基于放電過(guò)程信息的鋰電池剩余壽命預(yù)測(cè)

張 翾， 馮海林

(西安電子科技大學(xué)數(shù)學(xué)與統(tǒng)計(jì)學(xué)院，陜西西安710126)

1 引 言

在全球大力發(fā)展可再生資源的背景下，鋰離子電池因其具有高能量密度、低自放電率、可循環(huán)使用等優(yōu)點(diǎn)得到極大關(guān)注和快速發(fā)展[1]。鋰電池不僅是目前很多電子設(shè)備的重要構(gòu)件，也是未來(lái)航天航空等領(lǐng)域的重要能源供給，其性能安全問(wèn)題不容忽視[2，3]。因此，對(duì)鋰電池進(jìn)行健康管理至關(guān)重要，而健康管理的核心思想就是對(duì)其剩余使用壽命(remaining using life, RUL)進(jìn)行預(yù)測(cè)[3,4]。

鋰電池的RUL預(yù)測(cè)大致可以分為兩類：基于模型的方法和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法[5]。

基于模型的方法大多建立在電池電化學(xué)機(jī)理的研究基礎(chǔ)上，通過(guò)分析電池的退化現(xiàn)象或構(gòu)建等效電路而建立數(shù)學(xué)模型，常用的模型有基于Wiener過(guò)程的模型[6,7]，Thevenin模型[8,9]，自回歸模型[10]等。然而電池內(nèi)部的電化學(xué)反應(yīng)較為復(fù)雜通常是難以精準(zhǔn)模擬的，在一定條件下建立的模型會(huì)限制預(yù)測(cè)精度，產(chǎn)生較大的建模誤差。而等效電路模型雖然易于建立和實(shí)現(xiàn)，但是模型中往往包含一些電池的內(nèi)部參數(shù)和老化參數(shù)，測(cè)量十分耗時(shí)[11]?？傮w而言，基于模型的方法需要大量電池退化實(shí)驗(yàn)的測(cè)試數(shù)據(jù)，難以實(shí)施。

隨著人工智能的快速發(fā)展，數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法越來(lái)越受到學(xué)者們青睞[12]。與基于模型的方法相比，數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法是非參數(shù)的，一般不涉及到電化學(xué)原理，只需收集歷史數(shù)據(jù)就可以構(gòu)建數(shù)據(jù)與系統(tǒng)健康之間的關(guān)系，因此在實(shí)際應(yīng)用中更易于使用[13]。機(jī)器學(xué)習(xí)方法在電池RUL預(yù)測(cè)中得到了廣泛應(yīng)用，如支持向量機(jī)[14]，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[15～17]和相關(guān)向量機(jī)[18,19](relevance vector machine, RVM)等。但通常情況下，大多數(shù)機(jī)器學(xué)習(xí)方法只支持點(diǎn)預(yù)測(cè)而無(wú)法支持概率預(yù)測(cè)，RVM算法為基于貝葉斯模型的監(jiān)督機(jī)器學(xué)習(xí)算法，可以提供概率密度函數(shù)(probability density function, PDF)，泛化能力強(qiáng)，適用于小樣本數(shù)據(jù)。

關(guān)于鋰電池剩余壽命的相關(guān)研究大多集中在開(kāi)發(fā)和優(yōu)化各種算法上，以提高預(yù)測(cè)的精度和效率，這些算法通常利用電池的容量或內(nèi)阻作為健康指標(biāo)(health indicator, HI)[12,20]。但容量和內(nèi)阻的測(cè)量不僅對(duì)環(huán)境條件有嚴(yán)格要求，而且需要昂貴且精確的測(cè)量?jī)x器[21]，這使得在線測(cè)量容量和內(nèi)阻幾乎難以實(shí)施，為鋰電池進(jìn)行在線預(yù)測(cè)壽命帶來(lái)了極大困難，迫切需要尋找其它方法來(lái)評(píng)估電池健康狀態(tài)。

從現(xiàn)有的在線監(jiān)測(cè)參數(shù)中提取出反映電池容量和內(nèi)阻變化的間接HI也許會(huì)為電池的RUL預(yù)測(cè)帶來(lái)新方法。相比于鋰電池RUL預(yù)測(cè)算法的研究，這方面的研究至今還較少[22]。Widodo等[23]提出一種基于放電電壓樣本熵特性的方法對(duì)電池的健康狀態(tài)進(jìn)行評(píng)估；Liu等[24]通過(guò)分析恒流放電時(shí)電壓的變化趨勢(shì)，提取等放電電壓差的時(shí)間間隔作為HI來(lái)描述電池的退化；Zhao等[25]發(fā)現(xiàn)等充電電壓差的時(shí)間間隔和等放電電壓差的時(shí)間間隔這2個(gè)在線可測(cè)量變量在電池充放電循環(huán)時(shí)具有規(guī)律性退化特征，并以此作為新的HI；Zhou等人[26]在量化容量退化時(shí)選擇500～1500 s之間的平均電壓衰減作為HI；Jia等[27]從鋰電池充放電過(guò)程中提取與容量衰減相關(guān)的多個(gè)可測(cè)退化HI，通過(guò)分析選取與電池容量相關(guān)性較高的HI來(lái)克服電池容量不可測(cè)的問(wèn)題，進(jìn)而表征電池的健康狀態(tài)。

從已有研究工作可以看出，提取的新HI應(yīng)易于在線測(cè)量和計(jì)算，能較好反映出電池容量和內(nèi)阻的變化特點(diǎn)，以便更好地表述電池的退化過(guò)程。為此，本文研究了鋰電池放電過(guò)程中在線可測(cè)參數(shù)的變化規(guī)律，建立了與電池容量相關(guān)的線性統(tǒng)計(jì)模型，并通過(guò)Box-Cox變換修正了因模型和數(shù)據(jù)帶來(lái)的誤差影響，進(jìn)一步建立了基于新HI的鋰電池退化過(guò)程模型，最后利用RVM算法實(shí)現(xiàn)了鋰電池的RUL預(yù)測(cè)。

2 電池?cái)?shù)據(jù)分析與建模

采用NASA PCoE提供的第二代18650型號(hào)的電池?cái)?shù)據(jù)[28]，實(shí)驗(yàn)中5號(hào)鋰離子電池在室溫下進(jìn)行168次充放電循環(huán)操作[3]，充電過(guò)程為電池在1.5 A恒流模式下充電，直到電池電壓上升至4.2 V，接著在 4.2 V恒壓模式下充電，直到充電電流下降至20 mA。放電過(guò)程為電池在2 A恒流模式下進(jìn)行放電，直到電池電壓降至2.7 V。鋰電池不斷進(jìn)行充放電循環(huán)，當(dāng)電池的容量從2 Ah下降到1.4 Ah，即下降了自身容量的30%時(shí)認(rèn)為其壽命終止(end of life, EOL)。

對(duì)于一個(gè)新的鋰電池而言，剛開(kāi)始充滿電的狀態(tài)下電池的放電時(shí)間是最長(zhǎng)的，但隨著不斷地充放電，電池的容量逐漸減少，導(dǎo)致完全充滿電后的放電時(shí)間會(huì)越來(lái)越短。圖1顯示了電池容量隨充放電循環(huán)而不斷下降的情景，圖2為鋰電池放電過(guò)程的電壓曲線圖。

圖1 電池容量退化曲線圖Fig.1 Capacity degradation curve of battery

圖2 放電電壓變化曲線Fig.2 Discharge voltage change curve

從圖2鋰電池的恒流放電過(guò)程可以看出，在一定范圍內(nèi)，放電電壓隨時(shí)間的增加呈指數(shù)下降趨勢(shì)，但降到某一拐點(diǎn)后，電壓快速下降至最低點(diǎn)。并且由于電池的自身保護(hù)機(jī)制，電壓在降至最低點(diǎn)后有一定程度的上升，形成自回電階段[25]，最后當(dāng)電壓回升至這個(gè)階段最高點(diǎn)時(shí)，意味著電池的放電過(guò)程結(jié)束。另一方面，隨著循環(huán)的增加，自回電階段的電壓曲線也呈規(guī)律性變化。由于電壓快速下降階段對(duì)擬合結(jié)果影響甚微，因此選取4.0～3.5 V的部分電壓建立式(1)所示指數(shù)模型，以描述放電階段電壓的變化；同時(shí)選取自回電階段的電壓建立式(2)所示對(duì)數(shù)模型描述該階段電壓變化。

V1j(t)=A1j·exp(B1jt1j)+C1j+ε1j

(1)

V2j(t)=A2j·ln(B2jt2j)+C2j+ε2j

(2)

式中:j=1,2,…,n為放電周期;n為充放電周期數(shù);V1j(t)、V2j(t)為電池電壓;A、B和C為模型參數(shù);t1j和t2j分別為放電和自回電時(shí)間;ε1j和ε2j分別為模型誤差。

圖2中還可以看出，不同周期的放電階段和自回電階段的電壓變化速率(voltage change rate，VCR)發(fā)生了改變。因此，可以以放電和自回電階段的電壓變化速率VCR1、VCR2表示模型參數(shù)，即B1j=R1j,B2j=R2j，其中，R1j和R2j分別為VCR1和VCR2的電壓變化速率值。

為了避免模型在擬合時(shí)出現(xiàn)復(fù)數(shù)值與過(guò)擬合的現(xiàn)象，可以以模型反函數(shù)進(jìn)行替換，并利用各放電過(guò)程的相關(guān)監(jiān)測(cè)電壓和周期數(shù)，通過(guò)擬合確定模型的參數(shù)，即

R1={R11,R12,…,R1n}

(3)

R2={R21,R22,…,R2n}

(4)

式中：n為放電周期數(shù)；R1和R2為放電階段和自回電階段的電壓變化速率序列。

根據(jù)式(3)和(4)可以得到VCR1、VCR2與循環(huán)周期之間的關(guān)系，如圖3所示。從圖3中可以看出，VCR1隨著循環(huán)次數(shù)的增加而不斷減小，而VCR2隨著循環(huán)次數(shù)的增加而不斷增大。

圖3 電壓變化速率與循環(huán)周期關(guān)系示意圖Fig.3 Relationship between voltage change rate and cycles

3 電池容量的回歸模型

數(shù)據(jù)處理中VCR1和VCR2隨周期的變化趨勢(shì)與電池容量隨周期的變化趨勢(shì)有著極大的相關(guān)性，VCR1和VCR2與電池原始容量的關(guān)系如圖4所示，可以看出，它們分別與電池容量之間存在著某種可修正的準(zhǔn)線性關(guān)系，為此，文中首先進(jìn)行線性關(guān)系修改，以使評(píng)估結(jié)果更加準(zhǔn)確。

圖4 電池原始容量與電壓變化速率的關(guān)系示意圖Fig.4 Relationship between battery capacity and voltage change rate

3.1 線性回歸模型

首先用電池原始容量與VCR1和VCR2的關(guān)系建立回歸模型，即

(5)

式中：C為電池容量；X1=[1,R1]；X2=[1,R2]；β1=[β10,β11]T;β2=[β20,β21]T;ε1和ε2為誤差向量，滿足高斯-馬爾科夫假設(shè)。

由于不確定因素的影響，模型(5)依然可能存在誤差，為了更好地反映VCR1和VCR2與電池容量之間的關(guān)系，并修正模型數(shù)據(jù)誤差的影響，文中對(duì)容量數(shù)據(jù)C進(jìn)行Box-Cox變換[29,30]，修正模型(5)為

C(λi)=Xiβi+εi

(6)

式中：λi為變換參數(shù)，i=1,2；εi～N(0,σ2I)。對(duì)于固定的λi，得到極大似然估計(jì)：

(7)

(8)

通過(guò)式(7)和式(8)可得到關(guān)于λi的對(duì)數(shù)似然函數(shù)為

(9)

采用數(shù)值取值的方法確定變換參數(shù)λi，結(jié)果如圖5所示，可以看出，對(duì)于VCR1可以得到λ1=-2.6；而對(duì)于VCR2，有λ2=0.4。

圖5 對(duì)數(shù)似然函數(shù)對(duì)參數(shù)的取值結(jié)果Fig.5 Parameter value using log-likelihood function value result

3.2 相關(guān)性分析

為驗(yàn)證Box-Cox變換后數(shù)據(jù)的相關(guān)性是否得到改善，利用電池實(shí)際容量和變換后的電池容量與電壓變化速率VCR1和VCR2分別進(jìn)行相關(guān)性分析，其中，變換后的電池容量為CVCR1=(C-2.6-1)/(-2.6) 和CVCR2=(C0.4-1)/0.4，式中C表示電池的實(shí)際容量。本文采用的相關(guān)性分析法為Pearson相關(guān)性分析法和Spearman秩相關(guān)分析法[26]。

Pearson相關(guān)系數(shù)ri取值在-1與1之間，當(dāng)相關(guān)系數(shù)為±1時(shí)，認(rèn)為兩組數(shù)據(jù)間存在完美的線性關(guān)系，當(dāng)相關(guān)系數(shù)為0時(shí)，則不存在相關(guān)關(guān)系。Spearman秩相關(guān)系數(shù)ρi的值也在-1和1之間，越接近±1說(shuō)明兩組數(shù)據(jù)之間的相關(guān)性越強(qiáng)，接近0說(shuō)明相關(guān)性越弱。結(jié)果如圖6和表1所示。

圖6 變換后的電池容量與電壓變化速率的關(guān)系示意圖Fig.6 Relationship between transformed battery capacity and voltage change rate

表1變換前后相關(guān)性分析比較Tab.1 Correlation analysis before and after transformation

圖6顯示了變換后的電池容量與VCR1和VCR2的關(guān)系，可以看出與圖4相比，它們之間有很強(qiáng)的相關(guān)性。

從表1可以看出，VCR1在Box-Cox變換前的Pearson相關(guān)性系數(shù)為0.983 6，變換后達(dá)到了0.996 3，這表明變換后的容量與VCR1的相關(guān)性有所提高；而Spearman秩相關(guān)系數(shù)在變換前后都為0.992 1，雖然沒(méi)有增加，但是已經(jīng)足夠接近1，說(shuō)明它與容量之間有著很強(qiáng)的相關(guān)性。

VCR2在變換前后的Pearson相關(guān)性系數(shù)分別為-0.993 0和-0.993 3，Spearman秩相關(guān)系數(shù)為-0.994 2，這是因?yàn)樵谧儞Q前VCR2與電池的實(shí)際容量就已經(jīng)表現(xiàn)出強(qiáng)負(fù)相關(guān)性，具有良好的線性關(guān)系，所以經(jīng)Box-Cox變換后改善效果極小。

3.3 HI的提取與性能分析

(10)

圖7所示即為鋰電池的實(shí)際容量與估計(jì)容量對(duì)比，本文用均方根誤差RMSE和適應(yīng)度系數(shù)R2作為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，適應(yīng)度系數(shù)R2為

(11)

表2HI評(píng)價(jià)結(jié)果Tab.2 HI evaluation results

4 鋰電池的RUL預(yù)測(cè)

4.1 電池壽命定義

根據(jù)圖7可知2個(gè)HI呈線性退化趨勢(shì)，因此可以用一般的隨機(jī)過(guò)程模型來(lái)描述電池的退化過(guò)程，設(shè)t時(shí)刻HI值為

HI(t)=HI(0)+ut+ε

(12)

式中:HI(0)為初始狀態(tài);u為漂移參數(shù);ε代表誤差。

以HI首次達(dá)到失效閾值時(shí)間作為電池的壽命：

T=inf{t:HI(t)≥C0,t≥1}

(13)

式中C0代表電池的失效閾值。

在進(jìn)行預(yù)測(cè)之前，需要計(jì)算出2個(gè)新HI的失效閾值，到達(dá)閾值即表示電池壽命終止。根據(jù)鋰電池容量與HI之間的關(guān)系可以得到：HI VCR1閾值為-3.570 3，HI VCR2閾值為1.320 0。

4.2 相關(guān)向量機(jī)

s=Φw+ε

(14)

式中:s=[s1,s2,…,sN];Φ=[φ(x1),φ(x2),…,φ(xN)]T為N×(N+1)階的核函數(shù)矩陣，其中φ(xj)=[1，K(xj,x1),…,K(xj,xN)]T,K(*,*)為核函數(shù)；w代表權(quán)重；ε為隨機(jī)誤差。

假設(shè)sj相互獨(dú)立，完整數(shù)據(jù)集的似然函數(shù)可以寫成：

(15)

式中σ2為誤差方差。

為了避免過(guò)擬合的問(wèn)題，在權(quán)重w上定義一個(gè)滿足零均值的高斯先驗(yàn)分布，即

(16)

式中α={α0,α1,…,αN}是N+1維獨(dú)立超參數(shù)向量。則其后驗(yàn)分布可以寫為：

exp{-(w-μ)TΣ-1(w-μ)/2}

(17)

式中,后驗(yàn)協(xié)方差Σ和均值μ的計(jì)算式為：

(18)

式中A=diag{α0,α1,…,αN}。

可以得到目標(biāo)輸出的分布：

(19)

當(dāng)給定新輸入值x*時(shí)，得到的估計(jì)輸出s*滿足p(s*||s)=N(s*||y*,σ2*)，且有

(20)

4.3 預(yù)測(cè)結(jié)果分析

為了驗(yàn)證RVM使用HI預(yù)測(cè)鋰離子電池RUL的有效性，采用高斯過(guò)程回歸(Gaussian process regression，GPR)[32]對(duì)電池進(jìn)行RUL預(yù)測(cè)作為對(duì)照，分別選擇用前79周期和前99周期的數(shù)據(jù)訓(xùn)練模型，以80周期和100周期為預(yù)測(cè)起點(diǎn)。文中使用絕對(duì)誤差(absolute error，AE)和相對(duì)誤差(relative error，RE)作為標(biāo)準(zhǔn)，RUL預(yù)測(cè)結(jié)果如圖8、圖9和表3所示。

圖8 不同起點(diǎn)下基于VCR1的RUL預(yù)測(cè)Fig.8 RUL prediction based on VCR1 at different starting points

圖8和圖9顯示了兩種算法下分別以80周期和100周期為起點(diǎn)的RUL預(yù)測(cè)結(jié)果。與GPR預(yù)測(cè)相比，使用RVM算法得到的預(yù)測(cè)曲線均更加貼近于實(shí)際曲線，這表明用RVM算法預(yù)測(cè)出的RUL要更加接近實(shí)際值。并且從4張預(yù)測(cè)圖中可以看出，在使用RVM進(jìn)行預(yù)測(cè)時(shí)，以100周期為起點(diǎn)的PDF寬度明顯窄于以80周期為起點(diǎn)的PDF寬度，這說(shuō)明相比于后者，前者的RUL預(yù)測(cè)更準(zhǔn)確。

表3 RUL預(yù)測(cè)的數(shù)值結(jié)果Tab.3 Numerical results of RUL prediction

除GPR法和RVM法之外還使用了粒子群改進(jìn)BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法(記為：PSO-BP)進(jìn)行RUL預(yù)測(cè)，表3記錄了詳細(xì)的數(shù)值結(jié)果，并將3組不同算法下的預(yù)測(cè)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。

圖9 不同起點(diǎn)下基于VCR2的RUL預(yù)測(cè)Fig.9 RUL prediction based on VCR2 at different starting points

從表3可以看出，首先相比于GPR算法，RVM算法下的AE、RE和RMSE更??；從PSO-BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法得到的RUL預(yù)測(cè)結(jié)果來(lái)看，預(yù)測(cè)結(jié)果優(yōu)于GPR算法但次于RVM算法。其次隨著訓(xùn)練數(shù)據(jù)量的增多，RVM算法預(yù)測(cè)的RUL與實(shí)際RUL越來(lái)越接近，誤差越來(lái)越小，這說(shuō)明當(dāng)訓(xùn)練數(shù)據(jù)越多時(shí)，即預(yù)測(cè)時(shí)間越晚，預(yù)測(cè)結(jié)果會(huì)更準(zhǔn)確。最后相比于HI VCR1, 由于HI VCR2與容量相關(guān)性更強(qiáng)，所以RUL預(yù)測(cè)結(jié)果變化較小。由此可以得出結(jié)論，采用文中提取的新HI進(jìn)行鋰電池的RUL預(yù)測(cè)，RVM算法更加適用，實(shí)驗(yàn)得到的預(yù)測(cè)結(jié)果更接近于真實(shí)RUL。

5 結(jié) 論

為了更好地解決鋰電池容量不易在線測(cè)量和RUL實(shí)時(shí)測(cè)量難的問(wèn)題，本文提出了一種基于放電過(guò)程信息獲取新HI的方法并對(duì)鋰電池的RUL進(jìn)行預(yù)測(cè)。首先從2個(gè)簡(jiǎn)潔的數(shù)學(xué)模型中提取出新HI，并通過(guò)Box-Cox變換進(jìn)行數(shù)據(jù)修正，比較了HI與容量之間的相關(guān)性，通過(guò)變換前后的結(jié)果分析，本文所提取的HI與容量之間存在著強(qiáng)相關(guān)性，在某種程度上可以解決電池容量難以在線測(cè)量的問(wèn)題。此外，本文使用新HI描述了電池的退化過(guò)程，利用GPR和RVM算法進(jìn)行了電池的RUL預(yù)測(cè)，其實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在RUL預(yù)測(cè)性能上RVM算法優(yōu)于GPR算法，并且預(yù)測(cè)時(shí)間越晚，預(yù)測(cè)結(jié)果就越準(zhǔn)確。綜上可知，本文所提取的HI能夠很好地描述鋰電池的退化過(guò)程，并在RUL預(yù)測(cè)結(jié)果上表現(xiàn)優(yōu)越。這為鋰離子電池的健康管理提供了新的思路和可能性，對(duì)電池的健康狀態(tài)估計(jì)具有著重要意義，有利于鋰電池更廣泛地應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域中，也有利于可循環(huán)資源的不斷發(fā)展，具有良好的實(shí)際應(yīng)用前景。

由于條件有限，目前算法實(shí)驗(yàn)主要在NASA數(shù)據(jù)集下完成，實(shí)際更復(fù)雜條件下的電池RUL預(yù)測(cè)還需要在后續(xù)工作中進(jìn)一步驗(yàn)證，并解決復(fù)雜條件下遇到的問(wèn)題。另外新HI與電池容量之間的強(qiáng)相關(guān)性的理論基礎(chǔ)還需要進(jìn)一步深化。