，即求其平均值，作為比較數(shù)列與參考數(shù)列間關(guān)聯(lián)程度的數(shù)量表示。關(guān)聯(lián)度w的計算公式為：

根據(jù)式（21）可以得到權(quán)重因子r為：

式（22）即為利用灰色關(guān)聯(lián)度法所計算的權(quán)重因子，其結(jié)果見表4。將模型預測值和實測值進行對比，結(jié)果見表5。可以看出，通過該模型計算出來的涂層壽命預測值，與試驗所得的試驗值吻合較好，平均相對誤差為7.56%。其中，96、120 h作為預測組，其平均預測誤差為3.76%，說明該模型的精度較好。

表4 涂層濕態(tài)附著力和吸水率的關(guān)聯(lián)度和權(quán)重因子

Tab.4 Correlation degree and weight factor of wet adhesion and water absorption of coatings

表5 基于灰色關(guān)聯(lián)理論所得模型的預測值與實際值分析

Tab.5 Analysis of predicted and actual values of models based on grey relational theory

3 結(jié)論

1）基于深海壓力–流速耦合環(huán)境下環(huán)氧–云母涂層的濕態(tài)附著力結(jié)果，構(gòu)建了濕態(tài)附著力的GM(1,1)模型。該模型平均相對誤差為6.65%，平均預測誤差為8.05%，能正確地反映壓力–流速耦合環(huán)境下涂層濕態(tài)附著力隨浸泡時間的變化規(guī)律，具有良好的可靠性。

2）基于深海壓力–流速耦合環(huán)境下環(huán)氧–云母涂層的吸水率試驗結(jié)果推導出來的吸水動力學模型的模型值和實測值符合得較好，能夠正確地反映壓力–流速耦合環(huán)境下涂層吸水率隨浸泡時間的變化規(guī)律。

3）進一步利用灰色關(guān)聯(lián)法計算了在深海壓力–流速耦合環(huán)境條件下涂層的濕態(tài)附著力和吸水率這2種影響因素在涂層失效過程中的占比，全面建立了壽命預測模型。其平均相對誤差為7.56%，平均預測誤差為3.76%，說明該模型精度良好，可靠性高，能準確預測涂層在深海壓力–流速耦合環(huán)境下的使用壽命。

[1] NIKRAVESH B, RAMEZANZADEH B, SARABI A A, et al. Evaluation of the Corrosion Resistance of an Epoxy-Polyamide Coating Containing Different Ratios of Micaceous Iron Oxide/Al Pigments[J]. Corrosion Science, 2011, 53(4): 1592-1603.

[2] GANJAEE SARI M, SHAMSHIRI M, RAMEZANZADEH B. Fabricating an Epoxy Composite Coating with Enhanced Corrosion Resistance through Impregnation of Functionalized Graphene Oxide-Co- Montmorillonite Nanoplatelet[J]. Corrosion Science, 2017, 129: 38-53.

[3] 欒浩, 孟凡帝, 劉莉, 等. 間苯二胺-氧化石墨烯/有機涂層的制備及防腐性能研究[J]. 中國腐蝕與防護學報, 2021, 41(2): 161-168.

LUAN Hao, MENG Fan-di, LIU Li, et al. Preparation and Anticorrosion Performance of M-Phenylenediamine- Graphene Oxide/Organic Coating[J]. Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection, 2021, 41(2): 161-168.

[4] DOBKOWSKI Z, RUDNIK E. Lifetime Prediction for Polymers via the Temperature of Initial Decomposition[J]. Journal of Thermal Analysis, 1997, 48(6): 1393-1400.

[5] DOBKOWSKI Z, RUDNIK E. Lifetime Prediction for Polymers via the Temperature of Initial Decomposition—Part 2[J]. Journal of Thermal Analysis and Calorimetry, 2002, 69(2): 693-697.

[6] DOHERTY M, SYKES J M. A Quantitative Study of Blister Growth on Lacquered Food Cans by Scanning Acoustic Microscopy[J]. Corrosion Science, 2008, 50(10): 2755-2772.

[7] MAITLAND C C, MAINE J E O. Factors Affecting the Electrolytic Resistance of Polymer Films[J]. Official Digest, 1962, 34(452): 972-991.

[8] BIERWAGEN G, TALLMAN D, LI Jun-ping, et al. EIS Studies of Coated Metals in Accelerated Exposure[J]. Progress in Organic Coatings, 2003, 46(2): 149-158.

[9] NGUYEN V N, PERRIN F X, VERNET J L. Water Permeability of Organic/Inorganic Hybrid Coatings Prepared by Sol–Gel Method: A Comparison between Gravimetric and Capacitance Measurements and Evaluation of Non-Fickian Sorption Models[J]. Corrosion Science, 2005, 47(2): 397-412.

[10] SHEVCHUK P, GALAPATS B, SHEVCHUK V. Mathematical Modelling of Ageing and Lifetime Prediction of Lacquer-Paint Coatings in Sea Water[J]. International Journal of Engineering Science, 2000, 38(17): 1869-1894.

[11] LIU Ying, WANG Jiang-wei, LIU Li, et al. Study of the Failure Mechanism of an Epoxy Coating System under High Hydrostatic Pressure[J]. Corrosion Science, 2013, 74: 59-70.

[12] LIU Rui, LIU Li, MENG Fan-di, et al. Finite Element Analysis of the Water Diffusion Behaviour in Pigmented Epoxy Coatings under Alternating Hydrostatic Pressure[J]. Progress in Organic Coatings, 2018, 123: 168-175.

[13] LIU Li, CUI Yu, LI Ying, et al. Failure Behavior of Nano-SiO2Fillers Epoxy Coating under Hydrostatic Pressure[J]. Electrochimica Acta, 2012, 62: 42-50.

[14] TIAN Wen-liang, MENG Fan-di, LIU Li, et al. The Failure Behaviour of a Commercial Highly Pigmented Epoxy Coating under Marine Alternating Hydrostatic Pressure[J]. Progress in Organic Coatings, 2015, 82: 101-112.

[15] LIU Rui, LIU Li, TIAN Wen-liang, et al. Finite Element Analysis of Effect of Interfacial Bubbles on Performance of Epoxy Coatings under Alternating Hydrostatic Pressure[J]. Journal of Materials Science & Technology, 2021, 64: 233-240.

[16] 曹京宜, 王智嶠, 李亮, 等. 深海壓力交變加速條件下改性石墨烯有機涂層的失效機制[J]. 中國腐蝕與防護學報, 2020, 40(2): 139-145.

CAO Jing-yi, WANG Zhi-qiao, LI Liang, et al. Failure Mechanism of Organic Coating with Modified Graphene under Simulated Deep-Sea Alternating Hydrostatic Pressure[J]. Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection, 2020, 40(2): 139-145.

[17] 高浩東, 崔宇, 劉莉, 等. 深海壓力-流速耦合環(huán)境對環(huán)氧玻璃鱗片涂層失效行為的影響[J]. 中國腐蝕與防護學報, 2022, 42(1): 39-50.

GAO Hao-dong, CUI Yu, LIU Li, et al. Influence of Simulated Deep Sea Pressured-Flowing Seawater on Failure Behavior of Epoxy Glass Flake Coating[J]. Journal of Chinese Society for Corrosion and Protection, 2022, 42(1): 39-50.

[18] MENG Fan-di, LIU Li, LIU Er-hai, et al. Synergistic Effects of Fluid Flow and Hydrostatic Pressure on the Degradation of Epoxy Coating in the Simulated Deep-Sea Environment[J]. Progress in Organic Coatings, 2021, 159: 106449.

[19] DENG Ju-long. Control Problems of Grey Systems[J]. Systems & Control Letters, 1982, 1(5): 288-294.

[20] QIAN Wu-yong, WANG Jue. An Improved Seasonal GM(1, 1) Model Based on the HP Filter for Forecasting Wind Power Generation in China[J]. Energy, 2020, 209: 118499.

[21] ZHANG Lin, WEI Xiao-hui. Prediction of Variable Amplitude Fatigue Crack Growth Life Based on Modified Grey Model[J]. Engineering Failure Analysis, 2022, 133: 105939.

[22] WANG Zheng-xin, LI Qin, PEI Ling-ling. A Seasonal GM(1, 1) Model for Forecasting the Electricity Consumption of the Primary Economic Sectors[J]. Energy, 2018, 154: 522-534.

[23] NKUBA C K, KIM S, DIETRICH S, et al. Riding the IoT Wave with VFuzz: Discovering Security Flaws in Smart Homes[J]. IEEE Access, 2021, 10: 1775-1789.

[24] XIE Wen-bo, ZHENG Hua, LI Ming-yang, et al. Membership Function-Dependent Local Controller Design for T-S Fuzzy Systems[J]. IEEE Transactions on Systems, Man, and Cybernetics: Systems, 2022, 52(2): 814-821.

[25] DU Jia-wei, WU Fang, YIN Ji-chong, et al. Polyline Simplification Based on the Artificial Neural Network with Constraints of Generalization Knowledge[J]. Cartography and Geographic Information Science, 2022, 49(4): 313-337.

[26] 耿剛強, 林杰, 劉來君, 等. 鋼橋防腐蝕涂層壽命的預測方法[J]. 長安大學學報(自然科學版), 2006, 26(5): 43-47.

GENG Gang-qiang, LIN Jie, LIU Lai-jun, et al. Life Prediction System for Protective Coating of Steel Bridge[J]. Journal of Chang’an University (Natural Science Edition), 2006, 26(5): 43-47.

[27] 李瑞超. 海水中不同組分環(huán)氧涂料陰極剝離性能研究[D]. 大連: 大連海事大學, 2017.

LI Rui-chao. The Study on Cathodic Performance of Epoxy Coatings with Different Components in Seawater[D]. Dalian: Dalian Maritime University, 2017.

[28] 周立建, 穆志韜, 邢瑋, 等. 基于灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的有機涂層壽命預測研究[J]. 裝備環(huán)境工程, 2011, 8(5): 62-65.

ZHOU Li-jian, MU Zhi-tao, XING Wei, et al. Study of Service Life Prediction of Organic Coatings Based on Grey Neural Network[J]. Equipment Environmental Engineering, 2011, 8(5): 62-65.

[29] MENG Fan-di, LIU Ying, LIU Li, et al. Studies on Mathematical Models of Wet Adhesion and Lifetime Prediction of Organic Coating/Steel by Grey System Theory[J]. Materials (Basel, Switzerland), 2017, 10(7): 715.

[30] VAN DER WEL G K, ADAN O C G. Moisture in Organic Coatings—A Review[J]. Progress in Organic Coatings, 1999, 37(1/2): 1-14.

Life Prediction of Organic Coatings Based on Grey System Theory in Deep-sea Pressure-Velocity Coupling Environment

CHEN Yu-fan1, MENG Fan-di1, LIU Li1, CUI Yu2, LIU Rui1, WANG Fu-hui1

(1. Joint Research Division of Northeastern University, Shenyang National Laboratory for Materials Science, Shenyang 110819, China; 2. Shi-changxu Innovation Center for Advanced Materials, Institute of Metal Research, Chinese Academy of Sciences, Shenyang 110016, China)

The work aims to establish a life prediction model of organic coatings in the deep-sea pressure-velocity coupling environment, and predict the lifetime of organic coating in this environment. First, a wet adhesion GM (1,1) model was established according to the grey system theory and the results of wet adhesion change of the coating. Then based on the experimental results in this environment, the diffusion model of the coating water transport was established. Finally, the grey relational analysis method was used to calculate the weight factors of the two failure influencing aspects in the coating failure process and establish the mathematical model of coating failure based on these two influencing aspects. After mathematical statistics verification and experimental results comparison verification, the model had good accuracy and high reliability. The model can accurately predict the lifetime of organic coatings in the deep-sea pressure-velocity coupling environment.

deep-sea pressure-velocity coupling environment; organic coating; grey system theory; wet adhesion; water transport; lifetime prediction

2022-03-24；

2022-04-15

CHEN Yu-fan (1996-), Male, Postgraduate, Research focus: failure behavior and protection of organic coatings in deep-sea extreme environment.

孟凡帝（1988—），男，博士，副教授，主要研究方向為海洋環(huán)境有機涂層研究、深海環(huán)境金屬腐蝕與防護。

Corresponding author：MENG Fan-di (1988-), Male, Doctor, Associate professor, Research focus: organic coatings in marine environment and metal corrosion and protection in deep sea environment.

陳宇凡,孟凡帝,劉莉,等. 深海壓力–流速耦合環(huán)境下基于灰色系統(tǒng)理論的有機涂層壽命預測研究[J]. 裝備環(huán)境工程, 2023, 20(2): 064-072.

TG174.4

A

1672-9242(2023)02-0064-09

10.7643/ issn.1672-9242.2023.02.009

2022–03–24；

2022–04–15

國家自然科學基金（51901040）

Fund：The National Natural Science Foundation of China (51901040)

陳宇凡（1996—），男，碩士研究生，主要研究方向為深海極端環(huán)境下有機涂層的失效行為與防護。

CHEN Yu-fan, MENG Fan-di, LIU Li, et al.Life Prediction of Organic Coatings Based on Grey System Theory in Deep-sea Pressure-Velocity Coupling Environment[J]. Equipment Environmental Engineering, 2023, 20(2): 064-072.

責任編輯：劉世忠