粉煤灰對含鉻廢水中六價鉻的吸附性能研究

黃 強，何毅聰，張 靜

(1.廈門大學(xué)嘉庚學(xué)院 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，福建 漳州 363105;2.河口生態(tài)安全與環(huán)境健康福建省高校重點實驗室，福建 漳州 363105;3.煤炭科學(xué)技術(shù)研究院有限公司 煤化工分院，北京 100013;4.國家能源煤炭高效利用與節(jié)能減排技術(shù)裝備重點實驗室，北京 100013)

0 引 言

隨著工業(yè)化的快速發(fā)展，解決廢水排放污染成了迫在眉睫的問題。工業(yè)廢水中含有很多對人體健康危害極大的化學(xué)物質(zhì)，其中六價鉻是危害級別較高的化學(xué)物質(zhì)，其屬有毒重金屬[1-4];六價鉻的特性是易被人體吸收且還易在人體內(nèi)蓄積[5]。鉻的化合物會以各種形態(tài)進(jìn)入環(huán)境，侵入人體后危害人體健康。鉻能使人全身中毒，甚至還可以引發(fā)一些疾病[6]。

現(xiàn)在含鉻廢水的處理方法主要有化學(xué)法、光催化法和膜分離法等[7]。目前工業(yè)上多為化學(xué)法，該法成本高且產(chǎn)渣量大，可能產(chǎn)生大量難以處理的含鉻污泥且經(jīng)處理后的最終出水含鹽量較高，因此易產(chǎn)生二次污染，給企業(yè)增加處理成本[8]。同樣，光催化法處理機(jī)制較為復(fù)雜，對光源也有一定要求，膜分離法的使用條件也有所限制，所以都很難在工業(yè)上廣泛推廣[9]。吸附法由于工藝簡單，具有易操作、髙效低耗，成本低等特點，近來受到越來越多企業(yè)的親睞，因為吸附法可作為化學(xué)及生物法的補充而應(yīng)用于含鉻廢水的處理[10]。粉煤灰是1種具有多孔特性的物質(zhì)，其化學(xué)組成多樣，由Fe2O3、SiO2、Al2O3等組成。粉煤灰中有特殊的微珠結(jié)構(gòu)，豐富的玻璃顆粒使粉煤灰內(nèi)部呈現(xiàn)多孔結(jié)構(gòu)，且具有較大的比表面積[11]。因此粉煤灰有著特殊的理化性質(zhì)，且在工業(yè)廢渣中會產(chǎn)出大量粉煤灰，使其容易獲得，可以廢物再利用，是1種低成本的吸附劑，故其在處理工業(yè)廢水方面具有潛力[12]。此次研究利用粉煤灰為吸附劑，考察不同條件下對六價鉻的吸附性能，探討粉煤灰吸附的最適條件和吸附機(jī)理。

1 材料與方法

1.1 儀器和試劑

實驗采用儀器:紫外可見分光光度計(UV1100)、恒溫振蕩搖床(THZ-320)。

實驗所用試劑:粉煤灰為廈門某環(huán)保公司提供;硫酸、磷酸、氫氧化鈉、重鉻酸鉀、丙酮、二苯基碳酰二肼等均為市售的分析純產(chǎn)品，所用試驗用水均為去離子水。

1.2 單因素試驗

1.2.1粉煤灰投加量

分別稱取粉煤灰0.1 g、0.2 g、0.3 g、0.4 g、0.5 g、0.6 g、0.7 g、0.8 g置于8個裝有100 mL質(zhì)量濃度為25 mg/L 六價鉻溶液的錐形瓶中，于25 ℃下以150 r/min振蕩30 min，取上清液進(jìn)行過濾，測定濾液的六價鉻濃度，計算鉻的去除率和吸附量，實驗平行3次，以探究粉煤灰投加量對六價鉻溶液處理效果的影響。

1.2.2吸附時間

稱取8份0.3 g粉煤灰，分別置于8個裝有100 mL質(zhì)量濃度為25 mg/L六價鉻溶液的錐形瓶中，于25 ℃下以150 r/min振蕩，分別在10 min、20 min、30 min、40 min、50 min、60 min、70 min、80 min時，取上清液進(jìn)行過濾，測定濾液的鉻濃度，計算鉻的去除率和吸附量，實驗平行3次，以探究吸附時間對六價鉻溶液處理效果的影響。

1.2.3pH值

將8份裝有100 mL濃度為25 mg/L六價鉻溶液的pH分別調(diào)至為1、2、3、4、5、6、7和8，并分別加入0.3 g粉煤灰，置于于25 ℃下以150 r/min振蕩30 min后，取上清液進(jìn)行過濾，測定濾液的鉻濃度，計算鉻的去除率和吸附量，實驗平行3次，以探究pH值對于六價鉻溶液處理效果的影響。

1.3 響應(yīng)面試驗設(shè)計

在單因素實驗基礎(chǔ)上，使用Design-Expert 軟件中的Box-Behnken 模型設(shè)計響應(yīng)曲面優(yōu)化實驗，實驗設(shè)計變量及水平見表1。

表1 響應(yīng)面試驗的設(shè)計變量及水平

通過 Design-Expert 軟件擬合多元回歸方程并進(jìn)行方差分析，考察粉煤灰投加量、吸附時間、pH值 3 個因素對廢水中六價鉻離子去除率影響的結(jié)果。

1.4 吸附動力學(xué)

通過吸附實驗的動力學(xué)研究，可以推測粉煤灰吸附過程的吸附機(jī)理[13]。實驗選用準(zhǔn)一級、準(zhǔn)二級2種常用吸附動力學(xué)模型對粉煤灰去除六價鉻的吸附進(jìn)行推測。

準(zhǔn)一級動力學(xué)反應(yīng)速率方程的表達(dá)式為:

(1)

利用邊界條件(t=0，qt=0;t=t，qt=qt)對式(1)左右兩端積分并變換，可得式(2):

qt=qe(1-e-k1t)

(2)

式中，qt為t時刻單位質(zhì)量吸附劑對六價鉻的吸附量，mg/g;qe為平衡時單位質(zhì)量吸附劑對六價鉻的吸附量，mg/g;k1為準(zhǔn)一級動力學(xué)吸附速率常數(shù)，min-1。

準(zhǔn)一級動力學(xué)方程中吸附反應(yīng)速率與吸附驅(qū)動力的一次方成正比。準(zhǔn)二級動力學(xué)反應(yīng)速率方程的表達(dá)式為:

(3)

利用邊界條件對式(3) 左右兩端積分并變換可得式(4):

(4)

式中，qt為t時刻單位質(zhì)量吸附劑對六價鉻的吸附量，mg/g;qe為平衡時單位質(zhì)量吸附劑對六價鉻的吸附量，mg/g;k2為準(zhǔn)二級動力學(xué)吸附速率常數(shù)，g/(mg·min)。

準(zhǔn)二級動力學(xué)方程建立在化學(xué)吸附基礎(chǔ)上，吸附反應(yīng)速率與吸附驅(qū)動力的二次方成正比。

為了探究粉煤灰對六價鉻的吸附機(jī)理，設(shè)置吸附動力學(xué)實驗如下:稱取 0.3 g粉煤灰，置于質(zhì)量濃度為25 mg/L 的六價鉻溶液中，于室溫下以150 r/min振蕩，每隔一定時間取上清液過濾并測定溶液中六價鉻濃度，直至溶液吸附至平衡為止。

1.5 吸附等溫線

吸附等溫線是指在特定溫度下、當(dāng)吸附達(dá)到平衡時能夠反應(yīng)吸附劑吸附量與溶液中吸附質(zhì)濃度關(guān)系的曲線圖[14]。研究選用Langmuir、Freundlich等溫吸附線模型對吸附實驗結(jié)果進(jìn)行數(shù)值擬合。

Langmuir模型表達(dá)式為:

(5)

式中,qe為平衡時單位質(zhì)量吸附劑的吸附量，mg/g;kL為Langmuir 常數(shù)，與吸附位點的親和力有關(guān)，L/mg;Qm為單位質(zhì)量吸附劑的最大吸附量，mg/g;Ce為吸附達(dá)到平衡時六價鉻濃度。

Langmuir 等溫吸附表示所有吸附位點相同且獨立不受其他吸附位點影響，吸附過程屬于單分子層吸附。

Freundlich 模型表達(dá)式為:

(6)

式中，qe為平衡時單位質(zhì)量吸附劑的吸附量，mg/g;kf為Freundlich 常數(shù)，mg(1-1/n)L1/n/g;1/n為與吸附強度有關(guān)的常數(shù)，1/n越小則吸附性能越好。

Freundlich 模型隸屬經(jīng)驗方程，即假定吸附過程可逆并一直進(jìn)行。

為探究粉煤灰吸附機(jī)制，設(shè)置等溫吸附實驗如下:稱取 0.3 g粉煤灰若干份，分別加入到濃度為10 mg/L、20 mg/L、30 mg/L、40 mg/L、50 mg/L、60 mg/L的六價鉻溶液中，于25 ℃下以150 r/min 振蕩至平衡后，取上清液過濾并測定溶液中六價鉻濃度。

1.6 指標(biāo)檢測方法

研究中的六價鉻濃度測定采用二苯碳酰二肼分光光度法，吸附劑的比吸附量和六價鉻去除率計算方法分別參見式(7)、式(8)。

(7)

(8)

式(7)中，q為吸附劑的比吸附量，mg/g;C0為水中 Cr(Ⅵ)初始濃度，mg/L;C為取樣時水中 Cr(Ⅵ)濃度，mg/L;V為溶液體積，L;m為吸附劑用量，g。

式(8)中，η為Cr(VI)去除率，%。

1.7 計算和分析軟件

此次研究的計算和統(tǒng)計軟件分別為 Microsoft Excel 2013和Design-Expert 分析軟件。

2 結(jié)果分析與討論

2.1 粉煤灰投加量對吸附性能的影響

在溫度為25 ℃、六價鉻初始質(zhì)量濃度為25 mg/L的條件下，粉煤灰投加量對廢水中六價鉻離子吸附性能的影響如圖1所示。

圖1 粉煤灰投加量對吸附性能的影響

從圖1中可看出，隨著粉煤灰投加量的增加，六價鉻的去除率平穩(wěn)上升。當(dāng)粉煤灰投加量在0.6 g時，去除率達(dá)到最高的86%;繼續(xù)增加粉煤灰的投加量，其去除率并不會繼續(xù)增加，反之則出現(xiàn)小幅下降。而粉煤灰對六價鉻離子的比吸附量則呈現(xiàn)明顯的先增大后減少的趨勢，當(dāng)投加量為0.3 g時其比吸附量達(dá)到最大，為14.87 mg/g，而后就呈現(xiàn)下降趨勢。結(jié)合上述結(jié)果可知:粉煤灰的比表面積、孔容均較大，其內(nèi)部可吸附點位較多，有利于六價鉻的吸附;在反應(yīng)30 min時，去除率達(dá)到70%以上;但投加過多的粉煤灰易導(dǎo)致去除率下降，主要因為粉煤灰中含有少量溶于溶液的其他離子，該離子有可能與六價鉻相結(jié)合并形成更大的膠體，使得吸附在粉煤灰表面的六價鉻離子減少，導(dǎo)致比吸附量也下降。綜合考慮，粉煤灰投加量為0.3 g比較適宜。

2.2 振蕩時間對吸附性能的影響

在溫度為25 ℃、粉煤灰投加量為0.3 g、六價鉻初始質(zhì)量濃度為25 mg/L 的條件下，振蕩時間對廢水中六價鉻離子吸附的影響如圖2所示。

圖2 振蕩時間對吸附劑吸附性能的影響

分析圖2可知:隨著振蕩時間的增加，廢水中六價鉻的去除率呈現(xiàn)緩慢上升趨勢;當(dāng)振蕩時間在10 min～80 min，粉煤灰對六價鉻離子的去除率從70%上升至85.7%，比吸附量也從8.96 mg/g增加至18.75 mg/g;反應(yīng)前30 min的變化程度較大，而后去除率呈現(xiàn)緩慢上升，即主要的吸附過程發(fā)生在前30 min，說明隨著時間的增加，粉煤灰的吸附位點逐漸減少，導(dǎo)致其吸附效率逐漸下降。振蕩時間的增加可能對吸附劑本身的物理化學(xué)性能產(chǎn)生影響，從而導(dǎo)致吸附效率降低，因此選擇振蕩時間30 min為宜。

2.3 pH值對吸附性能的影響

在溫度為25 ℃、六價鉻初始質(zhì)量濃度為25 mg/L的條件下，pH值對廢水中六價鉻離子吸附性能的影響如圖3所示。

圖3 pH對粉煤灰吸附性能的影響

2.4 響應(yīng)曲面實驗分析

2.4.1構(gòu)建模型及檢驗

采用Box-Benhnken 組合設(shè)計法確定粉煤灰吸附去除水中六價鉻的試驗設(shè)計方案。

粉煤灰響應(yīng)面試驗設(shè)計的相關(guān)試驗結(jié)果見表2。

表2 響應(yīng)面試驗設(shè)計和結(jié)果

回歸方程的方差分析見表3。其中，“significant”表示模型的擬合顯著性，F(xiàn)值為無顯著影響的概率，F(xiàn)值越大則其相關(guān)項的重要性就越大;P值小于0.05時表示對應(yīng)因素對粉煤灰的去除率有影響，而P值大于0.1則表示對應(yīng)因素可以忽略對粉煤灰吸附效果的影響[16];F值、P值和SS均可用于檢驗回歸方程。由表3可知:A、B和C因素中，組內(nèi)P值均小于0.05，表明各因素組內(nèi)水平的變化均會對結(jié)果產(chǎn)生顯著影響;AB的P值為0.010 2，該值小于0.05，表示pH值和投加量聯(lián)合則對粉煤灰吸附六價鉻離子有顯著影響;AC、BC、B2、C2的P值分別為0.229 2、0.491 5、0.304 7、0.675 2，均大于0.1，說明其因素對粉煤灰吸附六價鉻離子的影響可忽略不計;A2的P值小于0.000 1，且F值為65.24，表示pH值對于粉煤灰吸附六價鉻離子最具影響力。

表3 回歸方程的方差分析

利用Box-Benhnken分析，將表2試驗結(jié)果代入計算，可得粉煤灰吸附六價鉻過程的統(tǒng)計分析圖，如圖4所示。其中，圖4(a)為粉煤灰吸附六價鉻過程的殘差正態(tài)分布規(guī)律圖，殘差分布點趨于1條直線且點的集中度高，表明所生成的線性模型相關(guān)性強，因此可以認(rèn)為吸附過程符合正態(tài)分布規(guī)律。圖4(b)為殘差值與預(yù)測值的分布，殘差值與預(yù)測值的離散度越高，表明所取的數(shù)值范圍更具代表性且越能滿足模型設(shè)計的需求;殘差點的分布分散且無規(guī)律，說明擬合的線性模型符合預(yù)期，相關(guān)性強。將通過模型計算的預(yù)測值與實際值進(jìn)行線性擬合，可得到圖4(c)，可知預(yù)測值與實際值分布圖上的點大部分都靠近直線，且通過模型計算的數(shù)據(jù)與實驗數(shù)據(jù)接近。因此，利用響應(yīng)面法驗證粉煤灰去除廢水中六價鉻的實驗可信度較高。

圖4 粉煤灰吸附六價鉻過程的統(tǒng)計分析

2.4.2模型求解及驗證

根據(jù)上述模型和方程，利用Box-Benhnken分析中的系統(tǒng)計算對給定的因素進(jìn)行組合的優(yōu)化，可得系統(tǒng)算法的優(yōu)化組合:pH值為1.76，粉煤灰投加量為0.109 g，吸附時間為27 min，預(yù)測去除率為81.10%。根據(jù)給定的條件，重復(fù)試驗3次，結(jié)果見表4，可得實驗結(jié)果與預(yù)測值接近，說明此模型的擬合可以很好地表示粉煤灰吸附六價鉻的規(guī)律，從而優(yōu)化試驗方案。

表4 粉煤灰吸附六價鉻的最優(yōu)實驗條件

2.5 吸附動力學(xué)模型分析

由吸附動力學(xué)模型可以推測吸附機(jī)制。常用描述吸附反應(yīng)速率的方程有準(zhǔn)一級動力學(xué)、準(zhǔn)二級動力學(xué)方程。為研究粉煤灰吸附過程的機(jī)理，對其吸附過程進(jìn)行準(zhǔn)一級動力學(xué)和準(zhǔn)二級動力學(xué)方程的計算擬合，擬合圖形如圖5和圖6所示。

圖5 準(zhǔn)一級動力學(xué)吸附擬合曲線

圖6 準(zhǔn)二級動力學(xué)吸附擬合曲線

從擬合參數(shù)可以推測擬合結(jié)果和實際數(shù)據(jù)的相關(guān)性大小。通過圖3和圖4所擬合的方程，可推算出模型的相關(guān)系數(shù)以及反應(yīng)速率常數(shù)[17]，結(jié)果見表5。準(zhǔn)一級動力學(xué)擬合相關(guān)系數(shù)R2為0.895 4，吸附動力學(xué)常數(shù)k1為0.014 1 min-1;準(zhǔn)二級動力學(xué)擬合相關(guān)系數(shù)R2為0.999 8，吸附動力學(xué)常數(shù)k2為0.006 7 g/(mg·min)，所以準(zhǔn)二級動力學(xué)能很好地描述整個吸附過程。因而在此次研究的吸附劑吸附六價鉻過程中，主要是由化學(xué)吸附推動整個吸附過程。

表5 粉煤灰吸附的動力學(xué)參數(shù)

2.6 吸附等溫線模型分析

為了研究室溫下吸附劑對溶液中六價鉻的吸附能力，選擇Langmuir和Freundlich模型對實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合。相關(guān)擬合模型如圖7和圖8所示。

圖7 Freundlich 等溫吸附模型

圖8 Langmuir 等溫吸附模型

由圖7和圖8的擬合方程可推算模型的相關(guān)系數(shù)以及各反應(yīng)常數(shù)[18]，結(jié)果見表6。

由表6可知，F(xiàn)reundlich模型擬合相關(guān)系數(shù)R2為0.994 7，反應(yīng)常數(shù)Kf為234.77 mg(1-1/n)L1/n/g，1/n為0.193 2;Langmuir模型擬合相關(guān)系數(shù)R2為0.930 2，反應(yīng)常數(shù)Kl為0.361 4 L/mg，Qm如為23.752 9 mg/g;Freundlich模型的擬合相關(guān)系數(shù)較高，說明粉煤灰吸附劑去除六價鉻的過程更符合Freundlich模型。從Freundlich擬合結(jié)果可知，1/n在0.1～0.5，說明粉煤灰的吸附性能較好，從而說明粉煤灰吸附屬于多相吸附，且可能包含單分子層吸附[19]。

表6 Freundlich 和 Langmuir 等溫吸附模型相關(guān)參數(shù)

4 結(jié) 論

(1)粉煤灰的投加量對于六價鉻離子的吸附有影響。對于100 mL濃度為25 mg/L的六價鉻溶液，當(dāng)提高投加量至0.6 g時，去除率達(dá)到最高的86%，而繼續(xù)增加粉煤灰的投加量時則會出現(xiàn)小幅下降。當(dāng)投加量為0.3 g時，其比吸附量達(dá)到最大，為14.87 mg/g，而后呈現(xiàn)下降趨勢，吸附過程的前30 min的反應(yīng)速率最快，在pH為2時其吸附效果最佳。

(2)通過Box-Benhnken 組合設(shè)計法的響應(yīng)面曲線分析可知，pH值對于粉煤灰吸附六價鉻離子的最具影響力。通過軟件的模型計算可優(yōu)化實驗組合，通過3次平行試驗所得的實驗結(jié)果與預(yù)測值接近，表明此模型的擬合可靠有效。

(3)通過吸附動力學(xué)實驗可知，準(zhǔn)二級動力學(xué)模型的擬合相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.999 8，說明粉煤灰吸附六價鉻的過程主要由化學(xué)吸附推動。

(4)通過吸附等溫線實驗可知，F(xiàn)reundlich 模型實驗數(shù)據(jù)擬合為0.994 7，Langmuir 模型實驗數(shù)據(jù)擬合度為0.930 2，兩者相關(guān)系數(shù)均較高，說明整個吸附過程可能屬于多相吸附且包括單分子層吸附。

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