呂汶輝, 楊永新, 衣宏昌, 曾志, 劉翠紅, 陳迎鋒, 丁雄, 商學(xué)利
(1.中國人民解放軍92609部隊, 北京 100077; 2.清華大學(xué) 工程物理系, 北京 100084)
日本福島核事故放射性廢水排放再次引發(fā)人們對水體放射性污染的恐慌,為實現(xiàn)水中低水平放射性核素快速測量,避免放射性核素通過直接或間接方式進入人體造成輻射危害,各國都致力于水中低水平放射性在線測量裝置的研發(fā)[1-2]。低水平放射性快速測量需解決水中放射性核素活度低、α/β粒子射程短等技術(shù)瓶頸,傳統(tǒng)的在線式監(jiān)測儀器探測限高,離線式蒸發(fā)濃縮法耗時較長[3-4],當監(jiān)測到水中放射性核素異常時可能已引發(fā)水體放射性污染擴散或?qū)θ梭w造成輻射危害。為解決水中低水平放射性在線測量難題,研發(fā)了一套基于閃爍光纖陣列的水中總β在線監(jiān)測系統(tǒng)(原理樣機),對儀器工作狀態(tài)、穩(wěn)定性和基本性能進行了測試,該儀器10 min內(nèi)最小可探測活度濃度可達到1.0 Bq/L[5-6]。為進一步提升儀器的性能,對閃爍光纖陣列探測系統(tǒng)基本結(jié)構(gòu)進行了優(yōu)化,本文主要采用蒙特卡羅方法對改進型閃爍光纖探測系統(tǒng)最小探測限進行仿真分析。
閃爍光纖陣列探測系統(tǒng)主要由3個子系統(tǒng)組成,即探測器子系統(tǒng)、電子學(xué)子系統(tǒng)和數(shù)據(jù)處理與顯示子系統(tǒng),各子系統(tǒng)之間的關(guān)系如圖1所示。
圖1 閃爍光纖陣列探測系統(tǒng)組成結(jié)構(gòu)示意Fig.1 Structure of scintillation optical fiber array detector system
探測器子系統(tǒng)主要由閃爍光纖、光電倍增管、測量倉、鉛磚、集束端外殼和不銹鋼外殼等組成,其結(jié)構(gòu)如圖2所示。
圖2 閃爍光纖陣列探測器結(jié)構(gòu)示意Fig.2 Structure of scintillation optical fiber array detector
用于探測的單根閃爍光纖長度為100 cm,直徑為1 mm,測量倉為長方體空心結(jié)構(gòu),材料選用放射性水平較低的聚氯乙烯(PVC),測量倉內(nèi)部為溶液的有效測量區(qū)域,兩側(cè)各有2 025個小孔,用于固定閃爍光纖,在測量倉中間固定一塊支撐板,材料為塑料,支撐板下面和兩側(cè)不密封,水可在支撐板兩側(cè)自由流動。測量倉有2個功能:1)作為水體有效測量區(qū)域;2)測量倉的壁厚能夠降低鉛磚中放射性核素210Po對探測器本底的貢獻。
評價低水平放射性測量裝置和方法的重要指標之一為最小可探測限,針對水中低水平放射性測量裝置采用最小可探測活度濃度表示。水中低水平放射性核素測量時,由于被探測到粒子數(shù)較少,樣品本身的計數(shù)率與本底計數(shù)率相當,本底計數(shù)率的不穩(wěn)定性及測量儀器本身的缺陷、各種可能出現(xiàn)的干擾等,都會影響計數(shù)的穩(wěn)定性,為確保儀器測量結(jié)果準確、可信,樣本重復(fù)測量結(jié)果的置信區(qū)間應(yīng)高于本底計數(shù)統(tǒng)計漲落的分布區(qū)間,即本底計數(shù)統(tǒng)計漲落越大,探測器的最小可探測限越高。
低水平放射性測量儀器的探測限是測量結(jié)果在一定的置信水平下凈計數(shù)的期望達到的最小值,在實際應(yīng)用過程中探測限要求計數(shù)犯第一類錯誤和第二類錯誤的概率應(yīng)同時盡可能低,以95%的置信水平(第一類錯誤和第二類錯誤概率均為5%)為參考標準[7],則儀器最小可探測限為:
(1)
式中:LD表示儀器的探測限;N0表示儀器的本底計數(shù)。
探測器的最小可探測活度濃度可表示為:
(2)
式中:N0為測量時間t內(nèi)探測器的本底計數(shù);t為探測器樣品測量時間,s;ε0為探測器對于水樣中β粒子的探測效率,%;I為放射性核素衰變的分支比;V為溶液的有效探測體積,L;探測系統(tǒng)探測效率ε定義為ε0·I·V,它表示單位體積活度為1.0 Bq/L的放射性溶液中β粒子的計數(shù)效率,s-1/(Bq/L)。
由最小可探測活度濃度公式可知,當儀器結(jié)構(gòu)、測量時間一定時,儀器的最小可探測活度濃度取決于儀器的本底計數(shù)率和探測效率。
采用Geant4軟件模擬了閃爍光纖陣探測器對不同能量β粒子的探測效率。其中放射源為β粒子,均勻分布在測量倉內(nèi)的水溶液中,能量分別為10 keV~3 MeV,出射方向各向同性。閃爍光纖分為2個部分:一部分位于測量倉內(nèi),用于β粒子測量,另一部分位于閃爍光纖兩側(cè)的集束端,用于熒光傳輸,在光纖末端統(tǒng)計熒光光子數(shù)量。
單根光纖在穿過測量倉與集束端時,在兩者之間的固定板處會發(fā)生彎曲從而使熒光發(fā)生損耗。由于光纖數(shù)量較多且在集束端末端位置不固定,因此在模擬過程中采用了簡化處理,將閃爍光纖等效為拉直的狀態(tài),如圖3所示。對2 025根閃爍光纖依次編號,當β粒子在某根光纖內(nèi)產(chǎn)生的熒光傳輸至末端的過程中,讀取閃爍光纖編號,然后對熒光光子模擬結(jié)果進行彎曲損耗修正和長度修正。
3.1.1 彎曲損耗修正
光纖發(fā)生彎曲時,會影響熒光在閃爍光纖內(nèi)的全反射。為了研究光纖在經(jīng)過不同角度時的損耗[8],采用Gean4軟件模擬了直徑為1.0 mm的閃爍光纖在不同彎曲角度時的損耗系數(shù)。光纖彎曲角度θ如圖4所示。
圖3 閃爍光纖陣列探測器簡化模型Fig.3 Simplified model of scintillation fiber array detector
圖4 閃爍光纖彎曲損耗計算模型Fig.4 Calculation model of bending loss of scintillation fiber
閃爍光纖既有探測粒子的功能,又有熒光傳輸?shù)墓δ?,假設(shè)將測量倉內(nèi)用于總β放射性測量的光纖定義為探測光纖,而將探測光纖與光電倍增管連接的光纖稱為傳輸光纖。光纖在彎曲時,并非按照角度直接彎折,而是在彎折處形成一個較小的圓弧。
探測光纖在水箱中近似呈拉直的狀態(tài),在光纖末端做一個小圓,小圓與探測光纖相切,切點為探測光纖的終點(x1,y1)。假設(shè)傳輸光纖也呈拉直狀態(tài),且傳輸光纖與小圓也相切,2個切點之間的圓弧則是探測光纖與傳輸光纖連接的部分,傳輸光纖與探測光纖延長線的夾角θ為光纖的彎曲角度,θ與2個切點之間對應(yīng)的圓心角相等,如圖5所示。
圖5 閃爍光纖彎曲角度計算模型Fig.5 Calculation model of bending angle of scintillation fiber
已經(jīng)探測光纖末端的坐標為(x1,y1,z1),傳輸光纖末端坐標為(x2,y2,z2)。將閃爍光纖陣列中心位置作為坐標原點,探測光纖徑向方向為x軸方向,垂直方向為y軸方向,水平方向為z軸方向,由于探測器尺寸固定,因此x1和x2為常數(shù)。θ值可表示為:
(3)
已知x2-x1的值為光纖集束端箱體的深度28.6 cm,光纖半徑r?28.6 cm,tan(θ/2)<1,因此式(3)簡化為:
(4)
采用Geant4軟件模擬了閃爍光纖在不同角度圓弧中的熒光損失率。由于閃爍光纖的長度較長,光纖連接處的圓弧半徑相對長度而言可忽略,因此選擇半徑為1 cm的小圓,模擬熒光經(jīng)過不同圓心角后的熒光損失率。
彎曲光纖結(jié)構(gòu)示意圖如圖6所示。圓弧半徑為1 cm,圓弧外側(cè)含半徑為2 mm的圓環(huán)形放射性溶液,放射源采用40K產(chǎn)生的β粒子,溶液對應(yīng)的弧度(S0S1)為90°,溶液邊緣為圓環(huán)形鉛,用于屏蔽水中的放射性粒子對溶液外側(cè)光纖的直接貢獻,鉛對應(yīng)的弧度角(S1S2)為30°。以鉛磚邊緣S2為起始點,分別改變光纖的弧度角(S2S3),統(tǒng)計光纖另一端面(S3)的熒光光子數(shù)。
圖6 熒光衰減計算模型Fig.6 Fluorescence attenuation model of scintillation fiber
熒光光子損失率隨光纖弧度的變化模擬結(jié)果如圖7所示。
圖7 閃爍光纖熒光損失率隨彎曲角度的變化Fig.7 Variation of fluorescence loss rate of scintillation fiber with bending angle
經(jīng)最小二乘擬合可得到損失率R隨角度α的關(guān)系為:
R=-9.47×10-6α2+1.75×10-3α+6.87×10-4
(5)
將式(4)中計算的角度值代入式(5),可得到2 025根閃爍光纖對應(yīng)的熒光角度損失率如圖8所示。
圖8 閃爍光纖熒光角度損失率與光纖對應(yīng)關(guān)系Fig.8 Relationship between fluorescence angle loss rate of scintillation optical fiber and optical fiber
3.1.2 長度損耗修正
在閃爍光纖陣列探測系統(tǒng)性能模擬過程中采用了簡化處理,2 025根閃爍光纖的長度相等,而實際探測器由于閃爍光纖位置的不同,單根閃爍光纖的長度存在差異,靠近外側(cè)的閃爍光纖較長。為研究閃爍光纖長度引起的熒光損耗的差異性,采用Geant4軟件對閃爍光纖的熒光損失率隨光纖長度的變化進行了模擬[9],模型設(shè)置如圖9所示。
圖9 閃爍光纖熒光傳輸效率模型Fig.9 Fluorescence transmission efficiency model of scintillation fiber
閃爍光纖直徑為1.0 mm,外側(cè)為放射性溶液。放射源為圓柱形,半徑為5 mm,長度為100 cm。分別改變放射性溶液兩端光纖的長度d,統(tǒng)計閃爍光纖兩側(cè)端面的熒光光子數(shù)隨光纖長度d的變化,結(jié)果如圖10所示。
對模擬結(jié)果進行擬合,可得2 025根閃爍光纖熒光損失率隨光纖長度的變化關(guān)系式:
y=-0.849 9×e-0.006 573x+0.848 7
(6)
熒光長度損失率的模擬結(jié)果大于理論計算值,主要原因是熒光在閃爍光纖中傳播并非沿著光纖軸線傳播,因此光纖傳輸?shù)膶嶋H距離應(yīng)大于光纖的長度。2 025根閃爍光纖因長度差異而產(chǎn)生的熒光損耗系數(shù)如圖11所示。
圖10 閃爍光纖熒光損失率隨光纖長度變化曲線Fig.10 Variation curves of fluorescence loss rate of scintillation fiber with fiber length
圖11 閃爍光纖熒光長度損失率與光纖序列對應(yīng)關(guān)系Fig.11 Relationship between fluorescence length loss rate of scintillation fiber and fiber sequence
3.1.3 β粒子探測效率
采用Geant4軟件模擬了閃爍光纖陣列探測系統(tǒng)對不同能量的β粒子的探測效率,模型設(shè)置如圖4所示,在進行粒子統(tǒng)計時,讀取閃爍光纖對應(yīng)的序號,乘以該序號下的角度修正因子和長度修正因子,獲取光纖末端的熒光光子數(shù)。閃爍光纖陣列探測器β粒子探測效率模擬結(jié)果如圖12所示。
圖12 探測系統(tǒng)β粒子探測效率隨能量的變化Fig.12 Variation of particle detection efficiency of detection system with energy
由模擬結(jié)果可知,當β粒子的能量在0.2~3 MeV變化時,閃爍光纖陣列探測系統(tǒng)對于β粒子的探測效率近似成線性變化關(guān)系。
閃爍光纖陣列探測系統(tǒng)的本底來源主要包括宇宙射線、環(huán)境輻射和電子學(xué)噪聲。其中,宇宙射線和電子學(xué)噪聲是探測系統(tǒng)本底計數(shù)的主要來源;由于閃爍光纖陣列探測器周圍設(shè)有鉛磚,因此環(huán)境輻射主要考慮鉛磚自身放射性。
3.2.1 宇宙射線本底
采用Geant4軟件模擬了宇宙射線μ子對探測系統(tǒng)造成的本底貢獻。其中宇宙射線μ子采用Geant4程序自帶的Cosmic-ray Shower Library (CRY)軟件包[10]。CRY能夠模擬海平面、2 100 m和11 300 m這3個海拔高度產(chǎn)生宇宙射線粒子作為物理模型的輸入源項。本模型中μ子產(chǎn)生的時間設(shè)置為2018年1月1日,產(chǎn)生位置為北緯40°的海平面,μ子產(chǎn)生的面積為300 cm×300 cm,μ子強度為1 cm-2/min。μ子產(chǎn)生的能量區(qū)間分布和天頂角分布模擬結(jié)果如圖13和14所示。
注:圖13中E0~E6分別對應(yīng)能量區(qū)間為(0, 10)、(10, 102)、(102, 103)、(103, 104)、(104, 105)、(105,106)、(106, 107) eV。圖13 μ子能量分布Fig.13 μ particles energy distribution
圖14 μ子天頂角分布Fig.14 Zenith angle of μ particles
宇宙射線μ子在閃爍光纖陣列探測系統(tǒng)中產(chǎn)生的本底計數(shù)模擬結(jié)果如表1所示。由模擬結(jié)果可知,宇宙射線μ子是探測系統(tǒng)本底計數(shù)的主要來源。宇宙射線μ子沉積能量傳輸至光纖末端的熒光光子數(shù)與水中40K產(chǎn)生的熒光光子數(shù)分布如圖15所示。
表1 宇宙射線μ子在探測系統(tǒng)本底計數(shù)模擬結(jié)果
圖15 β粒子和宇宙射線μ子產(chǎn)生熒光光子數(shù)分布Fig.15 Distribution of fluorescent photons produced by beta particles and cosmic ray μ particles
由模擬結(jié)果可知,測量倉內(nèi)為空氣或水樣時宇宙射線μ子在探測系統(tǒng)內(nèi)產(chǎn)生的熒光光子數(shù)分別為0~20 981和0~28 065個,熒光光子數(shù)主要集中于300~1 000 個。水中40K產(chǎn)生的熒光光子數(shù)主要分布在0~281 個。宇宙射線產(chǎn)生的熒光光子數(shù)約50%左右與40K產(chǎn)生的熒光光子數(shù)重疊,因此可通過設(shè)置上閾值來減小宇宙射線本底的影響。以40K產(chǎn)生的熒光光子數(shù)為例,通過設(shè)置上閾值可以將宇宙射線μ子產(chǎn)生的本底計數(shù)率降低為原來的一半。則宇宙射線μ子在探測系統(tǒng)內(nèi)產(chǎn)生本底計數(shù)率約為60 s-1。
3.2.2 鉛磚本底
采用Geant4軟件模擬了鉛磚中放射性對閃爍光纖陣列探測系統(tǒng)本底計數(shù)率的貢獻。鉛磚主要放射性核素為210Pb,比活度為183 Bq/kg。
由模擬結(jié)果可知,當測量倉內(nèi)為水樣時,鉛磚內(nèi)放射性核素在探測系統(tǒng)中產(chǎn)生的本底計數(shù)率約為1.07 s-1。
3.2.3 電子學(xué)噪聲本底
電子學(xué)噪聲主要由光電倍增管的暗電流產(chǎn)生,暗電流的主要來源包括熱電子發(fā)射、級間漏電流、場致發(fā)射、殘余氣體放電等[11-12],以上暗電流可通過降低PMT的溫度和減小工作高壓進行控制。采用符合測量的方式來減少光電倍增管暗電流的影響。
由上述分析可知,忽略暗電流噪聲和鉛磚對探測系統(tǒng)本底計數(shù)率的貢獻,閃爍光纖陣列探測系統(tǒng)的本底計數(shù)率約為60 s-1,探測器對于40K產(chǎn)生的β粒子的探測效率為1.86 s-1/(Bq/L),則探測系統(tǒng)最小可探測活度濃度(CMDAC)與測量時間的關(guān)系曲線如圖16所示。
圖16 閃爍光纖陣列探測系統(tǒng)CMDAC估算結(jié)果Fig.16 The CMDAC estimation results of scintillation optical fiber array detection system
根據(jù)最小可探測活度濃度計算公式可知,探測系統(tǒng)的最小可探測活度濃度在30 min內(nèi)可達到0.457 Bq/L,在48 h內(nèi)可達到0.047 Bq/L,遠遠低于設(shè)計指標1.0 Bq/L和0.1 Bq/L的測量要求。
1)由閃爍光纖陣列+雙端光電倍增管讀出系統(tǒng)組成的總β在線監(jiān)測儀可用于水中低水平放射性在線測量;
2)經(jīng)閃爍光纖彎曲損耗修正、長度修正等計算,閃爍光纖陣列探測器對于能量為0.2~3 MeV β粒子的探測效率近似成線性變化關(guān)系;
3)經(jīng)反符合、多層屏蔽設(shè)計等方式,閃爍光纖陣列探測器本底主要由宇宙射線和鉛磚中放射性引起,本底計數(shù)率約為60 s-1;
4)閃爍光纖陣列組成的探測系統(tǒng)對40K核素β粒子的最小可探測活度濃度在6 min內(nèi)可達到1.0 Bq/L,30 min內(nèi)可達到0.457 Bq/L,48 h內(nèi)可達到0.047 Bq/L。