華南高山背景地區(qū)黑碳云內(nèi)清除特征

徐海保 ,馬 楠 *,楊 爭 ,彭 龍 ,謝林宏 ,何 瑤 ,陶江川 ,洪 娟 ,王俏巧 ,王伯光 ,畢新慧 (1.暨南大學(xué)環(huán)境與氣候研究院,廣東 廣州 511443；2.粵港澳環(huán)境質(zhì)量協(xié)同創(chuàng)新聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 511443；3.中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所,有機(jī)地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 510640；4.廣東省環(huán)境保護(hù)與資源利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 510640；5.粵港澳環(huán)境污染過程與控制聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,廣東 廣州 510640)

黑碳(BC)作為典型的一次氣溶膠組分,具有強(qiáng)烈的吸光特性,具有正的輻射強(qiáng)迫效應(yīng)[1-3].位于邊界層頂?shù)腂C可形成逆溫,抑制邊界層內(nèi)污染物的傳輸和擴(kuò)散,從而加劇污染物的積累,形成“穹頂效應(yīng)”[4-7].此外,BC具有較強(qiáng)的吸附性,會夾帶、吸附多環(huán)芳烴和重金屬等有害物質(zhì),進(jìn)入人體后能間接或直接導(dǎo)致各類呼吸、心肺疾病[8].BC在大氣中的生命周期很大程度上決定于其大氣清除過程,而BC清除的主要方式是濕清除[9].BC濕清除包含了云內(nèi)清除和云下清除兩方面,而過往研究表明云下沖刷對BC濕清除的貢獻(xiàn)并不高[10-13].因此,大多數(shù) BC的濕清除是從活化或者碰并進(jìn)入云滴開始.雖然有部分BC可能會隨著云的蒸發(fā)被釋放回到大氣環(huán)境,但BC進(jìn)入云滴的量在很大程度上影響著BC濕清除的效率.由于觀測難度較大,目前BC云內(nèi)清除的觀測研究還相對較少.

通常用清除率(SE)定量表征云內(nèi) BC的清除效率[14].在國內(nèi)外已有一些研究報告了不同地區(qū) BC的云內(nèi)清除率.有學(xué)者發(fā)現(xiàn) Mt.Rax(海拔 1644m)和Mt.Sonnblick (海拔3106m)的BC清除率較高,分別約為54%和(74%±19%)[15-16];Motos等[17]在少女峰(海拔 3580m)觀測發(fā)現(xiàn)不同過飽和度條件下 BC的清除率介于50%～100%;Sellegri等[18]在法國高山(海拔1465m)研究發(fā)現(xiàn)BC質(zhì)量清除率介于33%～74%,且大粒徑清除率更高.在國內(nèi),Ding等[19]同樣發(fā)現(xiàn)在中國北京附近BC清除率較高,不同粒徑BC的清除率介于60%～90%;然而,Zhang等[20]通過單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀研究發(fā)現(xiàn)在中國南部 Mt.Tianjing(海拔1690m)BC的數(shù)量清除率僅為5%～45%.不同地域環(huán)境、不同海拔高度的云內(nèi)BC清除率存在極大的差異,不同的觀測方法也會對結(jié)論產(chǎn)生影響.因此,使用多種研究方法有助于揭示BC清除率的變化特征及其影響因素.

迄今為止,BC清除率的影響因素仍存在許多爭論.有研究者發(fā)現(xiàn)BC的清除率隨液態(tài)含水量(LWC)增加而增加[21-22];但Sellegri等[18]卻認(rèn)為兩者之間沒有相關(guān).有學(xué)者發(fā)現(xiàn)BC的清除率與BC總濃度存在負(fù)相關(guān)關(guān)系[23-24];但也有學(xué)者在研究中沒有觀察到此相關(guān)性[21].Cozic等[24]報道BC清除率與環(huán)境溫度有關(guān),與云滴數(shù)濃度無相關(guān)性.Schneider等[25]同樣發(fā)現(xiàn) BC清除率與云滴數(shù)濃度的相關(guān)性較小.此外,有研究者在不同地點(diǎn)觀測發(fā)現(xiàn)擁有厚包裹層的大粒徑BC會優(yōu)先進(jìn)入云滴[19-20].不少研究都表明BC清除率與多種因素存在相關(guān)關(guān)系,多種因素共同影響、改變著BC清除率,而目前尚無綜合分析多種因素對BC清除率影響的報道.

本文基于我國華南高山背景站點(diǎn)的觀測實(shí)驗(yàn),使用地用逆流虛擬撞擊器和單顆粒黑碳光度計開展云中BC清除的觀測研究,通過分析BC云內(nèi)清除率的變化情況,探討B(tài)C云內(nèi)清除的特征及影響因素,以提高對BC濕清除的認(rèn)識.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 觀測實(shí)驗(yàn)

觀測實(shí)驗(yàn)于2020年11月24日～12月25日在中國南嶺天井山山頂(112°53’56’E,24°41’56’N;海拔1690m)進(jìn)行.場地被國家森林公園包圍,因此幾乎不受人為活動的影響.采樣期間,72h后向軌跡表明氣團(tuán)主要來自西南大陸.

觀測期間使用了一套可以在云中同時采集云滴蒸發(fā)殘留物和云間隙顆粒物的采樣系統(tǒng),并以固定時間間隔切換采集兩類顆粒物,觀測系統(tǒng)示意如圖1所示.使用地用逆流虛擬撞擊器(GCVI Model 1205, Brechtel Manufacturing Inc)收集云事件中空氣動力學(xué)粒徑大于7.5μm的云滴[26],通過GCVI的蒸發(fā)室后,云滴被干燥而得到云滴蒸發(fā)殘留顆粒(Cloud RES),這部分顆粒物代表云中已進(jìn)入云滴的顆粒物.通過使用PM1旋風(fēng)切割器(SCC 2.229, BGI)獲得空氣動力學(xué)粒徑小于 1μm的顆粒物,采樣流量為16.7L/min,這部分顆粒物稱為云間隙顆粒(Cloud INT),代表云中未活化的顆粒物.在兩種采樣器下游接入一套自動切換采樣系統(tǒng),實(shí)現(xiàn)上述 2個進(jìn)樣口的交替采樣.

圖1 觀測期間采樣口和儀器的示意Fig.1 Schematic diagram of the inlets and instrumentation during observation period

對于云間隙顆粒和云滴顆粒,其形狀接近球形,本文假定其動力學(xué)形狀因子χ均為1.通過調(diào)研文獻(xiàn),假設(shè)小于1μm的云間隙顆粒密度為1.62g/cm3,云滴顆粒密度為1g/cm3.根據(jù)式(1)計算:

1.2 單顆粒黑碳光度計

單顆粒黑碳光度計(SP2,Droplet Measurement Technologies)可以檢測單顆粒氣溶膠中難熔BC的質(zhì)量和含 BC顆粒物及非 BC顆粒物的光學(xué)粒徑.雖然 SP2檢測分辨率極高(可檢測每一個顆粒物),但由于探測器檢測范圍的限制,只能檢測 200～400nm的非 BC顆粒物及核粒徑介于 100～500nm的含 BC顆粒物(假定 BC密度為1.8g/cm3).因此SP2能提供的顆粒信息包括:含BC顆粒物和非BC顆粒物的數(shù)濃度,BC的質(zhì)量濃度以及含BC顆粒物的核粒徑等.

由于每次采樣設(shè)置的儀器參數(shù)不同,儀器的激光強(qiáng)度以及流量參數(shù)也會有所改變.因此在此次觀測前后用聚苯乙烯顆粒和富勒烯碳對SP2的散射和白熾信號進(jìn)行校準(zhǔn),以獲得可靠的散射信號響應(yīng)峰值與散射顆粒散射截面之間的關(guān)系,以及白熾信號峰值和BC顆粒質(zhì)量之間的關(guān)系.

1.3 激光霧滴譜儀

激光霧滴譜儀(FM-100,Droplet Measurement Technologies)用于采集測量 2～50μm 云霧滴的粒徑譜,可得到環(huán)境狀態(tài)下云滴顆粒物數(shù)濃度(Ndrop)、云滴有效粒徑(Deff)及液態(tài)含水量等信息[27].在觀測期間,霧滴譜儀置于觀測站點(diǎn)屋頂平臺.簡單來說,霧滴譜儀的工作原理是:空氣以 15m/s的恒定流速垂直地通過儀器內(nèi)部的激光束,基于前向散射信號檢測可以得到單個云滴的大小和云滴的數(shù)量[28].

1.4 閉合實(shí)驗(yàn)及校正

Shingler等[26]在不同增流和風(fēng)洞風(fēng)速條件下對CVI進(jìn)行測試,發(fā)現(xiàn)其無法捕獲5～20μm粒徑范圍內(nèi)所有的云滴顆粒,因此需要引入一個系數(shù)校正采集到的顆粒物濃度,這個系數(shù)被稱為采集效率(TE),采集效率是顆粒物粒徑的函數(shù),呈曲線變化.此外,GCVI采集原理導(dǎo)致采集到的云滴數(shù)濃度高于環(huán)境中的云滴數(shù)濃度,稱為富集效應(yīng),在后續(xù)數(shù)據(jù)處理中需結(jié)合儀器參數(shù)的設(shè)定估算GCVI的富集因子(EF)并進(jìn)行校正[29].因此,GCVI數(shù)據(jù)需要進(jìn)行采集效率和富集效應(yīng)兩方面的校正.在本觀測實(shí)驗(yàn)中,GCVI設(shè)置的鼓風(fēng)機(jī)氣流速度為100m/s,對應(yīng)的 EF值為6.68.由于GCVI對大氣環(huán)境中小于7.5μm云滴的采集效率較低,本文引入“實(shí)際采集效率”的概念并設(shè)計了一個閉合實(shí)驗(yàn)計算 GCVI的實(shí)際采集效率,設(shè)計思路為:一臺接在 GCVI后端的掃描遷移率粒度儀(SMPS)經(jīng)過富集效應(yīng)校正后得到云滴蒸發(fā)殘留物數(shù)濃度,與霧滴譜儀得到的環(huán)境中云滴數(shù)濃度進(jìn)行對比.結(jié)果發(fā)現(xiàn) FM-100測得的數(shù)濃度較大,擬合結(jié)果斜率約為1.58.為了使校正更準(zhǔn)確,對于 SP2測量的云滴蒸發(fā)殘留顆粒數(shù)濃度,根據(jù)每小時的實(shí)際采集效率校正:

1.5 BC云內(nèi)清除率

在外場在線觀測中,過往許多學(xué)者將BC云內(nèi)清除率定義為云滴內(nèi)BC濃度占總BC濃度(云滴和云間隙中 BC濃度之和)的比例.需要注意的是,這個清除率反映的是BC進(jìn)入云滴的比例,而非實(shí)際濕沉降的比例:

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式中:CRES和 CINT分別代表顆粒物或顆粒物中某一化學(xué)成分在云滴蒸發(fā)殘留顆粒物和云間隙顆粒中的數(shù)濃度或質(zhì)量濃度.按照質(zhì)量占比和數(shù)量占比可以分為質(zhì)量清除率(MSE)和數(shù)量清除率(NSE).MSE能更有效地探討某一氣溶膠成分在大氣中的整體濕清除率,有助于驗(yàn)證模型模擬的結(jié)果.NSE有助于研究顆粒物濕清除與其物理化學(xué)特性之間的聯(lián)系以及具體清除機(jī)制.

2 結(jié)果與討論

2.1 云事件概覽

相對于在近地面靜風(fēng)或微風(fēng)條件下形成的霧過程,觀測點(diǎn)位于海拔 1690m 的山頂,受持續(xù)且穩(wěn)定風(fēng)的作用,因此認(rèn)為觀測得到的均為云事件.本文根據(jù)能見度和霧滴譜儀給出的液態(tài)含水量定義有效云事件,以能見度低于3km和云內(nèi)液態(tài)含水量高于 0.02g/m3作為有效云事件判別的標(biāo)志.本次實(shí)驗(yàn)共觀測到3次有效云事件,以第一次云事件為例(圖2),云過程伴隨持續(xù)的東北風(fēng),風(fēng)速約為4.8m/s,云內(nèi)液態(tài)含水量均值為0.11g/cm3,云滴平均數(shù)濃度約為174個/cm3,平均 BC質(zhì)量和數(shù)濃度分別為0.05μg/m3和62.5個/cm3.3次云事件的詳細(xì)參數(shù)如表1所示.3次云事件BC總質(zhì)量濃度的平均值約為0.1μg/m3,云中總 BC 質(zhì)量濃度介于 0.005～0.229μg/m3.高山背景云中BC質(zhì)量濃度高于海洋背景[30-31],但同樣低于城市背景霧中 BC質(zhì)量濃度[32-33].在無云條件下含BC顆粒物數(shù)量的占比為24.48%,而云滴顆粒和間隙顆粒中含 BC的數(shù)量占比分別為4.67%和15.31%.

表1 3次有效云事件的氣象參數(shù)及BC平均質(zhì)量濃度Table 1 Meteorological parameters and average black carbon mass concentration of the three effective cloud events

以往多基于氣象參數(shù)(如相對濕度、能見度)或 PM2.5等區(qū)分云事件的不同階段[17,34].為了盡量準(zhǔn)確地探究云中BC清除的情況,減少云形成和消散階段帶來的影響,本文根據(jù)霧滴譜儀監(jiān)測的LWC變化區(qū)分云發(fā)展的不同階段并選用3次云事件中發(fā)展和穩(wěn)定期(如圖2黑色條形所示)進(jìn)行分析.當(dāng) LWC急速上升后緩慢下降達(dá)到穩(wěn)定時認(rèn)定為云發(fā)展和穩(wěn)定期的始點(diǎn);當(dāng) LWC急速下降前認(rèn)定為結(jié)束點(diǎn).霧滴譜儀測得的云發(fā)展和穩(wěn)定期LWC的變化范圍介于0.04～0.175g/m3,與以往在此地區(qū)觀測得到的 LWC相似,Deng等[35]在 1999～2001冬季這一地區(qū)觀測得到 LWC范圍為0.11～0.15g/m3,Sun等[36]通過云水收集器研究表明夏季LWC 介于 0.12～0.19g/m3.

2.2 云參數(shù)特征及其與BC的關(guān)系

基于觀測期間3次有效云事件中發(fā)展和穩(wěn)定期的觀測數(shù)據(jù)(1h分辨率),分析各項(xiàng)云參數(shù)之間以及與BC總質(zhì)量濃度的關(guān)系.值得注意的是,BC總質(zhì)量濃度為云滴蒸發(fā)殘留顆粒和云間隙顆粒中的BC質(zhì)量濃度之和.如圖3所示,Deff和 Ndrop呈負(fù)相關(guān)關(guān)系(R2=0.43),Deff和 LWC存在正相關(guān)關(guān)系(R2=0.42),而Ndrop與 LWC不存在明顯的相關(guān)關(guān)系.因此,后續(xù)將LWC和Ndrop作為2個獨(dú)立變量探索其對于BC云內(nèi)清除率的影響.

圖3 云參數(shù)之間的相關(guān)關(guān)系Fig.3 The relationship between cloud parameters

由圖4可見,Deff和Ndrop隨著BC總質(zhì)量濃度增加而分別下降和上升(R2分別約為0.59和 0.08).Twomey等[37]提出在相同的大氣條件下,云水含量一定時,人為氣溶膠增多會導(dǎo)致 Ndrop增多,Deff減小.還有科學(xué)家通過實(shí)地觀測或模式研究表明氣溶膠濃度越高,云滴數(shù)越多,云滴尺度越小[38-40].本觀測實(shí)驗(yàn)中氣溶膠與云特征之間的關(guān)系與過往研究的結(jié)論基本一致.

圖4 云參數(shù)Deff和Ndrop與BC質(zhì)量濃度的關(guān)系Fig.4 The relationship between the effective diameter of cloud droplets, the number concentration of cloud droplets and the mass concentration of BC, respectively

2.3 分粒徑BC濃度和清除率

由表2可見,BC的平均MSE和NSE分別為47.09%和53.41%.MSE的最大值和最小值相差較大.3次云事件的平均NSE接近,而MSE明顯受到云特征的影響.國外其他高山地區(qū)的BC清除率較高:Mt.Rax(海拔1644m)處BC的MSE約為54%[15],不同過飽和度條件下少女峰(海拔 3580m) BC的MSE 介于 50%～100%[17],澳大利亞 Mt.Sonnblick(海拔3106m) BC的MSE為(74%±19%)[21].在國內(nèi),有研究表明中國南部BC的NSE僅為5%～45%[20],北京附近不同粒徑 BC的 MSE則介于 60%～90%[19].

表2 3次有效云事件的BC清除率(%)Table 2 BC scavenging efficiency in the three effective cloud events(%)

以往的研究主要探究BC整體的清除率,而本研究進(jìn)一步探究了BC分粒徑的清除率.SP2可以較為精確地直接給出顆粒物中BC核粒徑,為了更準(zhǔn)確和精細(xì)地探究云中BC的MSE特征,本研究分別基于不同的BC核粒徑計算了BC質(zhì)量濃度粒徑分布和MSE.如圖5所示,BC分粒徑的MSE和NSE均介于28%～59%.觀測發(fā)現(xiàn),云間隙顆粒中 BC質(zhì)量濃度和數(shù)濃度的峰值(0.12μg/m3和 56.85個/cm3)均高于云滴顆粒,云滴顆粒內(nèi)BC的分粒徑質(zhì)量濃度(實(shí)線)峰值粒徑介于170～220nm,云滴顆粒中BC質(zhì)量峰值濃度約為0.08μg/m3.在天井山云中 BC質(zhì)量峰值粒徑略高于Motos等[17]在少女峰所測量云中BC的質(zhì)量峰值粒徑.本文對此考慮存在兩種可能性:一是兩地BC的源排放類型不同,不同類型源排放的BC質(zhì)量譜峰值存在差異[41-42];二是天井山和少女峰的BC老化程度不同,活化能力不同,因此即使總的 BC質(zhì)量譜分布一致,由于包裹層厚度的差異,進(jìn)入云滴的BC譜分布也可能存在差異.由于缺少兩地源排放和混合態(tài)信息,因此只能提出這兩種假設(shè),無法證實(shí)是哪一種原因主導(dǎo).云內(nèi)BC的質(zhì)量譜分布峰值粒徑大于云外,可能有兩方面原因:一是大粒徑 BC比小粒徑BC更容易進(jìn)入云滴進(jìn)而被清除,觀測和模型模擬都曾發(fā)現(xiàn) BC的清除率隨著粒徑增大而增加[18,20,30,43];二是云內(nèi) BC碰并進(jìn)入云滴可導(dǎo)致小BC聚集成更大的 BC,但由于儀器檢測限等原因無法詳細(xì)評估此機(jī)制的貢獻(xiàn).

圖5 云滴顆粒、間隙顆粒中及整體BC分核粒徑質(zhì)量或數(shù)量濃度Fig.5 The size-resolved mass and number concentration of BC core in RES, INT and both

由此可見,不同地區(qū)BC的清除率存在較大的差異,可能與大氣污染特征以及云的特性差異有關(guān),后續(xù)需要在不同地區(qū)開展更多相關(guān)的研究,以更準(zhǔn)確全面地認(rèn)識BC的濕清除過程.

2.4 BC云內(nèi)清除的主要影響因素

以往研究發(fā)現(xiàn)有多種因素可能影響B(tài)C云內(nèi)清除率,包括BC濃度、粒徑、包裹層厚度及化學(xué)成分、水氣過飽和度和LWC等.許多學(xué)者利用不同的觀測手段在不同地區(qū)研究了BC清除率與上述影響因素的關(guān)系[15,44-47],但并未深入探究BC清除率對哪種因素最為敏感.本研究綜合對比分析LWC、BC總濃度及Ndrop對BC清除率的影響程度.基于3次云事件中發(fā)展和穩(wěn)定期的數(shù)據(jù),討論各影響因素對 MSE和NSE的作用.

2.4.1 總BC濃度對BC清除率的影響 如圖6所示,BC的MSE與總BC質(zhì)量濃度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,R2約為0.39,相關(guān)性低于NSE與總BC數(shù)濃度(R2約為0.47).隨著 BC 質(zhì)量濃度從 0.01μg/m3增加到0.27μg/m3,MSE從約60%下降到約20%,這種負(fù)相關(guān)關(guān)系也體現(xiàn)在NSE與總BC數(shù)濃度的相關(guān)性上,這與過往許多學(xué)者得到的結(jié)論相似[23-24,33,48]:由于云中氣溶膠顆粒競爭有限的水蒸氣,高顆粒物濃度時能夠獲得足夠的水蒸氣而達(dá)到活化條件的顆粒較少,導(dǎo)致低清除率.在大氣環(huán)境中,BC濃度與氣溶膠濃度呈正相關(guān).當(dāng)氣溶膠濃度升高時,有更多的 BC進(jìn)入了云滴,BC云內(nèi)清除的絕對量增加,但是由于水汽有限,云中BC的增加幅度要小于BC濃度的增加幅度,因此BC云內(nèi)清除率與BC總濃度呈現(xiàn)出負(fù)相關(guān)關(guān)系.

圖6 BC的MSE和NSE與總BC濃度的關(guān)系及擬合直線Fig.6 MSE or NSE of BC as a function of total BC mass or number concentration, giving a fitting straight line

2.4.2 云內(nèi)液態(tài)含水量對BC清除率的影響 由圖7可見,BC的MSE(或NSE)均隨著云內(nèi)LWC升高而明顯增加,并在LWC高值處達(dá)到峰值平原.從擬合曲線(虛線)可知MSE峰值平原約為60%,NSE峰值平原約為50%.基于MSE與LWC的擬合曲線猜測在低LWC條件時,有相當(dāng)一部分含BC顆粒因沒有足夠的可凝結(jié)水汽所以不能活化成云滴,此時LWC是限制含BC顆?；罨闹饕蛩?在高LWC條件下,其他影響因素例如BC粒徑和混合態(tài)可能是限制其活化的主要原因.過往有學(xué)者在不同地區(qū)使用不同方法研究LWC對BC清除率的影響作用,均發(fā)現(xiàn)BC清除率與LWC呈正相關(guān)關(guān)系并最終趨于一個峰值平原[21-22,24].

圖7 BC的MSE和NSE與LWC的關(guān)系及指數(shù)擬合曲線Fig.7 MSE or NSE of BC as a function of LWC, giving an exponential fitting curve

2.4.3 云滴數(shù)濃度對BC清除率的影響 如圖8所示,隨著Ndrop增加,BC的MSE和NSE均升高,而且相關(guān)程度很高,R2均約為0.96.當(dāng) Ndrop達(dá)到 452個/cm3時,MSE和NSE分別約為70%和63%.這一結(jié)論與過往研究存在差異,Cozic等[24-25]都曾表示BC清除率與Ndrop不存在任何關(guān)系,而本研究則發(fā)現(xiàn)BC的MSE和NSE均與Ndrop存在較強(qiáng)的正相關(guān),這一發(fā)現(xiàn)暗示了在天井山地區(qū)碰并可能對于BC的云內(nèi)清除具有較高的貢獻(xiàn).當(dāng)云滴數(shù)濃度較高時,BC與其碰并概率也越大,造成MSE和NSE的上升.

圖8 BC的MSE和NSE與Ndrop的關(guān)系及擬合直線Fig.8 MSE or NSE of BC as a function of cloud droplet concentration, giving a fitting straight line

2.5 云參數(shù)對BC清除率影響的敏感性分析

為探究哪種因素對 BC云內(nèi)清除的影響最大,設(shè)計敏感性實(shí)驗(yàn):以LWC、總BC濃度及Ndrop這3個影響因素作為自變量,以BC的質(zhì)量(或數(shù)量)清除率作為因變量,統(tǒng)計三種自變量增加自然變化范圍的 10%后因變量的改變,并將各自變量視為獨(dú)立變量進(jìn)行多元線性回歸分析.但本敏感性分析也存在一定的局限性:一是此分析是基于各影響因素與清除率的擬合關(guān)系展開,選取均值作為變化起點(diǎn),特定環(huán)境條件下的情況未進(jìn)行探究;二是影響因素的單位不同,自變量前的系數(shù)也隨之改變,但是影響程度不會改變.

如圖9所示,與前文分析結(jié)果一致,LWC和Ndrop增加會導(dǎo)致清除率上升,而總BC濃度增加會導(dǎo)致清除率降低.其中,Ndrop對BC清除率的影響最大(MSE為+6.49%,NSE為+7.11%),總 BC濃度的影響最小(MSE為-2.16%,NSE為-2.92%),LWC對 MSE和NSE的貢獻(xiàn)分別為+5.26%和+4.36%,整體影響程度由大到小的順序?yàn)?Ndrop＞LWC＞總BC濃度.

圖9 BC總濃度、LWC和Ndrop3種影響因素增加自然變化范圍10%時BC的MSE和NSE變化百分比Fig.9 The percentage change of BC MSE and NSE when three influencing factors such as total BC concentration,LWC and cloud droplet number concentration change+10%, respectively

幾種因素共同改變著BC的清除率,因此本文通過多元線性回歸來表征這種共同作用.如前文分析,3種影響因素沒有相關(guān)關(guān)系,可以視為相互獨(dú)立的變量.以LWC、總BC濃度及Ndrop3種獨(dú)立的影響因素作為自變量,對BC質(zhì)量(或數(shù)量)清除率進(jìn)行多元線性回歸分析.基于預(yù)測集得到的MSE和NSE多元回歸方程為:

式中:LWC代表氣溶膠液態(tài)含水量,g/m3;BCconc代表總BC質(zhì)量濃度或數(shù)濃度,μg/m3或個/ cm3;Ndrop代表云滴數(shù)濃度,個/cm3.

從圖10可知,BC質(zhì)量和數(shù)量清除率的多元回歸方程的方差分別約為0.56和0.59.總的來說,BC質(zhì)量和數(shù)量清除率的擬合方程差異不大,均能反映各影響因素對其的貢獻(xiàn)程度.

圖10 BC質(zhì)量和數(shù)量清除率的多元線性回歸分析及擬合方程Fig.10 Multiple linear regression analysis and fitting equations of mass or number scavenging efficiency of BC particles

2.6 討論

由于觀測時間的限制,本文僅基于3次云事件案例分析了云參數(shù)對于BC云內(nèi)清除率的影響.固然,不同類型的云事件中各個參量的差異性更大,基于較多數(shù)量和種類的云過程得到的各參量對于 BC云內(nèi)清除的影響具有更好的普適性,但本研究的分析結(jié)果對于華南地區(qū)冬季的云事件具有良好的代表性.

針對氣溶膠云內(nèi)清除的觀測一直以來是一個難度較大的課題.飛機(jī)平臺可以有針對性地進(jìn)入云中觀測,但成本較大且可觀測時間較短;而基于高山站點(diǎn)可在相對長的時間內(nèi)連續(xù)觀測,但對于云事件的捕捉只能以“守株待兔”的方式,無法捕捉到大量的不同類型的云過程.然而,以圖2所示的第一次云事件為例,在整個過程中站點(diǎn)都處于穩(wěn)定的東北風(fēng)下,風(fēng)速約 4.8m/s,這表明所觀測的并不是一塊靜止氣團(tuán)的時間變化過程,而是一次大范圍的云過程中不同位置的云特性,既包含了云的時間演化,事實(shí)上也包含了空間上的變化.在一個大范圍的云過程中,不同位置的云雖然具有相似性,但其中氣溶膠、水汽、溫度等存在空間上的差異,因此可以基于此研究影響因素的作用.目前在國內(nèi),BC云內(nèi)清除的觀測研究還較少,針對我國污染條件下BC云內(nèi)清除特征的認(rèn)識較為缺乏.本觀測研究雖然僅基于 3個云事件案例,具有一定的局限性,但本研究提供的數(shù)據(jù)集和 BC云內(nèi)清除影響因素的分析對于更好地認(rèn)識BC云內(nèi)清除這一問題具有一定價值.

3 結(jié)論

3.1 在華南高山背景地區(qū),云中BC質(zhì)量濃度低于城市地區(qū),變化范圍為0.005～0.229μg/m3;平均 MSE 約為47.09%,高于城市地區(qū),說明經(jīng)過長距離傳輸?shù)腂C更容易被清除.BC質(zhì)量峰值粒徑介于170～220nm,云內(nèi)BC的質(zhì)量峰值粒徑大于云外,說明在云內(nèi)BC的碰并可能會導(dǎo)致質(zhì)量峰值粒徑產(chǎn)生偏移.

3.2 在華南高山背景地區(qū),BC的分粒徑 MSE和NSE相差不大,變化范圍均為28%～59%.BC的云內(nèi)清除率均隨著LWC升高而增加,呈指數(shù)增長模式,與總BC質(zhì)量濃度呈負(fù)相關(guān),與云滴數(shù)濃度呈正相關(guān).

3.3 通過多因素敏感性分析實(shí)驗(yàn),分析多因素對BC云內(nèi)清除率的影響,并給出多元線性擬合方程,發(fā)現(xiàn)在華南高山背景地區(qū)云滴數(shù)濃度對BC清除率的影響最大,總 BC濃度的影響最小,影響程度由大到小的順序?yàn)?Ndrop＞LWC＞總BC濃度.