• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    保健食品原料大黃及其制劑的質(zhì)量一致性研究

    2023-02-27 11:48:36高艷琳崔邶周陳岑程巧鴛
    海南醫(yī)學(xué) 2023年3期
    關(guān)鍵詞:工藝

    高艷琳,崔邶周,陳岑,程巧鴛

    1.浙江中醫(yī)藥大學(xué)藥學(xué)院,浙江 杭州 310053;2.浙江省食品藥品檢驗(yàn)研究院,浙江 杭州 310052

    隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展,物質(zhì)不斷豐富,超重和肥胖已成為世界性的健康問(wèn)題[1]。由于植物具有綠色、天然、副作用小等特點(diǎn),近年來(lái)人們不斷從中藥中尋找具有減肥作用的保健食品以達(dá)到健康瘦身的目的。據(jù)國(guó)家市場(chǎng)總局?jǐn)?shù)據(jù)庫(kù)顯示,目前以中藥為原料的減肥通便類保健食品的注冊(cè)數(shù)量約占6%,常用原料有大黃、決明子、番瀉葉等[2-3]。大黃、決明子和番瀉葉等均為常用的瀉下藥,瀉下成分主要為蒽醌類化合物,具有一定的使用禁忌[4-5]。由于絕大多數(shù)植物保健食品原料尚未建立統(tǒng)一的原料目錄標(biāo)準(zhǔn),行業(yè)規(guī)范性和產(chǎn)品質(zhì)量均處于較低水平,存在較大的隱患[6-7]。2017年,我國(guó)首次啟動(dòng)了保健食品原料目錄研究專項(xiàng)課題,細(xì)化了保健食品原料研究的主要技術(shù)要求,至今已發(fā)布破壁靈芝孢子粉等5種保健食品原料目錄[8]。本課題在前期工作基礎(chǔ)上,對(duì)大黃的水提取工藝和膠囊制劑工藝進(jìn)行優(yōu)化,以總蒽醌含量為指標(biāo),對(duì)原料與制劑的質(zhì)量一致性進(jìn)行評(píng)價(jià),為保健食品原料目錄大黃品種的制定提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器 (1)材料:1,8-二羥基蒽醌對(duì)照品(批號(hào)110829-9702)購(gòu)自中國(guó)食品藥品檢定研究院;大黃藥材(批號(hào)TQ201912160301、TQ201912160302、TQ201912160303)來(lái)源于甘肅,經(jīng)浙江省食品藥品檢驗(yàn)研究院郭增喜教授鑒定為蓼科植物掌葉大黃(Rheum palmatum L.)的干燥根和根莖;大黃制劑(批號(hào)2020030101、2020030102、2020030103)由浙江壽仙谷藥業(yè)有限公司提供;所有溶劑均為國(guó)產(chǎn)分析純。(2)儀器:XPE205 型電子天平(瑞士梅特勒公司);P300H 型超聲波清洗器(北京漢達(dá)森機(jī)械技術(shù)有限公司);DK-S26 型數(shù)顯電熱恒溫水浴鍋(上海浦東榮豐科學(xué)儀器有限公司);TU-1950 型紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)(北京普析通用儀器有限責(zé)任公司)。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 提取工藝考察

    1.2.1.1 大黃吸水率工藝考察 取大黃(批號(hào):TQ201912160301),粉碎成粗粉,按照每份樣重25 g,加500 mL水浸泡,觀察浸泡程度,并每隔1 h測(cè)量未吸收水的體積。

    1.2.1.2 正交試驗(yàn)因素水平的選擇 根據(jù)文獻(xiàn)[9-10]報(bào)道,采用正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)優(yōu)選提取工藝,以大黃粗粉進(jìn)行投料,提取工藝采用水為提取溶媒,以提取次數(shù)、加水量、提取時(shí)間作為考察因素,每個(gè)因素選擇3個(gè)水平,按L9(34)正交試驗(yàn)表安排實(shí)驗(yàn)。因素水平表見(jiàn)表1。

    表1 正交試驗(yàn)因素水平表Table 1 Factors and levels of the orthogonal design

    1.2.2 膠囊制劑工藝考察

    1.2.2.1 干燥工藝研究 取工藝驗(yàn)證所得提取液,分別于70℃條件下減壓濃縮至適當(dāng)程度,以物料流動(dòng)性良好、掛壁不明顯、物料耗損少作為濃縮終點(diǎn)的判斷標(biāo)準(zhǔn),測(cè)定所得濃縮液的相對(duì)密度。

    1.2.2.2 提取物噴干粉的物理指標(biāo)測(cè)定 測(cè)定物料細(xì)粉的流動(dòng)性、堆密度和振實(shí)密度以考察提取物噴干粉在膠囊填充時(shí)的情況,其中流動(dòng)性用測(cè)定物料的休止角衡量。

    1.2.3 總蒽醌的測(cè)定[11-12]

    1.2.3.1 對(duì)照品溶液的制備 精密稱取1,8-二羥基蒽醌對(duì)照品12.69 mg 置于25 mL 容量瓶中,加甲醇溶解并稀釋至刻度,搖勻,即得。

    1.2.3.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線的制備 精密量取對(duì)照品溶液0.1 mL、0.2 mL、0.4 mL、0.6 mL、0.8 mL、1 mL于25 mL容量瓶中,加混合堿溶液至刻度,混勻,于暗處放置30 min。以混合堿液為空白,在526 nm波長(zhǎng)處分別測(cè)定吸光度。以濃度(μg/mL)為橫坐標(biāo),吸光度為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.2.3.3 樣品測(cè)定 精密稱取大黃原料粗粉、膠囊各三批,置100 mL圓底燒瓶中,精密加入甲醇-鹽酸(10∶1)混合溶液25 mL,稱重,在80℃水浴中加熱回流30 min,放冷,加甲醇補(bǔ)足減失的重量,搖勻,濾過(guò),棄去初濾液,精密量取續(xù)濾液15 mL至分液漏斗中,加水25 mL,用二氯甲烷萃取3次(50 mL、40 mL、30 mL),合并提取液,并用水洗滌三次,每次40 mL,洗滌至中性,棄去水洗液,二氯甲烷層轉(zhuǎn)移至蒸發(fā)皿中水浴蒸干或轉(zhuǎn)移至圓底燒瓶于40℃水浴中減壓蒸餾至干,殘?jiān)蛹状际谷芙獠⑥D(zhuǎn)移至20 mL 容量瓶中,用甲醇定容至刻度,搖勻。精密量取2 mL,至25 mL容量瓶中,加混合堿液至刻度,混勻,按1.2.3.2項(xiàng)中方法測(cè)定。

    1.3 統(tǒng)計(jì)學(xué)方法 每個(gè)實(shí)驗(yàn)重復(fù)3 次。采用Excel 2010統(tǒng)計(jì)分析軟件進(jìn)行基礎(chǔ)數(shù)據(jù)整理、分析,運(yùn)用SPSS25.0對(duì)結(jié)果進(jìn)行方差分析,以P<0.05表示差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。

    2 結(jié)果

    2.1 提取工藝

    2.1.1 大黃吸水率 5 h 后測(cè)得吸水量分別為90 mL、100 mL、100 mL。根據(jù)公式:被吸收水的體積/藥材重量×100%計(jì)算藥材的吸水率,結(jié)果見(jiàn)表2。結(jié)果表明,大黃在達(dá)到吸水平衡后,其吸水率約為386.7%。由于大黃有一定吸水率,第一次提取時(shí)外加3倍水。

    表2 藥材吸水率考察結(jié)果Table 2 Results of water absorption rate of raw materials

    2.1.2 正交試驗(yàn)結(jié)果及驗(yàn)證 取同一批大黃粉碎成粗粉,按每份25 g,共稱取9份,按L9(34)正交試驗(yàn)表安排的方法提取,以出膏率為考察指標(biāo),結(jié)果見(jiàn)表3,方差分析見(jiàn)表4。結(jié)合極差R 值的大小對(duì)比可知,影響大黃出膏率的3個(gè)因素主次排序?yàn)椋阂蜃覣(提取次數(shù))>因子C(提取時(shí)間)>因子B(加水量)。三個(gè)因素對(duì)出膏率均隨因素水平的升高而呈增加的趨勢(shì)。結(jié)合出膏率方差分析結(jié)果可知,A 因素對(duì)出膏率在0.05水平上有顯著影響,B 因素對(duì)出膏率的影響不顯著。三個(gè)因素對(duì)出膏率均隨因素水平的升高而呈增加的趨勢(shì)。最優(yōu)組合為A3B3C3,但B因素影響較小,結(jié)合生產(chǎn)實(shí)際及產(chǎn)品特性,擬定最佳工藝為A3B1C3,即提取3次,每次1.5 h,加水量分別為11 倍、8 倍、8 倍。根據(jù)以上最優(yōu)條件進(jìn)行最佳工藝驗(yàn)證,三組平行實(shí)驗(yàn)得到的結(jié)果見(jiàn)表5,三批工藝驗(yàn)證樣品得膏率基本一致,變化幅度在5%范圍內(nèi),進(jìn)一步證明該工藝穩(wěn)定可行。

    表3 正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果Table 3 Design and results of orthogonal experiment

    表4 出膏率方差分析結(jié)果Table 4 Variance analysis results of paste rate

    表5 工藝驗(yàn)證結(jié)果Table 5 Results of process verification

    2.2 膠囊制劑工藝

    2.2.1 干燥工藝 結(jié)果見(jiàn)表6。把藥液濃縮至相對(duì)密度為1.07~1.12(50℃)的流浸膏,濃稠適中,不易出現(xiàn)掛壁現(xiàn)象,物料濃縮過(guò)程損耗小,可以保證生產(chǎn)的可行性。本品濃縮液相對(duì)密度定為1.10(50℃),濃縮溫度70℃以下。因此,在制備大黃提取物時(shí),采用噴霧干燥,干燥過(guò)程進(jìn)風(fēng)溫度170℃,出風(fēng)溫度90℃。

    表6 濃縮液比重考察結(jié)果Table 6 Results of the specific gravity of concentrated liquid

    2.2.2 提取物噴干粉的物理指標(biāo)測(cè)定 取上述粉碎所得的物料進(jìn)行實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明,大黃提取物噴干粉的堆密度平均值為0.307 4 g/mL,振實(shí)密度平均值為0.493 6 g/mL,物料流動(dòng)性良好,因此以0 號(hào)膠囊殼直接進(jìn)行填充,填充量約為0.35 g。見(jiàn)表7。

    表7 提取物噴干粉物理指標(biāo)測(cè)定結(jié)果Table 7 Testing results of the physical indexes of the spray-dried powder of the extract

    2.3 質(zhì)量一致性研究

    2.3.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線的制備 以濃度(μg/mL)為橫坐標(biāo),吸光度為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,回歸方程為y=0.048 52x+0.009 35,R2=0.999 9,線性范圍為2.030 4~20.304 0 μg/mL。

    2.3.2 樣品測(cè)定 三批大黃原料粗粉的總蒽醌含量分別為15.0 mg/g、15.3 mg/g、16.0 mg/g,三批膠囊總蒽醌含量分別為7.6 mg/g、7.6 mg/g、7.6 mg/g。

    3 討論

    3.1 提取工藝 大黃為我國(guó)傳統(tǒng)中藥,公認(rèn)其有效成分為大黃蒽醌類。文獻(xiàn)報(bào)道常采用水或乙醇為溶劑對(duì)大黃藥材進(jìn)行提取,以水為溶劑時(shí),控制煎煮次數(shù)是提高出膏率的關(guān)鍵,且在大黃提取過(guò)程中,溫度與時(shí)間對(duì)大黃蒽醌類成分的影響甚大,長(zhǎng)時(shí)間受熱會(huì)破壞有效成分[13]。本實(shí)驗(yàn)通過(guò)正交試驗(yàn),比較了提取次數(shù)、提取時(shí)間、加水量三個(gè)因素對(duì)大黃提取效率的影響,結(jié)果表明,提取次數(shù)增加在一定程度上提高了出膏率,提取時(shí)間與加水量對(duì)出膏率無(wú)較大影響。結(jié)合生產(chǎn)成本與時(shí)間成本,研究得出大黃提取工藝為:水提3 次,每次1.5 h,加水量分別為11 倍、8 倍、8倍,該水提工藝重復(fù)性較好,操作簡(jiǎn)單且在降低成本的同時(shí),也提高了大黃有效成分的溶出。

    3.2 膠囊制劑工藝 為保證在干燥過(guò)程中顆粒質(zhì)量較好且干燥效率較高,文獻(xiàn)報(bào)道將藥液溫度控制在50℃[14]。本實(shí)驗(yàn)考察了濃縮液比重、物料細(xì)粉的流動(dòng)性、堆密度和振實(shí)密度對(duì)制劑成型工藝的影響,密度過(guò)大或過(guò)小均會(huì)影響制劑成型,當(dāng)藥液濃縮至相對(duì)密度為1.07~1.12(50℃)的流浸膏時(shí),濃稠適中,物料濃縮過(guò)程損耗小,可以保證生產(chǎn)的可行性。堆密度、振實(shí)密度和休止角可用以表征顆粒堆積能力及流動(dòng)性,是影響膠囊填充效果的重要指標(biāo)[15]。綜合考察結(jié)果,擬定大黃膠囊制劑工藝為濃縮液相對(duì)密度1.10(50℃),濃縮溫度70℃以下,采用噴霧干燥,進(jìn)風(fēng)溫度170℃,出風(fēng)溫度90℃,直接裝0號(hào)膠囊。該工藝合理,穩(wěn)定可行。

    3.3 質(zhì)量一致性 由于含蒽醌類成分的保健食品日益增多,其配方成分也較為復(fù)雜,本實(shí)驗(yàn)借鑒我國(guó)保健食品理化及衛(wèi)生指標(biāo)檢驗(yàn)與評(píng)價(jià)技術(shù)原則及文獻(xiàn)資料中總蒽醌含量測(cè)定方法以及蒽醌類化合物的理化性質(zhì),采用紫外分光光度法測(cè)定大黃原料及制劑中總蒽醌的含量,方法簡(jiǎn)便,結(jié)果準(zhǔn)確。從測(cè)定結(jié)果看,大黃原料經(jīng)過(guò)水提取、濃縮和噴霧干燥后制備成大黃膠囊,主要有效成分總蒽醌的轉(zhuǎn)移率為50.67%,與出膏率為55.09%接近,表明大黃從原料到制劑具有良好的質(zhì)量一致性。在制定保健食品原料大黃的目錄標(biāo)準(zhǔn)時(shí),可將總蒽醌作為水提取工藝的質(zhì)控指標(biāo),并結(jié)合出膏率制定合理的限度。

    猜你喜歡
    工藝
    鋯-鈦焊接工藝在壓力容器制造中的應(yīng)用研究
    金屬鈦的制備工藝
    轉(zhuǎn)爐高效復(fù)合吹煉工藝的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用
    山東冶金(2019年6期)2020-01-06 07:45:54
    工藝的概述及鑒定要點(diǎn)
    收藏界(2019年2期)2019-10-12 08:26:06
    5-氯-1-茚酮合成工藝改進(jìn)
    螺甲螨酯的合成工藝研究
    壓力缸的擺輾擠壓工藝及模具設(shè)計(jì)
    模具制造(2019年3期)2019-06-06 02:11:00
    石油化工工藝的探討
    一段鋅氧壓浸出與焙燒浸出工藝的比較
    FINEX工藝與高爐工藝的比較
    新疆鋼鐵(2015年3期)2015-11-08 01:59:52
    草草在线视频免费看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 欧美人与善性xxx| 亚洲国产欧美日韩在线播放 | 国产黄频视频在线观看| 男人爽女人下面视频在线观看| 青青草视频在线视频观看| 成人国产麻豆网| 国产精品国产三级专区第一集| 大香蕉久久网| 国产成人午夜福利电影在线观看| 免费黄网站久久成人精品| 99热全是精品| 六月丁香七月| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 国产成人a∨麻豆精品| 伦理电影免费视频| 欧美另类一区| 一级片'在线观看视频| 精品久久国产蜜桃| 久久综合国产亚洲精品| av在线播放精品| 精品少妇内射三级| 国产在视频线精品| 欧美日韩av久久| 三级国产精品片| 中文字幕制服av| 久久久国产欧美日韩av| 日韩电影二区| 人妻一区二区av| 最近中文字幕2019免费版| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 搡女人真爽免费视频火全软件| 国产高清有码在线观看视频| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 国产成人一区二区在线| 只有这里有精品99| 国产av国产精品国产| 色视频www国产| 欧美变态另类bdsm刘玥| 黄片无遮挡物在线观看| 久久青草综合色| 性色av一级| 另类亚洲欧美激情| 男人舔奶头视频| 国产精品三级大全| 国产 精品1| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产午夜精品一二区理论片| 99热这里只有是精品50| 精品久久久久久久久亚洲| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 特大巨黑吊av在线直播| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产毛片在线视频| 国产伦理片在线播放av一区| 不卡视频在线观看欧美| 男女免费视频国产| 亚洲欧洲国产日韩| 激情五月婷婷亚洲| 日日爽夜夜爽网站| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 久久久a久久爽久久v久久| 亚洲欧美成人精品一区二区| 精品酒店卫生间| h日本视频在线播放| 熟女电影av网| 亚洲av中文av极速乱| 少妇丰满av| 亚洲内射少妇av| 国产免费视频播放在线视频| 国产老妇伦熟女老妇高清| 在线观看www视频免费| av黄色大香蕉| 国产成人午夜福利电影在线观看| 国产高清不卡午夜福利| 韩国av在线不卡| videos熟女内射| 看免费成人av毛片| 伊人亚洲综合成人网| 边亲边吃奶的免费视频| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲av中文av极速乱| 看非洲黑人一级黄片| 日本av免费视频播放| 国产熟女午夜一区二区三区 | 国产 一区精品| 日日撸夜夜添| 亚洲情色 制服丝袜| 丰满少妇做爰视频| 国产美女午夜福利| 亚洲国产精品国产精品| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 九色成人免费人妻av| 午夜福利视频精品| 久久久久久久国产电影| 免费观看在线日韩| 成人影院久久| 国产深夜福利视频在线观看| 插逼视频在线观看| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 久久精品国产亚洲网站| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产成人91sexporn| 一区二区三区乱码不卡18| 99热这里只有是精品50| 中文欧美无线码| 免费观看性生交大片5| 丝瓜视频免费看黄片| 欧美日韩综合久久久久久| 97超视频在线观看视频| 三级国产精品片| 日本黄色日本黄色录像| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 中文字幕制服av| av天堂中文字幕网| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产视频内射| 性高湖久久久久久久久免费观看| 女人精品久久久久毛片| 99热全是精品| 精品国产露脸久久av麻豆| 在线观看三级黄色| 免费在线观看成人毛片| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 女人精品久久久久毛片| 国产精品国产三级国产专区5o| 看免费成人av毛片| 一级片'在线观看视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 高清视频免费观看一区二区| 久久久久久久久大av| 在现免费观看毛片| 日韩在线高清观看一区二区三区| 亚洲国产精品专区欧美| 免费在线观看成人毛片| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 国产一区亚洲一区在线观看| 妹子高潮喷水视频| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 综合色丁香网| 欧美97在线视频| 午夜日本视频在线| 亚洲高清免费不卡视频| 国产伦精品一区二区三区四那| 一区二区三区精品91| 亚洲,一卡二卡三卡| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 亚洲av欧美aⅴ国产| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 在线观看三级黄色| 欧美丝袜亚洲另类| 国产精品一区二区在线观看99| 精品午夜福利在线看| 麻豆乱淫一区二区| 在线天堂最新版资源| av一本久久久久| 亚洲av不卡在线观看| 熟女电影av网| 日本av手机在线免费观看| 国产在线一区二区三区精| 高清黄色对白视频在线免费看 | 久久女婷五月综合色啪小说| 中国国产av一级| 亚洲精品国产av蜜桃| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 日韩成人av中文字幕在线观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 日韩人妻高清精品专区| 亚洲国产最新在线播放| a级片在线免费高清观看视频| 久久精品国产自在天天线| 国产亚洲精品久久久com| 国产午夜精品一二区理论片| 色吧在线观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 少妇高潮的动态图| 久久久精品94久久精品| 日日啪夜夜爽| 国产精品成人在线| 在现免费观看毛片| 黄色日韩在线| 国产亚洲最大av| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 寂寞人妻少妇视频99o| 偷拍熟女少妇极品色| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产 一区精品| 我要看黄色一级片免费的| 国产成人午夜福利电影在线观看| 日日撸夜夜添| 欧美日韩亚洲高清精品| 男女边摸边吃奶| 国产精品久久久久久av不卡| 97超碰精品成人国产| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 女性生殖器流出的白浆| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 国产在线一区二区三区精| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 国产精品成人在线| 国产成人一区二区在线| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| a级毛片在线看网站| 草草在线视频免费看| 午夜久久久在线观看| 久久 成人 亚洲| 欧美丝袜亚洲另类| 日韩电影二区| 欧美精品一区二区大全| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 久久国内精品自在自线图片| 亚洲av在线观看美女高潮| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 婷婷色麻豆天堂久久| 一级a做视频免费观看| 亚洲va在线va天堂va国产| 久久久a久久爽久久v久久| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 一本大道久久a久久精品| 十八禁高潮呻吟视频 | 一本大道久久a久久精品| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 国产爽快片一区二区三区| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 日日爽夜夜爽网站| 久久av网站| 亚洲精品色激情综合| 欧美成人精品欧美一级黄| 边亲边吃奶的免费视频| 我要看黄色一级片免费的| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲精品国产色婷婷电影| 乱码一卡2卡4卡精品| 深夜a级毛片| 色婷婷久久久亚洲欧美| 插逼视频在线观看| 大片免费播放器 马上看| 亚洲人成网站在线观看播放| xxx大片免费视频| 极品教师在线视频| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 亚洲va在线va天堂va国产| 久久精品国产亚洲av涩爱| 国产精品免费大片| 国产色爽女视频免费观看| 婷婷色综合大香蕉| 久久97久久精品| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 最新的欧美精品一区二区| 美女cb高潮喷水在线观看| 免费大片黄手机在线观看| 欧美另类一区| 亚洲丝袜综合中文字幕| av又黄又爽大尺度在线免费看| 99热6这里只有精品| 不卡视频在线观看欧美| 九草在线视频观看| 久久国产精品大桥未久av | 久久ye,这里只有精品| 国产片特级美女逼逼视频| 在线观看免费视频网站a站| 免费观看av网站的网址| 亚洲av成人精品一二三区| 99久久综合免费| 涩涩av久久男人的天堂| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 精品国产国语对白av| 高清在线视频一区二区三区| 国产av精品麻豆| 777米奇影视久久| 秋霞在线观看毛片| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 亚洲精品视频女| 校园人妻丝袜中文字幕| 亚洲精品456在线播放app| 少妇的逼水好多| 国产成人aa在线观看| 国产一区有黄有色的免费视频| 日韩成人伦理影院| 高清黄色对白视频在线免费看 | 在线观看www视频免费| 欧美+日韩+精品| 最新中文字幕久久久久| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 91久久精品国产一区二区成人| av在线app专区| 交换朋友夫妻互换小说| 99九九线精品视频在线观看视频| 香蕉精品网在线| 熟女电影av网| 免费观看无遮挡的男女| 岛国毛片在线播放| 青青草视频在线视频观看| 人妻 亚洲 视频| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 内地一区二区视频在线| 成人黄色视频免费在线看| 久久精品夜色国产| 午夜日本视频在线| 熟女人妻精品中文字幕| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 国产成人精品婷婷| 美女中出高潮动态图| 国产黄频视频在线观看| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 黄色日韩在线| 视频中文字幕在线观看| 在线观看一区二区三区激情| 草草在线视频免费看| 中文字幕亚洲精品专区| 国产精品无大码| 少妇人妻精品综合一区二区| 男女啪啪激烈高潮av片| 亚洲国产精品成人久久小说| 美女大奶头黄色视频| 五月天丁香电影| 久久人妻熟女aⅴ| 人妻人人澡人人爽人人| 国产av码专区亚洲av| 久久午夜福利片| av有码第一页| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 极品人妻少妇av视频| 国产 精品1| 亚洲人成网站在线观看播放| 免费高清在线观看视频在线观看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 国产精品伦人一区二区| a级毛片在线看网站| 男人爽女人下面视频在线观看| 国产熟女欧美一区二区| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 99视频精品全部免费 在线| 毛片一级片免费看久久久久| 国产精品一区二区在线观看99| 久久青草综合色| 十八禁网站网址无遮挡 | 久久久久久久久久久免费av| 久久久久人妻精品一区果冻| 中国美白少妇内射xxxbb| 黄片无遮挡物在线观看| 9色porny在线观看| 亚洲怡红院男人天堂| 丰满少妇做爰视频| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 久久国产乱子免费精品| 国产免费一区二区三区四区乱码| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 欧美激情国产日韩精品一区| 日本vs欧美在线观看视频 | 久久久亚洲精品成人影院| 久久97久久精品| 国产伦精品一区二区三区四那| 又大又黄又爽视频免费| 国产精品久久久久久精品电影小说| 十八禁网站网址无遮挡 | 在线观看人妻少妇| 久久久久久久久久人人人人人人| 久久亚洲国产成人精品v| 草草在线视频免费看| 少妇 在线观看| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产成人aa在线观看| 老司机影院毛片| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲av不卡在线观看| 亚洲精品自拍成人| 99九九在线精品视频 | 国产极品天堂在线| 国产免费视频播放在线视频| a级一级毛片免费在线观看| 日本wwww免费看| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 99精国产麻豆久久婷婷| 综合色丁香网| av专区在线播放| 精品一区二区免费观看| 国产视频内射| 精品熟女少妇av免费看| 国产黄片视频在线免费观看| av在线老鸭窝| 亚洲精品日韩av片在线观看| 国产精品久久久久久精品电影小说| av有码第一页| 搡老乐熟女国产| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产精品福利在线免费观看| 少妇 在线观看| 亚洲精品,欧美精品| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 久久久久网色| 亚洲一区二区三区欧美精品| 美女视频免费永久观看网站| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 精品亚洲成国产av| 精品久久国产蜜桃| 国产成人一区二区在线| 在线观看免费高清a一片| 大陆偷拍与自拍| 春色校园在线视频观看| 美女大奶头黄色视频| 免费在线观看成人毛片| 少妇被粗大猛烈的视频| 免费黄频网站在线观看国产| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产午夜精品一二区理论片| 免费观看性生交大片5| 性高湖久久久久久久久免费观看| 美女cb高潮喷水在线观看| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 国产成人aa在线观看| 在线观看免费日韩欧美大片 | 国产白丝娇喘喷水9色精品| 精品久久久精品久久久| av网站免费在线观看视频| 国产乱来视频区| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产深夜福利视频在线观看| 成人黄色视频免费在线看| 亚洲精品成人av观看孕妇| 精品酒店卫生间| 国产av码专区亚洲av| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 热99国产精品久久久久久7| 国产午夜精品一二区理论片| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 中文字幕亚洲精品专区| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 久久久久精品性色| 99视频精品全部免费 在线| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产伦理片在线播放av一区| 男女边吃奶边做爰视频| 亚洲av成人精品一区久久| 久久久久久久久大av| 久久久久久久久久人人人人人人| 黑人高潮一二区| 成人无遮挡网站| 国产成人精品福利久久| 91久久精品国产一区二区三区| 丝袜喷水一区| 五月伊人婷婷丁香| 国产精品一区www在线观看| 亚洲av二区三区四区| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 男人添女人高潮全过程视频| 国产一区二区在线观看av| 国产精品一二三区在线看| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 在线观看国产h片| 一级毛片aaaaaa免费看小| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产成人午夜福利电影在线观看| 一二三四中文在线观看免费高清| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 色94色欧美一区二区| 老司机亚洲免费影院| 亚洲一区二区三区欧美精品| 国产爽快片一区二区三区| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 18禁动态无遮挡网站| 国产一区二区三区av在线| 我的女老师完整版在线观看| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 国产日韩欧美在线精品| 69精品国产乱码久久久| 国产亚洲精品久久久com| 国产欧美亚洲国产| 午夜激情久久久久久久| 国产日韩欧美亚洲二区| 日韩伦理黄色片| 在线观看www视频免费| 成人毛片60女人毛片免费| 成人无遮挡网站| 亚洲国产日韩一区二区| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 在线观看一区二区三区激情| 久久久久久久久大av| 91精品国产九色| 一区二区三区精品91| 国产老妇伦熟女老妇高清| 免费看光身美女| 国产高清国产精品国产三级| 午夜视频国产福利| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 中国美白少妇内射xxxbb| 中国国产av一级| 热re99久久精品国产66热6| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| freevideosex欧美| 婷婷色综合www| .国产精品久久| 午夜免费鲁丝| 午夜免费观看性视频| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 亚洲美女搞黄在线观看| 亚洲天堂av无毛| 最近的中文字幕免费完整| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 亚洲,一卡二卡三卡| 99国产精品免费福利视频| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产精品99久久久久久久久| 国产亚洲最大av| 两个人免费观看高清视频 | 亚洲精品成人av观看孕妇| 久久免费观看电影| 国产黄色视频一区二区在线观看| 日本黄大片高清| 女性被躁到高潮视频| 国产成人精品无人区| av不卡在线播放| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 天堂俺去俺来也www色官网| 日韩av不卡免费在线播放| 丝袜在线中文字幕| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 国产一区二区三区综合在线观看 | 久久6这里有精品| 国产精品一区二区性色av| 如何舔出高潮| 高清av免费在线| 亚洲中文av在线| 国产美女午夜福利| 精品久久久久久电影网| 免费看不卡的av| 能在线免费看毛片的网站| 蜜臀久久99精品久久宅男| 极品少妇高潮喷水抽搐| 成人漫画全彩无遮挡| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 韩国高清视频一区二区三区| 亚洲精品色激情综合| 国产在线视频一区二区| 在线 av 中文字幕| 26uuu在线亚洲综合色| 精品一品国产午夜福利视频| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 久久久亚洲精品成人影院| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 国产高清国产精品国产三级| 全区人妻精品视频| 另类精品久久| 在线观看三级黄色| 黄色一级大片看看| 少妇 在线观看| 一级毛片 在线播放| 欧美人与善性xxx| 亚洲精品日本国产第一区| 欧美bdsm另类| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲高清免费不卡视频| 久久99精品国语久久久| 亚洲av成人精品一区久久| 久久97久久精品| 男女啪啪激烈高潮av片| 国产69精品久久久久777片| 久久精品国产自在天天线| 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产极品天堂在线| 多毛熟女@视频| 亚洲欧美成人精品一区二区| 观看美女的网站| 不卡视频在线观看欧美| 午夜福利视频精品| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产亚洲精品久久久com| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产精品国产三级国产专区5o| 69精品国产乱码久久久| 十八禁高潮呻吟视频 | 色婷婷久久久亚洲欧美| 免费高清在线观看视频在线观看| 成人二区视频| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 国产一区有黄有色的免费视频| av一本久久久久| 国产在线视频一区二区| 一级毛片我不卡| 国产永久视频网站| 美女视频免费永久观看网站| 亚洲伊人久久精品综合| 秋霞伦理黄片| 校园人妻丝袜中文字幕| 亚洲成人av在线免费| 国产精品嫩草影院av在线观看| 日本与韩国留学比较| 中文字幕久久专区| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产精品无大码| 国产伦精品一区二区三区四那| 插阴视频在线观看视频| 亚洲精品日韩av片在线观看| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 久久国内精品自在自线图片| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 蜜桃在线观看..| 成年人午夜在线观看视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄|