射頻/直流驅(qū)動(dòng)大氣壓氬氣介質(zhì)阻擋放電的一維仿真研究*

齊兵 田曉 王靜 王屹山2) 司金海 湯潔2)?

1) (中國(guó)科學(xué)院西安光學(xué)精密機(jī)械研究所,瞬態(tài)光學(xué)與光子技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,西安 710119)

2) (中國(guó)科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

3) (西安交通大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院,陜西省信息光子技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,西安 710049)

4) (西安科技大學(xué)理學(xué)院,西安 710054)

5) (西安航空學(xué)院理學(xué)院,西安 710077)

采用一維自洽耦合流體模型理論研究了射頻(rf)/直流(dc)驅(qū)動(dòng)大氣壓氬氣(Ar)介質(zhì)阻擋放電特性,仿真得到了不同直流電壓下,射頻最小維持放電電壓變化情況、周期平均電子密度平均值隨周期平均氣體電壓平均值變化情況、電子產(chǎn)生率及電子密度的時(shí)空分布.分析表明: 直流電壓通過(guò)改變介質(zhì)表面電荷密度來(lái)影響氣隙電壓,從而控制放電過(guò)程.直流電壓較小時(shí)放電被抑制,直流電壓較大時(shí)放電得以恢復(fù).隨著直流電壓的增大,射頻最小維持放電電壓振幅隨之呈現(xiàn)先增大后減小的變化趨勢(shì).另外,當(dāng)射頻電壓振幅高于最小維持放電電壓振幅時(shí),射頻電源驅(qū)動(dòng)與射頻/直流驅(qū)動(dòng)時(shí)的氣隙電壓相同,射頻電源控制放電.進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)在α模式下,隨著直流電壓的增大,鞘層逐漸形成,電子產(chǎn)生區(qū)域從接地電極附近轉(zhuǎn)變?yōu)閮蓚?cè)鞘層和主等離子體區(qū)邊界處;在 γ 模式下,當(dāng)射頻電壓振幅高于最小維持放電電壓振幅時(shí),電子產(chǎn)生和分布不受直流電壓影響.

1 引言

近年來(lái),大氣壓氣體等離子體技術(shù)彌補(bǔ)了真空系統(tǒng)成本高、抽真空時(shí)間長(zhǎng)、技術(shù)難度大的不足[1?3],使樣品處理流水線化成為可能.已被應(yīng)用于聚合物薄膜加工[4]、氣體催化[5]、材料表面改性[6]、污染物處理[7]、滅菌[8]等領(lǐng)域,因此,對(duì)大氣壓氣體放電特性的研究十分必要.

大氣壓氣體放電多為介質(zhì)阻擋放電(dielectric barrier discharge,DBD),工作頻率大多在千赫茲(kHz)數(shù)量級(jí)[9],電離度較低.在大氣壓下,DBD通常為絲狀放電.在材料表面加工過(guò)程中,放電空間中細(xì)絲通道電流密度較高,極易產(chǎn)生材料表面燒蝕,但在稀有氣體氛圍下,這種情況會(huì)得到明顯的改善.射頻(radio frequency,rf)氣體放電大多依賴于低壓環(huán)境.與直流(direct current,dc)或低頻交流放電形式相比,射頻放電能以更低的擊穿電壓產(chǎn)生高密度的等離子體.因而,大氣壓射頻稀有氣體DBD 在材料表面改性、薄膜加工等領(lǐng)域有著良好的應(yīng)用前景.1985 年,Kohler 等[10]首先報(bào)道了低壓射頻電容耦合等離子體(capacitively coupled plasmas,CCP)反應(yīng)器的性能可以通過(guò)在反應(yīng)器電極上施加輔助直流電源來(lái)改善,這種新穎的CCP反應(yīng)器便迅速引起人們的廣泛關(guān)注.此后,國(guó)內(nèi)外眾多學(xué)者對(duì)rf/dc 驅(qū)動(dòng)CCP 進(jìn)行了大量實(shí)驗(yàn)和數(shù)值仿真研究.Tian 等[11]在低壓化學(xué)氣相沉積制備類(lèi)金剛石薄膜的過(guò)程中,采用在射頻電源上施加直流負(fù)偏壓的方法,有效地控制了放電電極電位,從而改善了薄膜性能.Oyanagi 等[12]利用帶有外加直流偏壓的射頻磁控濺射設(shè)備制備二硫化鉬(MoS2)薄膜,并利用拉曼光譜研究了薄膜的物理性質(zhì),研究發(fā)現(xiàn)增大直流偏壓有助于改善薄膜質(zhì)量.Li 等[13]采用雙rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)甲烷等離子體,在低壓系統(tǒng)中沉積氫化非晶碳薄膜,在外加直流偏壓為100 V時(shí),薄膜硬度達(dá)到最大值,同時(shí)獲得了最小摩擦系數(shù)和最佳耐磨性.解艷鳳等[14]在利用rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)低壓等離子體對(duì)聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate,PET)膜進(jìn)行表面改性時(shí)發(fā)現(xiàn): 脈沖直流偏壓改善了膜表面的潤(rùn)濕性,提高了膜表面粗糙程度.Zhang[15]利用一維粒子/蒙特卡羅(particle-in-cell/Monte Carlo collision,PIC/MCC)方法研究了rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)低壓氣體放電的表面充電效應(yīng).研究發(fā)現(xiàn): 在負(fù)直流電壓的作用下,大量高能電子向基片移動(dòng)使自偏壓升高,等離子體密度減小;基片厚度增加后,直流電源作用減弱.Diomede等[16]采用PIC/MCC/流體混合模型,研究了直流偏壓下射頻連續(xù)波和脈沖波低壓氫等離子體平行平板電容耦合放電.研究發(fā)現(xiàn): 當(dāng)直流負(fù)偏壓作用在連續(xù)波等離子體一個(gè)電極上時(shí),產(chǎn)生的二次電子撞擊襯底的能量分布最高能夠達(dá)到射頻電壓峰值與直流偏壓絕對(duì)值之和;在脈沖波等離子體中,在指定的時(shí)間窗口同步施加正直流偏壓時(shí),正離子能量分布獲得一個(gè)與直流偏壓能量相當(dāng)?shù)念~外峰值.Radmilovi?-Radjenovi?與Radjenovi?[17]研究了rf/dc 復(fù)合電場(chǎng)作用下平行平板電極低壓氬氣放電,導(dǎo)出了在外加弱直流電場(chǎng)作用下,擊穿曲線上的最小值、拐點(diǎn)和轉(zhuǎn)折點(diǎn)對(duì)應(yīng)的射頻擊穿電壓.Kawamura 等[18]在研究rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)平板和圓柱形電極低壓氣體放電過(guò)程中發(fā)現(xiàn): 在直流電極附近有一個(gè)電子密度可忽略不計(jì)的鞘層區(qū)域,如果射頻功率保持不變,則射頻鞘層的電壓降與直流電壓無(wú)關(guān).Wang 等[19]利用一維混合模型模擬rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)電容耦合低壓氬氣放電過(guò)程.結(jié)果表明: 直流偏壓的增大促使更多的高能離子注入直流電極,使直流電極上的離子能量分布向高能方向移動(dòng),離子角分布的峰值向小角度方向移動(dòng).Kawajiri 等[20]采用簡(jiǎn)單線性模型進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析,闡明了輸入?yún)?shù)及其相互作用對(duì)rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)低壓混合等離子體流中粒子停留時(shí)間和平均溫度的影響.結(jié)果表明: 即使直流電源的功率很小,等離子體特性也會(huì)發(fā)生顯著變化.綜上所述,在材料制備和表面改性領(lǐng)域,rf/dc電源驅(qū)動(dòng)的CCP 反應(yīng)器主要利用直流電源改變電極表面鞘層的電壓和寬度,從而增大放電過(guò)程中二次電子的密度,以實(shí)現(xiàn)等離子體密度的提升.但是,目前rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)的CCP 反應(yīng)器大多依賴于低壓氣體環(huán)境工作,存在成本高、技術(shù)難度大等問(wèn)題.因此,性價(jià)比更高且易于實(shí)現(xiàn)的大氣壓rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)CCP 反應(yīng)器有良好的應(yīng)用前景,對(duì)放電特性的研究也十分必要.而且,眾所周知,射頻CCP 反應(yīng)器可以在α和γ兩種放電模式下工作.α模式下等離子體密度小,但放電穩(wěn)定.γ模式下等離子體密度大,但放電不穩(wěn)定,易于轉(zhuǎn)化為電弧放電.直流電源的引入勢(shì)必對(duì)放電模式的轉(zhuǎn)換產(chǎn)生影響,而放電模式?jīng)Q定了等離子體密度大小和放電的穩(wěn)定性,對(duì)于這種影響的研究將有助于準(zhǔn)確判斷等離子體放電模式.目前對(duì)于直流電源電壓對(duì)放電模式轉(zhuǎn)變影響的研究較少,引起影響的內(nèi)在物理機(jī)制不夠清晰.

本文旨在研究大氣壓rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)同軸電極氬氣介質(zhì)阻擋放電特性,系統(tǒng)地探究直流電壓對(duì)射頻放電的影響,充分揭示直流電源對(duì)放電模式轉(zhuǎn)變影響的內(nèi)在因素.研究對(duì)于深入理解復(fù)合電源驅(qū)動(dòng)等離子體放電機(jī)理起到積極作用,為新材料制備和材料表面改性高效率工作時(shí)的參數(shù)調(diào)控提供可靠的理論依據(jù).

2 仿真模型

2.1 電極結(jié)構(gòu)

本文放電電極結(jié)構(gòu)和網(wǎng)格剖分情況如圖1(a)和圖1(b)所示.在大氣壓氬氣中,氣體間隙寬度為2—8 mm 時(shí)較容易實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定放電[21].同軸內(nèi)電極半徑r1為2 mm,外電極半徑r2為5 mm,外電極表面覆蓋阻擋介質(zhì)材料厚度dk為1 mm,氣體間隙寬度rg為2 mm.外電極施加電壓Vs=Vrfsin(2πfrft)+Vdc,Vrf為射頻電壓振幅,frf為射頻頻率,Vdc為直流電壓.本文采用有限元法,利用射頻瞬態(tài)求解器對(duì)模型進(jìn)行仿真計(jì)算.氣體間隙及介質(zhì)徑向剖分單元數(shù)分別為200 和30,單元大小比分別為5∶1 和1∶1,在介質(zhì)表面及接地電極附近剖分單元較小,網(wǎng)格較密集.

2.2 理論模型

本文討論過(guò)程中,假設(shè)放電沿軸向是均勻的,且軸向長(zhǎng)度遠(yuǎn)大于氣體間隙寬度,建立一維自洽耦合流體模型.模型中考慮四種粒子: 電子e、原子離子Ar+、分子離子、激發(fā)態(tài)粒子Ar*(4s 能級(jí)激發(fā)態(tài)).激發(fā)態(tài)粒子包括亞穩(wěn)態(tài)和共振態(tài)兩種粒子,由于這兩種粒子能級(jí)接近,故把兩種粒子統(tǒng)一為一種考慮[22].描述各粒子輸運(yùn)的連續(xù)性方程為[23]

其中n是粒子密度,Γ是粒子通量,S是產(chǎn)生和損失的粒子源項(xiàng).

在遷移擴(kuò)散近似下:

其中E是電場(chǎng);μ和D分別是粒子的遷移率和擴(kuò)散系數(shù),正負(fù)號(hào)分別對(duì)應(yīng)正負(fù)電荷.

電子能量方程為

加熱項(xiàng)H的計(jì)算如下:

其中e為電子電荷,是電子的平均速度.

能量損失計(jì)算如下:

式中,是電子能量轉(zhuǎn)移頻率.

電子平均能量通量計(jì)算如下:

式中,μδ=(5/3)μe為電子能量遷移率,其中μe為電子遷移率;Dδ=(5/3)De為電子能量擴(kuò)散系數(shù),其中De為電子擴(kuò)散系數(shù).

電場(chǎng)可在泊松方程中求解:

其中V為電位,ni是離子密度.

2.3 邊界條件

對(duì)于本文所涉及的一維自洽耦合流體模型,邊界條件的確定既要考慮到粒子與界面的相互作用,又要兼顧模型所描述的放電物理過(guò)程的合理性.由遷移擴(kuò)散近似下的粒子通量計(jì)算公式(2)可得離子邊界條件為

其中Γi為邊界處離子通量,an為指向邊界方向的單位矢量,μi為離子遷移率.此處假設(shè)離子通量?jī)H由從氣體間隙向邊界的離子遷移提供.

電子邊界條件的選取不僅考慮到了遷移和擴(kuò)散導(dǎo)致界面上電子通量的變化,同時(shí)兼顧到了離子轟擊邊界表面時(shí)的二次電子發(fā)射:

其中Γe為電子通量,ve,th為電子的熱速度,γi為二次電子發(fā)射系數(shù).

對(duì)于中性粒子,吸附系數(shù)取最大值,因此邊界處通量為0:

另外,本文的模型放電過(guò)程中,帶電粒子會(huì)在介質(zhì)與氣體之間的邊界面上累積,這會(huì)使該界面兩側(cè)的電場(chǎng)出現(xiàn)不連續(xù)的情況,根據(jù)高斯定理:

其中D1=ε0εrE1為介質(zhì)在邊界處的電位移矢量,D2=ε0E2為氣體間隙在邊界處的電位移矢量,σ為表面電荷密度.

rf/dc 電源接在外電極上,內(nèi)電極接地,電勢(shì)邊界條件為

3 仿真結(jié)果與討論

阻擋介質(zhì)介電常數(shù)ε1=ε0εr,ε0為真空介電常數(shù),相對(duì)介電常數(shù)εr=4.7.射頻頻率frf為13.56 MHz,氣壓保持一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓,氣體溫度為300 K,二次電子發(fā)射系數(shù)為0.1[24].電子和Ar+初始密度為1013m–3,其他粒子初始密度為0[22].離子遷移率依據(jù)約化電場(chǎng)計(jì)算,擴(kuò)散系數(shù)由愛(ài)因斯坦關(guān)系式獲得[25].表1 為本文所涉及的化學(xué)反應(yīng),包含5 種物質(zhì)和8 種反應(yīng)[26],NA為阿伏伽德羅常數(shù),Te為電子溫度.反應(yīng)系數(shù)是利用Boltzmann 方程求解器BOLSIG+和文獻(xiàn)[27,28]獲得.

表1 本文放電模型中所涉及的化學(xué)反應(yīng)Table 1.Chemical reaction formulas used in the discharge model.

3.1 直流電壓對(duì)放電模式轉(zhuǎn)變的影響

本文仿真計(jì)算時(shí)間為1000 個(gè)射頻周期(Trf),此時(shí)計(jì)算結(jié)果已達(dá)到穩(wěn)態(tài).在不同的射頻和直流電壓下,放電參數(shù)時(shí)域波形變化如圖2(a)—(k)所示.如圖2(a),當(dāng)直流電壓Vdc為0 V 時(shí),DBD 射頻最小維持放電電壓振幅Vrf,min為55 V.因?yàn)樯漕l電源頻率較高,離子相對(duì)于時(shí)變瞬時(shí)場(chǎng)有相位延遲,所以能夠到達(dá)介質(zhì)表面的離子很少;而電子遷移率遠(yuǎn)超離子[29],因此介質(zhì)表面累積的電子比離子更多.然而電子的數(shù)量(介質(zhì)表面電荷密度σ較小)不足以對(duì)氣隙電壓Vg產(chǎn)生較大影響,因此受電源電壓VS影響,氣隙電壓Vg保持與VS接近.從圖2(b)可以看出,當(dāng)直流電壓Vdc變?yōu)楱C100 V,射頻電壓振幅Vrf保持55 V 不變時(shí),電源電壓在–155 到–45 V 之間振蕩變化.仿真計(jì)算初始階段,氣隙電壓Vg與電源電壓VS接近,保持為負(fù)值,氣隙中的電子在電場(chǎng)的作用下向接地電極移動(dòng)并在接地電極附近累積.當(dāng)氣隙電壓Vg達(dá)到負(fù)的最大值時(shí)氣隙間電場(chǎng)最強(qiáng),電離現(xiàn)象顯著,且電離主要在接地電極附近發(fā)生.因?yàn)殡婋x只在后半個(gè)射頻周期發(fā)生且電離區(qū)域較小,從而帶電粒子產(chǎn)生速率遠(yuǎn)小于消耗速率,電離最終無(wú)法維持,導(dǎo)致氣體間隙中的離子密度始終很小,因此介質(zhì)表面累積的離子數(shù)量很少,不足以對(duì)氣隙電壓Vg產(chǎn)生較大的影響.Vg在–144 到–41 V 之間振蕩變化,與電源電壓VS變化范圍接近.Lisovsikiy 等[30]在低壓條件下采用rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)氮?dú)?觀察到在α模式下,當(dāng)直流電壓增大到一定值時(shí),放電終止,這與本文通過(guò)以上分析得到的結(jié)論一致.

如圖2(c)所示,當(dāng)直流電壓Vdc為–100 V 時(shí),射頻最小維持放電電壓振幅Vrf,min為273 V.從圖2(c)可以發(fā)現(xiàn),此時(shí)介質(zhì)表面電荷密度σ(離子密度)有了明顯提升,受其影響氣隙電壓Vg在–173到230 V 之間振蕩變化,而電源電壓VS變化范圍為–373 至173 V.觀察圖2(d)可發(fā)現(xiàn),當(dāng)直流電壓Vdc變?yōu)楱C200 V,射頻電壓振幅Vrf保持273 V不變時(shí),電源電壓VS變化范圍為–473 到73 V,與圖2(b)的分析同理,此時(shí)由于電離無(wú)法維持導(dǎo)致氣隙間離子密度很低,所以介質(zhì)表面累積的離子數(shù)量有限,難以對(duì)氣隙電壓Vg產(chǎn)生較大的影響,Vg在–429 到80 V 之間振蕩變化.如圖2(e)所示,當(dāng)直流電壓Vdc為–200 V 時(shí),射頻最小維持放電電壓振幅Vrf,min為318 V.當(dāng)直流電壓Vdc變化至–300 V,射頻電壓振幅Vrf保持318 V 不變時(shí),如圖2(f)所示,電源電壓VS在–618 到18 V 之間振蕩變化.從圖2(f)可發(fā)現(xiàn),隨著介質(zhì)表面電荷密度的大幅提升,氣隙電壓Vg在–215 到228 V 間振蕩變化,在此氣隙電壓所產(chǎn)生的振蕩電場(chǎng)的作用下,放電仍可維持.當(dāng)Vdc為–300 V 時(shí),如圖2(g)所示,Vrf,min為307 V,與Vdc為–200 V 時(shí)相比較,Vrf,min略有下降.當(dāng)Vdc變?yōu)楱C400 V,Vrf保持307 V 不變時(shí),介質(zhì)表面電荷密度進(jìn)一步提升,受其影響氣隙電壓Vg在–205 到230 V 之間振蕩變化,如圖2(h)所示,氣隙電壓Vg仍可維持放電.如圖2(i)所示,Vdc為–400 V 時(shí),Vrf,min為220 V.如圖2(j)所示,Vdc變?yōu)楱C500 V,Vrf保持220 V 不變時(shí),氣隙電壓Vg變化范圍為–129 到209 V,氣隙電壓Vg仍可維持放電,此時(shí)電源電壓VS在–720 到–280 V之間振蕩變化.如圖2(k)所示,Vdc為–500 V 時(shí),Vrf,min為77 V.

圖2 (a)—(k) DBD 放電參數(shù)時(shí)域波形;(l) 射頻最小維持放電電壓振幅隨直流電壓的變化曲線Fig.2.(a)–(k) Time domain waveform of DBD discharge parameters;(l) variation of rf minimum sustaining discharge voltage amplitude with dc voltage.

根據(jù)以上分析可知,直流電壓通過(guò)改變介質(zhì)表面電荷密度而影響氣隙電壓Vg,從而控制放電過(guò)程.射頻最小維持放電電壓振幅Vrf,min隨直流電壓Vdc的增大而先增大后減小,如圖2(l).原因是直流電壓較小時(shí),氣隙電壓為負(fù)值比正值的持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)得多,導(dǎo)致電子集中分布在接地電極附近,所以電離僅在較小的區(qū)域內(nèi)發(fā)生,而且主要在射頻后半周期發(fā)生,使得帶電粒子的產(chǎn)生速率遠(yuǎn)小于消耗速率從而引起放電終止,因此需提高射頻電壓以維持放電;直流電壓較大時(shí),介質(zhì)表面離子密度的提升使氣隙電壓為負(fù)值和正值的持續(xù)時(shí)間相差不多,電離增強(qiáng),因此較小的射頻電壓即可維持放電.Lisovsikiy 等[30]研究低壓條件下rf/dc 復(fù)合電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)氮?dú)夥烹娔Ｊ綍r(shí)發(fā)現(xiàn): 在α模式下,射頻電壓較小時(shí),放電熄滅的直流電壓也很小,而隨著直流電壓的增大,放電得以恢復(fù),該實(shí)驗(yàn)結(jié)論與本文以上分析所得結(jié)論相似.

圖3(a)—(f)顯示了不同直流電壓Vdc下,周期平均電子密度平均值隨周期平均氣體電壓平均值的變化,曲線起點(diǎn)橫坐標(biāo)對(duì)應(yīng)相應(yīng)直流電壓下射頻最小維持放電電壓振幅Vrf,min.本文中的“周期平均”是指物理量在一個(gè)射頻周期內(nèi)的平均,平均值為氣體間隙內(nèi)的平均值.如圖3(a)所示,Vdc為0 V 時(shí),可明顯看到兩個(gè)斜率符號(hào)不同的階段,曲線的斜率即微分電導(dǎo)率在達(dá)到89.9 V時(shí)改變符號(hào).當(dāng)?shù)陀?9.9 V 時(shí),隨著的升高而線性增加,等離子體的微分電導(dǎo)率為正且相當(dāng)恒定,這是α模式放電的典型特征[31].微分電導(dǎo)率在達(dá)到89.9 V 時(shí)改變符號(hào),此后,隨的升高而減小,放電轉(zhuǎn)變?yōu)棣媚Ｊ?對(duì)比圖3(b)—(f)可以發(fā)現(xiàn),直流電源的引入僅改變了曲線的起點(diǎn),即射頻最小維持放電電壓振幅Vrf,min.當(dāng)Vdc為0,–100,–400 和–500 V 時(shí),存在α和γ兩種放電模式,當(dāng)Vdc為–200 和–300 V 時(shí),僅存在γ模式.從圖3(g)可以看出,當(dāng)Vrf≥Vrf,min時(shí),各直流電壓下的曲線幾乎重合,這說(shuō)明當(dāng)達(dá)到或超過(guò)Vrf,min后,射頻電源控制放電.原因是當(dāng)達(dá)到射頻最小維持電壓振幅時(shí),介質(zhì)表面累積的離子使氣隙電壓時(shí)域波形整體向上“平移”,從而單獨(dú)射頻電源驅(qū)動(dòng)與射頻/直流驅(qū)動(dòng)時(shí)的氣隙電壓相同;若繼續(xù)增大射頻電壓,由于離子相對(duì)于時(shí)變瞬時(shí)電場(chǎng)的相位延遲導(dǎo)致能夠到達(dá)介質(zhì)表面的離子很少,因此介質(zhì)表面離子數(shù)量保持基本穩(wěn)定,射頻電源仍控制放電.

圖3 不同直流電壓下,周期平均電子密度平均值隨周期平均氣體電壓平均值的變化 (a) 0 V;(b)–100 V;(c)–200 V;(d)–300 V;(e)–400 V;(f)–500 V;(g) 0—–500 VFig.3.Average value of period average electron density varying with the average value of period average gas voltage with different voltage: (a) 0 V;(b)–100 V;(c)–200 V;(d)–300 V;(e)–400 V;(f)–500 V;(g) 0?–500 V.

3.2 直流電壓對(duì)電子的產(chǎn)生和分布的影響

圖4(a)—(f)顯示了Vrf為55 V 時(shí),不同直流電壓Vdc下,五個(gè)射頻周期內(nèi)電子產(chǎn)生率Re(m–3·s–1)的時(shí)空分布情況.如圖4(a)所示,當(dāng)Vdc為0 V 時(shí),放電為α模式,從主等離子體區(qū)釋放到接地電極以及介質(zhì)的電子被反射到鞘層中并被鞘層電場(chǎng)加速,在鞘層和主等離子體區(qū)邊界處發(fā)生電離倍增,因此大部分電子的產(chǎn)生沿鞘層與主等離子體區(qū)邊界過(guò)渡方向分布[32].在整個(gè)射頻周期內(nèi),該邊界附近區(qū)域持續(xù)電離產(chǎn)生電子.因?yàn)楦吣茈娮用芏葧?huì)隨時(shí)空變量變化,所以電離速率也會(huì)隨之變化,鞘層擴(kuò)張時(shí)電場(chǎng)更強(qiáng),產(chǎn)生的高能電子密度更高,因此電離現(xiàn)象顯著,Re更大.

Vdc分別為–100,–200,–300 和–400 V 時(shí),電子產(chǎn)生率時(shí)空分布如圖4(b)—(e)所示,由3.1 節(jié)的分析可知,氣隙電壓Vg達(dá)到負(fù)最大值時(shí)氣隙間電場(chǎng)最強(qiáng),電離現(xiàn)象顯著,所以Re更大.氣隙電壓始終為負(fù)值,電子在電場(chǎng)的作用下向接地電極移動(dòng)并在接地電極附近累積,所以電離主要在接地電極附近發(fā)生.由于電離只在后半個(gè)射頻周期發(fā)生,從而帶電粒子產(chǎn)生速率遠(yuǎn)小于消耗速率,所以電子密度始終較低,導(dǎo)致Vdc分別為–100,–200,–300 和–400 V 時(shí)的電子產(chǎn)生率Re比Vdc為0 V時(shí)低得多.

Vdc為–500 V 時(shí),電源電壓VS在–555 到–445 V之間振蕩變化.在仿真計(jì)算的初始階段,受電源電壓VS影響,氣隙電壓Vg保持與電源電壓接近.受較高的氣隙電壓的影響,初始階段產(chǎn)生的高能電子較多,電離顯著,從而產(chǎn)生了大量的離子,離子在電場(chǎng)的作用下向介質(zhì)表面運(yùn)動(dòng)并在介質(zhì)表面累積.隨著介質(zhì)表面累積的離子數(shù)量的增加,氣隙電壓Vg發(fā)生了顯著變化,變?yōu)閺抹C105 到–6 V 振蕩變化.此時(shí)雖然氣隙電壓Vg仍始終為負(fù)值,但是與初始階段相比帶電粒子產(chǎn)生速率已有了明顯提升,當(dāng)電離倍增產(chǎn)生的帶電粒子足夠多時(shí),氣體間隙內(nèi)的正空間電荷形成鞘層并收縮到能夠維持放電的最佳值,兩個(gè)鞘層之間的區(qū)域會(huì)形成電子密度恒定的主等離子體區(qū).鞘層形成后,放電主要依靠鞘層電場(chǎng)加速電子與中性粒子碰撞電離維持.Vdc為–500 V時(shí),等離子體密度較低,導(dǎo)致形成的鞘層振蕩電場(chǎng)比Vdc為0 V 時(shí)小得多,所以如圖4(f)所示,Re較小.根據(jù)以上分析可以得到如圖4(g)所示各直流電壓下周期平均電子密度ne,avt徑向分布情況.

圖4 Vrf=55 V 條件下,直流電壓為(a) 0,(b)–100,(c)–200,(d)–300,(e)–400 和(f)–500 V 時(shí),電子產(chǎn)生率時(shí)空分布;(g) 周期平均電子密度徑向分布Fig.4.Under the condition of Vrf=55 V,spatial-temporal distribution of electron generation rate at different dc voltage of (a) 0,(b)–100,(c)–200,(d)–300,(e)–400 and (f)–500 V;(g) radial distribution of period average electron density.

綜上所述,在α模式下,當(dāng)直流電壓較小時(shí),放電終止,隨著直流電壓的進(jìn)一步增大,放電得以恢復(fù).Lisovsikiy 等[30]在低壓條件下利用rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)氮?dú)?研究結(jié)果表明: 在α模式下,當(dāng)直流電壓增大到一定值時(shí),放電終止,隨著直流電壓的進(jìn)一步增大,放電得以恢復(fù),該實(shí)驗(yàn)結(jié)論與本文以上仿真計(jì)算分析得到的結(jié)論一致.

Vrf為500 V 時(shí),不同直流電壓Vdc下,五個(gè)射頻周期內(nèi)電子產(chǎn)生率Re(m–3·s–1)時(shí)空分布情況如圖5(a)—(f) 所示.當(dāng)Vdc為0 V 時(shí),放電為γ模式,如圖5(a),正空間電荷相當(dāng)多的鞘層收縮到自我維持的最佳值,因此電離效率比α模式更高,從而Re更大[24].當(dāng)Vrf≥Vrf,min時(shí),射頻電源控制放電.Vdc為–100,–200,–300,–400 和–500 V 時(shí),Vrf,min分別為273,318,307,220 和77 V,均小于500 V,所以如圖5(b)—(g)所示,電子產(chǎn)生率時(shí)空分布和周期平均電子密度徑向分布與Vdc為0 V時(shí)幾乎相同.綜合以上分析可知,放電為γ模式時(shí),在不同的直流電壓下,當(dāng)Vrf≥Vrf,min時(shí),電子的產(chǎn)生和分布不受直流電壓影響.在3.3 和3.4 節(jié)分析直流電壓對(duì)電子溫度和流向介質(zhì)表面的電子傳導(dǎo)電流密度影響的過(guò)程中,考慮到γ模式時(shí),Vrf較高,一般情況下滿足Vrf≥Vrf,min,即射頻電源控制放電,直流電壓對(duì)放電的影響很小,所以僅計(jì)算了直流電壓影響較大的α模式.

圖5 Vrf=500 V 條件下,直流電壓分別為(a) 0,(b)–100,(c)–200,(d)–300,(e)–400 和(f)–500 V 時(shí),電子產(chǎn)生率時(shí)空分布;(g) 周期平均電子密度徑向分布Fig.5.Under the condition of Vrf=500 V,spatial-temporal distribution of electron generation rate with dc voltage of (a) 0,(b)–100,(c)–200,(d)–300,(e)–400 and (f)–500 V;(g) radial distribution of period average electron density.

3.3 直流電壓對(duì)電子溫度分布的影響

碰撞加熱和無(wú)碰撞加熱又稱(chēng)歐姆加熱和隨機(jī)加熱,是兩種主要的相互競(jìng)爭(zhēng)的加熱機(jī)制[32].碰撞加熱源于在周期性電場(chǎng)中做振蕩運(yùn)動(dòng)的電子與中性粒子碰撞發(fā)生動(dòng)量轉(zhuǎn)移,而隨機(jī)加熱源于振蕩鞘層向電子的動(dòng)量傳遞[33].一般來(lái)說(shuō),它們與可控放電參數(shù)有著密不可分的關(guān)系,對(duì)于單位面積的碰撞和無(wú)碰撞加熱功率Pohm和Pstoc[34]

其中,V1是穿過(guò)單個(gè)鞘層的射頻電壓;νm為碰撞頻率;dg=rg– 2sm,dg是主等離子體區(qū)寬度,rg為氣體間隙寬度,sm為最大鞘層寬度.

圖6 顯示了Vrf為55 V 時(shí),不同直流電壓下,周期平均電子溫度Te,avt空間分布.Vdc為0 V 時(shí),電離主要依靠反射電子在鞘層和主等離子體區(qū)邊界附近的電離倍增來(lái)維持,電離過(guò)程的能量損耗能和反射電子的能量損失相平衡,于是主等離子體區(qū)的電子溫度會(huì)下降以防止多余的電離過(guò)程發(fā)生[35],主等離子體區(qū)周期平均電子溫度Te,avt約為0.94 eV,而鞘層內(nèi)Te,avt可達(dá)到1.43 eV.Vdc為–100,–200,–300 和–400 V 時(shí),根據(jù)3.1 節(jié)的分析可知,電離主要在接地電極附近發(fā)生,即高能電子主要存在于該區(qū)域,因此該區(qū)域內(nèi)電子溫度較高,如圖6 所示.氣隙電壓始終為負(fù)值,在電場(chǎng)的作用下,介質(zhì)附近電子密度很低,因此介質(zhì)附近電子溫度很低.氣隙中間區(qū)域由于沒(méi)有形成主等離子體區(qū),電子平均能量比Vdc為0 V 時(shí)高,故電子溫度較高.根據(jù)3.2 節(jié)電子產(chǎn)生率的分析可知,Vdc為–100,–200,–300和–400 V 時(shí),隨著直流電壓的增大氣隙間電場(chǎng)增強(qiáng),電離隨之增強(qiáng),所以電子平均能量隨直流電壓的增大而總體明顯提升.根據(jù)3.2 節(jié)的分析可知Vdc為–500 V 時(shí),等離子體密度比Vdc為0 V 時(shí)顯著降低,在rf 鞘層內(nèi),正空間電荷減少引起鞘層電壓隨之減小,由(14)式和(15)式可知,rf 鞘層電壓減小導(dǎo)致歐姆加熱和隨機(jī)加熱功率減小,所以鞘層內(nèi)電子溫度比Vdc為0 V 時(shí)小.直流電源的引入使介質(zhì)附近形成無(wú)電子直流鞘層,主等離子體區(qū)寬度隨之減小,導(dǎo)致歐姆加熱功率降低,但隨機(jī)加熱功率不受影響,因此Vdc為–500 V 時(shí)主等離子體區(qū)電子溫度比Vdc為0 V 時(shí)略有下降.rf/dc 鞘層的rf 部分正空間電荷密度減小使鞘層電壓降低,歐姆加熱和隨機(jī)加熱功率降低,但rf/dc 鞘層的dc 部分使一些本應(yīng)到達(dá)介質(zhì)表面的快速非局域電子返回rf/dc 鞘層,使鞘層電子平均能量增大.此外少量高能二次電子也有助于提高鞘層內(nèi)的有效電子平均能量,因此,Vdc為–500 V 時(shí)的rf/dc 鞘層內(nèi)電子溫度比Vdc為0 V 時(shí)顯著提高.

圖6 不同直流電壓下,周期平均電子溫度徑向分布(Vrf=55 V)Fig.6.Radial distribution of the period average electron temperature with different dc voltages (Vrf=55 V).

3.4 直流電壓對(duì)流向介質(zhì)的電子傳導(dǎo)電流密度的影響

電容耦合等離子體放電過(guò)程中,位移電流是總電流的主體,但由于高能電子能夠克服鞘層中的電位降而到達(dá)電極,因此流向電極的電子傳導(dǎo)電流依然存在[36].Vrf為55 V 時(shí),不同直流電壓下一個(gè)射頻周期內(nèi)流向介質(zhì)表面的電子傳導(dǎo)電流密度Je時(shí)域變化波形如圖7(a)所示.由于Ar 等離子體中電子能量較低(3.3 節(jié)分析),所以只有當(dāng)rf/dc 鞘層寬度和電位降很小時(shí),電子才有機(jī)會(huì)到達(dá)介質(zhì)表面.Vdc為0 V 時(shí),前半個(gè)射頻周期主要由氣隙向介質(zhì)表面釋放電子,后半個(gè)射頻周期由介質(zhì)表面向氣隙釋放電子,由于氣隙間電子密度比介質(zhì)表面電子密度大得多,所以前半個(gè)射頻周期電子傳導(dǎo)電流密度Je比后半個(gè)射頻周期大得多.而且Vdc為0 V時(shí),等離子體密度最高(3.2 節(jié)分析),介質(zhì)附近鞘層厚度和電位降最小,如圖7(b)所示,因此與Vdc為其他值時(shí)相比,Je最大.Vdc為–100,–200,–300和–400 V 時(shí),根據(jù)3.1 節(jié)分析可知,介質(zhì)附近電子密度很低,導(dǎo)致能夠到達(dá)介質(zhì)表面的電子很少,所以Je很小.Vdc為–100 和–200 V 時(shí),Je為負(fù)值,即電子傳導(dǎo)電流方向由氣隙指向介質(zhì)表面,原因是雖然氣隙電壓為負(fù)值,但電壓較小,仍有部分高能電子流向介質(zhì)表面.Vdc為–300 和–400 V 時(shí),隨著氣隙電壓的增大,氣隙間電場(chǎng)增強(qiáng),電子在電場(chǎng)的作用下從介質(zhì)表面流向氣隙,因此Je始終為正值.Vdc為–500 V 時(shí),鞘層形成,直流電源的引入引起rf/dc 鞘層寬度增大,一些本應(yīng)到達(dá)介質(zhì)表面的快速非局域電子被反射回鞘層,電子由介質(zhì)表面流向氣隙,所以Je始終為正值.

圖7 Vrf=55 V 時(shí),不同直流電壓下,(a)流向介質(zhì)表面的電子傳導(dǎo)電流密度;(b) 周期平均氣體電壓徑向分布Fig.7.Under different dc voltage and Vrf=55 V,(a) electron conduction current density on dielectric surface;(b) radial distribution of period average gas voltage.

4 結(jié)論

本文建立了rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)大氣壓氬氣介質(zhì)阻擋同軸電極自洽耦合一維流體仿真模型,運(yùn)用有限元法對(duì)模型進(jìn)行了數(shù)值求解.通過(guò)對(duì)介質(zhì)表面電荷密度隨直流電壓變化過(guò)程的分析表明: 直流電壓通過(guò)對(duì)介質(zhì)表面電荷密度的調(diào)控影響氣隙電壓,從而控制放電過(guò)程.射頻最小維持放電電壓振幅隨直流電壓的增大而呈現(xiàn)先增大后減小的變化趨勢(shì),當(dāng)射頻電壓振幅高于最小維持放電電壓振幅時(shí),因?yàn)樯漕l電源驅(qū)動(dòng)與射頻/直流驅(qū)動(dòng)時(shí)的氣隙電壓相同,所以射頻電源控制放電.通過(guò)對(duì)不同直流電壓下電子產(chǎn)生物理過(guò)程的分析表明:α模式下,當(dāng)直流電壓較小時(shí),電子主要在接地電極附近產(chǎn)生;而直流電壓較大時(shí),鞘層形成,電子主要在兩側(cè)鞘層和主等離子體區(qū)邊界處產(chǎn)生.γ模式下,當(dāng)射頻電壓振幅高于最小維持放電電壓振幅時(shí),射頻電源控制放電,電子產(chǎn)生和分布不受直流電壓影響.通過(guò)對(duì)氣隙間周期平均電勢(shì)徑向分布隨直流電壓變化情況的分析表明:α模式下,當(dāng)直流電壓較小時(shí),氣隙間離子密度較低,導(dǎo)致鞘層無(wú)法形成,直流電壓通過(guò)改變氣隙間電場(chǎng)強(qiáng)度而影響電子溫度分布和流向介質(zhì)表面的電子傳導(dǎo)電流密度;當(dāng)直流電壓較大時(shí),鞘層形成,直流電壓通過(guò)對(duì)鞘層電壓和主等離子體區(qū)寬度的控制而影響電子溫度分布和流向介質(zhì)表面的電子傳導(dǎo)電流密度.

本文的研究有助于加深對(duì)復(fù)合電源驅(qū)動(dòng)等離子體放電機(jī)理的理解,為優(yōu)化rf/dc 電源驅(qū)動(dòng)介質(zhì)阻擋CCP 反應(yīng)器提供有價(jià)值的參考.