基于周期極化晶體MgO:PPLN 的糾纏光子對制備過程的研究

吳 杰，王海龍，張 雄，陳 君，王兆坤，龔華平，趙春柳

（中國計(jì)量大學(xué) 光學(xué)與電子科技學(xué)院，浙江 杭州 310018）

引言

近年來，在量子通信、量子傳感等領(lǐng)域蓬勃發(fā)展過程中，品質(zhì)良好的量子光源作為核心部件得到了更多關(guān)注。在量子光源的多種應(yīng)用領(lǐng)域中，糾纏光子對的制備是必不可少的前提，因此對其進(jìn)行研究就變得尤為重要。基于二階非線性效應(yīng)的自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換（spontaneous parametric downconversion，SPDC）技術(shù)是產(chǎn)生糾纏光子對的有效方法之一，這種方法產(chǎn)生的糾纏光子對具有糾纏純度高、檢測方便、相干性距離保持長等特點(diǎn)，是當(dāng)前量子光學(xué)研宄中最為普遍的方法[1]。SPDC 常用的相位匹配技術(shù)主要有傳統(tǒng)的雙折射相位匹配技術(shù)和準(zhǔn)相位匹配（quasi-phase-matching，QPM）技術(shù)，由于QPM 技術(shù)具有線性轉(zhuǎn)換效率高，調(diào)諧方式方便簡單，理論上在非線性晶體的整個透光范圍內(nèi)都可以實(shí)現(xiàn)動量守恒等優(yōu)點(diǎn)[2]，為進(jìn)一步提高糾纏光子對純度，產(chǎn)生更穩(wěn)定的非經(jīng)典光場提供了可行的方法。QPM 技術(shù)產(chǎn)生非經(jīng)典光場，通常是對量子光學(xué)結(jié)構(gòu)中的周期極化非線性晶體進(jìn)行周期性調(diào)制，改變介質(zhì)的極化方向，此時入射光場在晶體中發(fā)生的非線性作用就決定了出射光場的量子特性[3]。在產(chǎn)生非經(jīng)典光場實(shí)驗(yàn)中，常見的非線性晶體包括周期極化LiNbO3（PPLN）、周期極化KTiOPO4（PPKTP）和周期極化LiTaO3（PPLT）等。其中，PPLN 晶體因其非線性系數(shù)最大、透光范圍較寬、制備簡單且市場價格較低，被大量應(yīng)用在紅外波段光參量變換過程中[4-12]，成為目前QPM技術(shù)中應(yīng)用最為廣泛的非線性晶體。然而同組分LiNbO3在低于150 ℃的溫度下容易受到光折變損傷，且制作時所需的極化電壓過高，不易獲得大尺寸晶體，矯頑電場強(qiáng)度也與擊穿電壓很接近，制作過程中容易操作失誤，破壞晶體結(jié)構(gòu)。為了解決這些缺點(diǎn),研究人員開始嘗試往LiNbO3晶體中摻入MgO。仲躋國等人[13]在1980 年證實(shí)，高摻雜MgO（4.6%）的PPLN、晶體的抗光損傷能力約為未摻雜時的100 倍，在常溫下就能夠?qū)崿F(xiàn)光學(xué)頻率的轉(zhuǎn)換。摻5 mol%MgO:PPLN 晶體矯頑場約為4.8 KV/mm，可防止因?yàn)闇囟冗^低產(chǎn)生的光折變對結(jié)構(gòu)造成破壞，可平穩(wěn)運(yùn)行在室溫環(huán)境下。目前，摻5mol%MgO:PPLN 晶體已成為QPM 技術(shù)應(yīng)用中最為重要的非線性材料[14-16]。

本文深入分析QPM 過程中相互聯(lián)系的的動量守恒與能量守恒條件，根據(jù)摻5mol%MgO:PPLN晶體的折射率隨波長、溫度變化的Sellmeier 方程以及極化周期隨溫度的熱膨脹關(guān)系，詳細(xì)研究了幾種典型波段泵浦激光泵浦條件下，產(chǎn)生糾纏光子對過程中周期調(diào)諧特性及溫度調(diào)諧特性，產(chǎn)生的糾纏光子對可以覆蓋光通信及中紅外波段。

1 SPDC 過程守恒條件

SPDC 的具體過程為，一束頻率為 ωp的泵浦光入射到非線性介質(zhì)上，通過QPM 技術(shù)產(chǎn)生兩束頻率分別為 ωs和 ωi的信號光和閑置光，整個過程中滿足能量和動量守恒，即：

式中：kp、ks、ki分別為泵浦光、信號光和閑置光的波矢。當(dāng) ωs=ωi時，（1）式為簡并SPDC，是經(jīng)典二次諧波（倍頻）的逆過程。當(dāng) ωs≠ωi時，（1）式為非簡并SPDC，是參量上轉(zhuǎn)換的逆過程[17]。

在QPM 過程中，泵浦光、信號光和閑置光也需滿足上述守恒條件，且為提高QPM 過程發(fā)生的概率并補(bǔ)償位相失配，還需考慮倒格矢匹配。倒格矢匹配公式為

式中m為準(zhǔn)相位匹配階數(shù)。

當(dāng)準(zhǔn)相位匹配階數(shù)為1，相位失配量為0 時，則有[18]：

式中： λp、 λs、 λi分別為抽運(yùn)光、信號光、閑置光的波長；np、ns、ni分別為泵浦光、信號光、閑置光的折射率； Λ (T)為晶體的極化周期，單位為μm。

2 非線性周期極化晶體參數(shù)

由于摻5 mol%MgO:PPLN 晶體的性能在眾多周期極化晶體中均表現(xiàn)不俗，本文以其為研究對象進(jìn)行分析。在實(shí)驗(yàn)中，研究人員為了提高SPDC的轉(zhuǎn)換效率，通常選擇e→e+e的匹配方式和PPLN最大的二階非線性極化張量d33。該晶體的Sellmeier色散方程為[19]

式中：f(T)=(T-24.5)(T+570.82)；T為晶體溫度，單位為℃； λ為光波波長，單位為μm。式中各相關(guān)參量值如表1 所示。

表1 摻5 mol%MgO:PPLN 晶體的色散方程參數(shù)Table 1 Parameters of Sellmeier dispersion equation for MgO:PPLN crystals doped with 5 mol%

根據(jù)（6）式可繪制出在不同溫度下，PPLN 晶體折射率隨入射光波長的變化曲線，如圖1 所示。從圖1 中可以看出，在不同溫度下PPLN 晶體折射率隨入射光波長的變化是相同的，即隨著波長增大，晶體折射率降低；在入射光波長相同的情況下，溫度高的晶體折射率大于溫度低的晶體；在0.5 μm～1 μm 范圍內(nèi)，改變?nèi)肷涔獠ㄩL，晶體折射率變化更為明顯。

圖1 PPLN 折射率與波長的色散曲線Fig. 1 Dispersion curves of refractive index and wavelength of PPLN

泵浦光的波長、溫度T和晶體的周期 Λ(T)皆為可變的參量。在一定條件下，改變其中一個變量，就可以實(shí)現(xiàn)兩束參量光的改變；當(dāng)2 個參量都保持不變時，就可以得出晶體的調(diào)諧波長與第3 個參量間的變化關(guān)系，即可達(dá)成周期調(diào)諧與溫度調(diào)諧。

3 極化周期調(diào)諧

改變非線性晶體的極化周期是進(jìn)行QPM 波長調(diào)諧的方法之一。聯(lián)立（4）式～（6）式，可得在室溫（25 ℃）情況下，泵浦光波長分別為355 nm、405 nm、532 nm、780 nm 和1 064 nm 時，PPLN 晶體極化周期與信號光和閑置光輸出波長的變化關(guān)系，如圖2所示。由圖2 可以看出，利用非線性晶體的周期調(diào)諧可以獲得通信光波段和紅外波段的光輸出，但同時也要注意選取合適的晶體極化周期來獲得所需目標(biāo)波段的糾纏光。如若想選用波長為355 nm或405 nm 的泵浦光獲得通信波段的糾纏光，可分別選取2.2 μm 和3.4 μm 晶體極化周期，如圖2（a）和2（b）所示。但選取的晶體極化周期過小，對制備工藝要求較高，不宜采用。此時可選取較大晶體極化周期，如5 μm 的晶體極化周期，以獲得紅外光波段糾纏光。當(dāng)選用波長為532 nm 的泵浦光進(jìn)行糾纏光子對的制備時，可獲得通信光波段和紅外光波段的糾纏光輸出，且晶體極化周期較大，易于制備，如圖2（c）所示。當(dāng)選用波長為780 nm 或1 064 nm 的泵浦光進(jìn)行糾纏光子對的制備時，可在較大范圍的晶體極化周期中獲得較寬的紅外光波段糾纏光輸出，如圖2（d）和2（e）所示。在選取晶體極化周期時還要注意，不能產(chǎn)生其他波段的糾纏光子對。在泵浦光波長 λp=780 nm 時，若選取的非線性晶體極化周期超過約19.66 μm，將會產(chǎn)生兩對糾纏光子，難以分離出所需波段的糾纏光子對，如圖2（d）所示，此時應(yīng)注意，在選取晶體極化周期時要小于19.66 μm。若想獲得更為純凈的量子光源，需要針對不同波段的泵浦光選定合適的晶體極化周期。

圖2 PPLN 的周期調(diào)諧曲線Fig. 2 Periodic tuning curve of PPLN

4 溫度調(diào)諧

相較于改變晶體極化周期進(jìn)行周期調(diào)諧，選取適當(dāng)?shù)木w極化周期后，通過改變晶體溫度和其他方法進(jìn)行波長調(diào)諧則更為方便快捷，且成本較低，是目前應(yīng)用最為廣泛的方法之一。實(shí)現(xiàn)該調(diào)諧方式是，將MgO:PPLN 晶體置于溫控爐中，利用晶體溫度的改變來控制輸出信號光和閑置光波長。溫度改變時，晶體極化周期Λ (T) 表 示為溫度T的函數(shù)[20]，即：

式 中： Λ(25)為 25 ℃時 的 極 化 周 期； α為1.6×10-5，β為7×10-9。

在分析QPM 過程中非線性晶體的溫度調(diào)諧特性時，需對（4）式～（7）式進(jìn)行聯(lián)立，并最終將所得到的各參數(shù)代入（5）式中進(jìn)行求解。首先，在溫度T和泵浦光波長給定時，由（6）式計(jì)算得出泵浦光折射率np。然后選定合適的非線性晶體在25 ℃時的極化周期 Λ(25)，即可由（7）式確定溫度改變時的極化周期 Λ(T)。剩下2 個未知數(shù)，即信號光和閑置光的波長 λs和 λi，可通過將（4）式代入（5）式中，此時（5）式為關(guān)于 λs(λi)的一元方程，求解該一元方程可得到 λs(λi)， 再利用（4）式求解出 λi(λs)。按實(shí)驗(yàn)要求改變溫度，重復(fù)上述步驟，可獲得不同溫度下信號光波長和閑置光波長，即可得到該晶體的溫度調(diào)諧特性。

下面分別使用實(shí)驗(yàn)室常用的355 nm、405 nm、532 nm、780 nm 和1 064 nm 激光作為泵浦光，來分析摻5 mol%MgO:PPLN 晶體的溫度調(diào)諧特性。

將泵浦光波長為355 nm、溫度為20 ℃、晶體極化周期為5 μm 及各參量數(shù)值分別代入（4）式～（7）式，得到關(guān)于 λi的一元方程，解得閑置光波長λi為 378 nm，對應(yīng)的信號光波長 λs為5 808 nm。以溫度T為參數(shù)，通過提高溫度，掃描更多的溫度點(diǎn)，得到對應(yīng)的信號光和閑置光波長數(shù)據(jù)，即可繪出晶體溫度范圍在20 ℃～200 ℃時的溫度調(diào)諧特性，如圖3（a）所示。從圖3（a）可以看出，當(dāng)選取適當(dāng)?shù)木w極化周期且泵浦光 λp＝355 nm 時，輸出信號光的波長隨著溫度升高而增大，并處于中紅外波段內(nèi)，而閑置光則相反，且閑置光波長變化不顯著。重復(fù)上述步驟，可得其他4 個波長點(diǎn)的溫度調(diào)諧特性，如圖3（b）～3（e）所示。若想使一束出射光的波長處于通信波段或紅外波段內(nèi)，即可選用適當(dāng)?shù)木w極化周期在泵浦光波長為532 nm 的情況下進(jìn)行溫度調(diào)諧；若想使一束出射光的波長處于紅外波段內(nèi)，即可使用355 nm、405 nm、780 nm、1 064 nm 泵浦光進(jìn)行溫度調(diào)諧，具體結(jié)果如表2 所示。但是，在通過改變晶體溫度對光參量過程進(jìn)行溫度調(diào)諧時，還需要選取合適的溫度范圍，如圖3（d）所示。在溫度超過約183 ℃時，會產(chǎn)生兩對糾纏光子，難以得到純凈的所需信號光和閑置光。因此，在確定泵浦光波長和晶體極化周期后，需要選取合適的溫度調(diào)諧范圍，以獲得更為純凈的量子光源。

圖3 PPLN 晶體的溫度調(diào)諧曲線Fig. 3 Temperature tuning curve of PPLN crystal

表2 PPLN 晶體的溫度調(diào)諧范圍Table 2 Temperature tuning range of PPLN crystal

5 結(jié)論

通過深入分析SPDC 過程中動量和能量守恒條件，以摻5 mol%MgO:PPLN 周期極化準(zhǔn)相位匹配晶體為例，分析了實(shí)驗(yàn)室中常用波長分別為355 nm、405 nm、532 nm、780 nm 和1064 nm 泵浦光在SPDC過程中的周期調(diào)諧特性和溫度調(diào)諧特性。當(dāng)泵浦光一定時，為實(shí)現(xiàn)對出射光在通信光或紅外光波段內(nèi)波長調(diào)諧，產(chǎn)生所需波長條件下的糾纏光子對，通過采取改變晶體極化周期和晶體溫度的方法進(jìn)行實(shí)驗(yàn)制備。根據(jù)不同實(shí)驗(yàn)方案，選定適當(dāng)?shù)木w極化周期和溫度，并更換晶體的色散方程，該研究方案可直接引用到使用其他非線性晶體制備糾纏光子對研究中，對獲得較寬波長范圍的量子光源有一定指導(dǎo)意義。