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    溫度影響epoxy/C-S-H 界面黏結(jié)性能的分子動力學(xué)模擬

    2022-11-07 12:33:18楊清瑞金祖權(quán)侯東帥
    建筑材料學(xué)報(bào) 2022年10期
    關(guān)鍵詞:黏結(jié)性氫鍵基體

    楊清瑞,金祖權(quán),王 攀,侯東帥

    (青島理工大學(xué)土木工程學(xué)院,山東 青島 266033)

    作為傳統(tǒng)混凝土材料的替代品之一,纖維增強(qiáng)復(fù)合材料(FRP)加固混凝土已經(jīng)得到了廣泛的應(yīng)用[1-2].這種混凝土通常是依靠環(huán)氧樹脂(epoxy)將FRP 與混凝土粘結(jié)在一起,使之共同受力[3].研究表明,F(xiàn)RP 加固混凝土的耐久性能在很大程度上取決于epoxy/混凝土界面的黏結(jié)性能[4].在結(jié)構(gòu)服役期間,該界面將不可避免地受到熱環(huán)境的影響.然而,受制于試驗(yàn)精度與尺度,現(xiàn)有研究對epoxy/混凝土界面劣化的微觀機(jī)理仍缺乏清晰的認(rèn)識.

    分子動力學(xué)(MD)模擬技術(shù)為解決上述難題提供了新的途徑.但是,混凝土表面成分復(fù)雜,在分子尺度上予以統(tǒng)一表征是困難的.鑒于水化硅酸鈣(C-S-H)是混凝土材料的主要成分及強(qiáng)度來源[5-6],且epoxy 與C-S-H 的局部鍵合界面在納米尺度上具有可比性.因此,研究局部epoxy/C-S-H 界面的鍵合性質(zhì),對于探索epoxy/混凝土界面的性能具有重要意義[7-8].

    本文采用MD 模擬技術(shù),研究epoxy/C-S-H 界面在不同溫度條件下的力學(xué)響應(yīng),揭示熱環(huán)境對epoxy/C-S-H 界面的劣化機(jī)理,為解碼epoxy/混凝土界面黏結(jié)機(jī)制的演變規(guī)律提供分子尺度的見解.

    1 模擬方法

    1.1 模型建立

    Epoxy 分子由40 個(gè)雙酚A 二縮水甘油醚(DGEBA)和20 個(gè)間苯二胺(m-PDA)交聯(lián)而成,交聯(lián)度為80%(見圖1(a)).交聯(lián)過程如下:

    (1)確定反應(yīng)半徑內(nèi)DGEBA 和m-PDA 中的反應(yīng)原子,由被識別的反應(yīng)原子所組成的化學(xué)鍵(DGEBA 中的C—O 鍵和m-PDA 中的N—H 鍵)被破壞.

    (2)當(dāng)C 原子和N 原子之間的距離小于交聯(lián)反應(yīng)半徑時(shí),形成C—N 共價(jià)鍵,DGEBA 和m-PDA 通過C—N 鍵交聯(lián),未形成共價(jià)鍵的原子被H 原子飽和.反應(yīng)半徑從0.3 nm 逐漸增大到1.0 nm,間隔為0.05 nm,且每次進(jìn)入下一個(gè)反應(yīng)過程之前,均對交聯(lián)結(jié)構(gòu)執(zhí)行馳豫優(yōu)化,以確保體系能量合理并減少幾何畸變.

    C-S-H 界面通過切割原始C-S-H 凝膠模型(n(Ca)/n(Si)=1.69)獲得.C-S-H 凝膠模型的建立基于tobermorite-1.1 nm 層狀結(jié)構(gòu),具體方法如下:

    (1)從橋接點(diǎn)位打斷tobermorite-1.1 nm 中完整的硅酸鹽鏈,以匹配核磁共振(NMR)測試中得到的C-S-H 硅酸鹽鏈的實(shí)際分布特征[9].

    (2)去除tobermorite-1.1 nm 中分布有序的水分子,利用grand canonical Monte Carlo(GCMC)方法將水分子隨機(jī)分散于C-S-H 層間區(qū)域,直到飽和[10-11].飽和的C-S-H 分子式 為(CaO)1.69·SiO2·2H2O,與Allen 等[12]得到的(CaO)1.7·SiO2·1.8H2O 高度匹配.

    (3)在等溫等壓(NPT)系綜下對飽和C-S-H 馳豫1 000 ps,得到接近真實(shí)形態(tài)的C-S-H 凝膠模型(見圖1(b)).

    為建立epoxy/C-S-H 界面模型,需要對所建立的C-S-H 分子模型做進(jìn)一步處理.首先,沿層間區(qū)域([001]方向)切割C-S-H,使切割后的C-S-H 基體在Z方向上暴露出表面;同時(shí),在X-Y方向上保持周期性,以保證C-S-H 在X-Y方向上連續(xù),得到C-S-H 基體的尺寸為x=6.480 nm,y=6.756 nm,z=2.700 nm;最后,將epoxy 分子置于C-S-H 界面上方,并在Z方向上留置足夠的真空區(qū)域(>5.0 nm),以便進(jìn)行epoxy/C-S-H 界面的力學(xué)響應(yīng)模擬.構(gòu)建好的epoxy/C-S-H 界面模型如圖1(c)所示.

    圖1 分子模型示意圖Fig.1 Schematic diagram of molecular models

    1.2 力場選擇

    選用聯(lián)合力場來計(jì)算epoxy 與C-S-H 之間的原子相互作用.C-S-H 基體采用ClayFF 力場,該力場主要用于計(jì)算礦物材料、水泥基材料等原子間的相互作用,已被成功用于模擬C-S-H、SiO2的結(jié)構(gòu)性質(zhì)及界面特性研究[13-14].交聯(lián)epoxy 采用CVFF 力場,該力場已被廣泛應(yīng)用于模擬環(huán)氧基體系的原子間相互作用勢[15].此外,這種聯(lián)合力場方法(ClayFF+CVFF)已成功應(yīng)用于模擬水泥基材料與聚合物之間的界面特性研究中[16-17].

    1.3 模擬過程

    模擬過程依靠Lammps 軟件實(shí)現(xiàn).模擬分為2 個(gè)部分:平衡態(tài)模擬與拉伸分子動力學(xué)(SMD)模擬.首先,初始的epoxy/C-S-H 界面模型在正則(NVT)系綜中模擬4 ns,時(shí)間步長為1 fs,并使用Nosé-Hoover 恒溫器分別控制模擬溫度為300、320、340、360 K.范德華力和短程靜電相互作用的截?cái)嗑嚯x設(shè)定為1 nm,而長程靜電相互作用采用particleparticle-particle-mesh(PPPM)方法進(jìn)行計(jì)算.為保證平衡態(tài)分析的可靠性,有關(guān)分析數(shù)據(jù)均取自于平衡態(tài)模擬最后1 ns 軌跡區(qū)段的時(shí)間平均值.其次,為了確定epoxy/C-S-H 界面在不同溫度條件下的力學(xué)行為,采用SMD 模擬方法模擬了epoxy 從C-S-H 界面的剝落過程.在SMD 模擬中,epoxy 的質(zhì)心受到拉力作用,拉伸速度為2.5 m/s,彈簧常數(shù)為0.000 21 kJ/(mol·nm2),以確保界面的力學(xué)響應(yīng)在外力作用下能夠充分顯現(xiàn).

    2 結(jié)果與討論

    2.1 熱環(huán)境下界面力學(xué)響應(yīng)的變化

    圖2 為不同溫度條件下epoxy/C-S-H 界面的拉伸曲線.由圖2 可見:

    圖2 不同溫度條件下下epoxy/C-S-H 界面的拉伸曲線Fig.2 Tensile curves of the epoxy/C-S-H interface at different temperatures

    (1)Epoxy/C-S-H 界面發(fā)生整體脫黏破壞所需要的時(shí)間隨著溫度的升高明顯縮短.當(dāng)溫度由300 K升高至320、340、360 K 時(shí),epoxy所能達(dá)到的最大位移值由2.6 nm 減小至2.3、1.8、1.6 nm,降幅分別達(dá)到11.5%、30.8% 和38.5%,這表明高溫環(huán)境不利于epoxy/C-S-H界面的變形性能,epoxy分子的變形能力減弱.

    (2)Epoxy 所能承受的最大拉力隨模擬溫度的升高而明顯下降.當(dāng)界面處于室溫條件(300 K)時(shí),epoxy 所能承受的最大拉力達(dá)到1.264 kJ/(mol·nm),然而,當(dāng)溫度升高至320、340、360 K 后,最大拉 力分別下降至1.296、0.879、0.812 kJ/(mol·nm),降幅分別達(dá)到3.3%、30.0%和36.7%,這表明高溫環(huán)境不利于epoxy/C-S-H界面的力學(xué)性能,界面黏結(jié)性能減弱,這與宏觀試驗(yàn)趨勢相吻合[18].

    圖3 為界面脫黏過程中的構(gòu)型圖.由圖3 可見:不同溫度條件下,拉力-位移曲線的發(fā)展趨勢幾乎相同;在初始變形階段,拉力線性增加,此時(shí)變形主要發(fā)生在交聯(lián)epoxy 的內(nèi)部;在局部破壞階段,epoxy 開始從C-S-H 表面脫黏,此時(shí)拉力-位移曲線呈現(xiàn)反復(fù)波動狀,對應(yīng)于脫黏過程的逐步擴(kuò)展;在整體破壞階段,拉力突然下降,epoxy 與C-S-H 表面完全脫離.

    圖3 界面脫黏過程中的構(gòu)型圖Fig.3 Conformational diagram of the epoxy/C-S-H interface during de-bonding process

    2.2 熱環(huán)境對epoxy 吸附穩(wěn)定性的影響機(jī)理

    圖4 為不同溫度條件下epoxy 的數(shù)密度曲線.由圖4 可見:當(dāng)溫度為300 K 時(shí),epoxy 在距離C-S-H 界面0~1.0 nm 范圍內(nèi)存在明顯的數(shù)密度峰,即epoxy被C-S-H 吸引并聚集在界面區(qū)域,這表明在室溫條件下epoxy/C-S-H 界面的黏結(jié)性能良好;隨著溫度的升高,epoxy 的數(shù)密度峰呈現(xiàn)出明顯的后移趨勢,且峰值顯著下降,epoxy 的質(zhì)心高度也由3.689 nm 逐漸增大到3.972、3.967、3.998 nm,這表明高溫環(huán)境下epoxy 逐漸變得松散,這與“溫度升高,環(huán)氧樹脂黏結(jié)性能下降”的試驗(yàn)現(xiàn)象相符[19],此時(shí)epoxy/C-S-H 界面的黏結(jié)性能衰退.

    圖4 不同溫度條件下epoxy 的數(shù)密度曲線Fig.4 Number density curves of epoxy at different temperatures

    圖5 為不同溫度條件下epoxy 的均方位移(MSD)曲線.由圖5 可見:在4 ns 模擬區(qū)段內(nèi),epoxy的MSD 曲線均先增大,而后分別圍繞某一穩(wěn)定值持續(xù)波動,這表明epoxy 已充分達(dá)到平衡,此時(shí)可通過MSD 均值來比較epoxy 在不同溫度條件下的動力學(xué)性質(zhì);隨著溫度的升高,epoxy 的MSD 值逐漸增大,這表明高溫環(huán)境促進(jìn)了epoxy 的運(yùn)動能力,不利于epoxy 在C-S-H 表面的吸附穩(wěn)定性.

    圖5 不同溫度條件下epoxy 的均方位移曲線Fig.5 Mean square displacement curves of epoxy at different temperatures

    2.3 熱環(huán)境對epoxy/C-S-H 界面黏結(jié)性能的弱化機(jī)理

    為探索熱環(huán)境下epoxy/C-S-H 界面黏結(jié)弱化的機(jī)理,計(jì)算了不同溫度條件下epoxy 與C-S-H 基體之間的相互作用能.Epoxy 與C-S-H 之間的相互作用能(EInteraction)通過下式求得[20]:

    式 中:Eepoxy&C-S-H為平衡態(tài)時(shí)epoxy 和C-S-H 的總能量,kJ/mol;Eepoxy為epoxy 的能量,kJ/mol;EC-S-H為C-S-H 基體的能量,kJ/mol.

    圖6 為不同溫度條件下epoxy 和C-S-H 之間的相互作用能.由圖6 可見,epoxy 與C-S-H 之間的相互作用能(絕對值)隨溫度的升高而降低,說明epoxy 與C-S-H 之間的相互作用力減弱、黏結(jié)有效性下降,這也是熱環(huán)境下epoxy/C-S-H 界面力學(xué)性能下降的主要原因之一.

    圖6 不同溫度條件下epoxy 和C-S-H 之間的相互作用能Fig.6 Interaction energy between epoxy and C-S-H at different temperatures

    為調(diào)查熱環(huán)境下epoxy/C-S-H 界面區(qū)域的鍵結(jié)情況,計(jì)算了不同溫度條件下epoxy 與C-S-H 基體之間原子對X-Y的徑向分布函數(shù)G(r).徑向分布函數(shù)定義為以X原子為中心,在距離X原子r處發(fā)現(xiàn)Y原子的概率,表示2 種原子之間在彼此空間中占有的幾率,可用來定性地研究物質(zhì)的微觀結(jié)構(gòu).

    圖7 為不同溫度條件下原子之間的徑向分布函數(shù)曲線,圖中CaS表示C-S-H 基體表面的Ca 離子,OC-S-H與HC-S-H分別表示C-S-H 基體的O 原子與H 原子,Oepoxy與Hepoxy分別表示epoxy 的O 原子與H 原子.由圖7 可見:

    圖7 不同溫度條件下原子對的徑向分布函數(shù)Fig.7 Radial distribution functions of atom pairs at different temperatures

    (1)當(dāng)溫度為300 K 時(shí),CaS-Oepoxy的徑向分布函數(shù)曲線在0.245 nm 處出現(xiàn)明顯峰值,標(biāo)記0.245 nm為CaS-Oepoxy離子對的最可幾距離,這表明epoxy 與C-S-H 之間存在較強(qiáng)的離子鍵合作用.當(dāng)溫度升高時(shí),CaS-Oepoxy的徑向分布函數(shù)曲線峰值明顯減弱,說明CaS-Oepoxy離子對之間的有序度下降,離子鍵合作用被削弱.

    (2)HC-S-H-Oepoxy和OC-S-H-Hepoxy的徑向分布函數(shù)曲線分別在0.165、0.140 nm 處出現(xiàn)明顯峰值,峰值位置均小于形成氫鍵所需的距離閾值(0.245 nm),這表明epoxy 與C-S-H 基體之間形成了氫鍵網(wǎng)絡(luò).隨著溫度的升高,HC-S-H-Oepoxy和OC-S-H-Hepoxy的徑向分布函數(shù)曲線峰值均出現(xiàn)下降,這說明無論epoxy 作為氫鍵供體還是氫鍵受體,其與C-S-H 基體之間的氫鍵相互作用均隨溫度的升高而減弱.

    表1 為不同溫度條件下epoxy 與C-S-H 基體之間原子對的平均配位數(shù)目.由表1 可見:當(dāng)溫度為300 K 時(shí),CaS平均與0.679 個(gè)Oepoxy配位.當(dāng)溫度升高至320、340、360 K 時(shí),CaS-Oepoxy之間的平均配位數(shù)下降至0.325、0.237 和0.204,下降幅度明顯;HC-S-H-Oepoxy和OC-S-H-Hepoxy的平均配位數(shù)也展示出相似趨勢,這表明熱環(huán)境破壞了epoxy 與C-S-H 之間的離子鍵作用和氫鍵作用,界面鍵合能力下降,并最終導(dǎo)致界面黏結(jié)性能弱化.從表1 中還可以看出,OC-S-H-Hepoxy的平均配位數(shù)遠(yuǎn)高于HC-S-H-Oepoxy的平均配位數(shù),這表明epoxy 更傾向于充當(dāng)氫鍵供體與C-S-H 形成氫鍵網(wǎng)絡(luò).

    表1 不同溫度條件下epoxy 與C-S-H 基體之間相應(yīng)原子對的平均配位數(shù)Table 1 Average coordination numbers of corresponding atomic pairs between epoxy and C-S-H substrates at different temperatures

    3 結(jié)論

    (1)在熱環(huán)境與外部荷載的耦合作用下,epoxy更容易從C-S-H 界面脫落,即epoxy/C-S-H 界面的力學(xué)性能下降.

    (2)熱環(huán)境影響epoxy 在C-S-H 表面的吸附穩(wěn)定性.隨著溫度的升高,epoxy 在C-S-H 表面出現(xiàn)輕微脫黏現(xiàn)象,且epoxy 的運(yùn)動能力隨著溫度的升高而增強(qiáng),不利于epoxy/C-S-H 界面的黏結(jié)性能.

    (3)熱環(huán)境導(dǎo)致epoxy 與C-S-H 之間的相互作用能降低,epoxy/C-S-H 界面的黏結(jié)有效性減弱.離子鍵作用與氫鍵作用是epoxy/C-S-H 界面黏結(jié)性能的重要保障,而熱環(huán)境顯著削弱了這些鍵合作用,并最終導(dǎo)致界面黏結(jié)性能衰退.

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