考慮分子鏈密度的固體火箭發(fā)動機粘接界面強度評價方法①

陳爾豪，雷 鳴，文立華，校金友*，侯 曉

(1.西北工業(yè)大學 航天學院，西安 710072；2.中國航天科技集團有限公司，北京 100089)

0 引言

固體火箭發(fā)動機結構中存在多種復合界面，能夠顯著降低結構裝配難度且具有抗疲勞、密封性好等優(yōu)勢[1-4]，其中燃燒室粘接界面是發(fā)動機的關鍵組成，其連接可靠性是固體火箭成功發(fā)射的關鍵，而粘接界面的連接性能受環(huán)境載荷及加載歷史影響較大，質量控制與結構可靠性評估較為困難[5-6]。準確表征和預測燃燒室粘接界面在貯存以及服役過程中的性能演化，是確保發(fā)動機正常點火工作的關鍵[7-8]。

為揭示燃燒室粘接界面的力學性能演化規(guī)律，國內外眾多學者進行了諸多努力，SIH[9-10]基于內部熱量產生和能量耗散效應的等能量密度理論，研究了發(fā)動機的界面脫粘，發(fā)現界面的裂紋擴展主要取決于瞬態(tài)載荷。HO[11]通過測量評估了臨界溫度以及熱力耦合循環(huán)次數對粘接界面性能的影響，基于內部能量耗散理論表征出粘接界面的破壞模式。SRINIVAS等[12]基于斷裂力學相關理論，提出了一種粘彈材料界面中裂紋擴展的判據。國內有張興高等[13]研究了NEPE推進劑貯存老化過程中各項性能的變化，發(fā)現老化失效主要表現為強度失效。邱欣等[14]設計出一種粘接試件并進行了在位拉伸試驗，研究了高氯酸銨顆粒對界面脫粘的影響。郭翔等[18]對粘接界面模型進行了非線性粘彈性分析，確定了襯層性能對粘接界面的影響。姜愛民等[7,19-20]使用數字圖像相關技術(digital image correlation, DIC)對粘接界面試件拉伸變形破壞過程進行了觀察，并研究了各層材料性能參數和結構參數對粘接系統力學性能的影響。周清春等[21-22,26]通過試驗改進了指數型內聚力模型用于預測粘接界面的斷裂性能。劉磊等[27]通過單向拉伸試驗測試了粘接試件的最大應力強度，得到了試件粘接強度隨振動時間的演化規(guī)律。然而，以上研究大都基于經典斷裂理論開展[30-34]，未考慮粘接界面在貯存、服役中的分子鏈交聯密度演化問題；而高分子鏈的交聯情況與粘接界面性能直接相關，是準確分析粘接界面力學響應的基礎參量[15-17]。此外，經典斷裂理論主要適用于金屬的斷裂過程[23-24]，在裂紋尖端之前，材料只發(fā)生了塑性變形；而對于推進劑等材料的聚合物基復合界面，在裂紋尖端之前，材料已經發(fā)生了部分斷裂，其裂前交聯密度顯著降低[28-29]。

為了建立刻畫真實物理過程的粘接界面強度演化模型，本文發(fā)展了一種基于高分子交聯鏈密度(簡稱分子鏈密度)的粘接界面強度評價方法，為準確追蹤、評估推進劑在復雜工況下的燃燒室界面可靠性奠定了基礎。

1 研究思路與試驗方案

1.1 總體研究思路

本文的核心為研究在不同掛載歷程下燃燒室粘接接面極限應力、界面能量隨掛載載荷、掛載時間和拉伸速率的演變關系。因此，需要首先獲取HTPB推進劑的粘接界面力學性能隨掛載歷史的演化關系?？傮w研究思路如下：

(1)首先獲得原始試驗件(未經歷掛載)的載荷-位移曲線：控制溫度為室溫(25 ℃)左右，拉伸速率為2、20 mm/min，采用單軸拉伸試驗獲得試驗件的I型斷裂過程參數。

(2)將試驗件進行50、100、150、200 d掛載以模擬發(fā)動機中復合界面在運輸、貯存中的加載歷史，而后進行拉伸試驗，獲得經歷掛載歷史后的試驗件的載荷位移曲線。

(3)計算極限應力以及界面能量，考察掛載條件(載荷與掛載時間)以及拉斷時加載速率對極限應力以及界面能量的影響規(guī)律。

1.2 試驗裝置與試驗方案

界面試驗件測試過程依照 QJ 2038.1A“固體火箭發(fā)動機燃燒室界面粘接強度測試方法”[35]。試驗件尺寸與人工預制脫粘區(qū)位置如圖1所示。

圖1 界面試件尺寸

試驗參數設置：

(1)考慮固體發(fā)動機在運輸、貯存、服役過程的實際受載情況，選擇試驗拉伸速率為2、20 mm/min。

(2)根據固體發(fā)動機在不同服役階段的工況，取掛載載荷為0(未經歷掛載)、0.075、0.150、0.225、0.300 MPa。

(3)為模擬固體發(fā)動機貯存不同的時間后的界面力學響應，取掛載時間為0(未經歷掛載)、50、100、150、200 d。

在拉伸試驗過程中，采用數字圖像相關技術(DIC)測量拉伸試樣全場應變，利用Sony A7R3相機配備焦距為135 mm的定焦鏡頭測量散斑的位移，記錄圖像和數據，在測試完成后，用數字圖像追蹤軟件(研索儀器科技有限公司，上海)進行后位移場后處理，獲取矩形試樣的開裂過程的全場應變。圖2所示為未經歷掛載試件在25 ℃，拉伸速率20 mm/min條件下的試驗結果，界面試件的上端存在兩處對稱的預制裂紋，在拉伸過程中宏觀裂紋尚未擴展時，應力集中位置出現在預制裂紋尖端處，且應力與位移云圖呈現出較好的對稱性(圖2(b))；雖然在拉伸初始階段呈現對稱性，在實際試驗過程中裂紋總是從某一段擴展延伸至另一端，當試件某一側裂紋開始擴展后，該側強度迅速降低，裂紋向另一端快速擴展(圖2(c))，另一端預制裂紋尖端處應力集中現象緩解，此時位移云圖不再呈現對稱特征。

(a)Testing sample in the interface experiment

2 試驗結果

2.1 未掛載試驗件的試驗結果

首先分析未經歷掛載的試驗件界面性能。如圖3所示，未經歷掛載的界面試樣件在20 mm/min的極限載荷約為2.85、3.00、3.15 kN，故認為原始試樣在20 mm/min的極限載荷約為3.00 kN；在2 mm/min的極限載荷約為2.60、2.40、2.58 kN，原始試樣在2 mm/min的極限載荷約為2.53 kN。從原始試驗件的結果可知，拉伸速率對試件界面力學性能有著顯著影響，在低應變率作用下的試件表現出的極限載荷較低。在低應變率條件下，粘接界面的分子鏈部分有較長時間發(fā)生松弛及斷裂；當加載應變率升高，界面的分子鏈尚未松弛，表現為直接破壞[25]。因此，在試驗中表現為極限載荷隨應變率的升高而增加。

圖3 未經歷掛載試驗件的載荷-位移曲線

2.2 掛載后試驗件的試驗結果

進一步討論掛載歷史對界面力學性能的影響，如圖4所示，依次為掛載50、100、150、200 d的試驗結果。可以看出，掛載的載荷以及拉伸速率對推進劑界面的力學性能有顯著的影響，隨著掛載載荷的增大以及拉伸速率的減小，界面試件的極限載荷變小、斷裂延伸變差。拉伸速率對于未經歷掛載和經歷掛載后的試件影響模式一致；在掛載時，粘接界面的分子鏈部分由于掛載載荷的作用而被破壞，且分子鏈的破壞程度與掛載載荷呈正相關。因此，在試驗中表現為掛載載荷較大的試件其界面力學性能較差。

(a)The loaded testing samples for 50 days (b)The loaded testing samples for 100 days

3 結果討論

3.1 試驗結果數據分析

為更精確地分析界面力學性能的演變規(guī)律，在試驗所得的載荷-位移曲線基礎上，可進一步計算出界面能量，即曲線圍成面積即為試件的界面能：

(1)

式中E為界面能量；F為試件所受載荷；ds為受載F時移動的微小距離；Sf為總拉伸位移。

在后續(xù)分析中，將主要依據試驗獲取的掛載后矩形試樣件的“界面極限應力”以及“界面能量”兩項指標進行討論。試驗結果如圖5～圖8所示。

(a)Ultimate stress vs loading stress curves at 2 mm/min (b)Ultimate stress vs loading stress curves at 20 mm/min

(a)Ultimate stress vs loading time curves at 2 mm/min (b)Ultimate stress vs loading time curves at 20 mm/min

(a)Interface energy vs loading stress curves at 2 mm/min (b)Interface energy vs loading stress curves at 20 mm/min

(a)Interface energy vs loading time curves at 2 mm/min (b)Interface energy vs loading time curves at 20 mm/min

圖5(a)給出了拉伸速率為2 mm/min條件下測得的界面極限載荷應力隨掛載應力載荷的演化情況?？梢?，對于掛載50、100、200 d試樣，界面極限應力均隨掛載載荷增加而逐步減小，即較大的掛載應力會導致粘接面承載能力減弱。但對于掛載載荷0.150 MPa、掛載時間200 d的試驗數據發(fā)生了反常，可能的原因是“試驗誤差”，或是由于“掛載過程中在天左右界面發(fā)生了二次交聯，導致界面強度有所升高”。圖5(b)給出了在拉伸速率為20 mm/min條件下測得的界面極限載荷應力隨掛載應力載荷的演化情況，同2 mm/min拉速結果類似，對于掛載50、200 d的試樣，界面極限應力隨掛載載荷增加而逐步減小，即較大的掛載應力會導致粘接面力學性能顯著下降。

圖6(a)給出了拉伸速率為2 mm/min條件下測得的界面極限載荷應力隨掛載時間的演化情況。類似的，圖6(b)給出了拉伸速率為20 mm/min條件下測得的界面極限載荷應力隨掛載時間的演化情況。可以看出，不論掛載應力大小，粘接面極限應力在掛載過程中均先減小、后增大。

圖7(a)給出了拉伸速率為2 mm/min條件下測得的界面能量隨掛載載荷的演化情況；類似的，圖7(b)給出了拉伸速率為20 mm/min條件下測得的界面能量隨掛載載荷的演化情況?？梢钥闯?，隨掛載載荷增加，界面能顯著減小。

圖8(a)給出了拉伸速率為2 mm/min條件下測得的界面能量隨掛載時間的演化情況。同樣，圖8(b)給出了拉伸速率為20 mm/min條件下測得的界面能量隨掛載載荷的演化情況?？梢钥闯?，界面能不顯著依賴于掛載時間。如圖8(a)所示，在0.150、0.300 MPa掛載條件下，界面能量隨掛載時間僅略有起伏，即界面能曲線在以時間為自變量時，界面能量沿時間變化時曲線起伏較小，可近似認為在此試驗參數范圍內掛載時間對界面能量影響很小。因此，在以上試驗所包含的掛載載荷與掛載時間范圍內，界面能與掛載載荷相關，受掛載時間的影響較小，可認為與掛載時間無關。

綜上所述，與極限應力相比而言，界面能指標更加穩(wěn)定。界面能是界面試樣斷裂過程中的能量綜合判斷，不依賴于預制裂紋前端界面質量；而極限應力是由裂紋初始擴展時刻的載荷計算得到，顯著依賴于預制裂紋前端界面質量，試驗所得數據有一定波動，規(guī)律性較差。因此，后續(xù)預測模型依據測量所得到的界面能演化進行討論。

3.2 分子鏈密度模型演化預測

基于以上試驗結果，依據高分子物理[1]，發(fā)展得出界面能隨掛載歷史的演化方程。由上述試驗結果可知，在小應力掛載條件下，界面能與掛載時間無關，只與掛載應力相關，故在演化方程的推導中，暫不考慮掛載時間的影響，僅考慮掛載應力這一因素。掛載時，掛載應力對界面的輸出能量為

(2)

其中，此處粘接試驗的界面能隨掛載應力呈指數關系[1]，且掛載應力為σpre，而掛載應變?yōu)棣舙re。掛載應力所作功的部分轉換為推進劑彈性應變能等，另一部分則用于拉斷界面的分子鏈，轉換為界面的斷裂能量。

界面的初始交聯密度為Nint，在小掛載應力作用下，分子鏈逐步發(fā)生斷裂，隨著掛載應力的增加，分子鏈會斷裂至完全，即Nint→0，將尚未發(fā)生斷裂的分子鏈密度記為N。實際上決定界面強度的是掛載后當前條件下的分子鏈密度N。則可假設界面能G正比于分子鏈的交聯密度[1]，即有GN，粘接界面的分子鏈示意圖如圖9所示，上下兩端面為兩種不同的材料，在推進劑澆注過程中兩材料的分子相互擴散滲透，并發(fā)生大規(guī)模交聯形成高分子網絡，最終形成界面；在界面處交聯密度逐步過渡，宏觀界面模量呈梯度演化。

圖9 粘接界面分子鏈示意圖

在掛載應力輸出能量Epre作用下，Nint逐步發(fā)生斷裂，分子鏈的斷裂過程正比于能量壁壘kT(k為玻爾茲曼常數；T為體系的絕對溫度)。則有

簡化后可得

(3)

在試驗中，測量的界面能不僅與測試條件(溫度、應變率)相關，而且與相對交聯密度n相關[1]，因此有

(4)

(5)

即c=0.06478，如圖10所示。

圖10 剩余相對交聯密度隨掛載載荷的演化預測

由圖10可知，理論模型與試驗數據點匹配良好，能描述剩余相對交聯密度在小掛載條件下的演化趨勢。實際上，上述線性理論仍未考慮到界面在較大掛載應力下的非線性加速行為。當掛載應力較大時，界面分子鏈將發(fā)生大規(guī)模斷裂，而剩余分子鏈數目顯著減小。此時，由于宏觀掛載應力不變，單根分子鏈上的掛載應力將快速增加，導致相對交聯密度迅速減小、宏觀界面快速斷裂。因此，在高應力掛載區(qū)域，圖10所示的剩余相對交聯密度將顯著偏大。

考慮到未掛載情況下，所測量得到的初始界面能量分別為G0(2 mm/min,25 ℃)=9.50 J，G0(20 mm/min,25 ℃)=13.85 J。因此，由式(4)可以得到隨掛載載荷、拉伸速率相關的界面能量預測，如圖11所示。可以看出，在剔除試驗異常數據點后，該模型理論曲線與試驗所得數據點吻合良好，說明該模型可以較好地預測試件界面能量隨掛載載荷的變化關系，能夠為后續(xù)以界面能量作為界面強度準則以及固體發(fā)動機結構完整性的分析研究提供一定的參考。

圖11 界面能隨掛載載荷的演化預測

4 結論

(1)與界面極限應力載荷相比而言，界面能是更加合理地判斷界面性能的指標。

(2)在小應力掛載條件下，粘接面力學性能(界面能量)顯著依賴于掛載應力，幾乎不依賴于掛載時間。

(3)基于分子鏈交聯密度演化，在較小應力范圍與實驗所進行的時間范圍(≤200 d)條件下，能夠很好預測界面能隨掛載應力的演化關系。