溴化鑭中子探測機理

劉翠紅， 楊永新， 曾志， 李君利， 呂汶輝

(1.中國人民解放軍92609部隊， 北京 100077； 2.清華大學 工程物理系， 北京 100084； 3.清華大學 粒子技術與輻射成像教育部重點實驗室， 北京 100084)

溴化鑭探測器是近年發(fā)展較為成熟的一類無機閃爍體探測器，其能量分辨率高(2.6%@662 keV γ射線)、探測效率高、時間分辨率好，被廣泛應用于核物理實驗、爆炸物檢測、核醫(yī)學成像、環(huán)境輻射監(jiān)測、空間輻射探測、聚變等離子體等領域的γ能譜測量，但對其用于中子探測并沒有太多研究者關注。事實上，溴化鑭晶體中的溴、鑭及少量的鈰能夠與中子發(fā)生相互作用，產生次級粒子，如退激γ射線、質子、氘核、α粒子等。對這些產物粒子進行測量，可實現(xiàn)溴化鑭中子探測，進而實現(xiàn)其對中子/γ混合輻射場測量。

為尋找可用于溴化鑭直接探測中子的次級粒子，本文從中子與原子核反應的物理過程出發(fā)，分析與討論中子與溴化鑭晶體發(fā)生的各種反應，確立了能夠用于中子探測的反應類型及產物，并采用蒙特卡羅模擬的方法，確定了用于溴化鑭中子探測的中子特征γ峰，并對中子響應譜進行了實驗驗證。

1 物理過程

中子與物質的反應類型與中子能量和靶核特性密切相關[1]。對于溴化鑭(LaBr3:Ce)而言，其核素組成主要為139La、79Br和81Br，單位體積內核子數(shù)分別占24%、37%、36%。

從核反應截面庫(ENDF/B)中，獲取3種核素與中子的反應截面，如圖1所示。圖1(a)、(b)與(c)分別展示了0～20 MeV中子與79Br、81Br和139La發(fā)生相互作用的反應截面。從反應截面來看，0～20 MeV中子與溴化鑭晶體發(fā)生反應的類型極其復雜，除彈性散射、非彈性散射和輻射俘獲外，還包括了發(fā)射帶電粒子及生成2個以上核的反應，反應產物不僅有反沖核、光子，還包括了氘核、α粒子等次級粒子，這些次級粒子會在晶體中產生能量沉積，從而使探測器產生較為復雜的響應能譜。而對于場內中子能量集中在0～5 MeV內的混合輻射場而言，從反應截面來看，中子與139La、79Br和81Br發(fā)生反應的類型變得簡單得多，只需考慮彈性散射、非彈性散射和輻射俘獲3種反應及其反應產物。

圖1 中子與139La、79Br、81Br發(fā)生反應的反應截面Fig.1 The cross section of reaction between neutron and 139La， 79Br， 81Br

圖1(d)、(e)與(f)分別展示了0～5 MeV中子分別與79Br、81Br和139La發(fā)生彈性散射、非彈性散射和輻射俘獲的反應截面。從反應截面來看，在中子整個能量區(qū)間都存在發(fā)生彈性散射的概率，在中子能量超過一定的反應閾值后，發(fā)生非彈性散射的概率隨中子能量的增大，迅速上升，與彈性散射的反應截面相近；而輻射俘獲反應，則隨著能量的增大，作用概率迅速降低。單從反應截面角度出發(fā)，在入射中子能量小于5 MeV的范圍內，能夠用于溴化鑭直接探測中子的反應類型可考慮彈性散射和非彈性散射。然而，由于中子探測更大程度依賴于反應產物的可探測性，因此，除了考慮反應截面外，還需重點分析中子與溴化鑭晶體發(fā)生3種相互作用的產物的可探測與易探測性。

對于彈性散射來說，反應后不會產生新的粒子，前后系統(tǒng)的總動能相同，僅動能的分配方式發(fā)生了變化，靶核內部能級狀態(tài)不發(fā)生改變[2]。研究表明，對于溴化鑭晶體而言，當入射中子能量為En=5 MeV時，反沖核能獲得的最大動能在 0.142～0.247 MeV。在這個能量范圍的重離子在無機閃爍體內的光輸出會受到較為強烈的猝滅效應影響，如Φ2.54 cm×2.54 cm溴化鑭晶體對α粒子的猝滅因子約為2[3]，且會隨著原子核質量數(shù)的增加而增加[4]。這就使得反沖核能夠變換為閃爍光輸出的能量非常小，很難給出可被探測的有用信號。

對于非彈性散射而言，反應后入射粒子與靶核的種類不變，但剩余核的內部能級狀態(tài)發(fā)生了變化[2]。當中子能量超過一定閾值足以激發(fā)靶核時，入射中子將初始動能的一部分傳遞給原子核，使靶核激發(fā)到某一能級的激發(fā)態(tài)，然后以一定能量飛離原子核。處于某一激發(fā)態(tài)的靶核不穩(wěn)定，退激時放出具有一定能量的γ射線。由于靶核從某一能級的激發(fā)態(tài)躍向更低的激發(fā)態(tài)或基態(tài)時，發(fā)射的γ射線的能量和分支比不同，因此，非彈性散射過程中放出的γ射線的能量分布與入射中子能量以及靶核與中子的反應截面密切相關。通過獲得這些γ射線的相關信息，基于已知的反應截面信息，可獲得入射中子注量的能量分布信息。對于溴化鑭探測器而言，通過核數(shù)據(jù)庫可知，中子與139La、79Br和81Br在晶體內部發(fā)生非彈性散射放出的γ射線能量集中分布在0.16～2.10 MeV的能量區(qū)間，考慮到溴化鑭對這個能量區(qū)間γ射線的高能量分辨率和探測效率，理論上來說，探測器能夠直接探測并分辨這些γ射線。

對于中子與溴化鑭晶體發(fā)生的輻射俘獲反應而言，反應過程中靶核會俘獲中子，生成新的原子核，新核通常處于不穩(wěn)定的激發(fā)狀態(tài)，激發(fā)能取決于中子的結合能與動能，受激核會通過發(fā)射一個或數(shù)個γ量子而躍遷回基態(tài)[2]，且后續(xù)會發(fā)生放射性衰變，例如139La (n,γ)140La、140La以β-的形式衰變?yōu)?40Ce；79Br (n, γ)80Br、80Br以 β-和軌道電子俘獲的方式衰變?yōu)?0Kr；81Br (n, γ)82Br、82Br以β-的方式衰變?yōu)?2Kr等。輻射俘獲反應產物為具備動能的重核、γ射線及后續(xù)級聯(lián)衰變帶來的γ和β射線。在感興趣的中子能量范圍內，對于重核，一方面其動能極低，另一方面，探測器對其猝滅效應明顯，因此重核在溴化鑭探測器中的響應基本可以忽略。而對于在靶核退激過程中產生的γ射線以及后續(xù)衰變帶來的γ和β射線，與非彈性散射相類似，能夠在探測器內部產生可探測信號。但這些在探測器內部產生的級聯(lián)γ射線較多且能量分布復雜，這就為推導與構建溴化鑭探測器中子響應關系帶來一定的困難。此外，對于這些γ射線的測量，特別是高能γ射線，往往需要大尺寸探測器才能獲得較好的全能峰信息，不能滿足測量設備小型化的實際需求。由此，無論是從反應截面出發(fā)，還是從反應產物來看，利用輻射俘獲進行溴化鑭中子探測較為復雜。在目前研究階段，利用非彈性散射更有利于溴化鑭中子探測方法的建立。

根據(jù)上述討論可知，從反應截面大小以及反應產物的可探測和易探測性出發(fā)，可考慮將中子與溴化鑭晶體發(fā)生的非彈性散射及其產生的退激γ射線作為溴化鑭中子探測的物理基礎。理論上來說，這些γ射線產生于探測器內部，鑒于探測器高的能量分辨率和探測效率，在不使用飛行時間法的前提下，探測器能夠探測并分辨這些γ射線并給出可用的脈沖信息。但在實際測量過程中，由于探測器對于入射粒子的響應過程較為復雜，要解決反應產物在探測器的能量沉積譜中如何分布、能否分辨等問題，僅僅通過理論分析是不夠的，需要對探測器中子響應過程開展進一步研究。

2 蒙特卡羅模擬

溴化鑭對中子的響應過程分為3個部分：1)中子與晶體發(fā)生相互作用產生次級粒子；2)這些次級粒子的直接能量沉積或進一步與晶體發(fā)生相互作用產生帶電粒子的能量沉積；3)探測器對這些能量沉積產生脈沖響應。由于中子與原子核發(fā)生強相互作用的物理過程非常復雜，而在晶體內生成的光子又需要通過同樣復雜的電磁相互作用進行能量沉積，因此，從中子入射到能夠在溴化鑭探測器產生脈沖信號的整個過程較為復雜。為了更好地分析探測器對不同能量中子的響應，本文采用Geant4蒙特卡羅模擬軟件對中子在晶體內的輸運過程進行了重建，并使用同樣由歐洲粒子物理研究所研發(fā)的ROOT軟件包進行了數(shù)據(jù)處理。

為更真實地模擬探測器的中子響應，幾何模型采用含有Φ7.62 cm×7.62 cm溴化鑭晶體的探測器實際結構參數(shù)、尺寸與封裝材料；中子能量范圍為0.1～5 MeV；開啟了包括彈性散射、非彈性散射和輻射俘獲在內的所有反應通道，并在模擬結果中添加了能量展寬信息。

圖2所示為Φ7.62 cm×7.62 cm溴化鑭探測器對入射能量為0.1～1.0 MeV內的10種單能中子源的響應能譜。由圖2(a)可以看出，溴化鑭探測器對10種單能中子的響應峰集中出現(xiàn)在響應譜的0.1～1.0 MeV。對該區(qū)間進行放大，發(fā)現(xiàn)有多個能峰會隨著中子能量的增大依次出現(xiàn)。將這些峰值與核數(shù)據(jù)庫[5-9]進行比對分析得到其來源與特性，如表1所示?？梢?，這些能峰大部分來源于中子與3種核素發(fā)生非彈性散射產生的退激γ射線，小部分來自輻射俘獲產生的退激γ射線。

圖2 探測器對0.1～1.0 MeV中子的響應能譜Fig.2 The response gamma energy spectra of the detector to monoenergetic neutrons between 0.1 and 1.0 MeV

表1 響應能譜中能量峰的來源及特性

圖3所示為探測器對入射能量為1.1～2.0 MeV 內的9種單能中子源的響應能譜。從圖3(a)所示響應譜的整個能量區(qū)間來看，與圖2相比，響應譜中出現(xiàn)的能峰種類增多，這是由于隨著中子能量的增大，超過了更多非彈性散射的反應閾能，更多的反應通道被打開。從核數(shù)據(jù)庫可知，在入射中子能量達到2.0 MeV時，3種核素的非彈性散射通道幾乎全部被打開。但從相對強度來看，能峰仍集中出現(xiàn)在0.1～1.0 MeV的能量區(qū)間，如圖3(b)。其中，與圖2(b)相比，圖3(b)中增加了一個強度相對較大的208.0 keV的能峰。然而，通過分析未進行能量展寬的數(shù)據(jù)可知，事實上，該γ峰產生于79Br (n, n′γ)反應，在入射中子能量超過其反應閾能時已存在。由于其相鄰能量為217.5 keV峰較強，因此在直方圖2(b)中并沒有很好的展現(xiàn)。隨著中子能量的增大，該能峰相對強度逐漸增大，從而在直方圖3(b)中有所體現(xiàn)。進一步分析0.1～1.0 MeV能量區(qū)間強度較大的能峰，發(fā)現(xiàn)在入射中子能量增大的過程中，部分能峰的強度并不隨中子能量的增大而增大，而是出現(xiàn)了減小的情況，如圖4所示。這與反應截面以及入射中子注量的概率分布有關：1)隨著入射中子能量的增大，產生部分能峰的反應截面不是線性增長，而是呈下降趨勢；2)中子能量增大導致更多的非彈性散反應通道被打開，單能中子的注量分布概率發(fā)生變化，不再是集中在幾個反應通道，從而造成了部分反應通道的入射中子注量減小，進而使得反應產物的強度分布發(fā)生變化。由此可見，溴化鑭探測器的中子響應能譜與入射中子能量的關系較為復雜，并不簡單呈線性增長關系。

圖5所示為探測器對入射能量為2.0～5.0 MeV 內的4種單能中子源的響應能譜?？梢?，隨著入射中子能量的不斷增大，探測器對中子的響應能譜也隨之發(fā)生變化，但相對強度大的能量峰仍舊集中分布在0.1～1.0 MeV能量區(qū)間，確切地說，集中在0.1～0.8 MeV區(qū)間內。從圖5(a)所示全譜信息來看，與圖3(a)相比，響應能譜在1～1.6 MeV能量區(qū)間內表現(xiàn)出整體抬升。由此可見，隨著中子能量的增大，更多的反應產物在溴化鑭探測器的響應譜中會以連續(xù)譜狀呈現(xiàn)，并不具有顯著可辨識性。由此可以推斷，如果使用2.0～5.0 MeV中子對溴化鑭探測器進行輻照時，在探測器的能量沉積譜中，低能區(qū)間內可能會出現(xiàn)較為明顯的能峰，在較高的能量區(qū)間內則出現(xiàn)整體的本底抬升。

圖3 探測器對1.1～2.0 MeV中子的響應能譜Fig.3 The response gamma energy spectra of the detector to monoenergetic neutrons between 1.1 and 2.0 MeV

圖4 探測器對1.5 MeV 與2.0 MeV中子的響應能譜Fig.4 The response gamma energy spectra of the detector to monoenergetic neutrons both 1.5 MeV and 2.0 MeV

綜上所述，在不同能量的中子輻照下，溴化鑭探測器的響應能譜不盡相同，其特性與入射中子能量密切相關。從探測器的中子響應峰的分布來看，當入射中子能量在0.1～2.0 MeV時，隨著中子能量的增大，峰種類不斷增加，集中分布在0.1～1.0 MeV的能量區(qū)間，當中子能量超過2.0 MeV時，峰種類不隨中子能量的增大而增加。

從響應峰的相對強度來看，各個峰強度與中子能量呈非線性變化趨勢，既與靶核的中子反應截面相關，又與入射中子注量的概率分布相關。從探測器對中子的響應能譜全譜信息來看，當入射中子能量為0.1～5.0 MeV時，可辨識的響應峰將集中在低能區(qū)，而在1.0～3.0 MeV則可能會出現(xiàn)整體抬升。進一步分析相對強度較大的能峰，從實際測量的角度出發(fā)，發(fā)現(xiàn)有7種中子與139La、79Br與81Br發(fā)生非彈性散射產生的退激γ峰具有可探測性與易探測性，如圖6與表2所示。主要考慮：1)從反應截面來看，產生這7種γ射線的靶核的中子反應截面占非彈散總截面的比重較大，約7%～32%，相對較大的反應截面使得它們在探測器的響應譜中更容易出現(xiàn)，圖7給出了7種γ射線對應的中子反應截面隨入射中子能量的變化；2)這些γ峰分別來自139La，79Br與81Br的不同激發(fā)態(tài)向基態(tài)的躍遷過程，發(fā)射分支比均為100%，單一發(fā)射比可使得測量量與中子能譜響應關系的構建過程變得相對更簡單，不必考慮分支比轉換的問題。因此，可將這7種特征γ峰作為溴化鑭中子探測的基礎。

圖5 探測器對2.0～5.0 MeV中子的響應能譜Fig.5 The response gamma energy spectra of the detector to monoenergetic neutrons between 2.0 and 5.0 MeV

圖6 中子誘發(fā)γ峰Fig.6 Neutron characteristic gamma peaks

表2 中子誘發(fā)γ峰來源及特性

圖7 7種中子誘發(fā)γ峰的反應截面隨中子能量的變化Fig.7 The cross sections of seven neutron-induced gamma peaks variation trend with neutron energy

通過對溴化鑭中子響應物理過程的理論分析與蒙特卡羅模擬，發(fā)現(xiàn)在不使用飛行時間信息的情況下，要實現(xiàn)溴化鑭自身對中子的探測，目前所能利用的物理過程為中子與其晶體內主要核素(包括139La、79Br和81Br)發(fā)生的非彈性散射反應，所能利用的次級粒子是非彈性散射過程中產生的退激γ射線。在眾多的非彈性散射產生的退激γ射線中，基于蒙特卡羅模擬結果，從次級粒子的可探測與易探測角度出發(fā)，初步確定7種在響應能譜中穩(wěn)定出現(xiàn)的退激γ峰作為溴化鑭直接探測中子的基礎能峰，通過對這些γ射線的測量來實現(xiàn)溴化鑭的中子探測。由于這些γ峰來源于中子與溴化鑭晶體的反應過程且產生于探測器內部，并不是輻射場內實際存在的γ射線。因此，為與探測器外部、輻射場中的γ射線相區(qū)分，本文將這7種γ峰定義為溴化鑭的中子特征γ峰。

3 實驗驗證

為驗證溴化鑭中子特征γ峰的存在，劉翠紅等利用镅鈹參考源測試了探測器中子響應[10]，中子發(fā)射率為7.59×106s-1。實驗所用場地為儀器檢定用參考輻射場，空間空曠且為混凝土屏蔽。溴化鑭自身本底采用中國錦屏地下實驗室內的長期測量結果[11]。

實驗結果表明：1)溴化鑭探測器測量得到的镅鈹中子源響應譜中確實出現(xiàn)了異于本底的能峰且集中分布在0.1～1.0 MeV能量區(qū)間；2)扣除溴化鑭自身本底、環(huán)境本底以及干擾峰，可清晰辨明7種中子特征γ峰。

因此，從中子特征γ峰的實際測量效果來看，與理論分析相一致，溴化鑭對中子存在響應且能夠清晰辨明中子特征γ峰。由此可見，基于這些γ峰，可進一步實現(xiàn)溴化鑭中子測量。

4 結論

1)溴化鑭探測器能夠探測并分辨自身晶體與中子發(fā)生非彈性散射產生的退激γ射線；

2)在這些γ射線中，可利用7種中子特征γ峰實現(xiàn)溴化鑭探測器直接測量中子；

3)溴化鑭探測器可直接用于實驗室外中子探測。

后續(xù)工作中，可以此基礎進一步實現(xiàn)溴化鑭中子/γ混合輻射場測量。