富氦天然氣藏氦源巖特征及關(guān)鍵評(píng)價(jià)參數(shù)

尤 兵 陳?ài)`發(fā) 肖 洪 劉曉強(qiáng) 劉凱旋

1.“油氣資源與探測(cè)”國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室·中國(guó)石油大學(xué)（北京）2.中國(guó)石油大學(xué)（北京）地球科學(xué)學(xué)院 3.四川輕化工大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院

0 引言

氦氣（He）是一種無(wú)色、無(wú)味、單原子的化學(xué)惰性氣體，是宇宙中含量第二豐富的元素，但其在地球上的含量卻很低。此外，氦氣是自然界已知沸點(diǎn)最低的元素，由于其特殊的物理—化學(xué)性質(zhì)，特別是其在超低溫下仍為液體的特性和化學(xué)惰性，使其成為一種不可替代、關(guān)系國(guó)家安全和高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)發(fā)展的重要稀缺戰(zhàn)略資源[1]，在臨床醫(yī)學(xué)、航空航天、核磁技術(shù)、深海潛水、電子產(chǎn)業(yè)等領(lǐng)域都有廣泛應(yīng)用[2-3]。目前，通常認(rèn)為天然氣中氦的含量達(dá)到0.05%～0.1%即具有工業(yè)價(jià)值[4-5]。然而，針對(duì)氦氣的生成、運(yùn)移、聚集、保存機(jī)理的研究尚較薄弱，是亟待解決的理論基礎(chǔ)[3,6]。氦源的研究是氦氣資源勘探中的關(guān)鍵研究?jī)?nèi)容之一，其不僅可以為氦氣成藏機(jī)制的建立提供理論基礎(chǔ)和支撐，也可以為富氦天然氣藏預(yù)測(cè)提供關(guān)鍵證據(jù)和認(rèn)識(shí)。有關(guān)氦源的研究?jī)?nèi)容主要包括：①明確氦氣的來(lái)源與不同氦源的相對(duì)貢獻(xiàn)[5,7-12]；②殼源氦源巖的分布特征、巖石類(lèi)型、富鈾、釷礦物組合及氦源巖放射性元素組成[12-16]；③殼源氦源巖生氦量模擬和氦質(zhì)量平衡計(jì)算[17-22]；④殼源氦源巖中氦氣釋放特征[19,23]。但這些研究?jī)?nèi)容尚未解決氦源有效性評(píng)價(jià)及氦氣來(lái)源精細(xì)識(shí)別等問(wèn)題，還需要對(duì)氦源進(jìn)行深入、系統(tǒng)的研究。為此，筆者通過(guò)調(diào)研前人研究成果，分析并總結(jié)了氦源的研究現(xiàn)狀與研究方法，提出了氦源巖的評(píng)價(jià)參數(shù)，對(duì)于未來(lái)氦氣資源的勘探研究具有重要參考價(jià)值。

1 氦氣成因與來(lái)源

氦（He）有3He和4He兩種穩(wěn)定的同位素，具有初始型、散裂成因型和放射性成因3種成因類(lèi)型[24]。其中初始型是由“恒星合成元素”假說(shuō)的核聚變產(chǎn)生的氦，現(xiàn)多保留在地幔中；散裂成因型指由物質(zhì)與宇宙射線(xiàn)相互作用產(chǎn)生的氦；放射性成因型則主要來(lái)自于鈾、釷的放射性衰變生成的氦。鑒于不同成因的氦氣儲(chǔ)存于不同的地質(zhì)體中，因此按來(lái)源又可分為大氣源、殼源（放射性成因）和幔源3種來(lái)源（圖1），其中3He主要來(lái)源于地幔脫氣，而4He主要來(lái)源于放射性元素衰變[10,25]。

圖1 氦氣來(lái)源模式圖

1.1 大氣源氦

通常，大氣源的氦主要來(lái)自固體地球脫氣作用釋放出的氦氣，如大洋中脊的火山噴發(fā)、巖漿脫氣和巖石風(fēng)化作用釋放出來(lái)的氦。大氣中氦的含量非常少，約為5.24 ppm（1 ppm=1 μg/g，下同）[26]，一般可從地下水補(bǔ)給區(qū)溶解到水中（圖1），隨著地下水循環(huán)進(jìn)入盆地流體系統(tǒng)。然而，天然氣藏中的大氣氦含量較少，往往可忽略不計(jì)。

1.2 幔源氦

幔源氦中3He的含量相對(duì)更高。地幔中含有大量的原始?xì)怏w，屬于地球形成時(shí)賦存于地球內(nèi)部的氣體，包括CO2、N2、CH4、He等揮發(fā)物，其可通過(guò)巖漿脫氣作用被釋放出來(lái)，從而使氦氣進(jìn)入盆地流體系統(tǒng)中（圖1）。因?yàn)橹挥械蒯Ｈ廴诤蛶r漿活動(dòng)才能源源不斷地把3He和其他揮發(fā)物運(yùn)移輸送到盆地流體系統(tǒng)中[27]，因此，幔源3He的存在意味著盆地底部有構(gòu)造活動(dòng)或火山活動(dòng)[28-29]。

1.3 殼源氦

殼源氦為放射性成因氦，自然界中鈾、釷等放射性元素（238U、235U和232Th）的衰變都會(huì)產(chǎn)生4He[24,30]，如典型的衰變反應(yīng)有：238U→206Pb+84He+6β；235U→207Pb+74He+4β；232Th→208Pb+64He+4β等。鈾、釷元素在整個(gè)地殼中均有分布，巖石（如花崗巖、頁(yè)巖等）中的鈾、釷雖然含量較低，通常為ppm級(jí)，但隨著地質(zhì)時(shí)間的積累，放射性成因的氦在地殼中也有相當(dāng)數(shù)量的聚集[31]。

在已報(bào)道的沉積盆地內(nèi)的富氦天然氣藏中，大部分天然氣藏中的氦以殼源氦貢獻(xiàn)為主[6,9,32-34]，以幔源氦氣貢獻(xiàn)為主的氣藏不多（表1）。然而，在我國(guó)松遼盆地[8,35]、蘇北盆地的黃橋氣田[5,8]和三水盆地的一些氣井[36]，發(fā)現(xiàn)了典型的幔源氦的貢獻(xiàn)，且其中幔源氦貢獻(xiàn)高達(dá)65.4%（表1）。研究結(jié)果表明，這些氣田緊鄰郯廬大斷裂（超殼斷層）或與火山區(qū)有關(guān)，為地幔脫氣提供了有利的構(gòu)造環(huán)境，而在非火山區(qū)或構(gòu)造擠壓區(qū)，深大斷裂則為幔源氦氣的運(yùn)移提供了重要通道[33]。據(jù)此可知，形成幔源氦氣藏可能需要同時(shí)滿(mǎn)足兩個(gè)重要條件：①裂谷構(gòu)造環(huán)境，伸展性斷裂發(fā)育并與上地幔溝通（圖1），從而為幔源氦向地殼運(yùn)移提供開(kāi)啟性良好的通道；②氦氣藏需要有源源不斷的氦氣補(bǔ)給，而且補(bǔ)給量不小于氣藏中氦氣的散失量[5,20]。

表1 國(guó)內(nèi)外富氦氣藏的氦同位素特征及幔源氦貢獻(xiàn)表

氦氣補(bǔ)給不僅是形成幔源氦氣藏的重要條件，也是所有含氦、富氦天然氣藏形成的必要條件，因?yàn)楹さ臐B透性極強(qiáng)，比其他氣體更容易通過(guò)蓋層散失。因此，只有當(dāng)補(bǔ)給量高于散失量時(shí)，氣藏中的氦氣含量才會(huì)達(dá)到一種動(dòng)態(tài)平衡，以保證氦氣的含量相對(duì)穩(wěn)定在一定的水平上。同時(shí)，幔源氦的補(bǔ)充需要通道保持開(kāi)啟。而殼源氦卻不同，一方面儲(chǔ)集層巖石內(nèi)鈾、釷元素放射性衰變可不斷地生成氦，因此，氣藏中有持續(xù)的氦補(bǔ)給；另一方面氦氣的釋放和運(yùn)移不只受控于斷裂，與溫壓條件、介質(zhì)密切相關(guān)。來(lái)自地殼基底的氦，其通量約為1.47×10-6mol4He/(m2·a)[45]，可以通過(guò)溶于孔隙流體或地層水等方式進(jìn)行補(bǔ)充。

不同來(lái)源的氦氣同位素組成具有較明顯的差異，3He/4He值被應(yīng)用于確定氦的來(lái)源，通常認(rèn)為殼源、大氣源和幔源來(lái)源的氦3He/4He值分別為n×10-9～n×10-8、1.4×10-6和 1.1×10-5[4,46]。樣品中3He/4He（R）與大氣中3He/4He（Ra）的比值（R/Ra）也可用于判斷氦氣來(lái)源，即R/Ra=(3He/4He)樣品/(3He/4He)大氣。當(dāng)R/Ra＞1，表明天然氣藏中氦氣有明顯的幔源氦貢獻(xiàn)；當(dāng)R/Ra＜0.1時(shí)，可以認(rèn)為天然氣藏中氦氣基本來(lái)自殼源氦[7-8,47]。由于大部分天然氣藏中幔源氦貢獻(xiàn)較少（表1），因此，下文中主要針對(duì)殼源氦進(jìn)行深入探討。

2 殼源氦源巖評(píng)價(jià)參數(shù)探討

富氦天然氣藏中的殼源氦氣來(lái)自于鈾、釷等元素的放射性衰變[19,39,48-49]，而放射性衰變是一種反應(yīng)速率僅與同位素絕對(duì)含量相關(guān)的一級(jí)物理反應(yīng)過(guò)程，所以鈾、釷等放射性元素含量高的巖石，通常可作為潛在“氦源巖”。張文等[50]類(lèi)比了烴源巖的定義將富含鈾、釷、大量生成和排出氦氣的巖石定義為氦源巖。Danabalan等[51]提到氦源巖是指其鈾、釷含量和年齡都足夠提供氦氣的巖石。前人研究認(rèn)為，基底巖石中通常積累了大量的氦，只是在沒(méi)有釋放機(jī)制的條件下，氦無(wú)法從中大量排出[22-23,52]，筆者認(rèn)為這些巖石也可作為氦源巖，故富含鈾、釷元素的古老巖石均可作氦源巖。

有關(guān)殼源氦源巖的研究既對(duì)氦氣來(lái)源判識(shí)具有理論意義，同時(shí)也是指導(dǎo)氦氣資源勘探的重要根據(jù)之一。然而，在勘探實(shí)踐中尚未建立氦源巖的評(píng)價(jià)參數(shù)和評(píng)價(jià)指標(biāo)。筆者類(lèi)比烴源巖的評(píng)價(jià)參數(shù)，提出了氦源巖的評(píng)價(jià)參數(shù)，分別為氦源巖石類(lèi)型、氦源巖鈾、釷元素豐度、氦源巖形成年齡及氦源巖體積規(guī)模（表2），這里的氦源巖石類(lèi)型是指氦源巖的巖石特征，其富鈾、釷礦物組合和氦源巖元素組成是生成氦氣的基本條件；氦源巖鈾、釷元素豐度和其形成年齡則從根本上控制了氣藏中氦氣的強(qiáng)度；氦源巖的體積規(guī)模則決定了生成氦氣的總量。

表2 烴源巖與氦源巖評(píng)價(jià)參數(shù)表

對(duì)于天然氣藏中的殼源氦的含量來(lái)說(shuō)，主要取決于氦源巖中的鈾、釷含量及形成年齡，但地質(zhì)體中鈾、釷元素豐度低，僅為ppm級(jí)，且半衰期長(zhǎng)達(dá)數(shù)十億年以上，因此，氦源巖都是弱源巖。這意味著氦源巖形成年齡及體積規(guī)模進(jìn)一步地影響了天然氣藏中的殼源氦含量，巖石體積大且經(jīng)歷了較長(zhǎng)的地質(zhì)時(shí)間的氦源巖可以產(chǎn)生有潛在經(jīng)濟(jì)價(jià)值的氦氣。但由于缺乏理論和大量的地質(zhì)實(shí)際支撐，尚無(wú)法明確氦源巖的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。

3 殼源氦源巖特征

殼源氦的氦源巖石類(lèi)型和性質(zhì)是氦源巖有效性的重要影響因素。氦源巖石類(lèi)型可以為巖漿巖、變質(zhì)巖及沉積巖，目前，大量研究結(jié)果表明，盆地基底花崗巖可作為富氦天然氣藏的有效氦源巖[13,16,18,20]，富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖也可作為潛在氦源巖[53-54]（表3）。

表3 殼源氦潛在氦源巖石類(lèi)型及特征表

3.1 盆地基底花崗巖

陳?ài)`發(fā)等[3]通過(guò)統(tǒng)計(jì)全球氦氣資源的分布，發(fā)現(xiàn)目前世界上的絕大部分富氦天然氣田主要分布在克拉通內(nèi)部或周邊地區(qū)，且克拉通時(shí)代越古老，氦氣田內(nèi)氦氣豐度越高。主要原因?yàn)椋涸糯糯貧?克拉通的巖石組成主要為花崗巖類(lèi)或變質(zhì)巖類(lèi)，一方面這些巖石富含鈾和釷[56-57]，具有較強(qiáng)的4He生成潛力；另一方面，基底形成時(shí)間早，4He的生成量隨著時(shí)間演化而逐漸累積，其要么留在礦物的內(nèi)部，要么擴(kuò)散或釋放到巖石孔隙流體內(nèi)。因而古老的克拉通內(nèi)可能累積了大量的氦氣，為后期氦氣在沉積盆地內(nèi)的富集成藏提供氦源[58-61]，例如美國(guó)黃石公園下方的太古代克拉通中，氦累積了數(shù)億年，在2 Ma內(nèi)受構(gòu)造和巖漿活動(dòng)的影響迅速釋放[52]。此外，基底巖石通常體積大，可累積生成大量的氦資源。美國(guó)Panhandle-Hugoton地區(qū)、Cliffside地區(qū)，Riley Ridge地區(qū)以及我國(guó)的四川威遠(yuǎn)氣田、秦嶺造山帶北部渭河盆地，這些富氦天然氣田下部均有巨大的基底花崗巖體，這些巖體可能是氦氣的主要氦源巖 [14-15,17,54,62-63]（圖 2）。

圖2 中國(guó)威遠(yuǎn)富氦天然氣藏和美國(guó)潘漢德富氦天然氣藏剖面圖[54,62]

基于質(zhì)量平衡原理，也可計(jì)算基底花崗巖體對(duì)沉積盆地內(nèi)天然氣藏中氦的貢獻(xiàn)，具體計(jì)算方法在下文中詳細(xì)介紹。Ballentine等[17-18]計(jì)算了Panhandle-Hugoton地區(qū)盆地內(nèi)儲(chǔ)層巖石原位生成的氦氣量及儲(chǔ)層外部來(lái)源（下伏沉積物和盆地基底花崗巖）氦的貢獻(xiàn)。結(jié)果表明即便儲(chǔ)層巖石產(chǎn)生的氦全部釋放、運(yùn)移、聚集保存到氣藏中，其氦含量仍然低于檢測(cè)到的天然氣藏中放射性氦的含量，如果將下伏沉積物產(chǎn)生的氦計(jì)算在內(nèi)仍不足以形成已發(fā)現(xiàn)的Hugoton-Panhandle天然氣藏中氦的資源量。因此，推斷必須有大量的來(lái)自盆地基底花崗巖的氦氣聚集到天然氣藏中。這說(shuō)明在Hugoton-Panhandle地區(qū)盆地基底花崗巖對(duì)氣藏中的氦具有重要貢獻(xiàn)。需要注意的是，由于氦氣在氦源巖中的釋放效率、抬升剝蝕造成的氦氣損失量以及地質(zhì)歷史時(shí)期氣藏中氦氣的補(bǔ)給和逸散均具有較強(qiáng)的不確定性，氣藏中氦氣的準(zhǔn)確相對(duì)來(lái)源仍然是一個(gè)難題。對(duì)于Panhandle-Hugoton地區(qū)，Brown[20]建立了大氣田中沉積物和基底來(lái)源氦的生成和運(yùn)移的模型，明確了不同部位氦氣的來(lái)源和運(yùn)移特征。但由于模型中地質(zhì)參數(shù)缺乏實(shí)驗(yàn)室校準(zhǔn)（如擴(kuò)散系數(shù)、亨利系數(shù)等），且基底氦源巖的厚度及氦氣釋放和運(yùn)移機(jī)制認(rèn)識(shí)不足，使得其模型受實(shí)際地質(zhì)參數(shù)約束較差，所以目前也僅能從定性的角度確定兩類(lèi)氦源巖的相對(duì)貢獻(xiàn)，尚無(wú)法定量評(píng)價(jià)不同類(lèi)型氦源巖的貢獻(xiàn)。Cheng等[44]通過(guò)氦的質(zhì)量平衡計(jì)算和氖同位素組成特征，明確了北美Willliston盆地的基底巖石對(duì)沉積盆地內(nèi)氦和氖的重要貢獻(xiàn)，并且通過(guò)建立氦的運(yùn)輸模型證明了擴(kuò)散作用和基底巖石的氦通量對(duì)沉積盆地流體中氦分布的控制作用。Halford等[22]也應(yīng)用質(zhì)量平衡原理確認(rèn)了美國(guó)科羅拉多高原的四個(gè)富氦天然氣藏的氦源，認(rèn)為前寒武紀(jì)花崗巖基底是主要氦源，且深大斷裂為氦氣的運(yùn)移提供了有效通道。此外，前人采用真空破碎、加熱熔融和階段升溫3種方法提取了我國(guó)關(guān)中盆地基底花崗巖中的氦氣，驗(yàn)證了花崗巖可作為渭河盆地富氦氣藏的有效氦源巖[16]。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，花崗巖中的氦氣主要賦存于礦物晶格中，其中氦氣釋放率達(dá)80%以上，并且溫度是控制花崗巖中氦氣釋放的首要因素[19]。

上述研究結(jié)果表明，盆地基底花崗巖可以作為富氦天然氣藏的有效氦源巖。

3.2 富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖

根據(jù)各類(lèi)巖石的鈾、釷含量可知，花崗巖生氦能力雖強(qiáng)于砂巖和碳酸鹽巖，但弱于頁(yè)巖，特別是富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖或烴源巖[3,6,64]。在威遠(yuǎn)氣田中，作為烴源巖的下寒武統(tǒng)筇竹寺組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖的鈾含量范圍可達(dá)13.7～47.7 ppm，而花崗巖體（距今741 Ma）的鈾含量為2.55～16.94 ppm，明顯低于頁(yè)巖的鈾含量[54-55]，目前兩者對(duì)威遠(yuǎn)氣田中氦氣的相對(duì)貢獻(xiàn)尚不清楚。雖然威遠(yuǎn)氣田頁(yè)巖中鈾含量更高，生氦能力更強(qiáng)，且烴類(lèi)氣體可作為運(yùn)載體攜帶氦氣一起運(yùn)移成藏。但伴隨有機(jī)質(zhì)的熱演化生烴過(guò)程，頁(yè)巖可以同時(shí)產(chǎn)生烴類(lèi)和氦氣，且生成烴類(lèi)的強(qiáng)度遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于生成氦氣的強(qiáng)度，這將不可避免地導(dǎo)致氦氣濃度被生成的甲烷等烴類(lèi)氣體稀釋?zhuān)沟煤舛鹊陀诮?jīng)濟(jì)利用的豐度。Brown[13]計(jì)算發(fā)現(xiàn)生烴潛力最小的頁(yè)巖（S2=2 mgHC/g巖石）在10億年內(nèi)產(chǎn)生的烴類(lèi)氣體的量是其產(chǎn)氦量的3 000倍，由此可見(jiàn)氦的產(chǎn)量與天然氣的產(chǎn)量相比非常低。此外，在沉積物中，鈾、釷元素主要富集于黏土礦物或顆粒包膜中[21]，同時(shí)，頁(yè)巖的礦物顆粒直徑較花崗巖小得多，根據(jù)4He的衰變反沖釋放機(jī)理[25]，頁(yè)巖中產(chǎn)生的4He更容易丟失而不易保存，也就是說(shuō)巖石的孔隙流體相對(duì)于固體巖石、礦物更富集氦。然而，巖石的孔隙度對(duì)孔隙流體中氦的富集速率也有很重要的影響[13]，氦氣在高孔隙度氦源巖的孔隙流體中富集較慢，而在低孔隙度氦源巖的孔隙流體中容易富集（圖3）。沉積巖相比于火成巖和變質(zhì)巖往往具有更高的孔隙度，這可能是其不易形成高濃度氦氣的原因?？偟膩?lái)說(shuō)，在強(qiáng)生烴能力和高孔隙度兩個(gè)因素的影響下，富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖獨(dú)自作為氦源巖能否形成富氦天然氣藏還有待進(jìn)一步探討。

圖3 孔隙度對(duì)孔隙流體中氦分壓的影響圖[13]

目前的勘探實(shí)踐表明，達(dá)到工業(yè)利用水平的氦氣藏大部分與花崗巖和古老地層有關(guān)[17-18,49]，而以富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖為氦氣源巖的氣田中不易形成富氦天然氣藏。例如，四川盆地下志留系龍馬溪組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖，具有高鈾含量（5.99～13 ppm）[55]，并且是龍馬溪組頁(yè)巖氣的優(yōu)質(zhì)烴源巖，但由于其強(qiáng)烈的生烴作用，氣藏中氦濃度被嚴(yán)重稀釋?zhuān)蠖鄶?shù)氣藏的氦含量低于0.1%[54]。再如，鄂爾多斯盆地三疊系延長(zhǎng)組長(zhǎng)7段油頁(yè)巖，作為中生界油氣藏的主要烴源巖，其鈾、釷平均含量為35.46 ppm和13.56 ppm，生氦強(qiáng)度達(dá)9.8 L/(km3·a)[6]，但在天然氣藏中未檢出氦氣或氦含量低于0.1%[65]。因此，在沒(méi)有盆地外部氦源或特殊的富集機(jī)制情況下，富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖單獨(dú)作為氦源巖時(shí)，很難形成富氦或高氦天然氣藏，也可以說(shuō)此時(shí)頁(yè)巖是非主要的氦源巖。但這并不意味著，產(chǎn)自富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖中的氦氣對(duì)整個(gè)天然氣藏中氦氣的貢獻(xiàn)為零。由于目前氦源定量評(píng)價(jià)的方法尚不完善，我們只能認(rèn)為在發(fā)育了花崗巖基底的沉積盆地內(nèi)，富氦天然氣藏中的殼源氦氣多為混源且主要源自基底花崗巖，至于富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖是否可作為有效氦源巖以及有效氦源巖的評(píng)判標(biāo)準(zhǔn)還有待進(jìn)一步研究。

4 氦源研究方法

氦源研究方法主要包括以下兩方面：①針對(duì)氣藏中的稀有氣體進(jìn)行研究，包括稀有氣體組分含量及同位素組成測(cè)試；②對(duì)氦源巖進(jìn)行研究。其中氦源巖研究方法包括：①依據(jù)盆地的區(qū)域地質(zhì)背景，提出潛在氦源巖并明確其展布特征；②對(duì)潛在氦源巖進(jìn)行U、Th放射性元素含量測(cè)定和U、Th放射性元素的賦存狀態(tài)特征研究；③氦源巖生氣量模擬計(jì)算；④氦源巖中氦氣釋放實(shí)驗(yàn)。然而，對(duì)于以上研究?jī)?nèi)容是如何影響氦源巖的有效性和生氦潛力的，仍是目前亟待解決的重要問(wèn)題。

4.1 稀有氣體組分及同位素組成

天然氣中稀有氣體組分含量及同位素組成分析是確定天然氣藏中氦氣豐度及來(lái)源的主要方法。通常，樣品的3He/4He（或R/Ra）和40Ar/36Ar比值可用于鑒別氦氣的來(lái)源，3He/4He（或R/Ra）與4He/20Ne比值可用于判斷幔源氦的貢獻(xiàn)。如圖4所示，我國(guó)大部分盆地均具有典型殼源氦貢獻(xiàn)的特征，如四川盆地、塔里木盆地等，但少部分盆地，如松遼盆地、蘇北盆地，幔源氦貢獻(xiàn)較高。除此之外，4He/36Ar、20Ne/22Ne等稀有氣體同位素比值也可作為判斷氦氣成因來(lái)源（幔源、殼源及大氣源）的依據(jù)[66-68]。稀有氣體組分及同位素組成的測(cè)量過(guò)程，對(duì)實(shí)驗(yàn)條件和儀器要求非常高，一方面是因?yàn)樘烊粴獠刂邢∮袣怏w含量低，樣品容易受污染，另一方面是大氣中Ar含量較高，測(cè)量過(guò)程中大量Ar會(huì)加重質(zhì)譜儀的電離過(guò)程，導(dǎo)致儀器的背景值會(huì)不斷升高，測(cè)量誤差將逐漸增大。目前國(guó)內(nèi)已有多家單位和實(shí)驗(yàn)室可以實(shí)現(xiàn)全組分含量和同位素組成測(cè)試，但由于20Ne和22Ne同位素受40Ar++、CO2++干擾[69]，準(zhǔn)確測(cè)量Ne的同位素豐度和比值仍是待解決的關(guān)鍵問(wèn)題。不論如何，稀有氣體在地質(zhì)作用過(guò)程中的豐度和同位素組成變化幾乎不受復(fù)雜化學(xué)反應(yīng)的影響，所以其在判斷氦源方面仍具有不可替代的作用。

圖4 各盆地天然氣或包裹體中R/Ra與40Ar/36Ar和4He/20Ne關(guān)系圖

4.2 鈾、釷元素含量及賦存狀態(tài)研究

首先，氦源巖中鈾、釷元素的含量從根本上控制了氦源巖的生氦潛力，所以鈾、釷含量測(cè)定是必不可少的分析測(cè)試項(xiàng)目。目前，電感耦合等離子體質(zhì)譜法（Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry，ICP-MS）、α能譜法及γ能譜直接測(cè)量法是獲取巖石或礦物中鈾、釷含量較準(zhǔn)確且高效率的方法[72-73]。其次，氦源巖鈾、釷元素的賦存狀態(tài)研究，可采用電子探針X射線(xiàn)顯微分析儀（Electron Probe Micro Analyzer，EPMA）對(duì)礦物表面微區(qū)的礦物成分進(jìn)行相關(guān)分析[74]，進(jìn)一步地可獲得富鈾、釷礦物在巖石中的種類(lèi)和分布特征（圖5），為研究氦氣在礦物和巖石中釋放和保存機(jī)理提供支撐。由于鈾、釷的原子序數(shù)較大，背散射信號(hào)強(qiáng)度高，在背散射電子圖像（Back-scattered Electron Image，BSEI）中相應(yīng)區(qū)域較亮，因此，圖像的明暗程度可大致判斷礦物中鈾、釷含量的高低（圖5）[16]。花崗巖中常見(jiàn)的含鈾、釷礦物主要有兩類(lèi)：一類(lèi)為晶質(zhì)鈾礦（UO2）、鈮鈦鈾礦（Ti-Nb-Y-U）、釷石（ThO2）及鈾、釷石（Th-U）等鈾、釷獨(dú)立礦物；另一類(lèi)為鈾、釷元素以類(lèi)質(zhì)同象賦存其中的副礦物，如鋯石、獨(dú)居石、磷灰石等。在沉積巖中，鈾、釷元素主要賦存在黏土礦物或顆粒包膜中[23]。而不同類(lèi)型氦源巖中富鈾、釷礦物的差別，直接影響了其對(duì)氦的封閉能力。

圖5 秦嶺造山帶花崗巖的典型背散射電子圖像[16]

4.3 生氦量模擬和氦氣質(zhì)量平衡

氦源巖的生氦量模擬是氦源巖生氦能力評(píng)價(jià)的重要手段，這里的生氦量主要指4He生成量，而氦氣質(zhì)量平衡原理是一種判斷氦源的重要方法。Ballentine等[25]根據(jù)衰變公式和原理計(jì)算了4He產(chǎn)率，每年每克U、Th分別產(chǎn)生3.32×1012和7.71×1011個(gè)氦原子，換算得1.21×10-7和2.87×10-8cm3氦氣[18]。因此，氦源巖生氦量與巖石中鈾、釷總量和巖體年齡直接相關(guān)，而鈾、釷總量又與巖石的密度、孔隙度和有效體積有關(guān)?？紤]上述因素后巖石原位生氦量的計(jì)算公式如下：

式中ρ表示平均巖石密度，g/cm3；α表示每克巖石的4He年產(chǎn)量，mol4He/(g巖石·a)；φ表示巖石孔隙度；V表示巖石體積，cm3；t表示巖體年齡，a[21]。根據(jù)U、Th的放射性衰變定律，α= 0.235 5×10-12×[U]×[1 + 0.123×([Th]/[U] - 4)]，其中[U]和[Th]分別表示每克巖石中鈾和釷的含量[75]。

對(duì)于沉積盆地內(nèi)的富氦天然氣藏來(lái)說(shuō)，儲(chǔ)層巖石、儲(chǔ)層下伏沉積層和基底巖石均可為其提供氦氣，因此，應(yīng)用該公式計(jì)算儲(chǔ)層巖石、儲(chǔ)層下伏沉積層和基底巖石的原位生氦量[22]（圖6），是從氦氣的生成方面進(jìn)行氦氣資源量預(yù)測(cè)的一種方法。張文等[19-20]均應(yīng)用該方法進(jìn)行了資源量估算。

圖6 氦氣質(zhì)量平衡的計(jì)算模式圖

在計(jì)算儲(chǔ)層巖石原位生氦量對(duì)氣藏的氦貢獻(xiàn)時(shí)，需要考慮到源巖中氦氣的釋放效率以及運(yùn)移和聚集過(guò)程中的散失量，然而，對(duì)于這些因素還缺乏相關(guān)的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證和約束條件，通常，在計(jì)算儲(chǔ)層巖石原位生氦量的貢獻(xiàn)時(shí)，假設(shè)4He在儲(chǔ)層巖石中生成后全部釋放到孔隙流體中[18,21-22,76]，并100%運(yùn)移，聚集到天然氣藏內(nèi)。這種假設(shè)與實(shí)際地質(zhì)條件是不完全相符的，所以實(shí)際的儲(chǔ)層巖石原位氦貢獻(xiàn)要比計(jì)算量低。另外，儲(chǔ)層形成年齡要比氣藏形成年齡早，自?xún)?chǔ)層巖石形成以來(lái)其原位生成的氦不可能全部進(jìn)入氣藏中。因此，模擬計(jì)算得到的生氦量不是準(zhǔn)確值，但具有重要參考價(jià)值。

在地質(zhì)歷史時(shí)間的尺度上，氣藏中氦的聚集量主要受控于儲(chǔ)層原位生氦的貢獻(xiàn)和儲(chǔ)層以外來(lái)源的氦在氣藏中的通量[45]。氣藏形成后儲(chǔ)層外部巖石生成并進(jìn)入氣藏中的氦氣量稱(chēng)為儲(chǔ)層外部4He通量[21]，計(jì)算公式為：

式中qc表示單位面積內(nèi)（1 cm2）4He通量，qc=ρ×H×α×(1 -φ)，mol4He/(cm2·a)；H表示巖層厚度，cm；S表示氣藏的含氣面積，cm2。

根據(jù)質(zhì)量平衡原理，通過(guò)對(duì)比儲(chǔ)層原位生氦量、下伏沉積巖層及基底在氣藏中的氦通量（圖6）與氣藏中氦含量可大致判斷氣藏中氦氣來(lái)源[18,20,22,25]。但目前，仍無(wú)法精細(xì)劃分和評(píng)估各部分巖石的氦貢獻(xiàn)。

4.4 氦氣釋放實(shí)驗(yàn)

氦源巖生成、排出和保存氦氣是一個(gè)漫長(zhǎng)又復(fù)雜的地質(zhì)與物理—化學(xué)過(guò)程，氦氣釋放實(shí)驗(yàn)是認(rèn)識(shí)這一過(guò)程的重要研究?jī)?nèi)容。通常，從氦源巖中提取氦氣的方法主要為真空破碎、加熱熔融和階段升溫3種實(shí)驗(yàn)方法。實(shí)驗(yàn)主要分為氣體釋放過(guò)程和測(cè)試過(guò)程，其中釋放過(guò)程需用到真空破碎裝置與高溫熔爐，釋放的氣體在高真空實(shí)驗(yàn)裝置中釋放后，經(jīng)過(guò)凈化和分離依次進(jìn)入稀有氣體質(zhì)譜儀進(jìn)行含量和同位素測(cè)試。真空破碎和加熱熔融實(shí)驗(yàn)可以釋放氦源巖礦物晶粒間、包裹體及礦物晶格中保存的氦氣[32,77-78]。因此，根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以判斷氦源巖中氦氣的主要賦存空間和不同空間內(nèi)氦氣的成因來(lái)源，并且通過(guò)樣品模擬的生氦量和實(shí)驗(yàn)中釋放出的氦含量的對(duì)比研究可獲得氦源巖中氦氣的保存系數(shù)和現(xiàn)今保存量。此外，實(shí)驗(yàn)中釋放出的稀有氣體，其組分含量及同位素組成特征也是氦源對(duì)比研究中的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支撐。

階段升溫實(shí)驗(yàn)在低溫?zé)崮甏鷮W(xué)中被用來(lái)確定礦物中氦氣的擴(kuò)散特征和封閉溫度[79-81]，進(jìn)一步地為(U+Th)/He定年提供研究基礎(chǔ)。而在氦源巖的研究中，階段升溫實(shí)驗(yàn)則用于模擬溫度對(duì)氦源巖中氦氣釋放的影響，實(shí)驗(yàn)和計(jì)算可獲得不同溫度階段內(nèi)氦氣的釋放量、擴(kuò)散系數(shù)、擴(kuò)散所需活化能及封閉溫度等參數(shù)，這意味著可以確定氦源巖中氦氣的釋放特征和氦源巖對(duì)氦氣的封閉能力。Martel等[23]研究認(rèn)為溫度達(dá)200 ℃時(shí)，自晶質(zhì)鈾礦形成以來(lái)生成的氦散失量達(dá)80%以上。渭河盆地花崗巖和鈮鈦鈾礦的階段升溫實(shí)驗(yàn)表明：地層溫度在27～250 ℃范圍內(nèi)，花崗巖對(duì)氦部分封存，而250 ℃以上，將失去對(duì)氦的封閉能力，即生成的氦全部釋放[16]。研究表明，相對(duì)低溫的淺部地殼巖石中才有可能保存大量的氦，而深部地殼由于高溫脫氣作用，使得氦難以保存。此外，不同類(lèi)型氦源巖中富鈾、釷礦物組合往往不同，使得其對(duì)氦的封閉能力存在差異。由此可知，在不同沉積盆地內(nèi)，封閉溫度和地層溫度很大程度上決定了氦氣的釋放特征。

目前認(rèn)為壓力對(duì)氦氣從礦物、巖石中釋放的影響似乎較小，Cherniak等[82]的研究結(jié)果表明高壓（2.7 GPa）帶來(lái)的礦物晶格的壓縮不足以顯著的影響氦的遷移。但要注意的是，構(gòu)造作用或斷層帶來(lái)的壓力差和形成的裂隙，可能會(huì)為氦氣的釋放和運(yùn)移提供動(dòng)力，同時(shí)為氦氣的運(yùn)移提供通道。例如，威遠(yuǎn)富氦天然氣藏的形成，可能是由于晚白堊世構(gòu)造抬升作用導(dǎo)致的壓力差引起了氦氣從花崗巖基底的釋放并聚集在天然氣藏中[54]。目前，尚缺乏相關(guān)的實(shí)驗(yàn)方案來(lái)模擬壓力差對(duì)氦氣釋放的影響，未來(lái)分子模擬技術(shù)或許可以應(yīng)用到該領(lǐng)域。

4.5 研究方法討論

殼源氦作為富氦氣藏的主要氦源，常與盆地基底花崗巖密切相關(guān)，而基底花崗巖和頁(yè)巖等殼源氦的精細(xì)來(lái)源判識(shí)方法和相對(duì)貢獻(xiàn)評(píng)價(jià)的研究較弱。

殼源氦4He是由U、Th放射性衰變而來(lái)，是原子核發(fā)生的一種物理變化。僅從衰變產(chǎn)物4He的角度，是無(wú)法對(duì)不同氦源巖進(jìn)行有效區(qū)分的。但對(duì)于花崗巖、古老基底和頁(yè)巖等潛在的氦源巖來(lái)說(shuō)，它們?cè)趲r石性質(zhì)、礦物組成、有機(jī)質(zhì)含量及巖石中U、Th的賦存狀態(tài)等方面均有較大差異。因此，可從源巖和富鈾、釷礦物組合的角度入手，有助于厘清不同的氦源巖與產(chǎn)物4He的關(guān)系。另外，除4He以外，不同類(lèi)型氦源巖產(chǎn)生的其他稀有氣體的豐度和同位素組成也可能有所不同，如巖石中的18O和19F發(fā)生核反應(yīng)時(shí)可分別形成21Ne和22Ne（反應(yīng)為18O(α,n)21Ne，19F(α,n)22Na(β+)22Ne），24Mg 和25Mg發(fā)生核反應(yīng)時(shí)也可分別形成21Ne和22Ne（反應(yīng)為24Mg(n,α)21Ne，25Mg(n,α)22Ne）[83]，而不同巖石類(lèi)型（巖漿巖、變質(zhì)巖和沉積巖）中O、F、Mg同位素組成差異明顯，因此，不同巖石類(lèi)型其產(chǎn)物Ne同位素組成也會(huì)有明顯差異，這意味著綜合利用氦、氖、氬等稀有氣體組分及其同位素組成的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)可能實(shí)現(xiàn)精細(xì)識(shí)別氦氣來(lái)源?？偠灾挥忻鞔_氦源巖有效性并實(shí)現(xiàn)氦源精細(xì)判識(shí)之后，才可以更準(zhǔn)確地對(duì)不同氦源的貢獻(xiàn)進(jìn)行定量研究，這些都是未來(lái)氦氣資源研究中要解決的重要問(wèn)題。

5 認(rèn)識(shí)和結(jié)論

1）全球大多數(shù)已發(fā)現(xiàn)的富氦天然氣藏，以殼源氦貢獻(xiàn)為主，幔源氦的貢獻(xiàn)較少。盆地基底花崗巖已被認(rèn)為是富氦天然氣藏的重要氦源巖，而富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖是否可作為有效氦源巖還有待進(jìn)一步研究。

2）氦源巖的評(píng)價(jià)參數(shù)，主要包括氦源巖石類(lèi)型、氦源巖鈾、釷元素豐度、氦源巖形成年齡及氦源巖體積規(guī)模。但氦源巖的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)仍需進(jìn)一步明確和完善。

3）氦源的研究方法目前主要包括：稀有氣體組分含量及同位素組成測(cè)試；潛在氦源巖的U、Th放射性元素含量測(cè)定；U、Th放射性元素的賦存狀態(tài)研究；氦源巖生氣量模擬和氦質(zhì)量平衡計(jì)算以及氦源巖中氦氣釋放實(shí)驗(yàn)。這些研究?jī)?nèi)容對(duì)氦源巖的有效性和生氦潛力的影響是未來(lái)要解決的關(guān)鍵問(wèn)題。

4）加強(qiáng)對(duì)不同氦源巖之間的對(duì)比研究、氦源巖石類(lèi)型與稀有氣體組成關(guān)系的研究，有助于構(gòu)建氦源巖的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)、氦源精細(xì)判識(shí)方法以及不同氦源貢獻(xiàn)的定量評(píng)價(jià)。