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    華僑大學(xué)的CO2直接制低碳烯烴催化劑研究獲進(jìn)展

    2022-11-26 16:12:25中國(guó)石化有機(jī)原料科技情報(bào)中心站
    石油煉制與化工 2022年10期
    關(guān)鍵詞:硅源積炭沙漏

    近日,華僑大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種以天然稻谷殼為硅源和多孔模板制備具有沙漏狀空心結(jié)構(gòu)的多級(jí)孔SAPO-34(bio-SAPO-34)的新技術(shù)。該催化劑在甲醇制烯烴(MTO)反應(yīng)中具有94.5%的低碳烯烴選擇性;其與ZnZrOx耦合組成的雙功能催化劑可用于催化CO2直接轉(zhuǎn)化為低碳烯烴的反應(yīng)過(guò)程。相關(guān)研究成果發(fā)表于《應(yīng)用催化 B:環(huán)境》雜志。

    通過(guò)氫氣直接將溫室氣體CO2轉(zhuǎn)化為低碳烯烴(乙烯、丙烯和丁烯)是目前CO2的利用途徑之一。該反應(yīng)目前采用的催化劑通常由金屬氧化物和沸石組成,如ZnZrOx/SAPO-34、InZrOx/SAPO-34等。然而SAPO-34的本征微孔孔道細(xì)長(zhǎng)且小,在反應(yīng)過(guò)程中易發(fā)生積炭而迅速失活,另外多級(jí)孔SAPO-34的制備通常需要聚乙二醇、聚乙烯亞胺等軟模板,增加了工藝流程和制備成本,限制了工業(yè)化應(yīng)用。

    天然稻谷殼含有豐富硅元素(焙燒后灰分中的SiO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過(guò)90%),以有機(jī)沉積硅的水合物(蛋白石)形式存在,此外稻谷殼模板具有典型的三維大孔結(jié)構(gòu)。

    該研究團(tuán)隊(duì)采用天然稻谷殼為模板和硅源(無(wú)需添加含硅的化學(xué)試劑,如硅溶膠、正硅酸四乙酯、苯基三甲氧基硅烷等)成功制備多級(jí)孔bio-SAPO-34。研究結(jié)果表明,bio-SAPO-34的形貌和酸性質(zhì)受稻谷殼添加量影響,當(dāng)?shù)竟葰ぬ砑恿亢线m時(shí),bio-SAPO-34表現(xiàn)出合適的酸密度,有利于低碳烯烴生成,B酸和L酸的酸密度比為5.3時(shí)能促進(jìn)C—C鍵耦合,提高CO2轉(zhuǎn)化率。分子篩沙漏狀中空結(jié)構(gòu)及多級(jí)孔結(jié)構(gòu)有助于積炭前軀體物種擴(kuò)散,減緩積炭生成,100 h穩(wěn)定性測(cè)試過(guò)程中,未出現(xiàn)明顯失活現(xiàn)象,具有良好的穩(wěn)定性。在380 ℃、3 MPa的條件下,CO2轉(zhuǎn)化率為13.8%,低碳烯烴選擇性為83%,時(shí)空產(chǎn)率高達(dá)6.14 mmol/(g·h),特別是由逆水煤氣變換(RWGS)反應(yīng)產(chǎn)生的CO選擇性被抑制為40%。ZnZrOx耦合bio-SAPO-34雙功能催化劑表現(xiàn)出較好的催化性能和穩(wěn)定性,且制備過(guò)程無(wú)額外添加硅源,成本低,具有一定的工業(yè)化潛力。

    原位漫反射紅外光譜表征結(jié)果表明,ZnZrOx催化劑表面生成的CH3O*物種是反應(yīng)的關(guān)鍵中間體,轉(zhuǎn)移至bio-SAPO-34的B酸性位點(diǎn)上,隨后經(jīng)過(guò)甲醇途徑脫水耦合,進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為低碳烯烴。

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