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    富氧燃燒條件下Q235B鋼坯氧化反應動力學

    2023-02-01 02:12:16王俊博于慶波胡賢忠
    材料與冶金學報 2023年1期
    關鍵詞:富氧鋼坯拋物線

    王俊博,于慶波,趙 俁,秦 勤,胡賢忠

    (1.東北大學 冶金學院,沈陽 110819;2.鞍鋼集團鋼鐵研究院,遼寧 鞍山 110078)

    2021年,我國粗鋼產量達到10.35億t,鋼鐵工業(yè)的能源消耗約占全國總能源消耗的11%.可見,在鋼鐵生產過程中,節(jié)能減排技術的應用至關重要.近年來,富氧燃燒技術作為一種高效節(jié)能的燃燒技術,被越來越多地應用在軋鋼加熱爐中.鋼坯在加熱過程中與高溫煙氣中的O2,H2O和CO2等氧化性氣體發(fā)生氧化反應的現(xiàn)象被稱為氧化燒損[1-3].氧化燒損不但會影響鋼坯的表面質量,還會增大產品的損耗率、提高去除氧化鐵皮的成本[4].而富氧燃燒可通過增大煙氣中氧化性氣體的含量,影響鋼坯的氧化速率.因此,研究富氧燃燒條件下鋼坯的氧化反應動力學,對綜合評判富氧燃燒技術在軋鋼加熱爐上的應用具有重要的現(xiàn)實意義.

    鋼坯氧化的機制可被分為兩個階段.在初始氧化階段,鋼坯氧化增重與時間近似成線性關系,氧化速率取決于氣體擴散層的擴散速率和界面反應速率[5].Vielstich等[6]通過建立虛擬的邊界層——Nernst擴散層,描述了邊界處的擴散量.Abuluwefa等[7-8]根據(jù)此假設,使用菲克定律建立了O2的線性氧化速率表達式,并根據(jù)表面化學反應速率常數(shù)推導得到了CO2和H2O的線性氧化速率表達式.隨著氧化層厚度達到0.004~0.1 mm,鋼坯氧化進入第二個階段,氧化燒損模型變?yōu)閽佄锞€型增重,氧化速率取決于Fe2+擴散穿越氧化層速率[9].Neil等[10]使用鐵離子和空位擴散理論,推導出了拋物線型的氧化速率表達式.Marston等[11]將分段的線性增重模型和拋物線增重模型簡化,確定了線性拋物線混合模型.

    本文中對Q235B鋼坯的氧化進行熱重實驗,探究加熱溫度和氣氛等因素對鋼坯氧化的影響,以此確定Q235B鋼坯的氧化燒損模型.

    1 氧化機制和速率方程

    氧化速率一般使用熱重法測量,通過單位表面積的鋼坯在單位時間內的增重來表達.鋼坯的氧化增重模型為線性拋物線混合模型,具體表達式為[11]

    式中:ΔW為單位表面積增重,mg/cm2;k1為線性氧化速率,用來描述氧化性氣體穿過氣體邊界層以及在表面氧化反應的速率,它與加熱溫度、各氧化性氣體的濃度相關,mg/(cm2·min);kp為拋物線氧化速率,用來描述Fe2+在氧化層中的擴散速率,mg2/(cm4·min);t為氧化反應時間,min.

    鋼坯在多組分氣體中的線性氧化速率為各組分線性氧化速率之和.加熱爐煙氣中的氧化性氣體成分為O2,CO2和H2O.故三者之和為[8]

    由于O2氧化性較強,能較快地與鋼坯發(fā)生反應,因此鋼坯表面的O2體積分數(shù)遠低于煙氣中O2體積分數(shù),幾乎為0.通過建立虛擬擴散層,可采用O2擴散穿過擴散層的速率來描述O2與鋼坯的反應速率[7]:

    式中:C1為常系數(shù);MO為氧原子的摩爾質量,取16 000 mg/mol;D為氣體擴散常數(shù),cm2/min;CO2為O2的摩爾濃度,mol/cm3;Re為雷諾數(shù);Sc為施密特數(shù);l為樣品長度,cm.

    CO2和H2O的氧化性較弱,與鋼坯的反應速度較慢,因此鋼坯表面的CO2和H2O體積分數(shù)幾乎等于煙氣中兩組分體積分數(shù).可采用阿倫尼烏斯公式來描述CO2,H2O與鋼坯的反應速率,具體表達式分別為[8-9]

    式中:KC和KH分別為CO2,H2O與鋼坯反應的指前因子;QC和QH分別為CO2,H2O與鋼坯反應的活化能,J/mol;aCO2和aH2O分別為CO2,H2O與Fe的反應平衡常數(shù)的倒數(shù);PCO2和PH2O分別為CO2,H2O的氣體分壓,100 kPa;R為氣體常數(shù),J/(mol·K);T為加熱溫度,K.

    拋物線氧化速率kp描述的是Fe2+在氧化層內擴散的能力,表達式為[10]

    式中:DFe2+為Fe2+在氧化層的擴散速率常數(shù),mg2/(cm4·min);yFeO|Fe3O4,yFe|FeO分別為FeO和Fe3O4交界處、Fe和FeO交界處的Fe2+空位濃度,它們隨溫度的變化如表1所列.由文獻[12]可知,固體中擴散系數(shù)的對數(shù)與絕對溫度成反比:

    表1 不同溫度下Fe2+空位濃度Table 1 Fe2+vacancy concentration at different temperatures

    式中:D0為常系數(shù);E為活化能,J/mol;T為加熱溫度,K.

    上述公式即為鋼坯的氧化反應動力學模型,但對于元素含量不同的鋼坯來說,公式中的參數(shù)可能大不相同.下文中主要研究的是富氧燃燒條件下Q235B鋼坯的氧化.

    2 實驗系統(tǒng)

    實驗系統(tǒng)如圖1所示.通過質量流量計控制CO2,O2,N2等氣流的流量,按照設定的比例將它們混合在一起,隨后通入水浴裝置中,即可得到含有CO2,O2,N2,H2O的混合氣體;通過控制水浴裝置的加熱溫度來改變水蒸氣的飽和蒸氣壓,控制混合氣體中的水蒸氣含量.將混合氣體通入實驗爐中,使其在鋼坯樣品周圍達到指定溫度,用以模擬加熱爐內煙氣.鋼坯通過懸絲懸掛在爐子中央,并使用電子天平實時稱量鋼坯的質量變化.其中,鋼坯的增重為氧化過程中鋼坯吸收的氧元素重量.通過實驗發(fā)現(xiàn)[10],當鋼坯加熱溫度高于600℃時,生成的Fe2O3,F(xiàn)e3O4,F(xiàn)eO質量比為1∶4∶95,F(xiàn)eO中氧元素重量近似等于鋼坯的增重,故可用來反映鋼坯的氧化情況.

    圖1 實驗系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic diagram of the experimental system

    實驗中使用的鋼坯樣品為Q235B牌號,尺寸為30 mm×20 mm×4.7 mm,在鋼坯中間挖出一個直徑5 mm的孔洞,用以穿過懸絲,同時打孔會使鋼坯表面積增至17.045 cm2.而氧化反應在鋼坯表面進行,鋼坯表面積越大,可接觸的氧氣越多,鋼坯增重就越大,因此鋼坯的氧化情況可由單位表面積增重來衡量.打孔雖會增大鋼坯的增重,但單位表面積增重不受影響,故打孔不影響鋼坯實際氧化程度的計算.表2列出了鋼坯樣品的化學成分.由于鎳鉻絲可承受高溫加熱,因此懸絲采用直徑0.5 mm的鎳鉻絲.在對照實驗中,混合氣體氛圍下單獨加熱鎳鉻絲,發(fā)現(xiàn)其氧化增重幾乎為0,故不會發(fā)生鎳鉻絲被氧化而影響隨后實驗精度的情況.

    表2 鋼坯樣品的化學成分(質量分數(shù))Table 2 Chemical composition of steel sample(mass fraction) %

    實驗過程中,在只通入N2的情況下先將鋼坯加熱到指定溫度;隨后改為通入模擬煙氣恒溫加熱2 h,實時測量并記錄鋼坯質量的變化;最后在保護性氣體N2的保護下,將鋼坯冷卻到室溫.

    表3列出了加熱爐的煤氣成分.而在不同的助燃氣體O2體積分數(shù)下,燃燒產生的煙氣成分大不相同.表4列出了當空氣消耗系數(shù)n=1.15時,不同富氧程度下(即助燃氣體O2體積分數(shù)不同)的煙氣成分.本文分為擬合公式參數(shù)和驗證結果兩部分:擬合公式參數(shù)部分使用的是助燃氣體O2體積分數(shù)40%下燃燒產生的煙氣;驗證部分則是對不同富氧程度下煙氣成分進行實驗研究,以確定擬合得到的公式參數(shù)是否準確.

    表3 混合煤氣成分(體積分數(shù))Table 3 Mixed gas composition(volume fraction) %

    表4 不同富氧程度下煙氣成分Table 4 Flue gas composition under different oxygen-enriched degrees %

    3 結果和討論

    在鋼坯氧化的初始階段,鋼坯的氧化增重與時間近似成線性關系,此時的線性氧化速率等于煙氣各組分線性氧化速率之和;隨著時間的推移,鋼坯表面氧化層逐漸增厚,氧化速率逐漸減小,轉變?yōu)閽佄锞€型增重.本節(jié)中將依次針對富氧燃燒條件下Q235B鋼坯的O2,CO2,H2O線性氧化速率和拋物線型氧化速率進行研究.

    3.1 O2氧化鋼坯的線性速率

    通過實時記錄鋼坯質量的變化,得到了單位表面積的質量增重隨時間變化的規(guī)律,采用式(1)即可擬合確定相應的線性氧化速率和拋物線型氧化速率.在保持CO2,H2O體積分數(shù)不變時,總線性氧化速率的變化值即為O2線性氧化速率的變化值.故確定如下實驗條件:鋼坯加熱溫度為1 200℃、CO2體積分數(shù)為21.32%、H2O體積分數(shù)為11.99%,O2的體積分數(shù)分別為1%,2%,3%,4%(根據(jù)表4中數(shù)據(jù),確定煙氣中O2的體積分數(shù)選取范圍為1%~4%,選擇4個水平,分別是1%,2%,3%,4%),N2的體積分數(shù)為剩余占比.圖2示出了O2線性氧化速率k1,O2與O2體積分數(shù)之間關系.

    圖2 不同O 2體積分數(shù)下單位表面積增重隨時間的變化Fig.2 Variation of weight gain per unit surface area with time under different O 2volume fractions

    由圖可知:在氧化的初始階段,單位表面積增重會隨時間呈線性增加,這是因為該階段為界面反應,鋼坯與氧化性氣體直接接觸,發(fā)生劇烈的氣固反應;隨著氧化反應的進行,反應速率逐漸減少,變?yōu)閽佄锞€型增重,此時鋼坯表面已形成了一層氧化膜,鋼坯與氧化性氣體不能直接接觸,氧化反應只能通過擴散進行.同時,根據(jù)氧化增重曲線可看出,在相同的氧化時間內,隨著煙氣中O2體積分數(shù)的增大,鋼坯氧化增重越多、氧化程度越大.

    為進一步研究O2線性氧化速率,將鋼坯氧化增重數(shù)據(jù)使用式(1)擬合可得到不同O2體積分數(shù)下線性增重常數(shù)k1,如表5所列.

    表5 不同的O2體積分數(shù)下k1數(shù)值Table 5 k1 values under different O 2 volume fractions

    實驗中CO2、H2O濃度和加熱溫度均保持不變,因此k1,CO2,k1,H2O也保持不變.當O2體積分數(shù)變化時,k1的變化即為k1,O2變化.通過理想氣體狀態(tài)方程將O2體積分數(shù)轉化為摩爾濃度,最終不同O2摩爾濃度下的k1,O2如圖3中離散點所示.

    圖3 k1,O2與煙氣中O 2摩爾濃度的關系Fig.3 Relationship between k1,O2 and O2 molar concentration in flue gas

    使用式(3)對實驗數(shù)據(jù)點進行擬合,氣體擴散常數(shù)D使用Fuller-Schettler-Giliding公式[13]確定,具體表達式為

    式中:P為總壓力,100 kPa;T為加熱溫度,K;MA,MB為摩爾質量,g/mol;νA,νB為擴散體積,cm3/mol.A,B分別代表O2,N2;MA,MB分別取32,8 g/mol;νA,νB分別取6,17.9 cm3/mol.

    從圖3中的曲線可知,實驗數(shù)據(jù)點與擬合曲線重合度較好,R2為0.925 27,這說明模型適合實驗數(shù)據(jù).擬合可得出C1=87.583,由此確定O2線性氧化速率表達式為

    3.2 CO2,H 2O氧化鋼坯的線性速率

    實驗中氣體成分如表6所列.實驗A中O2和H2O的體積分數(shù)均為0,導致k1,O2和k1,H2O均為0且k1=k1,CO2,通過改變加熱溫度(1 000,1 050,1 100,1 150,1 200℃)可得到k1,CO2與溫度之間關系;實驗B同樣會導致k1=k1,H2O,從而也可通過改變溫度得到k1,H2O與溫度之間關系;對不同溫度下k1,CO2和k1,H2O進行擬合可確定k1,CO2和k1,H2O的表達式.

    表6 CO2,H 2 O氧化鋼坯實驗氣體成分(體積分數(shù))Table 6 Experimental conditions of CO2,H 2O oxidation of steel billet(volume fraction) %

    從圖4中可看出,鋼坯氧化增重和時間近似成線性關系,這是因為在指定的氧化時間內,CO2和H2O與鋼坯的反應速度較慢,生成的氧化層較薄,沒有對Fe2+的擴散造成阻礙,故沒有轉為拋物線型增重.同時,隨著加熱溫度的升高,氧化增重逐漸增大,且溫度越高,溫度對氧化增重的影響越大.

    圖4 不同溫度下單位表面積增重隨時間的變化Fig.4 Variation of weight gain per unit surface area with time at different temperatures

    k1,CO2(實驗A)和k1,H2O(實驗B)如圖5中離散點所示.將k1,CO2和k1,H2O的離散實驗數(shù)據(jù)點分別使用式(4)和(5)進行擬合,再通過HSC Chemistry進行計算,結果如表7所列.從圖5的擬合結果可看出,實驗點與擬合曲線高度重合,兩次擬合的R2分別為0.992 45,0.982 68.

    圖5 k1,CO2和k1,H 2O隨溫度的變化Fig.5 k1,CO2 and k1,H2O as a function of temperature

    表7 不同溫度下的a CO2和a H 2OTable 7 a CO2 and a H2O at different temperatures

    通過擬合可確定KC=0.784,QC=204530.25J/mol,KH=3630.23,QH=203323.84 J/mol.故k1,CO2和k1,H2O表達式分別為

    3.3 鋼坯氧化的拋物線速率

    拋物線氧化速率kp反映的是Fe2+在氧化層內擴散的能力,為加熱溫度的函數(shù).本節(jié)實驗中煙氣成分保持不變,僅通過改變實驗溫度來探究kp與溫度之間的關系.

    實驗條件如下:設定O2體積分數(shù)為2.27%,CO2體積分數(shù)為21.32%,H2O體積分數(shù)為11.99%,剩余部分為N2,實驗溫度分別為800,900,1 000,1 100,1 150,1 200℃.

    從圖6中可看出:在實驗溫度為800和900℃時,增重曲線近似為直線;當溫度升至1 000℃以上時,增重曲線后程則變?yōu)閽佄锞€.此現(xiàn)象與上一節(jié)中CO2和H2O氧化鋼坯時類似,這主要是因為在溫度較低時,氧化速度較慢,氧化層沒有達到一定厚度,此時的氧化增重速率受表面反應和氣體擴散速率控制,近似呈線性增重.

    圖6 不同溫度下單位表面積增重隨時間的變化Fig.6 Variation of weight gain per unit surface area with time at different temperatures

    對鋼坯增重數(shù)據(jù)進行處理可得到不同溫度下的kp,如圖7中離散點所示.可看出,kp隨著加熱溫度的升高逐漸增大,且溫度越高,kp受溫度的影響越大.

    對不同溫度下kp數(shù)據(jù)點使用式(6)~(7)擬合,結果如圖7中曲線所示.可看出,實驗數(shù)據(jù)點與擬合曲線重合度很高,R2為0.974 15,這說明模型適合實驗數(shù)據(jù).通過擬合可得到D0=1.78×107,E=115 694.69 J/mol,故確定kp表達式為

    圖7 拋物線氧化速率k p與溫度的關系Fig.7 Relationship between parabolic oxidation rate k p and temperature

    3.4 實驗驗證氧化燒損模型

    為確定上文中氧化燒損模型的準確性,對不同富氧程度下鋼坯的氧化情況進行實驗和計算.

    實驗條件如下:分別使用表4中的助燃氣體O2體積分數(shù)為21%,30%,40%,65%,100%產生的煙氣成分進行實驗,實驗加熱溫度保持1 200℃不變.

    實驗值和計算值如圖8所示,離散點為通過實驗測得的數(shù)據(jù)點,曲線為使用氧化燒損模型計算的結果.由圖可知,隨著助燃氣體中O2體積分數(shù)的增大,鋼坯的氧化燒損逐漸變嚴重.這是因為助燃氣體中富氧程度越高,燃燒產生的煙氣中氧化性氣體比例越大,故氧化燒損越嚴重.同時,可發(fā)現(xiàn)離散點與曲線重合度較高,證明擬合確定的Q235B氧化燒損模型具有較高的可信度.

    圖8 不同的助燃氣體O2體積分數(shù)下實驗值和計算值對比Fig.8 Comparison of experimental and calculated values under different oxygen volume fractions of combustion-supporting gas

    4 結 論

    (1)在鋼坯氧化反應的最初階段,氧化增重急劇增加.隨著時間的推移,氧化增重曲線趨于平坦,即氧化反應減緩.隨著煙氣中O2體積分數(shù)的增大,鋼坯氧化增重不斷增加.數(shù)據(jù)擬合可確定k1,O2表達式中常系數(shù)C1=87.583.

    (2)在CO2和H2O氧化鋼坯的實驗中,氧化增重都隨著溫度的升高,而逐漸增加,且溫度越高,溫度對氧化增重影響越大.CO2,H2O與鋼坯反應的指前因子分別為KC=0.784,KH=3 630.23;活化能分別為QC=204 530.25 J/mol,QH=203 323.84 J/mol.

    (3)當氧化速率較小時,鋼坯增重與時間近似成線性關系;當氧化速率較大時,鋼坯增重曲線后程變?yōu)閽佄锞€.通過擬合可確定kp表達式中D0=1.78×107,E=115 694.69 J/mol.助燃氣體富氧程度的提高會加劇鋼坯的氧化.

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